季文佳,楊子良,王 琪,黃澤春,馬春燕,黃啟飛 (中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院固體廢物污染控制技術(shù)研究所,北京100012)

危險(xiǎn)廢物種類繁多、性質(zhì)復(fù)雜,而特性、種類不同決定了其對(duì)人體健康造成的風(fēng)險(xiǎn)并不相同,若對(duì)危害性差異較大的危險(xiǎn)廢物采用相同的管理方式,不科學(xué)也勢(shì)必增加管理成本.何艷峰等[1]認(rèn)為,在保證環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)可接受的前提下,可以將一部分產(chǎn)生量小、分散、危害性低的危險(xiǎn)廢物進(jìn)行豁免管理.危險(xiǎn)廢物豁免后根據(jù)其特性(pH值和浸出毒性)將主要作為一般工業(yè)固體廢物進(jìn)行管理,其進(jìn)入一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng)后對(duì)地下水環(huán)境產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)值得關(guān)注.

目前我國(guó)地下水環(huán)境的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要基于水質(zhì)指標(biāo)監(jiān)測(cè),并應(yīng)用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦使用的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型展開,該方法不僅監(jiān)測(cè)工作量大而且不能完整的反映某一特定點(diǎn)處(如取水井)污染物濃度隨時(shí)間的變化.地下水水質(zhì)預(yù)測(cè)模型則能解決此問題[2].國(guó)外較為通用的有MODFLOW和MT3D[2-6].MODFLOW和MT3D模型可用有限差分法精確模擬含水層中溶質(zhì)的三維運(yùn)移,但卻不能很好的模擬包氣帶中溶質(zhì)的遷移轉(zhuǎn)化情況[3,6].填埋場(chǎng)中污染組分浸出通過包氣帶運(yùn)移至含水層所造成的污染可視為點(diǎn)源定通量連續(xù)注入,EPACMTP模型[7-8](滲濾液遷移轉(zhuǎn)化復(fù)合模型,US EPA開發(fā))可用于處理該類型污染對(duì)地下水的影響,它由包氣帶和含水層2個(gè)子模型組成,美國(guó)3MRA模型即以該模型為子模塊進(jìn)行填埋場(chǎng)中地下水質(zhì)量預(yù)測(cè).此外,US EPA推薦使用的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型[9]也較為成熟,且評(píng)價(jià)結(jié)果準(zhǔn)確,被國(guó)內(nèi)學(xué)者廣泛使用[10-11].

本研究綜合EPACMTP模型和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型,探究填埋場(chǎng)地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)方法,并以電鍍污泥為例,計(jì)算了其進(jìn)入一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng)中處置的地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn),并以危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)處置為對(duì)比,探討其進(jìn)入一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng)處置的可行性,為其豁免管理提供科學(xué)依據(jù).

1 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法建立

通過EPACMTP模型,可以得到目標(biāo)敏感點(diǎn)處地下水中污染組分在模擬的人體持續(xù)暴露時(shí)間內(nèi)的最大濃度值,進(jìn)而由健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型計(jì)算出該濃度的污染組分對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn).

1.1 EPACMTP模型

1.1.1 包氣帶模型 考慮污染物在包氣帶土壤中的降解規(guī)律和吸附解析規(guī)律(適用于有機(jī)和無機(jī)污染物),可得到污染物質(zhì)的遷移平衡方程為:

式中:對(duì)固體廢物來說Ci為由包氣帶進(jìn)入到含水層中的污染組分i的濃度(對(duì)液體廢物,令廢物中的污染物按總量全部浸出),mg/L;t為模擬的滲濾持續(xù)時(shí)間, d; Z為包氣帶厚度, m; R為滯后因子;D為動(dòng)力彌散系數(shù); u為孔隙水流速, m/d; Ki為污染組分i的一階降解系數(shù).

假設(shè)t0為填埋場(chǎng)使用年限,則式(1)的解析解為[12]:

式(2)～(3)中:C0i為填埋場(chǎng)滲濾液中污染組分i的初始濃度, mg/L,可由式(6)～(7)計(jì)算得出.

式中:CTi為目標(biāo)廢物中污染組分i的硫酸硝酸浸出毒性[13],mg/L;m為目標(biāo)廢物的年產(chǎn)生量, kg;L為填埋場(chǎng)中滲濾液的年產(chǎn)生量[14],m3;P為填埋場(chǎng)所在地的年平均降雨量,mm;E為填埋場(chǎng)所在地的年平均蒸發(fā)量,mm;S為填埋場(chǎng)的表面積,m2;M為填埋場(chǎng)中垃圾的年加載量,kg;η為填埋場(chǎng)中垃圾的年質(zhì)量損水率.

1.1.2 包氣帶模型中的參數(shù) 孔隙水流速:

式中: θ為包氣帶土壤的體積含水率(根據(jù)土壤類型可查表[15]獲取);v為達(dá)西速率[12],m/d.

動(dòng)力彌散系數(shù):

式中: αLu為縱向彌散度.滯后因子:

式(11)～(12)中: ρb為包氣帶土壤的容重(根據(jù)土壤類型可查表[15]獲取), g/cm3; foc為包氣帶土壤中有機(jī)碳的質(zhì)量分?jǐn)?shù);kowi為污染組分 i的辛醇-水分配系數(shù)(可查表[16]獲取);%OM 為包氣帶土壤中有機(jī)物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)(可查表[15]獲取).

1.1.3 含水層模型 填埋場(chǎng)中污染組分通過包氣帶進(jìn)入地下水,可視為在x、y平面上無限分布的均質(zhì)各向同性含水介質(zhì)中有點(diǎn)源在含水層厚度上連續(xù)定量注入污染物.此時(shí),污染物遷移的對(duì)流-彌散方程為:

式中: Cwi為目標(biāo)敏感點(diǎn)處地下水中污染組分i的濃度值,mg/L; x和 y分別為縱向和橫向距離, m;Dx和Dy分別為x、y方向上的彌散系數(shù),m2/d;ux為地下水流速,m/d;λ為一級(jí)反應(yīng)常數(shù);I為遷移問題的源匯強(qiáng)度; n為含水層孔隙度.通過推導(dǎo)可以得到均勻等速流場(chǎng)中點(diǎn)源連續(xù)注入污染物時(shí)二維對(duì)流彌散問題的解析解[17]:

式(14)中:b為含水層厚度, m; Q為滲濾液注入流量, m3/d,可由式(19)計(jì)算得出.

1.1.4 含水層模型中的參數(shù) (1) 孔隙度

式中: ρh為含水層容重(根據(jù)土壤類型可查[15]表獲取),g/cm3.

(2) 彌散系數(shù)

式(21)～(22)中: αL和 αT分別為縱向和橫向彌散度,m,可由式(23)～(24)計(jì)算得出[18]:

式(23)中: Ls為污染組分i的運(yùn)移距離.

1.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

人體平均日攝入劑量:

式中:CR為飲用水?dāng)z入速率,成人取 2L/d(US EPA推薦數(shù)據(jù)); FE為暴露頻率, d/y;DE為持續(xù)暴露時(shí)間,a;BW為體重,美國(guó)EPA推薦使用70kg,我國(guó)宜取60kg[19];AT為平均時(shí)間(對(duì)致癌物質(zhì)取人類平均壽命70a共有的天數(shù)[20];對(duì)非致癌物質(zhì)取DE和FE的乘積,即將危害平均到整個(gè)暴露作用期),d.

致癌物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià):

式中: CSFi為污染組分 i的致癌斜率因子, mg/(kg·d).

非致癌物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià):

式中:RfDi為污染組分 i的非致癌參考劑量, mg/(kg·d).

可接受的健康風(fēng)險(xiǎn) 可接受的健康風(fēng)險(xiǎn)指為社會(huì)公認(rèn)、為公眾可以接受的不良健康效應(yīng)的風(fēng)險(xiǎn)概率[21].我國(guó)目前還沒有這方面的規(guī)定,國(guó)內(nèi)學(xué)者在進(jìn)行評(píng)價(jià)時(shí)大多參考美國(guó)標(biāo)準(zhǔn).

US EPA對(duì)致癌物質(zhì)可接受的風(fēng)險(xiǎn)水平數(shù)量級(jí)在 10-6～10-4范圍,小于 10-6表示風(fēng)險(xiǎn)不明顯,10-6～10-4表示有風(fēng)險(xiǎn),大于10-4表示有較顯著的風(fēng)險(xiǎn);非致癌物質(zhì)的可接受風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)應(yīng)小于1[22].

2 風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算

2.1 場(chǎng)景假設(shè)

以電鍍污泥(取自深圳市某電鍍企業(yè))為例,測(cè)定污泥中污染組分的浸出毒性[13].結(jié)果顯示污泥中含有的Ni、Mn和Cr6+的浸出毒性(分別為76.43,226.05,0.06mg/L)超出了《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》[23]中的有關(guān)規(guī)定;污染物濃度未超出國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)限值的可視為達(dá)標(biāo)排放).假設(shè)電鍍污泥豁免前、后分別進(jìn)入某市某危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)和某一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng),2填埋場(chǎng)位于該市同一區(qū)域,環(huán)境參數(shù)相同.2個(gè)填埋場(chǎng)所在區(qū)域的土壤類型為粉砂壤土,含水層厚度為 5m,地下水流速為0.5m/d;分別以2填埋場(chǎng)中心為坐標(biāo)原點(diǎn)建立坐標(biāo)系,正東向(水流方向)為x軸方向、正北向?yàn)閥軸方向,位于危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)正東方向(1200m, 0)處和一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng)正東方向(900m, 0)處各有一取水井,擬對(duì)這 2個(gè)敏感點(diǎn)處的地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)分別進(jìn)行評(píng)價(jià)并比較.

2.2 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型中的參數(shù)獲取

致癌斜率因子CSF和非致癌參考劑量RfD這2個(gè)指標(biāo)的數(shù)據(jù)來源: US EPA的IRIS(綜合風(fēng)險(xiǎn)信息系統(tǒng));聯(lián)合國(guó)環(huán)境署國(guó)際潛在有毒化學(xué)品登記數(shù)據(jù)庫(kù);中國(guó)預(yù)防科學(xué)研究院等有關(guān)衛(wèi)生和環(huán)境保護(hù)部門的有毒有害物質(zhì)數(shù)據(jù)庫(kù);化學(xué)品或化學(xué)物質(zhì)的物理化學(xué)手冊(cè).若上述數(shù)據(jù)庫(kù)或手冊(cè)中沒有CSF,則可利用其他參數(shù)進(jìn)行估算,如根據(jù)毒理資料或人群流行病學(xué)資料估算[22].

通過資料查閱,確定目標(biāo)污染物 Ni、Mn和Cr6+在水體中對(duì)人體均只產(chǎn)生非致癌影響,其RfD值分別為0.02,0.14,0.003mg/(kg?d)[24-27].

3 風(fēng)險(xiǎn)分析

3.1 地下水質(zhì)量

根據(jù)EPACMTP模型的原理,通過MATLAB編程計(jì)算分別得到2個(gè)敏感點(diǎn)(取水井)處地下水中污染組分Ni、Mn和Cr6+的最大濃度值.結(jié)果顯示(表1),在2個(gè)目標(biāo)敏感點(diǎn)處,3種污染組分中Mn的濃度均最大,Ni次之,Cr6+的濃度最小,這與電鍍污泥中初始測(cè)得的污染組分的浸出毒性的大小分布相一致.

表1 敏感點(diǎn)處目標(biāo)污染組分的濃度(mg/L)Table 1 Concentration values of target contaminants on sensitive points(mg/L)

3.2 人體健康風(fēng)險(xiǎn)

進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)前作2點(diǎn)假設(shè):目標(biāo)敏感點(diǎn)處地下水中污染組分在評(píng)價(jià)期內(nèi)的最大濃度值為人體的持續(xù)攝入濃度;污染組分對(duì)人體健康危害的毒性作用呈相加關(guān)系.

根據(jù)計(jì)算結(jié)果(表 2),電鍍污泥中污染組分Ni、Mn和Cr6+進(jìn)入危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)和一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng)中處置所引起的目標(biāo)敏感點(diǎn)處的地下水環(huán)境健康非致癌風(fēng)險(xiǎn)分別為10.20×10-4和 0.81×10-1,2者均小于美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)中非致癌的可接受風(fēng)險(xiǎn)水平1.00,表明風(fēng)險(xiǎn)不明顯;就該電鍍污泥填埋處置對(duì)目標(biāo)敏感點(diǎn)處產(chǎn)生的地下水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)而言,其可以進(jìn)入該一般工業(yè)固體廢物填埋場(chǎng)中處置.

表2 目標(biāo)污染組分的人體健康風(fēng)險(xiǎn)Table 2 Human health risks of target contaminants

3.3 不確定性分析

此次評(píng)價(jià)未考慮電鍍污泥在進(jìn)入危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)前經(jīng)過的固化處理(浸出毒性降低),增大了其在危險(xiǎn)廢物填埋場(chǎng)中的非致癌風(fēng)險(xiǎn);此外,忽略了污染組分對(duì)人體健康危害的協(xié)同或拮抗關(guān)系.

4 結(jié)論

4.1 填埋場(chǎng)滲濾液進(jìn)入地下水的過程可視為由無數(shù)點(diǎn)源定通量連續(xù)注入所造成的面源污染.

4.2 基于EPACMTP模型與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型所建立的評(píng)價(jià)方法,適用于評(píng)估危險(xiǎn)廢物填埋處置對(duì)地下水環(huán)境所造成的健康風(fēng)險(xiǎn),且需要獲取的參數(shù)少、計(jì)算簡(jiǎn)單.

4.3 案例中電鍍污泥進(jìn)入一般工業(yè)固體廢物填埋所產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)可接受,建立的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法能為危險(xiǎn)廢物的管理決策提供科學(xué)的手段.

[1] 何艷峰,席北斗,李秀金.危險(xiǎn)廢物豁免(排除)的管理體系研究[J]. 環(huán)境污染與治, 2006,28(1):31-34.

[2] 薛紅琴.地下水溶質(zhì)運(yùn)移模型應(yīng)用研究現(xiàn)狀與發(fā)展 [J]. 勘察科學(xué)技術(shù), 2008,(6):17-22.

[3] 吳劍鋒,朱學(xué)愚.由 MODFLOW 淺談地下水流數(shù)值模擬軟件的發(fā)展趨勢(shì) [J]. 工程勘察, 2000,(2):12-15.

[4] 徐樂昌.地下水模擬常用軟件介紹 [J]. 鈾礦冶,2002,21(1):33-37.

[5] 賈金生,田 冰,劉昌明.Visual MODFLOW 在地下水模擬中的應(yīng)用—以河北省欒城縣為例 [J]. 河北農(nóng)業(yè)大學(xué)報(bào), 2003,26(2): 71-78.

[6] 朱玉水,段存俊.MT3D—通用的三維地下水污染物運(yùn)移數(shù)值模型 [J]. 東華理工學(xué)院學(xué)報(bào), 2005,28(1):26-29.

[7] U.S. EPA (Environmental Protection Agency). EPA’s composite model for leachate migration with transformation products (EPACMTP). Background document [Z]. Washington D C:Office of Solid Waste, 1996.

[8] U.S. EPA (Environmental Protection Agency). The vadose and saturated zone modules extracted from EPACMTP for HWIR99 [Z]. Washington D C:Office of Solid Waste, 1999.

[9] U.S. EPA. Background document for the human exposure and human risk modules for the multimedia, multipathway, multirecptor risk assessment (3MRA)model for HWIR99 [Z]. Washington D C:Office of Solid Waste, 2000.

[10] 張 釗,黃瑾輝,曾光明,等.3MRA風(fēng)險(xiǎn)模型在鉻渣整治項(xiàng)目制定過程中的應(yīng)用 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2010,30(1):139-144.

[11] 王秋蓮,張 震,劉偉.天津市飲用水源地水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2009,32(5):188-190.

[12] 于長(zhǎng)江.醫(yī)療廢物處理處置過程中若干環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)問題的研究[D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2006.

[13] HJ/T299-2007固體廢物浸出毒性浸出方法 硫酸硝酸法 [S].

[14] 李玉華.簡(jiǎn)易垃圾填埋場(chǎng)安全評(píng)價(jià)與控制研究 [D]. 武漢:華中科技大學(xué), 2004.

[15] EPA’s composite model for leachate migration with transformation products (EPACMTP). Parameters/data background document [Z]. 2003.

[16] Appendix D. Chemical-Specific parameters for source partitioning and fate and transport models [EB/OL]. http.//www.epa.gov/ vaste/hazard/wastetypes/wasteid/paint/appndxd-f. pdf. 2000.

[17] 王洪濤.多孔介質(zhì)污染物遷移動(dòng)力學(xué) [M]. 北京:高等教育出版社, 2008.

[18] 成建梅.考慮可信度的彌散度尺度效應(yīng)分析 [J]. 水利學(xué)報(bào), 2002(2):90-94.

[19] 鄭德鳳,史延光,崔 帥.飲用水源地水污染物的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 水電能源科學(xué), 2008,26(6):48-50,57.

[20] 仇付國(guó),王曉昌.污水再生利用的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法 [J]. 環(huán)境污染與防治, 2003,25(1):49-56.

[21] 王麗萍,周曉蔚,黃小鋒.飲用水水源地健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià) [J]. 水資源保護(hù), 2008,24(4):14-17.

[22] 劉華峰,于可利,李金惠,等.危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2005,18:48-52.

[23] GB 5749-2006生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn) [S].

[24] U.S. EPA (Environmental Protection Agency). Proposed guidelines for carcinogen risk assessment. EPA/600/P-92/003C [S]. Washington D C:U.S.Environmental Protection Agency, Office of Research and Development, 1996.

[25] U.S. EPA (Environmental Protection Agency). Health Effects assessment summary tables. FY 1997 Update. EPA-540-R-97-036 [S].

[26] U. S. EPA (Environmental Protection Agency). Integrated risk information system (IRIS) [EB/OL]. http://www.epa. gov/iris/ subst/index.html. 1999.

[27] U.S. EPA (Environmental Protection Agency). Risk assessment issue papers [Z]. U.S.Environmental Protection Agency, Superfund Technical Support Center, National Center for Environmental Assessment (NCEA), Cincinnati, OH.