摘" " 要：為了明確植物生長調(diào)節(jié)劑胺鮮酯在大白菜中的殘留消解情況，評估其殘留量對公眾的膳食攝入風險，以胺鮮酯為研究對象，在遼寧、甘肅等10個試驗點開展田間試驗，建立大白菜中胺鮮酯的殘留分析方法，研究胺鮮酯在大白菜中的最終殘留量，通過風險熵對大白菜中胺鮮酯的殘留進行安全性評價。結(jié)果表明：胺鮮酯在0.000 3～0.030 0 mg·kg-1濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好，相關(guān)系數(shù)大于0.99。在0.01、0.05、0.20 mg·kg-1 3個添加水平下， 大白菜中胺鮮酯的平均回收率范圍為92.7%～94.6%，相對標準偏差范圍為 1.8%～3.6%，定量限為0.01 mg·kg-1。胺鮮酯在大白菜上的膳食攝入風險熵值為1.36%，表示為可接受的風險。綜上，10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜上按推薦有效施藥劑量稀釋倍數(shù)2 000倍施藥 3次，不會造成大白菜中胺鮮酯的殘留超標，且不會對公眾健康構(gòu)成不可接受的風險，群眾對農(nóng)藥胺鮮酯的攝入量遠遠小于安全范圍。

關(guān)鍵詞：胺鮮酯；大白菜；殘留；膳食攝入風險評估

中圖分類號：S481+.8" " " " " "文獻標志碼：A" " " " " "DOI 編碼：10.3969/j.issn.1006－6500.2024.04.012

Residue Digestion of DA-6 in Chinese Cabbage and Risk Assessment of Dietary Intake

JIN Xiang1， LI Na2， SHENG Huishan2， ZHANG Yuting2， GUO Yongze2， LI Cun1

（1.Tianjin Key Laboratory of Agricultural Animal Breeding and Healthy Husbandry， Veterinary Medicine， Tianjin Agricultural University， Tianjin 300392， China; 2. Institute of Agro-product Safety and Nutrition ， Tianjin Academy of Agricultural Sciences， Tianjin， 300381， China）

Abstract：In order to clarify the residue elimination of the plant growth regulator DA-6 in Chinese cabbage， and to evaluate the risk of its residue to the public dietary intake， a field experiment was carried out in 10 experimental sites in Liaoning and Gansu， etc， to establish a method for analyzing the residue of DA-6 in Chinese cabbage， to study the final residue of DA-6 in Chinese cabbage， and to evaluate the safety of DA-6 residues in Chinese cabbage by risk quotient. The results showed that the linearity of DA-6 was good in the concentration range of 0.000 3-0.030 0 mg·kg-1 with the correlation coefficients greater than 0.99. The average recoveries of DA-6 in Chinese cabbage were in the range of 92.7%-94.6% at the spiked levels of 0.01， 0.05， and 0.20 mg·kg-1 with the relative standard deviations of 1.8%-3.6%， and the limit of quantification was 0.01 mg·kg-1. The dietary intake risk entropy of DA-6 in Chinese cabbage was 1.36%， indicating an acceptable risk. In conclusion， the 10% DA-6 soluble liquid in Chinese cabbage applied three times at the recommended effective application dose diluted 2 000 times would not cause residues of DA-6 in Chinese cabbage exceeding the standard， and did not pose an unacceptable risk to the public health， and the intake of the pesticide DA-6 by the general public was far less than the safe range.

Key words： DA-6; Chinese cabbage; Residue; Dietary intake risk assessment

大白菜在亞洲以及最近在歐洲和北美廣泛種植和食用，具有很高的營養(yǎng)價值[1-2]。但是自然條件下的大白菜生長發(fā)育比較緩慢，容易遭受病害，農(nóng)藥的濫用和誤用也可能會導致殘留物在農(nóng)產(chǎn)品中超標，危害人體健康[3-4]。胺鮮酯（diethyl aminoethyl hexanoate，DA-6），化學名稱己酸二乙氨基乙醇酯，是一種新型的植物生長調(diào)節(jié)劑[5]，被廣泛用于改善作物的品質(zhì)和產(chǎn)量，特別是在小白菜和大白菜上應(yīng)用較多[6]。胺鮮酯有較為理想的生物調(diào)節(jié)活性，主要表現(xiàn)為提高果蔬干物質(zhì)產(chǎn)量、增加玉米[7]和桃[8]等果蔬質(zhì)量。關(guān)于胺鮮酯的殘留檢測方法已有文獻報道，Jiang等[9]和孔順[10]都建立了QuEChERS的前處理方法，樣品經(jīng)乙腈提取。Jiang等[9]進行GC-MS和LC-MS/MS檢測，確定了小白菜、棉葉、棉籽和土壤中胺鮮酯的殘留量?？醉榌10]使用UPLC-MS/MS測定稻米和蘋果中胺鮮酯的殘留量。Li等[11]使用UPLC-MS/MS快速靈敏的測定土壤和棉花樣品中胺鮮酯的殘留量。白雪梅[12]以基質(zhì)外標法定量，建立番茄中胺鮮酯GC-MS檢測方法。上述文獻并未開展大白菜中胺鮮酯的殘留消解情況及膳食攝入風險評估。

本試驗開展了10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜中的殘留試驗，以10個田間試驗點多品種大白菜為研究對象，建立大白菜中胺鮮酯的UPLC-MS/MS殘留分析方法，同時基于胺鮮酯在大白菜中殘留試驗數(shù)據(jù)以及權(quán)威參考資料中的膳食結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)，結(jié)合殘留化學評估推薦的規(guī)范殘留試驗值和已制定的最大殘留限量（MRL）進行膳食風險評估，計算胺鮮酯對居民健康風險概率，并為該藥劑在大白菜中的合理使用提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 田間試驗設(shè)計

依據(jù)《農(nóng)作物中農(nóng)藥殘留試驗準則》（NY/T 788—2018）[13]與《農(nóng)藥登記殘留試驗區(qū)域指南》[14]要求，本試驗于2022—2023年分別在遼寧省遼陽市、甘肅定西市、天津市武清區(qū)、河南省鄭州市、山東省青島市、安徽省合肥市、湖北武漢市、湖南省長沙市、貴州省貴陽市、云南省玉溪市10個試驗點進行10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜中的最終殘留試驗，其中天津、安徽、湖南、貴州4地加做殘留消解試驗。

設(shè)1個對照小區(qū)和1個處理小區(qū)，小區(qū)面積50 m2，有效成分用藥量50 mg·kg-1，制劑量稀釋2 000倍液，施藥方式為噴霧，施藥3次，施藥間隔10 d，最終殘留試驗與消解動態(tài)試驗在同一試驗小區(qū)，最終殘留采收間隔期7、10" d，消解動態(tài)采收間隔期2 h、3 d、5 d、7 d、10 d；每次隨機采集未有明顯腐壞和萎蔫莖葉的白菜個體，每個樣品取不少于12個個體，至少2 kg，田間樣本采集后，8 h內(nèi)運抵實驗室，在-18 ℃條件下冷凍儲藏。

1.2 樣品制備及儲藏

將所采集的大白菜樣本，用四分法縮分后切成1～2 cm大小的碎塊，在不銹鋼盆中充分混勻，分取150 g樣品，分別裝入封口樣品容器中，貼好標簽，在-18 ℃條件下冷凍儲藏。檢測前，將全部樣品勻漿制備成實驗室樣品，進行樣品前處理和儀器分析。1.3 樣品、標準品、試劑與儀器

1.3.1 樣品 大白菜試驗樣品采集于10個田間試驗點。

1.3.2 標準品 胺鮮酯（純度≥98.8 %，天津阿爾塔科技有限公司）。

1.3.3 試劑 乙腈（分析純，天津市康科德科技有限公司）、乙腈（色譜純，默克公司）、超純水（美國Millipore公司純水儀凈化）、甲酸（色譜純，美國sigma公司）、氯化鈉（分析純，天津市風船化學試劑科技有限公司）。

1.3.4 儀器 超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀（Acquity UPLC I-Class/Xevo TQ-S，美國Waters公司）、旋渦混合器（QL-901，江蘇海門其林貝爾儀器制造有限公司）、高通量組織研磨儀（CK2000，托摩根生物科技有限公司）、臺式高速離心機（TG16-WS，湖南湘儀離心機有限公司）、Milli-Q超純水儀（美國Millipore公司）、電子天平（感量0.01 g和0.000 01 g，瑞士梅特勒公司）。

1.4 標準溶液配制

1.4.1 標準儲備液配制 準確稱取胺鮮酯標準品 12.80 mg（精確至0.000 1 mg），置于50 mL容量瓶中，使用乙腈溶解并定容，配制標準儲備液濃度為252.93 mg·L-1，放置于冰柜內(nèi)2～8 ℃避光條件下保存，有效期6個月。

1.4.2 標準中間液配制 用乙腈稀釋配制成10 μg·mL-1的標準工作液，放置于冰柜內(nèi)2～8 ℃避光條件下保存，有效期1個月。

1.4.3 標準工作溶液配制 根據(jù)需要用乙腈-0.1%甲酸水和大白菜空白基質(zhì)溶液稀釋配制濃度為0.000 3、0.002、0.005、0.015、0.03 mg·L-1的標準工作溶液。

1.5 樣品前處理方法

準確稱取勻漿的大白菜樣品5 g（精確至0.01 g）于50 mL離心管中，加入20 mL乙腈，振蕩提取5 min，加3 g氯化鈉，振蕩提取5 min ，4 000 r·min-1離心5 min，取1 mL上層乙腈于10 mL離心管中，再加入1 mL 0.1%甲酸水，渦旋混勻1 min，過0.22 μm有機濾膜，待測。

1.6 儀器條件

1.6.1 色譜條件 色譜柱：Acquity UPLC BEH C18柱（2.1 mm×50 mm，1.7 μm）；流動相：A相為乙腈；B相為0.1%甲酸水，梯度洗脫條件見表1；柱溫：40 ℃；進樣量：1 μL。

1.6.2 質(zhì)譜條件 離子源：電噴霧離子源（ESI）； 毛細管電壓：3.0 kv；離子源溫度：150 ℃；脫溶劑氣溫度：500 ℃；脫溶劑氣流量：1 000 L·h-1；錐孔反吹氣流量：150 L·h-1；檢測方式：多反應(yīng)監(jiān)測掃描模式（MRM），詳情見表2。

1.7 數(shù)據(jù)處理

1.7.1 基質(zhì)效應(yīng)評價 基質(zhì)效應(yīng)計算公式如下[15]：

式中，S基質(zhì)為基質(zhì)匹配標準曲線的斜率；S溶劑為溶劑標準曲線的斜率。

根據(jù)歐盟發(fā)布的準則《食品和飼料中農(nóng)藥殘留分析的分析質(zhì)量控制和方法驗證程序》（Analytical quality control and method validation procedures for pesticide residues analysis in food and feed）（SANTE/12682/2019），若|ME|≤20%，則表示基質(zhì)效應(yīng)可以忽略不計；若ME＞20%，則表示存在基質(zhì)增強效應(yīng)；若ME＜-20%，則表示存在基質(zhì)抑制效應(yīng)。一般采用基質(zhì)匹配標準曲線進行樣品的定量，消除基質(zhì)效應(yīng)對定量的影響。

1.7.2 儲藏穩(wěn)定性試驗 設(shè)置0、14、28、56、119、276 d取樣間隔進行取樣（允許前后取樣時間誤差為5 d），取樣檢測最長時間間隔覆蓋實際樣品檢測的最長的儲藏期，每次按照1.6的儀器條件測定樣品。降解率按如下公式[16]計算。

式中，D為降解率（%）；C0表示儲藏穩(wěn)定性試驗樣品的初始濃度（mg·kg-1）平均值；Ct表示儲藏穩(wěn)定性試驗樣品的檢測濃度（mg·kg-1）。

在儲藏穩(wěn)定性試驗期間，降解率lt;30%，表示試驗樣品儲藏比較穩(wěn)定；降解率gt;30%，則說明試驗樣品在上一個取樣時間到本次取樣期間儲藏不穩(wěn)定。

1.7.3 膳食風險評估 膳食風險評估是基于權(quán)威參考資料中的膳食結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)，結(jié)合殘留化學評估推薦的規(guī)范殘留試驗值和已制定的最大殘留限量（MRLs）進行風險評估。胺鮮酯在大白菜中的長期膳食風險評估，可用以下公式（3）和公式（4）表示[17]。

NEDI=∑（STMRi×Ei×Pi×Fi）（3）

RQ=NEDI/（ADI×bw）×100%（4）

式中，NEDI 是估計日攝入量；STMRi 是監(jiān)督試驗的殘留量中位數(shù)，本研究采用的是最終殘留量的平均值；Fi 是大白菜日消費量（kg·d-1）；RQ 指風險熵數(shù)；Ei 和 Pi 分別指某一食品的可食用部分系數(shù)和加工系數(shù)。本研究中，不考慮差異，Ei 和 Pi 均設(shè)置為1。ADI 是每日允許攝入量，單位為（mg·kg-1 bw）。RQgt;1，表示存在不可接受的風險； RQlt;1，表示存在可接受的風險。風險概率與 RQ 值呈正相關(guān)。

2 結(jié)果與分析

2.1 方法的線性關(guān)系和基質(zhì)效應(yīng)評價

在上述優(yōu)化的實驗儀器條件下，分別用乙腈-0.1%甲酸（1∶1，V/V）和大白菜空白基質(zhì)配制系列標準溶液進行UPLC-MS/MS檢測。以濃度為橫坐標，定量離子峰面積為縱坐標繪制標準曲線，胺鮮酯在0.000 3～0.03 mg·kg-1濃度范圍內(nèi)，表示線性關(guān)系數(shù)良好，相關(guān)系數(shù)大于0.99。其中，乙腈-0.1%甲酸中胺鮮酯的線性回歸方程為：y=45 875 000x+8 103.91，R2=0.999 5；大白菜空白基質(zhì)中胺鮮酯的線性回歸方程為：y=40 523 100x+3 181.69，R=0.999 9。胺鮮酯在大白菜中的基質(zhì)效應(yīng)為-10%，表明胺鮮酯在大白菜中的基質(zhì)效應(yīng)可以忽略不計。標準曲線和相關(guān)系數(shù)見表3，胺鮮酯標準溶液色譜圖見圖1。

2.2 方法的準確度和精密度

在大白菜空白基質(zhì)中添加胺鮮酯標準溶液，添加濃度分別為0.01、0.05、0.20 mg·kg-1，每個添加水平重復5次，計算添加回收率和相對標準偏差（relative standard deviations， RSD）。由表4可知，胺鮮酯的平均回收率范圍為92.7%～94.6%，RSD范圍為1.8%～3.6%。以最小添加濃度為定量限，大白菜中胺鮮酯的定量限為0.01 mg·kg-1，滿足檢測要求。大白菜空白基質(zhì)樣品和大白菜添加樣品色譜圖見圖2和圖3。

2.3 儲藏穩(wěn)定性試驗結(jié)果

在不高于-18 ℃儲藏條件下，在280 d儲藏期內(nèi)，胺鮮酯的降解率≤11%，降解率lt;30%。而本研究10個試驗點樣品從最早采樣至檢測最長的儲藏時間間隔為165 d，未超過儲藏穩(wěn)定期280 d，儲藏穩(wěn)定器覆蓋樣品最長的儲藏期，滿足《農(nóng)作物中農(nóng)藥殘留試驗準則》（NY/T 788—2018）[13]的要求，原始數(shù)據(jù)和結(jié)果見表5所示。

2.4 胺鮮酯在大白菜中的殘留消解試驗結(jié)果

10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜中的殘留消解動態(tài)試驗結(jié)果見表6。對天津、安徽、湖南、貴州四地田間試驗基地的大白菜樣品進行殘留消解動態(tài)研究，十地按推薦施藥劑量用量（2 000倍）施藥 3次，距田間試驗基地最后1次施藥10 d后，試驗數(shù)據(jù)表明，胺鮮酯在四地大白菜中的原始殘留量均小于 0.01 mg·kg-1。

2.5 胺鮮酯在大白菜中的最終殘留試驗結(jié)果

對十地田間試驗的大白菜樣品進行殘留測定，十地按推薦施藥劑量用量（2 000倍液）施藥 3次，距田間試驗基地最終殘留最后1次施藥10 d后，胺鮮酯在大白菜中的最終殘留量均小于LOQ（lt;0.01 mg·kg-1），具體數(shù)據(jù)見表7?！妒称分修r(nóng)藥最大殘留限量》（GB2763—2021）規(guī)定了胺鮮酯植物生長調(diào)節(jié)劑（PGR）的每日允許攝入量（Acceptable daily intake， ADI）是0.023 mg·kg-1 bw以及MRL臨時限量標準值為0.2 mg·kg-1[18]。由表5可以看出，胺鮮酯在十地大白菜中的最終殘留量小于LOQ與ADI，說明十地胺鮮酯殘留物均屬于低殘留農(nóng)藥。

2.6 膳食攝入風險評估

根據(jù)《食品中農(nóng)藥最大殘留限量》顯示，胺鮮酯在我國登記的作物包括玉米、棉花、大豆、花生、普通白菜、大白菜、番茄、菜用大豆等[18]。選擇大白菜上胺鮮酯的STMR值進行膳食攝入風險評估，評估結(jié)果見表8。以成年人平均體質(zhì)量為63 kg，每日允許攝入量（ADI）是0.023 mg·kg-1 bw為標準，經(jīng)計算，每人每日允許攝入量為1.449 mg，評估結(jié)果顯示，風險熵（RQ）值為1.36%（小于1），表明不會對公眾健康構(gòu)成不可接受的風險。

3 討論與結(jié)論

本研究胺鮮酯在大白菜中的殘留量均小于定量限0.01 mg·kg-1，原因可能是胺鮮酯屬于植物激素，較低劑量就可發(fā)揮藥效作用。Jiang等[9]在研究了DA-6在棉花中的最終殘留量，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，棉花樣品中未檢測到殘留物，而北京地區(qū)青菜中的DA-6殘留量范圍為0.007～0.013 mg·kg-1，長沙地區(qū)土壤中的DA-6殘留量范圍為0.008～0.014 mg·kg-1?？醉榌10]的研究結(jié)果表明，蘋果中胺鮮酯殘留消解較快，大多數(shù)樣品未檢出殘留物，只有少數(shù)樣品的最終殘留量小于0.008 mg·kg-1。李敏敏等[19]研究了80%胺鮮酯·甲哌鎓在棉花和土壤中的殘留及消解動態(tài) ，DA-6在棉花和土壤中的最終殘留量均遠遠小于0.005 mg·kg-1。以上結(jié)果均與本研究結(jié)果一致。

本研究建立了大白菜中胺鮮酯的殘留分析方法，在0.01、0.05、0.2 mg·kg-1添加濃度水平下，胺鮮酯的平均回收率范圍為92.7%～94.6%，相對標準偏差范圍為1.8%～3.6%，定量限為0.01 mg·kg-1，可為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)殘留量快速檢測提供理論依據(jù)，明確了10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜中的殘留消解動態(tài)和最終殘留量。

基于10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜中的殘留試驗數(shù)據(jù)進行膳食攝入風險評估，計算胺鮮酯對一般人群健康風險概率，并推薦在大白菜中的MRL值，為10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜上使用提供數(shù)據(jù)支撐。胺鮮酯在大白菜中的膳食攝入風險熵值為1.36%，不會對公眾健康構(gòu)成不可接受的風險。本研究結(jié)果表明，10% 胺鮮酯可溶液劑在大白菜上使用是安全的。

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