摘要：山東省是我國重要的石墨礦成礦區(qū)，晶質(zhì)石墨主要成因類型為區(qū)域變質(zhì)型，產(chǎn)于古元古代荊山群陡崖組徐村段中。牛百口礦區(qū)與西徐格莊、大梁子口、山前夼、呂格莊等石墨礦均產(chǎn)于荊山群陡崖組，具有明顯的層位控制，且具有一定的連續(xù)性，沿荊山背斜呈NE向發(fā)育，礦體規(guī)模整體較大，具有較好的找礦遠景。通過對膠東地區(qū)荊山群中石墨礦的碳同位素數(shù)據(jù)匯總分析，認為石墨的碳質(zhì)來源為有機質(zhì)的原生沉積，區(qū)域變質(zhì)作用導致大理巖中石墨與碳酸鹽發(fā)生碳同位素交換，含碳流體混合巖化作用導致片麻巖中石墨與流體發(fā)生同位素交換，碳同位素分餾作用導致石墨δ13C值偏輕，無機碳δ13C值偏重，分餾過程未發(fā)生化學變化。因此，膠東地區(qū)荊山群石墨礦的碳質(zhì)來源應為有機質(zhì)，同類型的牛百口礦區(qū)石墨礦碳質(zhì)來源應為有機質(zhì)。

關鍵詞：石墨礦；荊山群；地質(zhì)特征；碳質(zhì)來源；碳同位素分餾；有機質(zhì)；萊陽市牛百口；山東省

中圖分類號：TD985 """文獻標識碼：A """doi：10.12128/j.issn.1672-6979.2024.04.002

引文格式：王群，宮本濤.山東省萊陽市牛百口地區(qū)石墨礦地質(zhì)特征及碳質(zhì)來源分析［J］.山東國土資源，2024，40（4）：11-18. WANG Qun， GONG Bentao. Geological Characteristics and Carbon Sources Analysis in Graphite Deposit of Niubaikou area in Laiyang City in Shandong Province［J］.Shandong Land and Resources，2024，40（4）：11-18.

0 引言

山東是我國重要的石墨礦成礦區(qū)，晶質(zhì)石墨主要產(chǎn)于古元古代荊山群陡崖組中，成因類型屬于區(qū)域變質(zhì)型。前人對產(chǎn)于荊山群中的石墨礦已經(jīng)進行大量的研究工作，通過對碳同位素分析結果，認為荊山群中片巖、片麻巖石墨礦為生物有機質(zhì)成因，而大理巖中的石墨主張部分無機碳參與成礦，還存在一些異議。本文通過對牛百口礦區(qū)石墨礦的勘查工作，闡述了牛百口石墨礦的成礦地質(zhì)背景、礦床特征，同時結合對山東省以往成果資料的研究，分析牛百口礦區(qū)中石墨的碳質(zhì)來源的可能性。

1 成礦地質(zhì)背景

1.1 區(qū)域地質(zhì)

研究區(qū)大地構造單元屬華北板塊（Ⅰ）膠遼隆起區(qū)（Ⅱ），膠萊盆地（Ⅲ）萊西-即墨斷陷（Ⅳ）荊山凸起（Ⅴ），位于膠北隆起石墨成礦帶［1-2］萊陽-呂格莊成礦遠景區(qū)內(nèi)［3］（圖1），區(qū)內(nèi)發(fā)現(xiàn)多個小型礦床，面積500km2，具有一定的找礦前景。

1.1.1 地層

主要為古元古代滹沱紀地層及中生代白堊紀陸相沉積和火山巖層等，荊山群陡崖組徐村石墨巖系段為石墨成礦層位，受構造應力場影響，多以褶皺的形式出現(xiàn)。

1.1.2 構造

構造由荊山背斜、呂格莊向斜及其被疊加的早期形成的一系列的緊閉褶皺組成。褶皺主要發(fā)育荊山背斜，為一復式背斜褶皺構造，由早期的NW向緊閉背斜構造疊加NE向的背斜，核部為荊山群祿格莊組，兩側翼部依次為野頭組、陡崖組，具有良好的對稱性；韌性變形帶不甚強烈，規(guī)模小、強度弱，分帶性不明顯，面理及線理發(fā)育；NE向40°～50°走向斷裂規(guī)模較大，多期活動明顯，以左行壓扭性為主，對區(qū)內(nèi)侵入巖、火山巖有一定的控制作用，與金及多金屬礦產(chǎn)的關系密切。NW向斷裂315°～340°走向發(fā)育構造角礫巖，多期次活動，以張扭性為主，并切割NE向斷裂，對礦體有一定的破壞切割作用。

1.1.3 巖漿巖

巖漿活動較為強烈，主要發(fā)育古元古代和中生代侵入巖，侵入古元古代荊山群變質(zhì)地層中，對石墨礦體改造作用明顯，致使石墨鱗片增大，巖體的混合巖化作用使石墨聚集，造成石墨的品位提高或礦體的不連續(xù)。脈巖規(guī)模小，呈NE向、NNE向展布，形成時代多為中生代。

1.1.4 區(qū)域礦產(chǎn)

石墨為區(qū)內(nèi)的優(yōu)勢礦產(chǎn)，包括萊陽市山前夼小型礦床、大梁子口中型石墨礦、呂格莊石墨礦以及西徐格莊石墨礦等，其中西徐格莊地區(qū)石墨礦共圈定Ⅰ、Ⅱ、Ⅳ號含礦帶內(nèi)共圈定礦層20個［4］，以Ⅱ1、Ⅳ1號規(guī)模較大。

1.2 礦區(qū)地質(zhì)

1.2.1 地層

研究區(qū)內(nèi)荊山群陡崖組沿NE向斜方向呈條帶狀展布，兩側為野頭組和祿格莊組，軸面及兩翼地層SE傾，陡崖組下部徐村石墨巖系段為含礦層位，以石墨黑云變粒巖為主，夾石墨透輝變粒巖、黑云變粒巖、長石石英巖、大理巖等，為石墨主要成礦層位。產(chǎn)狀155°～185°∠45°～50°，礦化帶規(guī)模不等，巖性一般為黑云斜長片麻巖或石墨黑云變粒巖;上覆水桃林片巖段，為一套高鋁片巖系，巖性為石榴矽線黑云片巖、石榴黑云片巖夾黑云變粒巖等;臨沂組主要沿河流兩側分布，上部以含砂質(zhì)粉砂、粉砂質(zhì)黏土為主，下部為粗砂及礫石層。

1.2.2 構造

褶皺構造位于荊山背斜東翼，由早期的NW向緊閉向斜構造疊加NE向的背斜后所展現(xiàn)的一復式背形構造，空間呈穹狀。兩側巖性對稱產(chǎn)出，產(chǎn)狀局部較陡，產(chǎn)狀130°～140°∠45°～75°。區(qū)內(nèi)地層構造擠壓相對較弱，展現(xiàn)出寬大的帶狀延伸，研究區(qū)范圍內(nèi)未見脆性斷裂構造。

1.2.3 巖漿巖

主要出露中生代玲瓏序列筆架山單元侵入巖，分布在研究區(qū)的西北部及東南部，出露面積較大，其他地段局部呈NE向脈狀產(chǎn)出，一般長數(shù)百米，寬數(shù)米至數(shù)十米，平面上呈長條狀，侵入古元古代荊山群變質(zhì)地層中。

1.2.4 地球物理特征

礦體受陡崖組地層中黑云片巖及斜長角閃片麻巖的影響，極化率背景值較高，可劃分出礦體引起的異常，共圈出激電異常2處。經(jīng)鉆孔驗證為5層石墨礦化體及1個石墨礦體，最高品位2.42%，厚度12～16.5m。

1.2.5 圍巖蝕變

主要礦化蝕變作用有黃鐵礦化、綠泥石化、絹云母化等。綠泥石化、絹云母化比較普遍，黃鐵礦化零星見于鉆孔巖心中的徐村段黑云變粒巖中，多成晶形完好的立方體狀或粒狀出現(xiàn)，個別呈星點狀或團塊狀集合體分布。

2 礦體地質(zhì)特征

2.1 礦體特征

區(qū)內(nèi)礦化帶規(guī)模大，但在研究區(qū)內(nèi)出露規(guī)模不等，長約2800m，總體走向31°～54°，寬15～45m，從區(qū)域上看，牛百口石墨礦與西徐格莊、大梁子口、山前夼、呂格莊等石墨礦為同一礦床類型，均產(chǎn)于荊山群陡崖組下部徐村石墨段，具有明顯的層位控制，整體沿荊山背斜方向呈NE向發(fā)育，沿向斜方向石墨富集，礦體規(guī)模變大，西徐格莊Ⅰ號礦體、山前夼、大梁子口石墨礦被后期NW向構造破壞錯斷。牛百口礦區(qū)共見4條石墨礦體，產(chǎn)狀相似，總體走向31°～54°，傾向121°～144°，傾角32°～51°，厚度一般在2.03～17.87m，最大厚度17.87m，礦體最大延深322m，呈層狀、似層狀沿走向斷續(xù)分布，有用組分分布均勻，形態(tài)較穩(wěn)定。

Ⅰ1號礦體位于東北部，沿NE向展布，呈層狀產(chǎn)出，長約420m，深部呈增厚趨勢，向西南尖滅，總體走向39°～48°，傾向129°～138°，傾角44°～51°，礦體厚度3.27～17.87m，平均厚度8.16m，厚度變化系數(shù)69.55%，最大垂直埋深296m，固定碳品位2.50%～4.10%，平均品位3.01%（圖2）。

Ⅰ2號礦體位于西南部，NE向展布，呈層狀，長約225m，向西南延伸。賦存標高+42.5m～-85.3m，向西南有增厚趨勢，總體走向31°～54°，傾向121°～144°，傾角32°～45°，礦體厚度2.83～6.85m，平均厚度3.87m，厚度變化系數(shù)45.73%，最大垂直埋深122m，固定碳品位2.69%～3.74%，平均品位2.94%，品位變化系數(shù)10.47%。

Ⅱ1號礦體位于中部，僅地表岀露，南部延伸至第四系下，受控于單工程見礦，地表呈層狀，深部呈楔狀尖滅，賦存標高+29.5m～-4.5m，平均品位3.16%。

Ⅱ2號礦體位于西南部，在地表與Ⅰ2號礦體平行產(chǎn)出，深部未見。礦體長約215m，向西南延伸出礦區(qū)外。地表呈層狀，深部呈楔狀尖滅，賦存標高+43.8m～0m，總體走向31°～54°，傾向121°～144°，傾角32°～45°，礦體厚度2.03～2.83m，平均厚度2.41m，固定碳品位3.16%～3.77%，平均品位3.71%。

2.2 礦石類型

礦石自然類型以石墨黑云斜長片麻巖型為主，含石墨大理巖型較少，且多呈小透鏡體出現(xiàn)。根據(jù)薄片鑒定，礦石中石墨晶體均大于1μm，礦石工業(yè)類型屬“晶質(zhì)石墨型”礦石。

2.3 礦石質(zhì)量

2.3.1 礦石的結構構造

石墨黑云斜長片麻巖礦石為鱗片花崗變晶結構，片麻狀構造，偶見粒柱狀變晶結構。礦石構造以定向構造、片麻狀構造為主，部分見塊狀構造（圖3），含石墨大理巖礦石為不等粒變晶結構，塊狀構造。

Qtz—石英;Bt—黑云母;Pl—斜長石;Gr—石墨。

2.3.2 礦石成分

石墨黑云斜長片麻巖礦石主要由石英（25%±）、黑云母（10%～15%）、斜長石（50%～60%）、石墨（2%～5%）等不透明礦物組成。斜長石他形粒狀，大小一般0.1～0.5mm，部分0.5～1mm，少1～2mm，定向分布，內(nèi)常見聚片雙晶，可見卡鈉復合雙晶，常見波狀消光，可見雙晶彎曲，局部被絹云母、方解石交代，表面略顯臟。石英他形粒狀，大小一般0.1～0.3mm，部分0.3～0.5mm，少0.51mm，填隙狀、定向分布，集合體似透鏡狀定向分布，內(nèi)常見波狀消光，表面新鮮干凈。黑云母片狀，直徑一般0.1～0.3mm，部分0.3～0.5mm，少量0.5～1mm，定向分布，常見波狀消光、解理彎曲，局部被綠泥石、不透明礦物交代。

含石墨大理巖較為少見，靠近石墨礦體，約1%，含量較低。主要礦物有方解石、白云石，含少量石英、石墨呈浸染狀填充于方解石中。

礦石中主要有害組分SiO2含量較高，其他組分含量較低，伴生有益組分S主要以星點狀黃鐵礦存在，含鈦礦物有金紅石、鈦鐵礦等（表1）。

2.4 礦體圍巖及夾石

區(qū)內(nèi)礦體為單礦體，礦體（圍巖）頂、底板巖石不同，Ⅰ1、Ⅰ2號礦體頂板為黑云斜長片麻巖，底板為大理巖或黑云變粒巖;Ⅱ1、Ⅱ2號礦體頂?shù)装寰鶠楹谠谱兞r或偉晶花崗巖。近礦圍巖均含石墨，固定碳品位0.57%～2.41%，與礦體產(chǎn)狀相同。

3 討論

前人已經(jīng)對區(qū)域變質(zhì)型石墨的成因有了統(tǒng)一的認識，本文不再陳述，僅對存在異議的石墨碳質(zhì)來源做重點分析研討。

3.1 成礦環(huán)境

荊山群年齡范圍為2080～1920Ma，陡崖組年齡在1920Ma，發(fā)育于古元古代中期，物源主要來自太古宙基地巖系，少部分來自古元古代中期的巖漿巖［5］。荊山群形成于新太古代末-古元古代初期，地殼拉張形成裂陷盆地環(huán)境，以棲霞古陸核為中心形成一些列島弧，荊山群沉積形成于弧后盆地，其構造環(huán)境主要為活動大陸邊緣。早期（祿格莊組）與晚期（陡崖組）較穩(wěn)定，給生物提供了良好的生長環(huán)境，中期（野頭組）在縱向橫向上巖相快速頻繁相變，反映了當時地殼不穩(wěn)定的沉積環(huán)境［6-7］。根據(jù)熱力學分析實驗，有機碳在壓力為1～2kPa、溫度為100～200℃下，由腐泥質(zhì)中的氨基酸轉變成烷烴，隨著溫度升高和壓力的增加，在溫度600～800℃、壓力5.5～6.5kPa下，達到碳質(zhì)有序化，形成石墨，相當于區(qū)域變質(zhì)作用的高壓角閃巖相-麻粒巖相的形成環(huán)境［8-10］。

3.2 碳質(zhì)來源

荊山群中陡崖組中變粒巖、片麻巖中的石墨，前人已做了大量碳同位素分析，認為碳質(zhì)來源于生物有機質(zhì)沉積，大理巖中石墨的δ13C值比片麻巖中的石墨δ13C值有所提高，認為無機碳參與了成礦，大理巖中石墨的δ13C值更接近碳酸鹽δ13C值，認定碳酸鹽無機碳參與成礦。筆者認為大理巖中的石墨的碳質(zhì)可能來源于有機質(zhì)。

（1）荊山群陡崖組下覆的野頭組、祿格莊組（除底部少量石墨之外）相比之下，發(fā)育了更多的碳酸鹽巖，理論上擁有更多的無機碳來源，而且石墨的穩(wěn)定性較高，不易發(fā)生大規(guī)模的化學反應，同樣經(jīng)歷了相同的高角閃巖-麻粒巖相高級區(qū)域變質(zhì)作用，但并未發(fā)現(xiàn)石墨礦物，所以，荊山群中碳酸鹽巖無機碳形成石墨還需要更多的證據(jù)。其次，荊山群石墨礦層多呈層狀、似層狀，透鏡狀，與圍巖產(chǎn)狀一致，具有明顯的原生沉積特征，與圍巖有良好的漸變過渡或互層層律關系，品位又相對穩(wěn)定，反映出礦物質(zhì)多沒有發(fā)生大規(guī)模遷移運動，應該是在原巖內(nèi)部有限的空間內(nèi)組合并重結晶，因此，石墨碳應該更趨向于原巖本身的原始沉積。

（2）碳酸鹽中也可能含生物有機質(zhì)，可為石墨成礦提供碳質(zhì)來源。荊山群經(jīng)歷了多期高級變質(zhì)作用，有機質(zhì)經(jīng)過變質(zhì)作用分解，生物化石難以保存，而同時異相沉積產(chǎn)物的粉子山群中卻保留了小型光面小球藻等微古植物化石［11］。已有大量證據(jù)顯示，最早從太古宙2.9Ga開始，原始海洋中已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了藍細菌等有機質(zhì)化石，局部可能存在氧氣“綠洲”，光合產(chǎn)氧作用可能在太古代晚期已經(jīng)存在［12-17］；荊山群底部含石墨的祿格莊安吉村片巖段在萊陽旌旗山等地發(fā)育，而在萊陽荊山、南墅等地區(qū)均缺失［7］，可能是復雜的構造運動造成的，也可能是來自局部“綠洲”發(fā)育的有機質(zhì)沉積。

3.3 碳同位素影響因素

石墨碳質(zhì)來源的檢測手段主要為碳同位素δ13C，而同位素分餾作用可造成δ13C值發(fā)生改變。首先，溫度是影響同位素分餾的主導因素，其次是壓力、溶液性質(zhì)，溫度越高壓力越大，提供的能量越多，同位素交換越快，碳酸鹽與有機質(zhì)進行碳同位素交換時會釋放13C，碳酸鹽以任何形式脫CO2時，都可能造成殘余碳酸鹽δ13C降低，有機質(zhì)碳同位素升高。筆者通過匯總山東省荊山群δ13C數(shù)據(jù)，可以看出，碳酸鹽巖的δ13C值在1.5～-8.9之間，石墨值在-16.1～-26.5（圖4，表2）。

產(chǎn)于大理巖、混合巖化片麻巖中的石墨δ13C值多數(shù)在-16.1～-19.33之間，普遍高于片麻巖中的石墨δ13C值，尤其是張舍礦區(qū)ZS001-03A、ZS001-03B含石墨大理巖的2個樣品，同時對2種碳同位素的測試，明顯看出石墨δ13C值升高，而碳酸鹽巖δ13C值降低，說明是變質(zhì)作用導致了大理巖與有機質(zhì)的碳同位素的交換，碳同位素發(fā)生了變化，與前人觀點一致［18-23］。

不同點在于，同位素分餾作用往往是在不同化學物質(zhì)、不同相或單子分子之間發(fā)生的重新分配，不發(fā)生化學反應，所以，筆者認為是變質(zhì)作用導致了石墨大理巖中2個碳庫的同位素交換，發(fā)生碳同位素分餾，在肯尼亞某地區(qū)角閃石相變質(zhì)沉積物中的石墨δ13C最高（-7.3±5.0）%，方解石和石墨之間的碳同位素分餾大多在3.3‰～7.1‰ ［9］，含石墨大理巖的部分同位素交換發(fā)生在380℃的低溫下，550℃以下通常不會達到完全的同位素平衡［24］，當達到1200～1400℃時，石墨和方解石同位素變化接近50‰，超越了平衡分餾［25-26］。荊山群經(jīng)歷了3期5個階段的高級變質(zhì)作用，存在同位素分餾的條件。

古元古代晚期，發(fā)生陸陸碰撞拼合形成膠遼吉活動帶，荊山群俯沖到地殼深處盆地閉合，俯沖帶中的荊山群地層在俯沖作用下釋放CO2轉換成無序列石墨質(zhì)碳，并形成含碳流體，可長期固定在板片中，當大于1500℃時或成為金剛石的碳源［27-28］。因此，混合巖化作用的石墨片麻巖，筆者認為是俯沖帶中的含碳流體隨構造運動，沿地幔柱或斷裂帶上涌［21，25］，侵入荊山群變質(zhì)地層，流體以無機碳為主，通過混合巖化作用，與荊山群中的石墨發(fā)生碳同位素分餾，造成混合巖化型部分石墨δ13C值降低。變質(zhì)程度、混合鹽化程度越高，影響范圍就越大。

綜上所述，碳同位素的變化是因為同位素的分餾作用，而非無機碳的參與，石墨大理巖、混合巖化片麻巖中石墨的碳質(zhì)來源應該為有機質(zhì)，牛百口礦區(qū)石墨碳質(zhì)來源為有機質(zhì)。

4 結論

（1）山東省牛百口石墨礦為典型的區(qū)域變質(zhì)型石墨礦床，發(fā)育荊山群陡崖組下部徐村石墨段，從區(qū)域上看，與西徐格、大梁子口、山前夼、呂格莊等石墨礦為同一礦床類型，整體沿荊山背斜方向發(fā)育，具有明顯的層位控制，沿向斜方向的石墨富集，礦體規(guī)模較大，被后期NW向構造破壞錯斷，具有良好的找礦前景。

（2）荊山群提供最早的碳質(zhì)來源，可能來自于太古宙的原始海洋局部氧氣“綠洲”，通過對膠東地區(qū)荊山群石墨礦δ13C值匯總，發(fā)現(xiàn)含石墨大理巖、混合巖化片麻巖中的石墨δ13C會相對于片麻巖中的石墨δ13C偏輕，而同位素分餾作用會影響到δ13C值，溫度、壓力、溶液性質(zhì)是影響同位素分餾交換的主導因素，荊山群變質(zhì)作用、俯沖帶中的含碳流體混合巖化作用都具備分餾條件，會造成荊山群中有機碳與無機碳的δ13C同位素在物質(zhì)或物相之間發(fā)生重新分配的同位素分餾作用，而分餾過程未發(fā)生化學變化，因此，本文認為荊山群石墨礦的碳質(zhì)來源應為有機質(zhì)。牛百口礦區(qū)石墨礦與膠東地區(qū)荊山群石墨礦為同一礦床類型，均產(chǎn)于荊山群陡崖組下部徐村石墨巖系段，礦床成因均為區(qū)域變質(zhì)型，礦石類型均為石墨黑云斜長片麻巖型礦石，通過膠東地區(qū)荊山群石墨礦碳質(zhì)來源分析，認為牛百口礦區(qū)石墨礦的碳質(zhì)來源亦為有機質(zhì)。

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Geological Characteristics and Carbon Sources Analysis in Graphite Deposit of Niubaikou area in Laiyang City in Shandong Province

WANG Qun， GONG Bentao

（No.4 Exploration Institute of Geology and Mineral Resources， Shandong Weifang 261021， China）

Abstract：Shandong province is an important graphite deposit area in China. Main genetic type of crystalline graphite is regional metamorphism. It occurs in Xucun section of the steep cliff formation of Jingshan group in Paleoproterozoic era. From a regional perspective， graphite deposits in Niubaikou mining area， Xixugezhuang， Daliangzikou， Shanqian Kuang and Lugezhuang all occur in the steep cliff formation of Jingshan group with obvious stratigraphic control and certain continuity. They develop in a northeast direction along Jingshan anticline， and the overall scale of the ore body is relatively large with good prospecting prospects. Through summary and analysis of carbon isotope data of graphite deposits in Jingshan group in Jiaodong area， it is believed that the carbon source of graphite is the primary deposition of organic matter. Regional metamorphism leads to carbon isotope exchange between graphite and carbonate in marble， mixed diagenesis of carbon containing fluids leads to isotope exchange between graphite and fluids in gneiss， and carbon isotope fractionation leads to graphite isotope exchange δ13C value is relatively light， while the δ13C value of inorganic carbon" is biased. There is no chemical change during the distillation process. Therefore， the carbon source of graphite deposits of Jingshan group in Jiaodong area should be organic matter， while the carbon source of graphite deposits in the same type of Niubaikou mining area should be organic matter.

Key words：Graphite deposit; Jingshan group; geological characteristics; carbon source; carbon isotope fractionation; organic matter; Niubaikou area in Laiyang city; Shandong province