張 聰，劉 杰，解樹一，徐 斌，尹海清*，劉斌斌，曲選輝

(1 北京科技大學(xué) 北京材料基因工程高精尖創(chuàng)新中心，北京 100083；2 北京科技大學(xué) 鋼鐵共性技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心，北京 100083；3 北京科技大學(xué) 新金屬材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083；4 北京科技大學(xué) 新材料技術(shù)研究院，北京100083)

金屬材料有著悠久的歷史和廣泛的應(yīng)用，通常傳統(tǒng)金屬材料的設(shè)計(jì)方法一直都是以一種或兩種金屬元素為主元，通過添加少量的合金化元素來改善組織結(jié)構(gòu)及性能[1-2]。高熵合金[3-4](high-entropy alloys, HEAs)至少含有四個(gè)主要元素，其元素原子分?jǐn)?shù)通常在5%～35%之間[5-8]。起初對(duì)于高熵合金的研究大多是多相合金，而不是單相固溶體。近年來，隨著對(duì)單相高熵合金的研究逐漸深入，在無其他相混雜影響下揭示了高熵合金的基本機(jī)制[5]。目前單相高熵合金的研究主要包括以Cantor合金為代表的FCC型單相體系[4]和以Senkov合金為代表的BCC型單相體系[9]。針對(duì)高熵合金單相研究而言，合金元素的數(shù)量、類型和濃度等變量可以系統(tǒng)地變化，并與合金物理力學(xué)性能直接相關(guān)，這對(duì)理解某些多相合金有更廣泛的適用性。高熵合金如今發(fā)展到包括金屬間化合物、納米沉淀、陶瓷化合物以及只有三種主要元素的非等原子比高熵/中熵合金材料[10-12]。為了追求更好的力學(xué)性能，高熵合金的成分空間正在迅速拓展，例如曾報(bào)道過的具有超高強(qiáng)度和良好低溫韌性的Al0.5Cr0.9FeNi2.5V0.2高熵合金[13]。針對(duì)高熵合金成分設(shè)計(jì)而言，當(dāng)前可開發(fā)的成分空間巨大，因此如何更有效地選擇最合適的成分以獲得最理想的相結(jié)構(gòu)和性能是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

在尋找新合金的過程中，實(shí)驗(yàn)一直都是最有效的方法之一。為了克服傳統(tǒng)“試錯(cuò)法”的偶然性，提高合金開發(fā)效率，高通量制備技術(shù)得以出現(xiàn)，其核心是設(shè)計(jì)并制備成分梯度以實(shí)現(xiàn)一批合金成分的高通量表征，例如擴(kuò)散耦、超重力場(chǎng)和激光增材制造都有助于形成具有成分梯度的塊體合金，或者使用多靶濺射來制備成分梯度薄膜[14-17]。

材料基因工程中的“高通量”思想可以加速高熵合金成分篩選，且有效促進(jìn)高熵合金的開發(fā)。通常在追求目標(biāo)性能時(shí)可能會(huì)存在元素成分或者種類偏離高熵合金規(guī)則的現(xiàn)象，若非規(guī)則外的性能優(yōu)于靜態(tài)合金設(shè)計(jì)規(guī)則的性能，則可認(rèn)為這種現(xiàn)象是合理的[18]。對(duì)于高熵合金不斷增長的成分空間，不僅增加了實(shí)驗(yàn)探索難度，而且對(duì)計(jì)算提出了更高的要求，也同時(shí)為機(jī)器學(xué)習(xí)的應(yīng)用帶來了機(jī)遇[19]。針對(duì)高熵合金工藝設(shè)計(jì)而言，采用機(jī)械設(shè)計(jì)的原則將傳統(tǒng)合金力學(xué)機(jī)制轉(zhuǎn)化應(yīng)用于高熵合金是一種可行的手段[18]。在整個(gè)設(shè)計(jì)過程中，保持高熵合金特征優(yōu)勢(shì)的同時(shí)，將其與描述機(jī)制結(jié)合起來，極大地促進(jìn)了高熵合金變體的開發(fā)研究[20-21]，例如孿生誘發(fā)塑性(twinning induced plasticity, TWIP)高熵合金[20,22-24]、間隙高熵合金[25-27]、相變誘發(fā)塑性(tranformation induced plasticity, TRIP)高熵合金[28-30]以及多相高熵合金[31-32]。

激光增材制造技術(shù)有著良好的應(yīng)用前景[33]，基于高通量思想的增材制造技術(shù)可以大大縮短高熵合金開發(fā)周期[34-36]。與傳統(tǒng)加工方法相比，增材制造在制備時(shí)自下而上逐層增加，突破了傳統(tǒng)方法的限制，能夠制備結(jié)構(gòu)復(fù)雜的精密器件，且在制備大規(guī)模金屬部件上也有著顯著優(yōu)勢(shì)[37]。高熵合金具有高強(qiáng)度、優(yōu)異的高溫性能、良好的耐腐蝕性和耐磨性等優(yōu)越性質(zhì)，而使用傳統(tǒng)鑄造方法在工業(yè)上生產(chǎn)塊狀高熵合金存在固有的高精度工藝復(fù)雜性。增材制造有助于對(duì)局部過程進(jìn)行高水平的控制，能夠生產(chǎn)出復(fù)雜的幾何形狀，適合用于高熵合金的制備[38]。

目前應(yīng)用在高熵合金領(lǐng)域的增材制造技術(shù)主要包括激光選區(qū)熔化(selective laser melting, SLM)[39]、激光熔融沉積(laser metal deposition, LMD)[40]和電子束選區(qū)熔化(electron beam melting, EBM)[41]。在現(xiàn)有的一些高熵合金中，基于增材制造技術(shù)進(jìn)行的研究主要集中在以下體系[42]：CoCrFeNi系高熵合金、CoCrFeMnNi系高熵合金、AlCoCrFeNi系高熵合金、過渡族金屬系難熔高熵合金等。其中增材制造難熔高熵合金(refractory high-entropy alloys, RHEAs)由于易產(chǎn)生成分偏析，一般采用高能量密度的小光斑激光器作為熱源促進(jìn)其元素均勻化，主要應(yīng)用在制備具有一定優(yōu)異性能(耐腐蝕性[43]、高硬度[44]、耐磨性[45-46]等)的高熵合金涂層方面。除此之外還可以根據(jù)層錯(cuò)能大小組合不同的缺陷進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)[21,47]。針對(duì)高熵合金的性能設(shè)計(jì)，目前主要集中在高強(qiáng)度、強(qiáng)韌性[48-51]、抗氧化、耐磨性[52-56]等研究方面，制備并研究具有優(yōu)越性能的目標(biāo)合金。

近年來，理論和計(jì)算研究在材料科學(xué)中發(fā)揮著越來越重要的作用。計(jì)算機(jī)模擬和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的結(jié)合有助于理解和闡釋物理機(jī)制，從而能夠有效地預(yù)測(cè)合金的性能。本工作主要介紹了三種方法，并提供了它們?cè)诟哽睾辖痖_發(fā)中的成功應(yīng)用實(shí)例，包括高通量熱力學(xué)計(jì)算、高通量第一性原理計(jì)算和機(jī)器學(xué)習(xí)。此外，還說明了不同高通量計(jì)算技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)和適用場(chǎng)景、存在的問題以及未來的展望，以便為高熵合金的開發(fā)設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

1 基本概念

1.1 高通量計(jì)算

“高通量(high throughput)”一詞在研究中廣泛使用，2011年材料基因組計(jì)劃(國內(nèi)啟動(dòng)了相應(yīng)的材料基因工程計(jì)劃)提出后在材料領(lǐng)域廣泛使用，并成為材料基因工程計(jì)算和實(shí)驗(yàn)區(qū)別于傳統(tǒng)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征的顯著特征。材料領(lǐng)域的高通量計(jì)算(high throughput calculation，HTC)不同于計(jì)算機(jī)科學(xué)的高性能計(jì)算(high performance computing，HPC)，前者旨在通過并行計(jì)算、高性能計(jì)算等手段，以提高計(jì)算通量的形式加速材料計(jì)算。高通量計(jì)算方法主要特征是并發(fā)式計(jì)算、自動(dòng)流程計(jì)算，可以實(shí)現(xiàn)高數(shù)量級(jí)任務(wù)的高效計(jì)算而非多任務(wù)順序自動(dòng)計(jì)算。材料計(jì)算涉及多個(gè)尺度，高通量計(jì)算最早在量子尺度開展，充分滿足了加速尋找新材料和優(yōu)異性能的需求，尤其是新型功能材料和高性能材料的發(fā)現(xiàn)。高通量第一性原理計(jì)算方法在發(fā)現(xiàn)新材料、預(yù)測(cè)新材料性能或優(yōu)化現(xiàn)有材料上應(yīng)用較廣。

高通量第一性原理計(jì)算可以解決材料成分的高效篩選問題，其經(jīng)典案例是計(jì)算了80種二元合金的176種晶體結(jié)構(gòu)并對(duì)其各性能進(jìn)行了應(yīng)用分級(jí)[57]。該思路用于多類材料的發(fā)現(xiàn)，其中包括高熵陶瓷材料的性能計(jì)算。國際上已經(jīng)開發(fā)了基于高通量第一性原理計(jì)算的架構(gòu)平臺(tái)，如AFLOW[58]是包含352余萬種化合物的7.3億個(gè)性能數(shù)據(jù)的大型數(shù)據(jù)庫。高通量第一性原理計(jì)算被認(rèn)為是有潛力的快速材料篩選方法。

近年來高通量計(jì)算的概念被應(yīng)用于微觀熱動(dòng)力學(xué)尺度，成為金屬結(jié)構(gòu)材料快速獲取相信息的方法[59]。高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算是近年發(fā)展起來的集熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)于一體的計(jì)算方法?；跓?動(dòng)力數(shù)據(jù)庫可以高效模擬任意數(shù)量組元間的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)相變。對(duì)于擴(kuò)散型相變模型可處理單相的均勻化、析出相的溶解和長大、第二相粒子的粗化以及凝固過程中的顯微偏析等問題，從而實(shí)現(xiàn)材料成分和工藝設(shè)計(jì)。高通量第一性原理計(jì)算和高通量熱動(dòng)力學(xué)已在快速發(fā)現(xiàn)及篩選新材料方面廣泛應(yīng)用，包括工業(yè)鋁合金篩選、高溫合金組織設(shè)計(jì)、高熵合金成分優(yōu)化等。

1.2 機(jī)器學(xué)習(xí)

數(shù)據(jù)科學(xué)作為理論研究、計(jì)算和實(shí)驗(yàn)外的科學(xué)發(fā)現(xiàn)“第四范式”，在2007年提出后即被各領(lǐng)域各學(xué)科廣泛接受和應(yīng)用。機(jī)器學(xué)習(xí)(machine learning, ML)是一個(gè)致力于理解和構(gòu)建“學(xué)習(xí)”方法的研究領(lǐng)域，即利用數(shù)據(jù)提高某些任務(wù)集性能的方法[60]。隨著以人工智能、大數(shù)據(jù)等為主導(dǎo)的“第四次工業(yè)革命”時(shí)代的到來，人工智能的新分支——機(jī)器學(xué)習(xí)已被廣泛應(yīng)用于機(jī)器人技術(shù)、計(jì)算機(jī)視覺、數(shù)據(jù)挖掘和生物醫(yī)學(xué)等眾多領(lǐng)域。機(jī)器學(xué)習(xí)是一門多領(lǐng)域交叉學(xué)科，涉及概率論、統(tǒng)計(jì)學(xué)、逼近論以及算法復(fù)雜度理論等[61]。

機(jī)器學(xué)習(xí)概念最早在1959年由Samuel提出[62]，現(xiàn)已發(fā)展成為一個(gè)涉及計(jì)算機(jī)科學(xué)、統(tǒng)計(jì)學(xué)等多領(lǐng)域的交叉學(xué)科。機(jī)器學(xué)習(xí)因其高效的計(jì)算和預(yù)測(cè)能力，逐漸被用于材料科學(xué)研究領(lǐng)域。基于充分的實(shí)驗(yàn)研究和理論計(jì)算，機(jī)器學(xué)習(xí)方法可以快速完成數(shù)據(jù)挖掘，揭示其中所蘊(yùn)含的信息和規(guī)律，并準(zhǔn)確預(yù)測(cè)材料性能進(jìn)而篩選目標(biāo)材料。近年來，機(jī)器學(xué)習(xí)受到廣泛關(guān)注，在材料科學(xué)開發(fā)新材料方面也展現(xiàn)出了卓越的能力。2016年發(fā)表在《自然》雜志封面的文章“Learning from failure”，挖掘大量失敗實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)成功實(shí)現(xiàn)化學(xué)反應(yīng)預(yù)測(cè)和新化合物形成，這一案例進(jìn)一步助推了機(jī)器學(xué)習(xí)在材料中應(yīng)用的研究熱潮[63]。

隨著對(duì)材料基因工程思想的深入理解，高通量計(jì)算與機(jī)器學(xué)習(xí)在材料的成分設(shè)計(jì)篩選及性能預(yù)測(cè)與優(yōu)化上得到大量應(yīng)用。數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法可以明顯加快研發(fā)速度，縮短研發(fā)時(shí)間，降低計(jì)算成本。不論是微觀還是宏觀層面，該方法都可以被應(yīng)用于材料科學(xué)領(lǐng)域中的新材料發(fā)現(xiàn)、材料性能預(yù)測(cè)等[64]。

2 高通量計(jì)算及機(jī)器學(xué)習(xí)在高熵合金成分篩選和性能優(yōu)化研究中的作用和效果

高熵合金[3-4]因其新穎的合金設(shè)計(jì)原理而引起了人們的極大興趣。高熵合金盡管最初被定義為單相多元的等原子比或近等原子比的合金，但優(yōu)異的性能不斷被發(fā)現(xiàn)，所期望的合金性能有時(shí)會(huì)由于元素間的非直觀相互作用而產(chǎn)生。圖1歸納了Web of Science數(shù)據(jù)庫中2013～2022年期間高熵合金相關(guān)熱點(diǎn)詞出現(xiàn)的次數(shù)以及高熵合金文章中一些關(guān)鍵詞出現(xiàn)的頻次(圖1)。高熵合金的成分選擇和制備涉及復(fù)雜的跨尺度物理化學(xué)現(xiàn)象，其原材料、合金成分和制備工藝等因素均會(huì)對(duì)微觀組織和性能產(chǎn)生重要影響[1,65]。僅通過實(shí)驗(yàn)方法探索高熵合金組織及性能的作用規(guī)律較為耗時(shí)，而材料計(jì)算和機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)被越來越多的人所接受和應(yīng)用，成為高熵合金設(shè)計(jì)的有效研究手段[66]。

圖1 Web of Science數(shù)據(jù)庫中2013～2022年高熵合金領(lǐng)域相關(guān)熱點(diǎn)詞變化趨勢(shì)Fig.1 Trend of hot words in the field of high-entropy alloys from 2013 to 2022 in the Web of Science database

2.1 高通量計(jì)算在高熵合金研究中的作用與優(yōu)勢(shì)

2.1.1 高通量第一性原理計(jì)算

隨著超級(jí)計(jì)算機(jī)的發(fā)展，第一性原理的高通量計(jì)算作為一種成熟的計(jì)算方法研究材料性能，可以更加便捷和高效地解決復(fù)雜問題，對(duì)從微觀角度理解和設(shè)計(jì)預(yù)測(cè)目標(biāo)材料起到了不可或缺的作用。第一性原理計(jì)算基于量子力學(xué)計(jì)算凝聚態(tài)原子和電子的行為，定量描述原子鍵合的能力。第一性原理計(jì)算不依賴經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，通過輸入元素種類和原子坐標(biāo)，即可對(duì)材料性質(zhì)數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測(cè)，是理解材料本征、分析物理性質(zhì)、設(shè)計(jì)新材料的重要工具。通過計(jì)算模型設(shè)計(jì)和參數(shù)優(yōu)化，定量預(yù)測(cè)材料成分優(yōu)選、物相組成、組織結(jié)構(gòu)與性能的構(gòu)效關(guān)系，實(shí)現(xiàn)高通量計(jì)算數(shù)據(jù)在新材料設(shè)計(jì)研發(fā)中的應(yīng)用?；诘谝恍栽碛?jì)算的高熵合金研究論文數(shù)量呈指數(shù)增長，證明了第一性原理計(jì)算方法的高計(jì)算精度可建立結(jié)構(gòu)和特性之間的聯(lián)系，為新材料的設(shè)計(jì)提供了充足的數(shù)據(jù)信息。高通量第一性原理計(jì)算具體作用與優(yōu)勢(shì)表現(xiàn)為三個(gè)方面：

(1)精準(zhǔn)構(gòu)建長程無序、短程有序結(jié)構(gòu)。高熵合金是一種多主元混合合金，其結(jié)構(gòu)特點(diǎn)為長程無序且短程有序，因此精準(zhǔn)構(gòu)建其原子排布結(jié)構(gòu)是預(yù)測(cè)高熵合金材料特性的關(guān)鍵。目前已經(jīng)開發(fā)的特殊準(zhǔn)隨機(jī)結(jié)構(gòu)(special quasi-random structure,SQS)[67-68]與小集合有序結(jié)構(gòu)(small set of ordered structures,SSOS)[69-70]能夠反映高熵合金長程無序特性。第一性原理計(jì)算可以模擬高熵合金的平衡態(tài)結(jié)構(gòu)，計(jì)算分析短程有序形成的影響因素，并且基于預(yù)選小集合有序結(jié)構(gòu)(preselected small set of ordered structures, PSSOS)方法(圖2[70])可以實(shí)現(xiàn)高熵合金的高通量第一性原理計(jì)算。因此，在構(gòu)建多元組分長程無序、短程有序結(jié)構(gòu)高熵合金方面，高通量第一性原理計(jì)算具有高精度優(yōu)勢(shì)。

圖2 高熵合金中基于SSOS方法的高通量第一性原理計(jì)算及篩選策略[70]Fig.2 Computational screening strategy based on SSOS high-throughput first-principle calculations method for high entropy alloys[70]

(2)準(zhǔn)確預(yù)測(cè)高熵合金相穩(wěn)定性。第一性原理計(jì)算可以獲得合金原子級(jí)物理參數(shù)，判斷合金的相穩(wěn)定性以揭示合金元素添加對(duì)相穩(wěn)定性的影響及合金分解中總能量的變化[71]。這種計(jì)算可以涉及任何系統(tǒng)，甚至是不存在的假設(shè)系統(tǒng)。隨著高熵合金單一固溶體的形成，平衡狀態(tài)可能包括多種固溶體和金屬間沉淀物的形成。高通量第一性原理計(jì)算可確定單相的穩(wěn)定性并預(yù)測(cè)單相中的元素偏析，這有助于深入理解難熔高熵合金的相結(jié)構(gòu)性能[72]。從能量角度出發(fā)，基于FCC和BCC結(jié)構(gòu)之間的晶格穩(wěn)定性能量，高通量第一性原理計(jì)算可以篩選出具有BCC穩(wěn)定性的候選合金。

(3)準(zhǔn)確計(jì)算高熵合金的力學(xué)性能。具有單相晶體結(jié)構(gòu)的高熵合金具有比強(qiáng)度高、延展性好及耐腐蝕性強(qiáng)等優(yōu)異性能。第一性原理計(jì)算可得出單相體系彈性常數(shù)、剪切模量、體積模量和泊松比等參量，但當(dāng)合金元素種類增加后可能會(huì)形成多相，其結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和性能預(yù)測(cè)則變得復(fù)雜得多。將量子力學(xué)的第一性原理計(jì)算與統(tǒng)計(jì)力學(xué)相結(jié)合，通過比較BCC相和第二相(如Laves相)對(duì)自由能的貢獻(xiàn)來預(yù)測(cè)多相材料力學(xué)性能[73]。

2.1.2 高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算

高熵合金在制備過程中涉及復(fù)雜的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象，材料的組織結(jié)構(gòu)是其系統(tǒng)狀態(tài)變量和制備工藝的產(chǎn)物，對(duì)性能有決定性作用，并對(duì)微觀組織和性能產(chǎn)生重要影響[1-3]。高熵合金的性能很大程度上取決于其成分及微觀組織，即組元數(shù)量、體系混合熵、體系混合焓、相體積分?jǐn)?shù)、元素分布等，這些均可通過熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算獲得。高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算具體作用與優(yōu)勢(shì)表現(xiàn)為三個(gè)方面：

(1)精確獲得高熵合金的相圖及熱動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算方法基于相的吉布斯自由能和原子擴(kuò)散系數(shù)來描述不同合金成分和制備工藝下多組元體系的相圖和熱動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。較其他合金相比，熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算高熵合金顯得尤為重要，因?yàn)楦哽睾辖鹨呀?jīng)不再受限于最初發(fā)現(xiàn)時(shí)的多元等原子比單相合金，還會(huì)出現(xiàn)雙相或第三相，而性能也影響較大，甚至比單相時(shí)更佳。

(2)快速獲得高熵合金關(guān)鍵組織參數(shù)。高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算可以快速獲取廣泛成分空間內(nèi)合金的微觀組織和熱動(dòng)力學(xué)性質(zhì)，結(jié)合微觀結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)表征能夠高效地研究組織結(jié)構(gòu)的演變規(guī)律及其控制機(jī)理。掌握材料體系的熱動(dòng)力學(xué)信息不僅是研究材料微觀組織演變的重要基礎(chǔ)，也是開展不同尺度組織結(jié)構(gòu)模擬(如擴(kuò)散、相場(chǎng)、流場(chǎng)和有限元模擬)的必要條件。

(3)實(shí)現(xiàn)跨尺度分析。高熵合金制備過程中微觀組織的定量描述是研發(fā)新型合金及提升現(xiàn)有合金性能的重要基礎(chǔ)。結(jié)合微觀組織的高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算并進(jìn)行成分和工藝篩選是獲得高性能高熵合金的有效途徑。而高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算與高通量第一性原理計(jì)算相耦合，能夠進(jìn)一步加快合金開發(fā)中跨尺度集成計(jì)算的效率。在高熵合金研究中，基于高通量計(jì)算可以完成在包含百萬、甚至千萬個(gè)成分組合的超大成分空間中進(jìn)行合金成分篩選與設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)從材料本征特性出發(fā)探索材料機(jī)理并研制新材料。

2.2 機(jī)器學(xué)習(xí)在高熵合金研究中的作用與優(yōu)勢(shì)

當(dāng)考慮非等摩爾比的高熵合金時(shí)，研究者發(fā)現(xiàn)高熵合金擁有巨大的成分設(shè)計(jì)空間和自由度。而巨大的成分空間與對(duì)高熵合金理論認(rèn)識(shí)的匱乏形成強(qiáng)烈反差，使得基于大數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)挖掘和機(jī)器學(xué)習(xí)方法成為除實(shí)驗(yàn)探索與計(jì)算模擬之外的有效方法之一，能夠?qū)崿F(xiàn)非等摩爾比高熵合金的設(shè)計(jì)。具體作用與優(yōu)勢(shì)表現(xiàn)為兩個(gè)方面：

(1)高熵合金相形成的判定。基于體量較大但較為分散的數(shù)據(jù)集，以材料熱動(dòng)力學(xué)等參數(shù)或自定義參數(shù)為判據(jù)，機(jī)器學(xué)習(xí)可對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分類以判定固溶體相的形成[74]，這一類工作屬于相對(duì)早期研究時(shí)采取的研究手段。隨著研究的深入，發(fā)展了以合金的不同化學(xué)元素含量作為輸入，或者以單質(zhì)元素的物理、力學(xué)等本征特性的各類組合形式作為特征，如原子半徑差、價(jià)電子數(shù)、構(gòu)型熵、混合焓等，可直接建模得到元素組合與相形成的關(guān)系。例如基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法建模獲得相評(píng)估靈敏度矩陣，能夠定量評(píng)估并調(diào)整設(shè)計(jì)參數(shù)實(shí)現(xiàn)形成固溶體、金屬間化合物或非晶相的精準(zhǔn)設(shè)計(jì)[75]。這為熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算的相形成提供有力補(bǔ)充。

(2)高熵合金的成分與性能的關(guān)聯(lián)關(guān)系?；诔煞趾驮氐母黝惐菊魈匦约捌浣M合，以及基于材料理論知識(shí)[76]及特征工程思想對(duì)元素本征特征進(jìn)行優(yōu)化，可獲得的綜合反映合金不同特性的特征參量。通過構(gòu)建特征參量與強(qiáng)度等性能的關(guān)聯(lián)關(guān)系模型，可實(shí)現(xiàn)基于化學(xué)成分快速預(yù)測(cè)材料性能。該方法結(jié)合一定量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)補(bǔ)充可為合金成分設(shè)計(jì)提供較好的指導(dǎo)作用[77]，因此成為目前高熵合金成分設(shè)計(jì)的主要手段之一，尤其是對(duì)合金機(jī)理研究不足的情況下。機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)在高熵合金上的成功應(yīng)用，使得高熵合金在巨大成分空間的探索上能夠兼顧可操作性與高效性。

3 研究與應(yīng)用現(xiàn)狀

3.1 高通量第一性原理計(jì)算方法在高熵合金的應(yīng)用

(1)長程無序、短程有序分析。隨著高熵合金微觀結(jié)構(gòu)研究的深入，高熵合金中原子的排布并非理想的無序狀態(tài),短程有序或多相共存現(xiàn)象是普遍存在的，同時(shí)也促進(jìn)了第一性原理在高熵合金上的應(yīng)用向更小尺度探索。在接近臨界有序無序轉(zhuǎn)變溫度時(shí)，高熵合金的原子結(jié)構(gòu)排列從完美的長程有序向局部的短程有序轉(zhuǎn)變，而對(duì)于高熵合金短程有序(short-range ordering, SRO)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，將是高熵合金理論計(jì)算的基礎(chǔ)和難點(diǎn)[78]。因此基于密度泛函理論(density functional theory, DFT)計(jì)算高熵合金的復(fù)雜性對(duì)模型構(gòu)建方法提出了更高的要求。任縣利等[79]提出了用蒙特卡洛結(jié)合密度泛函理論構(gòu)建高熵合金平衡態(tài)結(jié)構(gòu)的計(jì)算方法，分析短程有序形成的影響因素(原子間相互作用、原子間混合焓以及原子尺寸等)及短程有序的出現(xiàn)對(duì)高熵合金性質(zhì)的影響，主要體現(xiàn)在電子分布、磁性以及力學(xué)性能方面。Nataraj等[80]采用第一性原理計(jì)算和團(tuán)簇展開法考察了短程有序如何影響相穩(wěn)定性和力學(xué)性能，其中團(tuán)簇展開法用成對(duì)、三線態(tài)和高階相互作用來表示結(jié)構(gòu)的能量。通過幾種線性和非線性算法對(duì)模型進(jìn)行選擇，確定了有效的團(tuán)簇相互作用，進(jìn)而研究高熵合金的相穩(wěn)定性與溫度的關(guān)系。

短程有序現(xiàn)象也與層錯(cuò)能有關(guān)，Tsuru等[81]結(jié)合蒙特卡洛模擬和第一性原理計(jì)算分析了Si元素的摻雜對(duì)FCC高熵合金性能的影響。研究表明Si的加入增加了局域晶格畸變，短程有序的形成引起了層錯(cuò)能的劇烈波動(dòng)，并使其增加。低層錯(cuò)區(qū)和高層錯(cuò)區(qū)分布到基體中作為非均勻形核位置，這一特性導(dǎo)致了Si摻雜合金中超細(xì)孿晶的形成，被認(rèn)為是提高合金強(qiáng)度和塑性的主要因素，使其在提高強(qiáng)度和延性方面具有很大的潛力[13]。對(duì)于高熵合金無序固溶體中存在短程有序的現(xiàn)象，第一性原理獲得的晶體化學(xué)鍵信息可以作為評(píng)價(jià)高熵合金短程有序及各項(xiàng)性能的關(guān)鍵指標(biāo)，如圖3所示[82]。

圖3 高通量第一性原理計(jì)算所得合金的鍵序(a)和鍵長(b)[82]Fig.3 Bond order(a) and bond length(b) of alloy by high-throughput first-principles calculations[82]

(2)穩(wěn)定相篩選。由于高熵合金成分空間廣泛，目前尚無法穩(wěn)定預(yù)測(cè)元素組合的單相形成能力?；诘谝恍栽碛?jì)算提出了通過使用二元化合物形成焓的模型成為預(yù)測(cè)單相高熵合金體系的一種有效方法，如圖4所示[83]。此第一性原理焓矩陣也可用于搜索單相合金的特定元素添加物，預(yù)測(cè)結(jié)果與已報(bào)道的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表現(xiàn)出極好的一致性。

圖4 二元化合物相對(duì)于分離成最低能量結(jié)構(gòu)純?cè)氐男纬伸蔥83]Fig.4 Formation enthalpy of lowest energy structure of binary compounds relative to phase separation into pure elements[83]

(3)計(jì)算高熵合金的力學(xué)性能。難熔高熵合金的相結(jié)構(gòu)、體系能量和彈性模量直接影響高熵合金的力學(xué)性能。在固溶體中，層錯(cuò)能的大小影響部分位錯(cuò)的形成以及平面滑移和雙交叉滑移的發(fā)生，它可以作為合金設(shè)計(jì)的可靠參數(shù)[84-86]。高通量第一性原理計(jì)算可以計(jì)算高熵合金的堆垛層錯(cuò)能(γusf)和表面能(γsurf)，進(jìn)而確定評(píng)估合金的強(qiáng)度和韌性。結(jié)合以BCC型難熔高熵合金γusf和γsurf為目標(biāo)參量的統(tǒng)計(jì)回歸替代模型，已通過VASP+SQS方法得到的計(jì)算值驗(yàn)證[87]，證明高通量第一性原理計(jì)算在探究高熵合金強(qiáng)度塑性關(guān)系上具有優(yōu)勢(shì)。

單相晶系具有獨(dú)立的彈性常數(shù)，因此第一性原理計(jì)算出的彈性常數(shù)需要根據(jù)現(xiàn)有的經(jīng)驗(yàn)法則獲得定量表達(dá)材料彈性性能的參數(shù)，如表1[88]所示。

通過計(jì)算原子尺寸差、價(jià)電子濃度和原子分布確定該合金主要結(jié)構(gòu)為單一的無序BCC固溶體，采用第一性原理計(jì)算可獲得合金化元素含量對(duì)體積模量、楊氏模量、剪切模量、韌脆轉(zhuǎn)變指標(biāo)B/G及泊松比的影響規(guī)律，進(jìn)而可以確定最佳合金體系[89]。

3.2 熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算在高熵合金中的應(yīng)用

隨著對(duì)高熵合金固溶體以及相變的研究，高熵合金熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算數(shù)據(jù)庫持續(xù)完善，熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算在高熵合金研究中的應(yīng)用也越來越多。

(1)計(jì)算高熵合金體系相組成。美國空軍研究實(shí)驗(yàn)室[7,90]通過對(duì)數(shù)千種等摩爾成分高熵合金的高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算、篩選和分析，發(fā)現(xiàn)幾乎所有單相等摩爾合金都是固溶體型合金，而大多數(shù)多相合金是固溶體與金屬間化合物的混合型合金。計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示出良好的一致性[16,91]。美國田納西大學(xué)[92]評(píng)估了固溶體相形成規(guī)律并確定這些經(jīng)驗(yàn)規(guī)則適用于大多數(shù)合金成分，指出熱動(dòng)力學(xué)方法是一種有效的手段來預(yù)測(cè)高熵合金的相組成和相形成溫度。

(2)快速篩選獲得組織性能匹配的高熵合金體系。圖5為基于高通量熱力學(xué)計(jì)算篩選高熵合金的過程，首先利用平衡計(jì)算和非平衡希爾凝固計(jì)算相結(jié)合，基于高通量計(jì)算預(yù)測(cè)高熵合金加工后的熔點(diǎn)、相組成、熱力學(xué)性質(zhì)，快速獲得滿足熔點(diǎn)判據(jù)、相體積分?jǐn)?shù)判據(jù)的合金成分空間，從而快速輔助分析有效的合金成分，降低實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)頻次[93]。

(3)輔助增材制造技術(shù)加工。通過高通量熱力學(xué)計(jì)算結(jié)合多通道送粉增材制造技術(shù)，實(shí)現(xiàn)難熔高熵合金的高通量制備，利用離位X射線衍射(X-ray diffraction, XRD)和掃描電子顯微鏡(scanning electron microscopy, SEM)表征，獲得各成分合金的相構(gòu)成及元素分布，為MoNbTaW難熔高熵合金材料篩選提供關(guān)鍵信息[94]。

目前國內(nèi)外已普遍接受采用高通量熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算來篩選并優(yōu)化高熵合金的成分和熱處理工藝，對(duì)高熵合金廣闊成分空間的探索有著重要的理論和實(shí)際意義。在篩選得到成分的基礎(chǔ)上可開展高通量制備與表征，系統(tǒng)地掌握高熵合金組織及性能的演變機(jī)理，為高熵合金的開發(fā)設(shè)計(jì)奠定重要的理論基礎(chǔ)。

3.3 機(jī)器學(xué)習(xí)在高熵合金中的應(yīng)用

機(jī)器學(xué)習(xí)在近年來被廣泛應(yīng)用于高熵合金，利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法進(jìn)行材料性質(zhì)預(yù)測(cè)和新材料設(shè)計(jì)的文章數(shù)量也呈現(xiàn)激增趨勢(shì)。大數(shù)據(jù)時(shí)代的到來，得益于越來越多的開源數(shù)據(jù)庫建立、算法不斷改進(jìn)以及計(jì)算機(jī)算力的飛速增長，基于數(shù)據(jù)庫與機(jī)器學(xué)習(xí)的材料信息學(xué)已成為材料科學(xué)領(lǐng)域的重要研究手段。

表1 定量表達(dá)材料彈性性能的參數(shù)[88]Table 1 Parameters for quantitative expression of elastic properties of materials[88]

圖5 高通量熱力學(xué)計(jì)算篩選高熵合金[93]Fig.5 High-throughput thermodynamic calculation for screening high-entropy alloys[93]

(1)基于機(jī)器學(xué)習(xí)的固溶強(qiáng)化模型改進(jìn)。機(jī)器學(xué)習(xí)特征篩選方法與高熵合金固溶強(qiáng)化模型結(jié)合，可以改進(jìn)傳統(tǒng)物理模型，其過程如圖6[77]所示。通過構(gòu)建高熵合金固溶強(qiáng)化的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，發(fā)現(xiàn)電負(fù)性之差和剪切模量對(duì)高熵合金的固溶強(qiáng)化有顯著影響，并能夠構(gòu)建比現(xiàn)有模型更加適用于高熵合金的硬度預(yù)測(cè)，同時(shí)可以進(jìn)一步理解高熵合金元素電負(fù)性的差異驅(qū)動(dòng)復(fù)雜原子環(huán)境中電荷的相互作用[95]。

圖6 固溶強(qiáng)化模型改進(jìn)流程圖[77]Fig.6 Flow chart of solution strengthening model improvement[77]

(2)高熵合金相種類預(yù)測(cè)。機(jī)器學(xué)習(xí)在相形成方面應(yīng)用較多的方法主要包括神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(neural networks,NNs)，高斯過程(Gaussian process,GP)，K近鄰(k-nearest neighbor,KNN)，支持向量機(jī)(support vector machines,SVMs)，主成分分析(principal component analysis,PCA)，隨機(jī)森林(random forests,RFs)和邏輯回歸(logistic regression, LR)。這些研究表明價(jià)電子濃度、電負(fù)性、原子半徑和混合焓都是決定相形成的重要特征。但是基于理想構(gòu)型熵得到的混合熵相對(duì)較小，這可能是由于有限溫度下的有序效應(yīng)降低了材料的實(shí)際熵?；诰?、晶胞尺寸以及形狀結(jié)構(gòu)參數(shù)并非主要因素，對(duì)于低溶解度/低濃度體系甚至適得其反。遺傳算法在減少特征空間方面優(yōu)于其他方法，如LASSO(least absolute shrinkage and selection operator)算法、隨機(jī)森林和梯度提升決策樹(gradient boosting decision tree, GBDT)，而神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法在固溶體形成類型方面具有優(yōu)勢(shì)。

高熵合金的相組成可分為固溶體相(SS)、金屬間化合物(IM)以及混合相(SS+IM)。準(zhǔn)確預(yù)測(cè)多組元高熵合金的相組成是篩選高熵合金性能的基礎(chǔ)。根據(jù)高熵合金四大核心效應(yīng)[96]，使用機(jī)器學(xué)習(xí)算法建立了相預(yù)測(cè)模型可以高精度實(shí)現(xiàn)相分類，可以為合金設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)[97]。

改進(jìn)機(jī)器學(xué)習(xí)模型與材料描述符的組合可以進(jìn)一步加快高熵合金的相分類。通過映射目標(biāo)屬性與材料描述符之間的關(guān)系，機(jī)器學(xué)習(xí)模型快速有效地構(gòu)建材料描述符的最佳組合。Zhang等通過遺傳算法系統(tǒng)框架從大量方案中有效選擇最佳組合，該方法對(duì)固溶體和非固溶體的識(shí)別準(zhǔn)確率高達(dá)88.7%，并進(jìn)一步識(shí)別固溶體相中的BCC，F(xiàn)CC和BCC+FCC相，該遺傳算法過程如圖7所示[98]。

圖7 遺傳算法選擇最佳模型與特征組合的步驟[98]Fig.7 Steps of genetic algorithm to select the optimized model and feature combination[98]

(3)機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測(cè)高熵合金力學(xué)性能。在高熵合金的設(shè)計(jì)中，合金力學(xué)性能是至關(guān)重要的一部分。然而高熵合金存在原子相互作用復(fù)雜、原子環(huán)境和位錯(cuò)相互影響的問題[99]。Huang等在研究Cantor合金的硬度時(shí)使用了13個(gè)特征，包括第一電離能、價(jià)電子濃度等，顯著多于相分類的5個(gè)特征，構(gòu)建了優(yōu)于傳統(tǒng)理論硬度模型的高熵合金機(jī)器學(xué)習(xí)模型[100]。根據(jù)高精度硬度模型中特征對(duì)硬度的影響，在模型中引入電荷轉(zhuǎn)移修正項(xiàng)，優(yōu)化了傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)公式預(yù)測(cè)精度，不同模型預(yù)測(cè)高熵合金硬度結(jié)果如圖8所示。

圖8 機(jī)器學(xué)習(xí)模型與傳統(tǒng)理論模型的硬度預(yù)測(cè)結(jié)果(a)以及理論硬度模型修正前后預(yù)測(cè)FCC，BCC合金硬度的對(duì)比(b)[100]Fig.8 Comparison of hardness predicted by ML model and the physical ones(a), as well as the hardness predicted by the modified physical models on FCC and BCC HEA alloys(b)[100]

(4)基于自適應(yīng)設(shè)計(jì)的高熵合金優(yōu)化。由于高熵合金的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較少，用文獻(xiàn)中收集的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)所構(gòu)建的模型具有一定預(yù)測(cè)局限性，可采用自適應(yīng)設(shè)計(jì)來提升模型精度以解決小數(shù)據(jù)機(jī)器學(xué)習(xí)建模問題。在高熵合金設(shè)計(jì)時(shí)采用一種以性能為導(dǎo)向的材料設(shè)計(jì)策略，結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)、實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)反饋來尋找具有優(yōu)異性能的高熵合金[101]。Rao等基于自適應(yīng)設(shè)計(jì)思路在幾乎無限的成分空間中加速新型高熵合金的設(shè)計(jì)(圖9)[102]。利用該方法篩選并制備17種高熵合金，其中兩種四主元高熵合金熱膨脹系數(shù)與經(jīng)典FeNi二元合金相當(dāng)，兩種五主元高熵合金的熱膨脹系數(shù)比FeCoNiMnCu高熵合金低56.2%。

圖9 基于機(jī)器學(xué)習(xí)模型、第一性原理計(jì)算、熱力學(xué)模擬和實(shí)驗(yàn)反饋相結(jié)合的主動(dòng)學(xué)習(xí)框架[102]Fig.9 Active learning framework based on combination of machine learning models,DFT calculations, thermodynamic calculations and experimental feedback[102]

該主動(dòng)學(xué)習(xí)策略包括三個(gè)主要步驟：開發(fā)基于深度生成模型Wasserstein自動(dòng)編碼器體系的高熵合金生成方法HEA-COGS，結(jié)合無監(jiān)督學(xué)習(xí)和隨機(jī)抽樣過程進(jìn)行候選空間采樣。采用包括多層感知器和梯度提升決策樹的二階段集成回歸模型(TERM)進(jìn)行物理信息篩選，建立基于高通量成分和原子特征的集成模型，在候選空間中推斷出1000個(gè)可能的合金成分組合，再輸入第一性原理和熱力學(xué)計(jì)算的物理性質(zhì)構(gòu)建集成模型，將候選合金數(shù)量進(jìn)一步縮小至20～30個(gè)?；谂琶呗赃x擇最有潛力的前三個(gè)候選合金，然后在物理性能測(cè)量系統(tǒng)(PPMS)中進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量并反饋回?cái)?shù)據(jù)庫，重復(fù)迭代直到發(fā)現(xiàn)性能符合需求的目標(biāo)合金。

4 存在的問題與未來發(fā)展方向

優(yōu)異的性能賦予高熵合金許多潛在的應(yīng)用前景，但是也存在一些問題會(huì)限制其發(fā)展。盡管有許多文獻(xiàn)已報(bào)道過多種高熵合金力學(xué)性能方面的研究，但是對(duì)其變形機(jī)理的了解卻很少，例如變形過程中的位錯(cuò)亞結(jié)構(gòu)分析以及位錯(cuò)與溶質(zhì)原子之間的相互作用機(jī)制等。

高熵合金主元的增加雖然使其擁有更大的成分空間，并引入更多的可能性，但是也給理論建模和仿真帶來了重大挑戰(zhàn)。主元數(shù)的增加使得在構(gòu)建模型時(shí)需要考慮更多的化學(xué)相互作用，難以構(gòu)建經(jīng)驗(yàn)原子相互作用模型，若是使用傳統(tǒng)的簇?cái)U(kuò)展方法或嵌入式原子法，則會(huì)導(dǎo)致過擬合。在進(jìn)行第一性原理計(jì)算時(shí)，由于高熵合金結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，需要使用超大的晶胞來構(gòu)建結(jié)構(gòu)模型，這會(huì)使計(jì)算成本以及時(shí)間大大增加。

雖然機(jī)器學(xué)習(xí)模型屬于黑箱模型，其在作出預(yù)測(cè)的過程中進(jìn)行的一系列操作是未知的、缺乏透明度且可解釋性較差，但是機(jī)器學(xué)習(xí)仍可以幫助理解材料科學(xué)中的物理機(jī)制問題。例如，當(dāng)使用可靠的機(jī)器學(xué)習(xí)模型與精心挑選的算法建模時(shí)，模型選擇的描述符可能在變形機(jī)制中擔(dān)任著重要的角色。同樣可以使用機(jī)器學(xué)習(xí)來發(fā)現(xiàn)能夠重現(xiàn)材料演變過程的新描述符，能夠?yàn)闃?gòu)建理論模型提供參考。

盡管機(jī)器學(xué)習(xí)在高熵合金設(shè)計(jì)上具有優(yōu)勢(shì)，但是仍存在一些挑戰(zhàn)。首先是模型置信度，機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)的結(jié)果不能盲目地相信，需要對(duì)模型的不確定性進(jìn)行量化，嚴(yán)格地估計(jì)每個(gè)預(yù)測(cè)的不確定性[103]。在實(shí)踐中，有不同的方法來評(píng)估模型的不確定性[104](如圖10所示)，有DS理論[105]、模糊集[106]、區(qū)間方法[107]、概率方法[108]、貝葉斯方法等。通過了解和量化不確定性的來源，可以得出模型的置信區(qū)間，這不僅幫助理解預(yù)測(cè)的可靠性，也能通過在不確定性高的區(qū)域添加數(shù)據(jù)來實(shí)現(xiàn)主動(dòng)學(xué)習(xí)[109]。

圖10 不確定性量化UQ-ML模型中不確定性組成部分[104]Fig.10 Uncertainty quantification (UQ)-the components of UQ in ML models[104]

原子在材料中的排列具有各種對(duì)稱性，如平移、旋轉(zhuǎn)和晶體對(duì)稱性，只有特定的點(diǎn)和線才能表示高維特征空間中的真實(shí)系統(tǒng)，保證原子的真實(shí)環(huán)境。目前主流的方法是構(gòu)造一個(gè)保持對(duì)稱性的描述符，但是相比之下，端到端的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型在自動(dòng)捕獲三維晶格上的物理相關(guān)描述符更具有優(yōu)勢(shì)，然而端到端的模型通常需要更大數(shù)據(jù)集來訓(xùn)練。獲得高質(zhì)量的數(shù)據(jù)集也是存在的問題，其難點(diǎn)在于不同的研究小組獲得數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)條件不同，這使得在合并數(shù)據(jù)時(shí)需要仔細(xì)校準(zhǔn)；此外，這些數(shù)據(jù)的獲取比較耗時(shí)，在高熵合金問題上通常都只有小數(shù)據(jù)集能夠使用?？梢灶A(yù)見到，高質(zhì)量的數(shù)據(jù)集依然是制約高熵合金機(jī)器學(xué)習(xí)發(fā)展的一大難題。

4.1 存在的問題

盡管近幾年眾多學(xué)者對(duì)高熵合金開展了研究，但目前對(duì)高熵合金的成分、工藝、微觀組織與性能的復(fù)雜關(guān)系尚未完全揭示。總而言之，在材料計(jì)算和機(jī)器學(xué)習(xí)方面尚存在以下問題：

(1)第一性原理計(jì)算。由于包括多種合金組分和微觀結(jié)構(gòu)，第一性原理計(jì)算高熵合金往往比傳統(tǒng)材料更加困難。而且，所需要的計(jì)算能力隨著組元增加而不斷增加。而一些傳統(tǒng)的數(shù)據(jù)庫對(duì)于高熵材料的計(jì)算遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠，預(yù)測(cè)結(jié)果可能與實(shí)驗(yàn)結(jié)果差別較大。由于精度和計(jì)算力問題，第一性原理計(jì)算除了等原子比單相高熵合金之外，對(duì)非等原子比合金的探索工作應(yīng)用較少。

(2)熱力學(xué)計(jì)算。熱力學(xué)計(jì)算的可靠性嚴(yán)重依賴于熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫的準(zhǔn)確度，目前商用高熵合金數(shù)據(jù)庫在開發(fā)過程中仍存在計(jì)算精度低、部分體系相組成關(guān)系預(yù)測(cè)不準(zhǔn)確等問題。同時(shí)，數(shù)據(jù)庫的數(shù)據(jù)加密，用戶無法自行增加和修正數(shù)據(jù)。國內(nèi)缺乏可支撐高熵合金材料計(jì)算和設(shè)計(jì)的熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫，嚴(yán)重制約著我國新材料的研發(fā)。

(3)機(jī)器學(xué)習(xí)。機(jī)器學(xué)習(xí)對(duì)高質(zhì)量數(shù)據(jù)的依賴度較高。高熵合金數(shù)據(jù)的獲取成本高且分布不均勻，易導(dǎo)致機(jī)器學(xué)習(xí)的過擬合問題，直接影響模型預(yù)測(cè)效果。另外，機(jī)器學(xué)習(xí)的可解釋性差，難以說明因果關(guān)系的問題一直存在。無論在性能預(yù)測(cè)還是機(jī)理模型構(gòu)建上，在研究時(shí)間尚短且積累數(shù)據(jù)有限的高熵合金上此問題可能更為突出。

4.2 未來發(fā)展方向

隨著對(duì)高熵合金的研究深入和潛力應(yīng)用的探索，第一性原理計(jì)算、熱動(dòng)力學(xué)計(jì)算、機(jī)器學(xué)習(xí)等作為材料發(fā)現(xiàn)與機(jī)理探究的先進(jìn)工具，將在今后研究中充分發(fā)揮其效力。

(1)高精度的第一性原理計(jì)算加速方法。計(jì)算效率與精度的矛盾在高熵合金計(jì)算上顯得更加突出，目前國際上支撐高通量第一性原理計(jì)算及機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)與工具包括AiiDA和MatCloud等，都難以適應(yīng)高熵合金的計(jì)算。因此，開發(fā)基于機(jī)理且兼具高通量與高精度的第一性原理加速器，將滿足高熵合金研發(fā)提速的需求。

(2)適應(yīng)高熵合金復(fù)雜性與數(shù)據(jù)稀缺問題的機(jī)器學(xué)習(xí)新方法。微軟研究院的計(jì)算機(jī)專家與數(shù)據(jù)專家推出的AI for Science，將推動(dòng)機(jī)器學(xué)習(xí)和人工智能與材料領(lǐng)域研究的深度合作。人工智能助力高熵合金機(jī)理模型、人工智能與高性能計(jì)算兩大手段，有望突破高熵合金的復(fù)雜、高維、小數(shù)據(jù)的問題，也將形成今后高熵合金研究發(fā)展中的一個(gè)交叉學(xué)科分支。

(3)基于高通量計(jì)算與機(jī)器學(xué)習(xí)相融合的材料性能及服役行為全局優(yōu)化。近年來我國材料的研究和生產(chǎn)強(qiáng)調(diào)全產(chǎn)業(yè)鏈管控，材料服役行為將逐步成為材料成分設(shè)計(jì)過程的約束條件之一，這使得研究過程進(jìn)一步復(fù)雜。制備過程各工序的機(jī)理研究都涉及不同尺度，包括利用第一性原理和分子動(dòng)力學(xué)方法對(duì)缺陷的研究，采用高通量跨尺度計(jì)算或機(jī)器學(xué)習(xí)輔助建模，機(jī)器學(xué)習(xí)實(shí)現(xiàn)各工序間的跨越，最終對(duì)材料性能與服役行為全局優(yōu)化。

(4)高通量計(jì)算助力高熵合金的功能開發(fā)。未來高熵合金的研究與應(yīng)用不局限于結(jié)構(gòu)材料，功能材料同樣存在巨大潛力。而高通量第一性原理在功能材料的構(gòu)效關(guān)系研究上一直具有顯著的優(yōu)勢(shì)，第一性原理計(jì)算探索高熵合金用作電池材料、磁性材料、核聚變/裂變材料等研究已開展，今后可能在新能源材料等亟需發(fā)展的材料領(lǐng)域上取得突破。

(5)助力未來高熵合金智能制造與數(shù)據(jù)庫。智能制造是我國制造業(yè)提高產(chǎn)品質(zhì)量的解決方案，而數(shù)據(jù)化轉(zhuǎn)型是實(shí)現(xiàn)智能制造和降低人工勞動(dòng)力的重要舉措。高通量計(jì)算與機(jī)器學(xué)習(xí)是智能制造和數(shù)字化轉(zhuǎn)型的落地實(shí)施手段，高質(zhì)量數(shù)據(jù)是機(jī)器學(xué)習(xí)的基礎(chǔ)。因此學(xué)習(xí)發(fā)達(dá)國家?guī)资旮哔|(zhì)量數(shù)據(jù)積累的經(jīng)驗(yàn)，整合高通量計(jì)算、機(jī)器學(xué)習(xí)及實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，構(gòu)建高質(zhì)量高熵合金數(shù)據(jù)庫，以期實(shí)現(xiàn)未來高熵合金數(shù)字化和智能化制造。