摘要

本研究建立了基于QuEChERS前處理方法同時(shí)檢測(cè)李子果實(shí)中29種農(nóng)藥殘留的超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜（UPLC-MS/MS）分析方法。樣品經(jīng)1%乙酸乙腈提取， 50 mg PSA和30 mg GCB凈化后采用UPLC-MS/MS檢測(cè)， 以0.5 mmol/L乙酸銨-0.1%甲酸水為水相， 乙腈為有機(jī)相進(jìn)行梯度洗脫， 基質(zhì)外標(biāo)法定量。29種農(nóng)藥在0.001～0.1 mg/kg范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系， 決定系數(shù)（R2）大于0.990;在0.001、0.01、0.1 mg/kg 3個(gè)添加水平下， 29種農(nóng)藥在李子中的平均添加回收率為70.6%～114.0%， 相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.0%～9.7%（n=5）。29種農(nóng)藥的定量限為0.001 mg/kg。采用所建立的方法對(duì)貴州省10批李子樣品進(jìn)行殘留檢測(cè)， 結(jié)果顯示， 李子中共檢出18種農(nóng)藥，殘留量均小于0.104 7 mg/kg。該方法的精密度和靈敏度均滿足農(nóng)藥殘留檢測(cè)分析要求， 能簡(jiǎn)單、快速地同時(shí)檢測(cè)李子中29種農(nóng)藥殘留。

關(guān)鍵詞

農(nóng)藥;" 殘留;" 李子;" QuEChERS;" 超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜

中圖分類號(hào)：

R 155.54

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：" A

DOI：" 10.16688/j.zwbh.2024052

收稿日期：" 20240126""" 修訂日期：" 20240321

基金項(xiàng)目：

貴州省優(yōu)秀青年科技人才計(jì)劃（黔科合平臺(tái)人才（YQK［2023］026））; 貴州省農(nóng)業(yè)科學(xué)院博士基金（黔農(nóng)科博士基金［2024］07號(hào)）

致" 謝：" 參加本試驗(yàn)部分工作的還有江代禮、譚翰杰、張能和紀(jì)燁斌等同學(xué)，特此一并致謝。

* 通信作者

E-mail：

m_yh79@163.com

#

為并列第一作者

Simultaneous determination of 29 pesticides residues in plums by QuEChERS-UPLC-MS/MS

ZHU Feng1，" LONG Yujun1，" SONG Bangyan1，" ZHANG Haiyan1，" LIAO Guohui1，" CHEN Minggui1，CHEN Xiangyan1，" QIN Lixin1，" MA Yuhua2*

（1. Institute of Plant Protection， Guizhou Academy of Agricultural Sciences （Pesticide Risk Monitoring Center of Guizhou

Province）， Guiyang" 550006， China; 2. Guizhou Academy of Agricultural Sciences， Guiyang" 550006， China）

Abstract

This study established a method for the simultaneous analysis of 29 pesticides residues in plums using QuEChERS-based ultra performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry （QuEChERS-UPLC-MS/MS）. The samples were extracted with acetonitrile containing 1% acetic acid， purified with 50 mg PSA and 30 mg GCB， and detected by UPLC-MS/MS. Gradient elution was performed using 0.5 mmol/L ammonium acetate and 0.1% formic acid in water as the aqueous phase， and acetonitrile as the organic phase， with external matrix standard quantification. The 29 pesticides showed a good linear relationship in the range of 0.001-0.1 mg/kg， with determination coefficients （R2） greater than 0.990. The average recoveries of the 29 pesticides ranged from 70.6% to 114.0%， with relative standard deviation （RSD） of 1.0%-9.7% （n=5） at spiking levels of 0.001 mg/kg， 0.01 mg/kg， and 0.1 mg/kg. The limits of quantification （LOQ） for the 29 pesticides were 0.001 mg/kg. Residue analysis of 10 batches of plum samples from Guizhou province showed that

a total of 18 pesticides were detected， with the residue level lower than

0.104 7 mg/kg. The precision and sensitivity of this method meet the requirements for pesticide residue detection， providing a simple and rapid approach for simultaneous detection of 29 pesticide residues in plums.

Key words

pesticides;" residue;" plum;" QuEChERS;" UPLC-MS/MS

李子Prunus salicina Lindl.是薔薇科李屬植物［1］， 生長(zhǎng)于海拔400～2 600 m的山坡灌叢、溝谷疏林、水邊路旁， 是一種重要的溫帶果樹。李子果實(shí)中富含維生素、氨基酸等多種營(yíng)養(yǎng)成分， 是貴州十二大特色產(chǎn)業(yè)之一， 全省種植面積超12.8萬hm2， 位居全國(guó)首位［2］。病蟲害是制約李子產(chǎn)業(yè)發(fā)展的因素之一［34］。當(dāng)前中國(guó)農(nóng)藥信息網(wǎng)中登記在李子上的農(nóng)藥有甲氨基阿維菌素苯甲酸鹽、苯醚甲環(huán)唑、吡唑醚菌酯， 據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道， 咪鮮胺、吡蟲啉、丙硫菌唑、啶蟲脒、敵百蟲等也是李子防治中常用農(nóng)藥［58］。李子中農(nóng)藥殘留檢測(cè)已報(bào)道的有：利用氣相色譜法檢測(cè)有機(jī)氯、有機(jī)磷類農(nóng)藥［9］， 液相二級(jí)質(zhì)譜分析

殺蟲雙、丙環(huán)唑等［1011］。但目前國(guó)內(nèi)缺乏同時(shí)分析李子中多種農(nóng)藥殘留的方法， 為滿足李子農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)管要求， 建立簡(jiǎn)便、快速、準(zhǔn)確的李子農(nóng)藥多殘留分析方法十分必要。液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用法具有分離效率高、靈敏度高、分析時(shí)間短等特點(diǎn)， 與QuEChERS前處理方法相結(jié)合能快速、便捷、高效地同時(shí)檢測(cè)樣品中多種成分［12］。因此， 本研究選擇登記在李子上的農(nóng)藥及生產(chǎn)中常用于防治李子病蟲害的農(nóng)藥， 基于QuEChERS前處理方法， 通過對(duì)不同前處理?xiàng)l件的優(yōu)化及篩選， 建立同時(shí)測(cè)定李子上29種常用農(nóng)藥的UPLC-MS/MS多殘留分析方法， 以滿足李子中多種農(nóng)藥殘留定性、定量分析要求， 為李子產(chǎn)品質(zhì)量安全及產(chǎn)業(yè)發(fā)展提供數(shù)據(jù)支撐。

1" 材料與方法

1.1" 供試樣品與試劑

李子樣品：未施藥的李子空白樣品采自貴陽市修文縣，樣品量為5 kg，用勻漿機(jī)粉碎后取1 kg在-20℃條件下保存;用于檢測(cè)分析的10批次李子果實(shí)樣品于2023年6月在貴州省的李子果園采集，其中第1～6批樣品采自安順市的鎮(zhèn)寧縣和紫云縣，第7、9批樣品采自銅仁市的石阡縣和沿河縣，第8、10批樣品分別從羅甸縣和修文縣獲得。按照五點(diǎn)法在種植基地內(nèi)進(jìn)行多點(diǎn)采樣，每點(diǎn)采集500 g，均勻混

合后，按照四分法縮分，用勻漿機(jī)粉碎后取500 g在-20℃條件下保存。

標(biāo)準(zhǔn)品：敵百蟲（99.1%）、多菌靈（99.0%）、滅多威（99.0%）、氟啶蟲胺腈（99.0%）、烯啶蟲胺（99%）、噻霉酮（99.5%）、敵敵畏（99.6%）、噻蟲胺（98.5%）、噻蟲嗪（99.3%）、甲基硫菌靈（98.8%）、啶蟲脒（99.0%）、丙硫菌唑（99.0%）、多效唑（99.0%）、吡蟲啉（99.8%）、敵草?。?9.1%）、醚菌酯（99.6%）、肟菌酯（99.1%）、嘧霉胺（98.0%）、聯(lián)苯肼酯（98.5%）、氟環(huán)唑（98.7%）、茚蟲威（99.0%）、噻嗪酮（99.0%）、烯效唑（98.6%）、腈菌唑（99.4%）、氟硅唑（99.0%）、戊唑醇（99.5%）、啶酰菌胺（99.0%）、苯醚甲環(huán)唑（99.0%）、咪鮮胺（99.1%）、敵草快（99.0%）、滅蠅胺（99.0%）、異菌脲（99.2%）、福美雙（99.1%）、甲氨基阿維菌素苯甲酸鹽（97.8%），勤誠(chéng)亦信科技開發(fā)有限公司（北京）。色譜純甲醇和乙腈，天地公司（美國(guó)）;色譜純甲酸，分析純甲醇、乙腈、正己烷、乙酸乙酯，科密歐化學(xué)試劑有限公司（天津）;乙酸銨、氯化鈉、無水硫酸鎂，國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司（上海）;PSA、GCB、C18、0.22 μm有機(jī)濾膜，博納艾杰爾科技有限公司（天津）。

1.2" 主要儀器設(shè)備

Vanquish-TSQ Altis Plus超高效液相色譜三重四極桿質(zhì)譜聯(lián)用儀， 賽默飛世爾科技有限公司 （美國(guó)）;TTL-GDC干式氮吹儀， 同泰聯(lián)科技發(fā)展有限公司（北京）;XSR105十萬分之一電子分析天平， 梅特勒托利多科技有限公司（美國(guó)）;XW-80A渦旋儀， 其林貝爾儀器制造有限公司（江蘇）;L18-P161高速破壁調(diào)理機(jī)， 九陽股份有限公司（山東）。

1.3" 儀器條件

1.3.1" 液相色譜條件

AccucoreTM aQ色譜柱（150 mm×2.1 mm， 2.6 μm）;柱溫30℃;進(jìn)樣量5 μL;流動(dòng)相： A為0.5 mmol/L 乙酸銨-0.1%甲酸水， B為乙腈;流速0.3 mL/min;梯度洗脫程序見表1。

1.3.2" 質(zhì)譜條件優(yōu)化

離子源為電噴霧離子源（ESI），檢測(cè)方法為多重反應(yīng)監(jiān)測(cè)模式（MRM），掃描方式為正離子掃描，霧化氣：氮?dú)?，碰撞氣：氬氣，離子噴霧電壓3 500 V，離子傳輸管溫度325℃，氣化溫度350℃。

采用針泵進(jìn)樣，取1 mg/L對(duì)應(yīng)農(nóng)藥單一標(biāo)準(zhǔn)溶液，通過一級(jí)質(zhì)譜全掃描確定母離子，采用二級(jí)質(zhì)譜全掃描確定子離子，選擇響應(yīng)強(qiáng)度最高、質(zhì)荷比較大、干擾較小的離子為定量離子，并優(yōu)化其所需的錐孔電壓和最佳碰撞能量，質(zhì)譜參數(shù)如表2所示。

1.4" 樣品檢測(cè)方法的建立

1.4.1" 樣品提取試劑的篩選

提取劑的選擇要求最大限度地提取目標(biāo)農(nóng)藥和

減少干擾物的萃?。?3］。在農(nóng)藥殘留檢測(cè)中常用的提取劑有甲醇、乙腈、1%乙酸乙腈、正己烷、乙酸乙酯等。本研究選擇甲醇、乙腈、1%乙酸乙腈、正己烷、乙酸乙酯為提取劑，對(duì)比5種不同有機(jī)溶劑對(duì)李子中農(nóng)藥的提取效果。稱取粉碎后的空白李子樣品10 g至50 mL具塞離心管中，分別加入1、0.1、0.01 mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液1 mL，室溫下靜置30 min，加入10 mL提取劑，以1 000 r/min渦旋振蕩10 min，加入4 g無水硫酸鎂和1 g氯化鈉，再次以1 000 r/min渦旋振蕩10 min，6 000 r/min離心5 min，取1.5 mL上清液，待凈化。

1.4.2" 樣品凈化劑的篩選

常用的凈化劑有PSA（N-丙基乙二胺）、GCB（石墨炭黑）、C18（十八烷基硅烷）。PSA具有2個(gè)氨基， 可通過離子交換去除基質(zhì)中的碳水化合物、酚類、脂肪酸等物質(zhì)， 但由于PSA會(huì)與農(nóng)藥中的-NH、-SH、-OH 等官能團(tuán)形成氫鍵， 因此過量使用會(huì)導(dǎo)致農(nóng)藥吸附， 回收率降低［14］。C18為反相吸附劑， 對(duì)基質(zhì)中的膽固醇、維生素、甾醇等非極性物質(zhì)有較強(qiáng)的吸附作用［15］。GCB對(duì)色素有很強(qiáng)的吸附力， 但也會(huì)吸附一些平面結(jié)構(gòu)的農(nóng)藥， 影響回收率［16］。李子基質(zhì)復(fù)雜［11］， 本試驗(yàn)以PSA、GCB、C18用量作為考察因素， 評(píng)估8種凈化劑組合（表3）對(duì)農(nóng)藥回收率的影響。將1.4.1得到的提取液加入裝有凈化劑的2 mL離心管中， 渦旋振蕩5 min， 于6 000 r/min 離心5 min， 過0.22 μm有機(jī)濾膜， 待UPLC-MS/MS檢測(cè)分析。每個(gè)樣品重復(fù)3次， 結(jié)果取平均值。

1.4.3" 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制及標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制

配制100 mg/L混合標(biāo)準(zhǔn)溶液，將溶液用乙腈稀釋成濃度為1、0.5、0.1、0.05、0.01、0.005、0.001 mg/L的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。稱取10 g空白李子樣品， 按1.4.1和1.4.2的方法進(jìn)行提取和凈化， 取1 mL凈化后的上清液， 用氮吹儀吹干， 然后分別移取1 mL系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液定容， 配制得到相應(yīng)的基質(zhì)匹配混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。按1.3儀器條件進(jìn)行分析， 分別以標(biāo)準(zhǔn)溶液質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)（x， μg/L）， 峰面積為縱坐標(biāo)（y）擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線， 得到?jīng)Q定系數(shù)（R2）和線性方程。

1.4.4" 方法回收率

稱取10 g空白李子樣品， 分別加入1、0.1、0.01 mg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液1 mL（添加水平： 0.1、0.01、0.001 mg/kg）， 每個(gè)水平重復(fù)5次， 計(jì)算回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

1.5" 樣品檢測(cè)

從采集的10個(gè)批次的李子樣品中各稱取10 g，采用本研究篩選的提取劑和凈化劑進(jìn)行提取和凈化， 具體步驟見1.4.1和1.4.2。凈化后的樣品進(jìn)行UPLC-MS/MS檢測(cè)分析。

1.6" 數(shù)據(jù)處理

采用Origin 2019b和Microsoft Office Excel 2010軟件對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)處理和圖表繪制。

2" 結(jié)果與分析

2.1" 色譜條件優(yōu)化

采用梯度洗脫程序考察了AccucoreTM aQ色譜柱對(duì)各農(nóng)藥混合物的分離效果。結(jié)果表明， 以A（0.5 mmol/L乙酸銨-0.1%甲酸水）作為水相， B（乙腈）作為有機(jī)相， 采用梯度洗脫（表1）， 29種農(nóng)藥具有良好的峰形和分離度（圖1）。

2.2" 提取溶劑的篩選結(jié)果

本試驗(yàn)以空白李子樣品為基質(zhì)， 通過添加回收試驗(yàn)比較5種提取溶劑的提取效果。如圖2所示， 乙腈、1%乙酸乙腈和乙酸乙酯對(duì)李子中農(nóng)藥的提取效果更好， 平均回收率在89.0%～93.4%之間。其中以1%乙酸乙腈為提取劑， 各農(nóng)藥提取回收率為70.7%～116.8%， 優(yōu)于乙腈 （69.8%～133.9%）

和乙酸乙酯（32.8%～132.5%）， 滿足NY/T 778-2018《農(nóng)作物中農(nóng)藥殘留試驗(yàn)準(zhǔn)則》要求， 因此本試驗(yàn)采用1%乙酸乙腈作為李子樣品提取溶劑。

2.3" 凈化劑篩選結(jié)果

加入GCB后可有效去除李子樣品中的色素（圖3）， 但大量使用會(huì)使回收率降低（圖4）。8種組合的凈化劑農(nóng)藥平均回收率為77.2%～91.4%， RSD為0.3%～2.3%。因此， 本試驗(yàn)最終選擇50 mg PSA+30 mg GCB作為前處理方法中

的凈化劑。

2.4" 方法線性、決定系數(shù)、回收率及基質(zhì)效應(yīng)

采用李子空白樣品基質(zhì)溶液配制濃度為0.001、0.005、0.01、0.05、0.1 mg/L基質(zhì)匹配混合系列標(biāo)準(zhǔn)溶液。結(jié)果如表4所示， 29種農(nóng)藥的回收率為70.6%～114.0%， RSD為1.0%～9.7%。此外， 基質(zhì)效應(yīng)為-36.0%≤ME≤52.3%， 凈化后李子基質(zhì)液中仍含有大量干擾物質(zhì)， 使質(zhì)譜信號(hào)增強(qiáng)或減弱， 造成測(cè)定值和真實(shí)值存在一定差異［17］。因此為得到更準(zhǔn)確的檢測(cè)結(jié)果， 本研究采用基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)法進(jìn)行樣品定量分析［18］。

2.5" 實(shí)際樣品測(cè)定與分析

使用所建立的分析方法對(duì)貴州省李子果園采集的10批次李子樣品進(jìn)行測(cè)定， 結(jié)果如表5所示， 共檢出18種農(nóng)藥。其中敵敵畏、丙硫菌唑、苯醚甲環(huán)唑的農(nóng)藥檢出率為100%。第7批李子樣品中， 苯醚甲環(huán)唑殘留量為0.104 7 mg/kg。第10批李子樣品中， 氟環(huán)唑殘留量為0.051 9 mg/kg（表6）。

3" 結(jié)論

本試驗(yàn)基于QuEChERS方法， 以1%乙酸乙腈為提取劑， 50 mg PSA和30 mg GCB為凈化劑， 建立了同時(shí)測(cè)定李子果實(shí)中29種農(nóng)藥殘留的超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜檢測(cè)方法， 該方法高效、便捷、靈敏度高、準(zhǔn)確性好， 符合農(nóng)藥殘留檢測(cè)分析要求， 能同時(shí)對(duì)李子中29種農(nóng)藥殘留進(jìn)行準(zhǔn)確的定性和定量分析。以所建立的分析方法對(duì)貴州省各李子種植區(qū)的10批李子果實(shí)樣品中29種農(nóng)藥殘留進(jìn)行檢測(cè)。結(jié)果表明， 供試?yán)钭訕悠分?/p>

檢出的18種農(nóng)藥中啶蟲脒、嘧霉胺、聯(lián)苯肼酯、噻嗪酮、戊唑醇、啶酰菌胺、苯醚甲環(huán)唑的

殘留量低于《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中農(nóng)藥最大殘留限量》標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的李子中農(nóng)藥最大殘留限量。本試驗(yàn)可為我國(guó)李子農(nóng)藥登記和限量標(biāo)準(zhǔn)制修訂提供方法參考。

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（責(zé)任編輯：田 "喆）