卜慶雷　張秀娟　李傳浩

摘要：針對濟(jì)南市大氣污染情況，分析突發(fā)性中尺度暴雪過程大氣污染特征與潛在源區(qū)?；?020年1月7日濟(jì)南市氣象和環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)，通過皮爾遜積差相關(guān)系數(shù)法分析污染物之間、污染物與氣象要素之間相關(guān)關(guān)系。經(jīng)分析可知：暴雪對大氣污染具有一定清洗能力，顆粒污染物濃度與氣體污染物濃度之間存在一定同源性，污染物與不同氣象要素也存在正向或負(fù)向相關(guān)關(guān)系，證明暴雪導(dǎo)致的氣象要素改變對大氣污染擴(kuò)散具有一定意義。采用潛在源貢獻(xiàn)因子分析法和濃度權(quán)重軌跡分析法測得本地源為濟(jì)南市PM2.5濃度貢獻(xiàn)最高源區(qū)，表明PM2.5高貢獻(xiàn)與聚集性工業(yè)活動相關(guān)。

關(guān)鍵詞：突發(fā)性中尺度暴雪；大氣污染特征分析；潛在源區(qū)；皮爾遜積差相關(guān)系數(shù)法；潛在源貢獻(xiàn)因子

中圖分類號：X51 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

前言

工業(yè)生產(chǎn)過程中排放出的大量有害氣體和粉塵直接危害人類的身體健康和生命安全，同時(shí)交通運(yùn)輸活動中排放的廢氣也是造成大氣污染的主要原因之一。因大氣污染而患有呼吸系統(tǒng)疾病及心血管疾病的人數(shù)劇增，所以對大氣污染加以控制已勢在必行。濟(jì)南是中國特大城市之一，位于黃河下游地區(qū)，地勢起伏不平，不利于大氣污染物擴(kuò)散，空氣質(zhì)量較差。中心城區(qū)大氣污染受本地源影響較大，濟(jì)南市政府部門已采取多項(xiàng)措施治理環(huán)境污染，空氣質(zhì)量持續(xù)惡化情況在一定程度上得到控制，但濟(jì)南市大氣污染程度仍存在嚴(yán)峻問題，治理形勢依然緊迫。

雷雨等對川南自貢市的大氣污染現(xiàn)象進(jìn)行了分析。結(jié)合TrajStat插件和后向軌跡模式確定污染物的輸送軌跡，根據(jù)濃度權(quán)重軌跡分析法和潛在源貢獻(xiàn)分析法分析不同潛在同區(qū)的污染貢獻(xiàn)。王劉銘等主要采用了后向軌跡聚類法、潛在源貢獻(xiàn)因子法和濃度權(quán)重軌跡分析法來分析主導(dǎo)氣流方向和潛在源區(qū)的污染程度，獲取污染物時(shí)空分布特征。以上述研究方法為研究者提供了深入了解大氣污染來源和傳播途徑的手段，以此為基礎(chǔ)，分析突發(fā)性中尺度暴雪過程大氣污染特征與潛在源區(qū)。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

將中國空氣質(zhì)量在線監(jiān)測分析平臺中2020年1月1日-31日數(shù)據(jù)作為測試數(shù)據(jù)，站點(diǎn)采用濟(jì)南市空氣質(zhì)量國控自動監(jiān)測點(diǎn)位，時(shí)間分辨率為1h。大氣污染物數(shù)據(jù)類別為PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3。測定儀器為：5030型SHARP監(jiān)測儀、43i脈沖熒光SO2分析儀、42i化學(xué)發(fā)光NO-NO2-NO3分析儀、48i氣體濾光相關(guān)法CO分析儀和49i紫外發(fā)光O3分析儀。

1.2 突發(fā)性中尺度暴雪過程及影響

根據(jù)濟(jì)南市氣象局氣象觀測數(shù)據(jù)，受氣旋影響，2020年1月7日濟(jì)南市出現(xiàn)突發(fā)性中尺度暴雪，1月7日0時(shí)至23時(shí)各項(xiàng)氣象觀測數(shù)據(jù)如下：1月7日風(fēng)速在4時(shí)左右達(dá)到峰值；降雪結(jié)束后氣溫逐漸回升，在15時(shí)左右達(dá)到氣溫峰值；全天大氣壓強(qiáng)處于1023-1026hPa范圍內(nèi)；相對濕度處于38.2%-86.9%范圍內(nèi)。本次突發(fā)性中尺度暴雪過程對濟(jì)南市點(diǎn)源、面源和流動源等污染源均造成一定影響，其中工業(yè)源為主要點(diǎn)源，暴雪并未導(dǎo)致停電或停水等阻礙工業(yè)生產(chǎn)的重大事件，因此工業(yè)源污染排放與平日基本相同；揚(yáng)塵為主要面源，突發(fā)性中尺度暴雪使室外施工困難以至停止，且積雪覆蓋較厚，當(dāng)日揚(yáng)塵基本為零；機(jī)動車污染排放為主要流動源，暴雪導(dǎo)致出行網(wǎng)難問題，出行者大多放棄駕車或乘車出行，抑或選擇延遲出行，早高峰時(shí)段車流量下降，早高峰整體延后，但怠速行駛的機(jī)動車污染物排放量大幅度增加，正負(fù)抵消，流動源污染排放量與平日相比變化較小。

1.3 皮爾遜積差相關(guān)系數(shù)法

采用皮爾遜積差相關(guān)系數(shù)法作為PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3之間相關(guān)性的計(jì)算方法。用x、y表示兩個(gè)變量，σx和σy表示兩者對應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)差，cov（x，y）表示兩者協(xié)方差，n表示樣本量，r計(jì)算公式如式（1）所示：

式（1）中，r值在（-1，1）范圍內(nèi)，|r|越接近于1，則x與y之間相關(guān)度越高，當(dāng)r小于0時(shí)，x與y呈負(fù)相關(guān)；反之呈正相關(guān)。

1.4 潛在源貢獻(xiàn)因子分析法

潛在源貢獻(xiàn)因子（potential source contribution funCtion，PSCF）分析法是常用的污染源位置判定方法，目前已被廣泛應(yīng)用于大氣污染研究領(lǐng)域之中，該方法利用氣流后向軌跡和要素值獲取要素值潛在源區(qū)位置。劃分研究區(qū)域后，設(shè)mij和Mij為經(jīng)過任意網(wǎng)格（i，j）的污染氣流和全部氣流軌跡端點(diǎn)數(shù)，兩者比值即為網(wǎng)格（i，j）的潛在源貢獻(xiàn)因子P（i，j），如式（2）所示：

因P為條件概率函數(shù)，當(dāng)Mij值較小時(shí)，會增加P的強(qiáng)不確定性。因此，采用經(jīng)驗(yàn)權(quán)重函數(shù)W（Mij）對潛在源貢獻(xiàn)因子加權(quán)處理，得到加權(quán)后潛在源貢獻(xiàn)因子PW如式（3）所示：

Pw=W（Mij）×P（i，j） 式（3）

1.5 濃度權(quán)重軌跡分析法

濃度權(quán)重軌跡（concentration weighted trajectory，CWT）分析法是一種確定空氣污染源區(qū)域的方法，可用于描述每個(gè)網(wǎng)格權(quán)重濃度均值，進(jìn)而衡量各區(qū)域?qū)δ繕?biāo)網(wǎng)格的污染貢獻(xiàn)程度。用s表示氣團(tuán)軌跡，N表示氣團(tuán)軌跡總數(shù)，Cs表示s經(jīng)過（i，j）時(shí)要素值，tijk表示s在（i，j）上的滯留時(shí)間，則（i，j）上的權(quán)重濃度均值Cij計(jì)算方式如式（4）：

同樣將式（3）的權(quán)重函數(shù)用于CWT分析法之中，得到加權(quán)后濃度權(quán)重軌跡CW如式（5）所示：

CW=W（Mij）×Cij 式（5）

2 結(jié)果與討論

2.1 大氣污染特征分析

2.1.1 月總體大氣污染特征

統(tǒng)計(jì)濟(jì)南市2020年1月空氣質(zhì)量指數(shù)（AirQuality Index，AQI）和主要監(jiān)測數(shù)值，2020年1月的31天內(nèi)，濟(jì)南市空氣質(zhì)量達(dá)到優(yōu)共1天，良好共8天，輕度污染共12天，中度污染共4天，重度污染共6天，其中7日-9日均達(dá)到良好及以上級別，7日AQI為48，達(dá)到優(yōu)?？梢?020年1月濟(jì)南市大氣污染問題較為嚴(yán)重。

2.1.2 突發(fā)性中尺度暴雪對大氣污染影響

2020年1月6日濟(jì)南市空氣質(zhì)量狀態(tài)為輕度污染，AQI為125，8日空氣質(zhì)量狀態(tài)為良好，AQI為78，而7日受突發(fā)性中尺度暴雪影響，空氣質(zhì)量狀態(tài)達(dá)到優(yōu)，AQI為48，PM2.5、PM10、SO2、NO2與前后兩日對比情況見圖1。

由圖1可以看出，2020年1月7日與6日相比，AQI、PM2.5濃度和PM10濃度均存在大幅度下降，AQI降幅在61.6%左右，PM2.5濃度降幅在63.8%左右，PM10濃度降幅在67.9%左右，說明暴雪在一定程度上能夠提升空氣質(zhì)量，但SO2濃度存在小幅度上升，NO2濃度下降幅度較小，究其根本，一是兩者原本濃度較低，小幅度濃度變化為正常波動現(xiàn)象，二是與降水形態(tài)存在一定關(guān)系，6日降水形態(tài)主要為降雨，而7日為降雪，與雨形態(tài)降水相比，雪形態(tài)降水清洗能力較弱。8日濟(jì)南市AQI和污染物濃度出現(xiàn)反彈，其原因一方面是天氣系統(tǒng)恢復(fù)穩(wěn)定，污染物擴(kuò)散困難，另一方面是社會活動逐漸恢復(fù)，各方面污染排放大幅度增加。

2.1.3 大氣污染物程度日變化

主要污染物濃度日變化在較長時(shí)間內(nèi)通常呈現(xiàn)出較為穩(wěn)定的變化趨勢，但2020年1月7日濟(jì)南市受突發(fā)性中尺度暴雪影響，主要污染物濃度日變化與2019年同期相比呈現(xiàn)出不同特征，見圖2。

如圖2所示，2020年1月7日濟(jì)南市受持續(xù)降雪和大風(fēng)影響，5時(shí)前主要污染物濃度處于當(dāng)日內(nèi)較低水平，8時(shí)左右降雪減小，各類型污染物出現(xiàn)上升趨勢，其中PM2.5和PM10濃度在7時(shí)后開始上升，由于上述分析中已排除面源揚(yáng)塵污染，因此可確定顆粒物污染的主要來源為工業(yè)活動及機(jī)動車尾氣排放；1月7日SO2在10-11時(shí)濃度較高，主要原因是雪后天氣轉(zhuǎn)晴，太陽輻射逐漸增強(qiáng)，大氣混合層高度提升，高空SO2向下混合，使SO2濃度大幅度升高，當(dāng)日SO2變化規(guī)律與2019年同期基本相同，說明突發(fā)性中尺度暴雪對工業(yè)活動的影響較??；1月7日NO2在10-11時(shí)濃度較高，與SO2基本同步，說明此時(shí)NO2濃度也與工業(yè)活動存在主要關(guān)系，17-21時(shí)NO2濃度再次達(dá)到峰值，該時(shí)段NO2濃度主要影響因素為晚高峰機(jī)動車排放。

2.1.4 大氣污染物之間相關(guān)性

利用SPS519.0統(tǒng)計(jì)軟件分析2020年1月7日濟(jì)南市6種污染物之間皮爾遜相關(guān)系數(shù)，結(jié)果見表1。

表1中，**表示通過α=0.01顯著性檢驗(yàn)，α為顯著性水平。1月7日濟(jì)南市PM2.5和PM10均與SO2NO2、CO顯著相關(guān)，均通過α=0.01顯著性檢驗(yàn)且相關(guān)性系數(shù)較大，說明濟(jì)南市該日顆粒污染物與氣態(tài)污染物之間存在一定同源性，經(jīng)以上分析，可確定主要來源為工業(yè)活動排放，其中NO2與CO的相關(guān)性較強(qiáng)，且通過α=0.01顯著性檢驗(yàn)，證明機(jī)動車排放也為NO2與CO的主要來源，NO2與O3呈負(fù)相關(guān)且均通過α=0.01顯著性檢驗(yàn)，因?yàn)楸┭┨鞖夤庹蘸蜏囟鹊葪l件無法滿足日光化學(xué)反應(yīng)需要，O3氧化NO2生成NO和O2成為該日反應(yīng)主導(dǎo)，因此兩者呈負(fù)相關(guān)。

2.1.5 大氣污染物與氣象要素相關(guān)性

氣象要素也是污染物濃度的重要影響因素之一，利用SPS519.0統(tǒng)計(jì)軟件分析2020年1月7日濟(jì)南市6種污染物與氣象要素之間的皮爾遜相關(guān)系數(shù)，結(jié)果見表2。

由表2可以看出，各項(xiàng)污染物濃度均與氣溫和大氣壓強(qiáng)呈正相關(guān)，與風(fēng)速和相對濕度呈負(fù)相關(guān)，且通過α=0.01顯著性檢驗(yàn)，說明風(fēng)速和相對濕度越高，氣溫和大氣壓強(qiáng)越低，污染物濃度越低，突發(fā)性中尺度暴雪過程氣象因素改變對污染物具有一定清除作用。

2.2 潛在源區(qū)分析

2.2.1 潛在源貢獻(xiàn)因子分析

對2020年1月7日濟(jì)南市后向氣團(tuán)對應(yīng)PM2.5濃度加以分析，研究范圍確定在（34°N-40°N，112°E-120°E）之間，劃分研究區(qū)域?yàn)榇笮∠嗤恼叫尉W(wǎng)格，在不同PM2.5閾值下計(jì)算潛在源區(qū)潛在源貢獻(xiàn)因子，見圖3。

由圖3可以看出，將PM2.5濃度閾值設(shè)定為0μg/m3時(shí)，強(qiáng)潛在源區(qū)范圍較廣，分布于濟(jì)南市周邊地區(qū)，主要為山東省內(nèi)濱州市、聊城市、濰坊市、臨沂市、淄博市、東營市等部分地區(qū)和河北省滄州市等部分地區(qū)以及濟(jì)南市本地等；當(dāng)PM2.5濃度閾值增加至85μg/m3時(shí)，強(qiáng)潛在源區(qū)分布面積大幅度縮小，主要集中于濟(jì)南市本地。

2.2.2 濃度權(quán)重軌跡分析

通過上述分析可知，濟(jì)南市PM2.5強(qiáng)潛在源區(qū)為市內(nèi)區(qū)域，為了進(jìn)一步分析各地區(qū)對濟(jì)南市PM2.5的貢獻(xiàn)，將研究區(qū)域縮小至（36°0'N-37°5'N，116°0'E-117°5'E）范圍內(nèi)，得到潛在源區(qū)濃度權(quán)重軌跡計(jì)算結(jié)果見圖4。

由圖4可以看出，貢獻(xiàn)濃度大于80μg/m3的強(qiáng)潛在源區(qū)主要分布在濟(jì)南市北部，說明濟(jì)南市本地源對其1月7日突發(fā)性中尺度暴雪大氣污染有主要貢獻(xiàn)，經(jīng)分析，PM2.5的高貢獻(xiàn)與這些地區(qū)大量聚集性工業(yè)活動有關(guān)。

3 結(jié)束語

國民經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展和工業(yè)化規(guī)模不斷擴(kuò)大，大氣污染問題日益嚴(yán)峻。為了制定相應(yīng)的應(yīng)對措施，改善濟(jì)南市大氣污染狀況，對突發(fā)性中尺度暴雪過程大氣污染特征與潛在源區(qū)進(jìn)行了分析。通過皮爾遜積差相關(guān)系數(shù)法、PSCF分析法和CWT分析法測定2020年1月7日濟(jì)南市一次突發(fā)性中尺度暴雪過程中，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3之間相關(guān)關(guān)系和PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO與氣象要素之間相關(guān)關(guān)系。經(jīng)分析可知，污染物之間存在一定的同源性且氣象因素能夠?qū)ξ廴疚餄舛犬a(chǎn)生影響，此次突發(fā)性中尺度暴雪使?jié)鲜挟?dāng)日空氣質(zhì)量等級提升至優(yōu)，說明暴雪對污染物具有一定清除作用，通過此次分析，確定了潛在源區(qū)為濟(jì)南市本地源，引起污染的主要因素為大量聚集性工業(yè)活動。