陳小雙　徐興倩　趙熹　屈新　王海軍　彭光燦

摘要：為探究重金屬污染物鎘對紅黏土電阻率特性的影響特征，制備不同含水率、干密度、鎘含量的紅黏土試樣，采用二極法進行電阻率測試，分析不同因素與紅黏土電阻率的關系，建立鎘污染紅黏土電阻率評價模型。結果表明，鎘污染紅黏土電阻率隨著干密度、含水率和溫度的增加均呈下降趨勢，干密度小于1.30 g·cm-3范圍內電阻率急劇下降，隨后電阻率逐漸減小并趨于穩(wěn)定；在不同鎘含量條件下隨著含水率增加電阻率逐漸減小，在干密度為1.20 g·cm-3時電阻率下降最顯著；在干密度、含水率相同條件下，0 ℃以上溫度變化對電阻率的影響不明顯，鎘溶液摻入量增加導致電阻率逐漸減小，當鎘含量小于100 mg·kg-1時電阻率變化幅度較大。綜合考慮電阻率隨干密度、含水率和溫度變化特征，引入體積含水量建立鎘污染紅黏土電阻率評價模型，擬合精度較高（R2=0.939 9），實測值與模型值較吻合，平均絕對百分比誤差和均方根誤差分別為4.77%、0.07。該模型可為紅黏土地區(qū)重金屬鎘污染度的電法快速檢測提供理論模型參考，為區(qū)域性紅黏土耕地質量評價提供便捷分析手段。

關鍵詞：紅黏土；鎘污染；影響因素；電阻率；模型

doi：10.13304/j.nykjdb.2023.0490

中圖分類號：X53；S153 文獻標志碼：A 文章編號：10080864（2024）04016410

紅黏土是由碳酸鹽類巖石經(jīng)風化再經(jīng)殘積、坡積等作用形成的一種呈褐紅色或棕紅色的特殊土，廣泛分布于我國云貴高原、兩湖、兩廣等地區(qū)[1]。全國土壤污染狀況調查公報顯示，我國土壤主要污染源為重金屬，重金屬超標率大小依次為鎘、汞、砷、銅、鉛、鉻、鋅、鎳[2]。云南被譽為“有色金屬王國”，礦產資源豐富，但也伴隨著礦區(qū)開采、工業(yè)廢水排放、水土流失等環(huán)境問題?；谝延醒芯繉υ颇隙嗵幍V地周邊及潛在污染城區(qū)取樣測試，相關污染區(qū)鎘含量背景值為0.37～120 mg·kg-1，超過國家鎘含量標準背景值（0.3 mg·kg-1），對礦區(qū)農業(yè)耕地、河流、林地等生態(tài)環(huán)境造成威脅[3-5]。紅黏土的特殊性表現(xiàn)為含水率高、孔隙比大且易失水收縮，造成土體開裂，使土體滲透性增加，導致重金屬易于隨紅黏土中水體遷移、富集[6]。目前，電阻率法對土壤中的重金屬較敏感，相比傳統(tǒng)取樣檢測手段，具有便捷、高效和無損的優(yōu)勢[78]。因此，開展鎘污染云南紅黏土電阻率試驗研究對紅黏土地區(qū)重金屬污染程度監(jiān)測和安全評價具有潛在應用價值。

土體物性是電阻率變化的主要影響因素，土體受污染后電阻率變化更顯著。含水率、污染物含量、孔隙率、電流頻率等因素的改變與土體電阻率密切相關[9-11]。通過室內試驗設計不同結構參數(shù)污染土，探究不同影響因素下電阻率變化機理。銅污染土體電阻率隨著電流頻率、銅含量、含水量增加而減小，隨孔隙增加而增大[12]。在污染土中，重金屬離子含量對電阻率的影響最顯著[13]。土體類型對電阻率影響程度有所不同，如粉質黏土>淤泥質粉質粘土>淤泥質粘土的電阻率[14]。依據(jù)不同影響因素引起的電阻率變化特征，通過數(shù)學模型建立不同土體類型等有關污染物含量的電阻率模型。電阻率法始于石油測井中，石油是常見的土體污染物，通過柴油污染砂土電阻率特性研究，建立了預測柴油污染含量的電阻率模型[15-17]。自然環(huán)境中土體受污染類型較多，在鋅、鉛、鎘3種重金屬污染黏土下建立的電阻率預測模型體現(xiàn)了土體孔隙濕密度、體積含水量與污染物摻量之間的量化關系[18]。隨著污染物累積，其與土體發(fā)生化學侵蝕反應，使土體的力學性質發(fā)生改變，通過研究建立可反演無側限抗壓強度或抗剪強度的污染土電阻率預測模型[1920]。以上研究表明，電阻率與土體結構、污染物成分之間存在良好的相關性。

采用電阻率法評價土體的物理指標為實際土體工程性質評價提供了新手段。Archie[21]最早提出適用于砂土的電阻率模型之后，大量的研究者在其基礎上進行了深入探究。Delaney等[22]鉆探取樣石油污染土，通過室內電阻率試驗發(fā)現(xiàn)，石油污染土顆粒表面殘留石油會導致土壤電阻率永久增加；韓立華等[23]建立了污染土土體結構參數(shù)與電阻率之間的量化關系，適用于電阻率法反演污染土體的結構特性；潘玉英等[24]利用高密度電阻率法監(jiān)測石油在土壤中運移和分布過程，結合電阻率圖像反映水文波動對污染土壤中石油擴散的影響，為石油污染治理提供了技術參考；Pierwo?a等[25]為監(jiān)測礦山排水過程中酸物質污染情況，利用電阻率法獲得酸污染的滲透深度，電阻率法被應用于實際工程；劉華等[26]研究受堿液污染土壤的力學特性與電阻率間的相關性，提出用電阻率法評價堿液污染黃土工程性能等級。綜上，電阻率法應用于污染土的檢測表現(xiàn)出較好的應用效果，針對云南紅黏土地區(qū)鎘污染現(xiàn)狀及快速標定問題，亟需開展紅黏土鎘污染電阻率特性及其評價模型研究。本研究以云南紅黏土為研究對象，以干密度、含水率、溫度、鎘含量為變量，利用二相電極法開展鎘污染重塑紅黏土電阻率測試，研究不同影響因素下鎘污染紅黏土電阻率變化特征，探討鎘污染紅黏土的電阻率評價方法。在引入體積含水量公式基礎上，構建了紅黏土的鎘污染電阻率評價模型，并采用平均絕對百分比誤差及均方根誤差檢驗鎘污染紅黏土電阻率模型值的預測效果，以期為電阻率法評價紅黏土耕地質量提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

試驗土樣取自云南省昆明市，采自非耕地土壤0.5 m 以下，呈紅褐色。通過室內土工基本試驗，參照GB/T 50123—2019[27]及X射線衍射試驗，采用常規(guī)土壤分析方法[28]測得所用土壤基本理化性質：最大干密度1.4 g·cm-3，最優(yōu)含水率30.6%，比重2.73，液限62.5%，塑限29.6%，塑性指數(shù)32.9，pH 7.4，導電率12.1 mS·m-1，有機質含量7.4 g·kg-1。紅黏土中礦物成分主要由伊利石、高嶺石、石英、赤鐵礦和三水鋁石構成?？紤]到硝酸根離子發(fā)生水化反應干擾較小，所以試驗采用硝酸鎘溶液作為制備試樣的鎘污染源。

為避免材料受到其他污染干擾，將原位土樣取回室內自然風干，風干土研磨成粉末再過200目篩，稱取約4 g試樣經(jīng)過真空噴鍍處理后置于電鏡臺上，在HITACHI-SU8010 電鏡（日本日立公司）掃描上采用能譜XFlash6160探頭（美國布魯克公司）進行紅土X射線掃描，掃描倍數(shù)為1 200倍，設置電壓為0～8 kV。根據(jù)不同元素X射線光子特征能量不同，可獲取原位紅黏土化學元素分布狀態(tài)。原位紅黏土主要化學元素種類及含量分別為O 45.8%、Si 19.4%、Fe 17.3%、Al 14.9%、K1.1%、Ti 1.1%、Mg 0.5%。

1.2 試驗設計

試驗過程中電流頻率均采用10 kHz[29]。為控制溫度因素影響，試驗土樣均在恒溫箱中進行污染土樣電阻率測試。將直徑為30 mm、厚度為1mm的圓形銅片電極安裝在圓柱形土樣的上下端面，外接導線，通過LCR-4090A 型電阻率測試儀（深圳市驛生勝利科技有限公司）測紅黏土電阻值，由公式（1）計算電阻率（ρ，Ω·m）。

式中，R 為土樣的電阻值，Ω；A 為電極銅片面積，m2；L 為電極片之間的距離，m。

1.3 試驗方法

1.3.1 樣品制備

①將原位紅黏土取回，碾碎，過2 mm篩備用；②放入105 ℃烘箱烘干24 h，裝入密封盒中保存；③土樣含水率在最優(yōu)含水率附近梯度選取，分別以26.6%、28.6%、30.6%、32.6%、34.6%制備試樣；④云南紅黏土最大干密度1.40 g·cm-3，分別制備1.20、1.25、1.30、1.35、1.40 g·cm-3 的試樣；⑤設置土樣中鎘含量為0、50、100、150、200 mg·kg-1，按照既定鎘含量，向烘干紅黏土中加入鎘溶液和蒸餾水，充分攪拌后裝入密封盒中，靜置24 h；⑥用分層擊實法，制備高度為80 mm、直徑為39.1 mm，體積為96.5 cm3 的試樣；⑦土樣以不同含水率（w）、干密度（ρd）、鎘含量（c）為變量共制備125個，采用3組平行試驗，取測試結果的平均值。

1.3.2 溫度設置

通過恒溫箱HSW-50（紹興市蘇珀儀器有限公司）控制不同溫度，在箱內土樣上、下端面安裝銅片電極，外接電阻率測試儀，測試不同溫度下土樣的電阻率。

1.3.3 試驗步驟

①不同干密度下的電阻率測試。選取含水率26.6%～34.6%、鎘含量0～200 mg·kg-1的紅黏土，改變干密度，測得土樣的電阻值。

②不同含水率下的電阻率測試。選取干密度1.20～1.40 g·cm-3、鎘含量0～200 mg·kg-1 的紅黏土，改變含水率，測得土樣的電阻值。

③不同鎘含量下的電阻率測試。分別選取含水率26.6%～34.6%（干密度1.30g·cm-3）、干密度1.20～1.40 g·cm-3（含水率30.6%）的紅黏土，測定土樣的電阻值。

④不同溫度下的電阻率測試。選取干密度1.30 g·cm-3、鎘含量為100 mg·kg-1和含水率26.6%～34.6%的紅黏土，利用恒溫箱控制溫度變化，測定土樣的電阻值。

⑤利用公式（1）計算紅黏土的電阻率。

1.3.4 模型建立

由公式（2）可知，體積含水量（Pr）由含水率與干密度決定。以含水率26.6%、28.6%、30.6%、32.6%、34.6%，干密度1.20、1.25、1.30、1.35、1.40 g·cm-3為變量，通過對含水率和干密度排列組合換算成不同體積含水量，采用Origin軟件對不同鎘含量污染土進行電阻率對數(shù)坐標擬合。以2%梯度選取33%～47%體積含水量代入模型計算出預測值和實測值的相對誤差。

式中，n 為土的孔隙率，%；Sr 為土的飽和度，%；ρd 為干密度，g·cm-3；ρs 為土體密度，g·cm-3，w 為含水率，%；Gs 為土粒比重；e 為孔隙比。

1.3.5 模型預測效果評價

采用平均絕對百分比誤差（mean absolute percentage error，MAPE）和均方根誤差（root mean square error，RMSE）對電阻率模型預測值與試驗實測值進行誤差衡量，分析該模型的準確性及可靠性，其計算公式如下。

式中，ρai 為電阻率模型預測值，Ω·m；ρti 為電阻率實測值，Ω·m；n 為樣本數(shù)量；i 為樣本序號。

2 結果與分析

2.1 電阻率隨干密度的變化特征

為研究干密度對電阻率的影響，控制含水率和鎘含量，得到鎘污染紅黏土干密度與電阻率的變化關系（圖1），在干密度小于1.25 g·cm-3時，電阻率受干密度影響較大，隨著干密度減小電阻率急劇增大；當干密度大于1.25 g·cm-3時，隨著干密度增大電阻率緩慢減小趨于平穩(wěn)；當含水率為26.6% 和28.6% 時，干密度為1.20～1.40 g·cm-3 的電阻率高于其他含水率下電阻率。

干密度的大小反映土體緊密程度，干密度越大，意味著顆粒之間越緊密，土體整體性越強，導電性越好。同種含水率下，土體干密度越大，孔隙液通道的連貫性更好，提高了土體導電性。但隨著干密度增大，干密度對電阻率的影響逐漸減弱。在同一鎘含量下，干密度達到一定程度時，含水率的大小對電阻率影響起主要作用。原因在于試驗過程中天然紅黏土經(jīng)過烘干失水，導致顆粒間的氧化物、膠結物脫水產生收縮，土孔隙體積減小，小孔或微孔數(shù)量增加，即產生失水收縮，使土體變得更密實。在重新制備土樣含水率時，水分很難完全進入土體細小孔隙達到目標含水率。同時，云南紅黏土中富含的硅鋁氧化物經(jīng)過干濕循環(huán)，增加了硅鋁氧化物或黏土礦物對水份的敏感程度[30]。

2.2 電阻率隨含水率的變化特征

為研究含水率對電阻率的影響，控制干密度和鎘含量，得到鎘污染紅黏土含水率與電阻率的變化關系（圖2），當干密度為1.20 g·cm-3時，含水率為26.6%～34.6% 的電阻率最高；當干密度為1.25～1.40 g·cm-3 時，隨含水率增加，電阻率先減小后趨于穩(wěn)定。

當含水率較低時，紅黏土顆粒表面結合水膜較薄，電流依靠土顆粒邊-邊或點-面接觸方式進行傳導[31]。部分污染物和土中氧化物在水化作用下產生膠結物包裹在土顆粒表面，不利于電流傳導，導致電阻率較大。另一方面，云南紅黏土細粒占比高，透水性較差、壓實性差，低干密度下土顆粒不能充分被擊實，使土粒之間存在多余的空氣，導致電阻率顯著升高。含水率為26.6%～30.6%時，隨著含水率增加，土體孔隙逐漸被液體填充，電流在土體中傳導路徑增加，孔隙液中導電載體數(shù)量增加。多數(shù)水化陽離子平衡了土顆粒表面的負電荷，弱化了土顆粒之間的靜電引力，造成土顆粒有效接觸面積減小。接觸面和接觸點逐漸填充水分，電流從之前的土顆粒接觸逐漸傳導轉為孔隙液傳導，增強了土體的導電性，使電阻率呈下降趨勢。當含水率大于30.6%時，電阻率趨于平緩，此時孔隙中基本充滿液體，土體中電流傳導路徑的增加到上限，土體的導電性能趨于穩(wěn)定。

2.3 電阻率隨溫度的變化特征

溫度對土壤電阻率的影響不容忽視，溫度變化影響土體內部離子活性[32]。如圖3所示，溫度在0 ℃以下時電阻率升高明顯；溫度在0 ℃以上時，隨著溫度增加電阻率緩慢減小并趨于穩(wěn)定。在-5～0 ℃時，同等含水率條件下，土體內水分結冰，孔隙液中的離子活性降低，由于水的密度大于冰的密度，孔隙水分結冰造成土樣體積膨脹，破壞了土體原本孔隙形態(tài)和膠結結構，阻礙電流傳導路徑，導致土體電阻率迅速上升。

相同溫度下，電阻率隨著含水量的增加而減小，原因在于較高含水量土體內部存在一定量未凍水，電流傳導可以借助未凍水進行。由于高含水量土體內部存在的未凍水多于低含水量未凍水，所以同種溫度下含水量越高，電阻率越低。因此，溫度改變會影響電阻率變化趨勢，需要根據(jù)實際溫度情況區(qū)分電阻率變化范圍。

2.4 電阻率隨鎘含量的變化特征

為研究鎘含量對紅黏土電阻率的影響，制備不同干密度（含水率為30.6%）和不同含水率（干密度為1.3 g·cm-3）的土樣，測試隨鎘含量增加電阻率的變化特征（圖4）。在干密度和含水率較低時電阻率較大；鎘含量為0～100 mg·kg-1 時，隨著鎘含量的增加，電阻率下降比較明顯；鎘含量為100～200 mg·kg-1時，電阻率逐漸趨于穩(wěn)定。

電流在土體中主要依靠固液二相進行傳導，孔隙液的含量、離子類型和數(shù)量對土體導電能力起主要作用[33]。云南紅黏土干密度越小，擊實成樣越困難，土樣越松散，顆粒連接不緊密可能導致土體內部存在裂紋不利于電流傳導，導致電阻率升高顯著。此外，根據(jù)雙電層理論模型，帶電離子含量增加對高價位陽離子與土顆粒負電荷之間產生的靜電引力越強。陽離子價位越高平衡土顆粒表面負電荷需要的陽離子數(shù)量越少直至中和，擴散層厚度越薄，導致土顆粒間孔隙通道寬度增加。余下的陽離子隨著布朗運動進入孔隙液中，提高了孔隙液中電流傳導能力。鎘含量0～100 mg·kg-1時，由于土體中固有的陰離子或負電荷對溶液中增加的陽離子Cd2+吸附表現(xiàn)增強，隨著孔隙液中Cd2+活性的越強，快速增強了土體的導電性，導致電阻率下降幅度較大[34]。鎘含量為100～200 mg·kg-1時，土顆粒表面負電荷逐漸被平衡，多余的Cd2+進入自由水中促進電流在孔隙液中傳導。另外，自由水中Cd2+與土顆粒之間的氧化物或陰離子OH-等發(fā)生化學作用，產生沉淀化合物，破壞土顆粒之間黏結度，使土顆粒間距變大，阻礙電流傳導，二者綜合影響導致電阻率逐漸趨于穩(wěn)定。

2.5 鎘污染紅黏土電阻率模型

2.5.1 模型建立

因為正溫度對電阻率的影響相對較?。▓D3），所以選取云南土壤平均溫度16.1 ℃建模[[35]。在考慮紅黏土含水率、干密度和鎘含量為主要影響因素的基礎上構建模型（圖5），該模型決定系數(shù)R2大于0.9，表明紅黏土中含水率、干密度和鎘含量與電阻率間有較好的相關性，模型擬合精度高。

用曲面函數(shù)Z = Z0 + ax + by + cx2 + dy2 擬合的鎘污染紅黏土電阻率（ρ）預測模型公式如下。

ρ = 0.13c2.56 - 0.37Lnc P-0.9 + 2.3LnPr r ，R2=0.939 9 （5）

基于體積含水量和鎘含量為變量構建的鎘污染紅黏土電阻率模型，通過電阻率法快速測出污染區(qū)電阻率值，并結合土壤基本物理性質（含水率、干密度）可對紅黏土地區(qū)重金屬鎘污染程度進行有效預測。該模型與傳統(tǒng)原位取樣和實驗室檢測相比，具有快速、無損的優(yōu)勢，可為電阻率法評估紅黏土鎘污染提供模型支持。

2.5.2 模型預測效果誤差分析

如圖6所示，電阻率模型預測值和試驗實測值在斜率為1的直線附近均勻離散分布，R2=0.97，說明預測值與實測值吻合度較高。該電阻率模型預測值的平均絕對百分比誤差（MAPE）為4.77%，均方根誤差（RMSE）為0.07，構建的鎘污染紅黏土電阻率模型準確可靠。

如表1所示，通過電阻率模型預測值和實測值對比發(fā)現(xiàn)，電阻率預測值和實測值相對誤差控制在0.08%～12.96%，其中，電阻率預測值相對誤差在10%以內的占96.9%，電阻率預測值相對誤差在10%～13% 以內的占3.1%，表明鎘污染紅黏土電阻率模型能夠準確地對紅黏土中重金屬鎘污染含量進行預測。

3 討 論

通過研究紅黏土地區(qū)污染土電阻率特性，構建污染物含量與電阻率之間的量化關系，對利用電阻率原位測試方法（如高密度電法等）快速評估土壤污染程度及其輔助土壤修復評價具有重要意義。本研究表明，鎘污染紅黏土電阻率隨著干密度和含水率增加，電阻率先下降后趨于穩(wěn)定，這與儲亞等[7]研究結果一致。隨著鎘污染紅黏土干密度增加，土體結構越緊密導電性越好，隨干密度增加含水率逐漸起主導作用，與同條件下砂土、黃土等電阻率平緩變化趨勢有所區(qū)別，這與紅黏土多層次孔隙結構有關[1]。鎘污染紅黏土在低含水率狀態(tài)下，水分很難進入紅黏土微小孔隙，電流在土體中傳導主要依靠土顆粒接觸傳導。但是，隨著含水率增大，孔隙中溶液填充范圍擴大，土體導電路徑增加，電流可借助孔隙液傳導[36-38]，電阻率逐漸下降，并趨于穩(wěn)定。鎘污染紅黏土后發(fā)生一系列水土化學作用。劉金都等[39]發(fā)現(xiàn)，隨著污染土中鎘含量增加，擴散雙電層越薄，顆粒間易形成大團聚，導致污染土孔隙數(shù)目增加；Yin等[40]發(fā)現(xiàn)，污染土中的重金屬離子易與土壤中酸根離子、氫氧根離子等發(fā)生化學反應生成難溶物，使土壤孔隙間游離的金屬離子含量降低。本研究表明，隨著紅黏土鎘污染含量逐漸增加，電阻率突破含水率及干密度限制，借助孔隙溶液中導電離子數(shù)量增加優(yōu)勢，導致電阻率逐漸下降。土壤與重金屬離子發(fā)生水土化學作用使擴散雙電層變薄，孔隙擴大及沉淀作用降低游離鎘離子含量，從而導致電阻率隨著鎘含量增加呈先減小后穩(wěn)定的趨勢，與其他研究者對銅、鋅、鉛等污染土的電阻率特性研究結果類似[1112，18]。

溫度對土壤電阻率的影響也不容忽略。韓立華等[32]對南京工業(yè)污染土電阻率測試結果表明，隨著溫度升高離子活性上升，從而使土體電阻率下降。目前，大多污染紅黏土電阻率試驗未考慮溫度因素，而實際應用中應考慮溫度的影響，以提高電阻率測試精度。本研究表明，溫度在0 ℃以下時，鎘污染紅黏土電阻率升高明顯，且含水率越低電阻率越大；溫度在0 ℃以上時，隨著溫度增加電阻率緩慢減小并趨于穩(wěn)定。主要原因在于0 ℃以下時土體內部導電離子活性降低，并伴隨游離孔隙水結冰出現(xiàn)凍脹，含水率越低導致凍結作用對紅黏土電阻率影響越大，這與前人的研究類似，凍結作用劣化土體孔隙結構連貫性及削弱溶液中離子導電能力[41-43]。本研究以體積含水量和鎘含量為變量，建立了鎘污染紅黏土電阻率評價模型，決定系數(shù)大于0.9，擬合效果較好。通過試驗值與模型值的誤差分析進行驗證，其平均絕對百分比誤差小于5%，均方根誤差小于10%，說明該模型具有可靠性，從而可實現(xiàn)紅黏土中鎘含量的預測。未來可融合土壤環(huán)境質量標準，開展電阻率法在土壤重金屬污染程度檢測、監(jiān)測及生態(tài)修復評價標準等方面的深入研究與應用。此外，不同區(qū)域土體影響因素復雜多變，在模型實際應用中仍需結合現(xiàn)場測試資料對比驗證，修正模型以提高評價精度。

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（責任編輯：胡立霞）

基金項目：云南省基礎研究計劃面上基金項目（202101AT070271）；國家自然科學基金項目（41867040）；云南省高層次人才培養(yǎng)支持計劃“青年拔尖人才”專項。