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        構(gòu)筑富含陽離子缺陷的貧P-Ni2P和富P-CoP3異質(zhì)結(jié)用于增強(qiáng)尿素/肼電催化氧化反應(yīng)

        2024-08-06 00:00:00譚雯娟葉勇孫秀娟劉備周佳佳廖海龍吳秀琳丁銳劉恩輝高平
        物理化學(xué)學(xué)報 2024年6期

        摘要:廢水中存在的肼和尿素會對環(huán)境造成嚴(yán)重污染。利用電化學(xué)氧化技術(shù)處理含肼和尿素的廢水,既可以有效處理廢水,實現(xiàn)氮循環(huán),又能將肼和尿素作為新型燃料,有助于新能源的發(fā)展。然而,目前實現(xiàn)肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的電化學(xué)技術(shù)仍存在挑戰(zhàn)。因此,開發(fā)低成本、高效且穩(wěn)定性好的電催化劑是實現(xiàn)這一技術(shù)的先決條件。在本文中,我們采用水熱-堿刻蝕-磷化的三步方法,制備了一種富含陽離子缺陷的雙金屬磷化物Ni2P/CoP3催化劑(簡稱Ni2P/CoP3-Znvac),并將其應(yīng)用于肼氧化和尿素氧化。該催化劑由貧磷的Ni2P和富磷的CoP3兩種不同性質(zhì)的磷化物組成。CoP3中富集的磷含有大量的負(fù)電荷,有利于吸附帶正電荷的中間物種;而Ni2P中磷含量較少,金屬含量高,具有良好的導(dǎo)電性,可以確??焖俚姆磻?yīng)動力學(xué)。通過物理表征和電化學(xué)測試,證實了Ni2P/CoP3的成功合成和其獨特的電子結(jié)構(gòu)。電子順磁測試(EPR)證明了陽離子空位的存在,大量的陽離子空位缺陷有助于增加活性位點的數(shù)量,從而提升催化性能。因此,該催化劑在肼氧化和尿素氧化方面表現(xiàn)出色。僅需?47 mV (HzOR)和1.311 V(UOR)的電位即可產(chǎn)生10 mA?cm?2的電流密度。Tafel斜率分別為54.3 mV?dec?1 (HzOR)和37.24 mV?dec?1 (UOR)。Ni2P/CoP3-Znvac在HzOR和UOR方面的性能遠(yuǎn)優(yōu)于單獨的Ni2P和CoP3,也優(yōu)于未經(jīng)堿刻蝕的鎳鈷磷化物?;谝陨系臏y試結(jié)果,我們將Ni2P/CoP3-Znvac催化劑應(yīng)用于直接肼燃料電池(DHzFC)和直接尿素-雙氧水燃料電池(DUHPFC)的陽極,測試表明DHzFC和DUHPFC的最大功率密度分別為229.01和16.22 mW?cm?2。更為重要的是,DHzFC和DUHPFC能夠穩(wěn)定工作24 h,性能幾乎不衰退。此外,Ni2P/CoP3-Znvac材料還可應(yīng)用于自制的鋅-肼燃料電池,并展示出良好的實際應(yīng)用潛力。綜上所述,本研究通過一系列方法制備了Ni2P/CoP3-Znvac催化劑,該催化劑在肼氧化和尿素氧化方面具有優(yōu)異性能。這項工作為設(shè)計高效且穩(wěn)定性好的肼氧化和尿素氧化電催化劑提供了新的思路。

        關(guān)鍵詞:Ni2P/CoP3異質(zhì)結(jié);陽離子空位缺陷;堿刻蝕;肼氧化;尿素氧化

        中圖分類號:O646

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