王睿 張琛浩 徐蘇悅 張懌

DOI：10.20145/j.32.1894.20240203

基金項(xiàng)目：國(guó)家級(jí)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃（202310294045Z）；固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金（M35060）；江蘇省科技計(jì)劃“港澳臺(tái)科技合作”專項(xiàng)項(xiàng)目（BZ2021057）。

作者簡(jiǎn)介：王睿（2000—），女，碩士研究生；研究方向：高效光伏電池。221606050018@hhu.edu.cn

*通信作者：張懌（1989—），男，副教授，博士；研究方向：新型高效薄膜光伏電池機(jī)理及其器件制備研究，光伏發(fā)電系統(tǒng)設(shè)計(jì)和優(yōu)化分析。zynjjs@outlook.com

摘要：熱載流子多結(jié)太陽(yáng)能電池（HCMJSC）是熱載流子及疊層電池概念相結(jié)合而提出的一種較有前景的第三代太陽(yáng)能電池之一，其理論效率在一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)太陽(yáng)條件（即1000 W/m2，25℃）下將高于65%，遠(yuǎn)高于32%的單節(jié)硅基電池極限效率。該型電池主要包括一個(gè)寬帶隙的頂結(jié)薄膜和一個(gè)適中帶隙的厚底結(jié)基底，以分別高效吸收利用高能和低能光子。其廣泛應(yīng)用于光電器件的寬帶隙CdSe/CdS低維材料體系（如量子點(diǎn)、納米片等）有望成為頂結(jié)薄膜的合適候選材料。然而，該材料體系中的聲子瓶頸效應(yīng)（PBE）機(jī)理目前尚不明晰。文章主要研究了CdSe/CdS核殼量子點(diǎn)（QDs）和納米片（NPLs）中的PBE機(jī)理；通過(guò)穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（SSPL）和皮秒時(shí)間分辨尺度光致發(fā)光（ps-TRPL）技術(shù)，計(jì)算該材料體系的熱弛豫系數(shù)（Qth），從而定量分析激發(fā)載流子的弛豫速率，同時(shí)闡述了PBE和量子點(diǎn)中常見(jiàn)的俄歇復(fù)合之間的耦合關(guān)系，最終系統(tǒng)研究了QDs和NPLs中載流子弛豫過(guò)程機(jī)理，提出HCMJSC的發(fā)展路徑和建議。

關(guān)鍵詞：聲子瓶頸效應(yīng)（PBE）；二六族半導(dǎo)體（II-VI semiconductors）；量子點(diǎn)（QDs）；納米片（NPLs）；熱弛豫系數(shù)（Qth）；皮秒時(shí)間光致發(fā)光（ps-TRPL）

中圖分類號(hào)： TM914? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：? A

0? 引言

熱載流子太陽(yáng)能電池（HCSCs）是目前較有前途的第三代太陽(yáng)能電池之一［1-2］。與傳統(tǒng)硅基光伏電池相比，HCSCs可以完全避免激發(fā)載流子的熱弛豫能量損失，并及時(shí)利用該弛豫能量產(chǎn)生電能［1］。因此，該電池的理想能量轉(zhuǎn)換效率將不再受限于肖克利-奎澤爾（Shockley-Queisser）極限效率，在標(biāo)準(zhǔn)條件下可達(dá)到66%以上［1，3］。HCSC通常采用低維限域薄膜結(jié)構(gòu)以減緩弛豫速率，但熱載流子吸收層（HCA）對(duì)能帶邊緣附近的光生低能載流子吸收率低。因此，有學(xué)者提出了一種新型超高效薄膜疊層光伏電池器件的概念［4］，即熱載流子多結(jié)太陽(yáng)能電池（HCMJSC）新概念。它由頂層熱載流子太陽(yáng)能電池（HCSC）和底部III-V族單結(jié)太陽(yáng)能電池［5］疊加而成。其中較薄的熱載流子頂部結(jié)（即寬帶隙超薄薄膜，HCTJ）吸收高能光子，而低能光子在第二個(gè)較厚的結(jié)中被吸收。

纖鋅礦（WZ）CdSe/CdS核殼量子點(diǎn)（QDs）作為寬帶隙半導(dǎo)體（在室溫下，CdSe的禁帶寬度為1.72 eV，CdS為2.42 eV），有可能成為HCTJ合適的候選材料。在QDs等準(zhǔn)零維系統(tǒng)中，量子限域（QC）由于核殼間界面邊界限制的增強(qiáng)而增強(qiáng)，從而減緩了熱載流子的弛豫過(guò)程。CdSe/CdS核殼納米片（NPLs）由于其更強(qiáng)的QC，也被認(rèn)為是HCTJ理想的候選材料。這兩種低維半導(dǎo)體材料的QC均可增強(qiáng)聲子瓶頸效應(yīng)（PBE），使載流子弛豫時(shí)間尺度從皮秒級(jí)減緩至數(shù)十納秒級(jí)［6-9］，而且具有易于制備、成本相對(duì)較低的優(yōu)點(diǎn)。因此，它們中的任何一種都有望成為HCMJSC頂層的合適候選者。PBE被認(rèn)為是顯著降低載流子弛豫速率的最重要機(jī)制，特別體現(xiàn)在低維半導(dǎo)體材料［10-14］中。然而，在CdSe/CdS QDs和NPLs的材料體系中，PBE的機(jī)制尚未明晰。因此，研究PBE在CdSe/CdS這兩種低維結(jié)構(gòu)中的作用至關(guān)重要。

本文通過(guò)穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（SSPL）和皮秒時(shí)間分辨光致發(fā)光（ps-TRPL）兩種方法，系統(tǒng)地探究了CdSe/CdS兩種低維限域結(jié)構(gòu)（即QDs和NPLs）中的PBE效應(yīng)。通過(guò)熱弛豫（吸收）功率密度（Pth）計(jì)算得到以W·K-1 ·cm-2為單位的熱弛豫系數(shù)（Qth），從而定量研究了PBE機(jī)理［15］。結(jié)果表明，QDs和NPLs的Qth值分別為6.25±0.47和47.47±4.35 mW·K-1·cm-2。QDs的Qth值明顯較小，說(shuō)明QDs的載流子弛豫速率遠(yuǎn)低于NPLs。根據(jù)TRPL的結(jié)果，在QDs中觀察到的載流子冷卻時(shí)間（40ns）比NPLs（5ns）要長(zhǎng)得多，這也支持了前面的結(jié)果。這是由于QDs中有更強(qiáng)的QC而且沒(méi)有介電屏蔽作用［16］，使得QDs中載流子—載流子間相互作用更強(qiáng)，為載流子再加熱提供了更高的俄歇復(fù)合（AR）率。其他研究表明，NPLs中的AR率比等體積QDs小1個(gè)數(shù)量級(jí)以上［17-19］，這與本工作的觀察結(jié)果高度一致。以上結(jié)果表明，AR再加熱限制了載流子弛豫速率，將載流子弛豫時(shí)間（τre）顯著延長(zhǎng)到納秒級(jí)的時(shí)間尺度。本工作證明了這種AR在不同程度上是由QDs和NPLs中的聲子空間約束所導(dǎo)致的。因此，可以認(rèn)為AR主導(dǎo)CdSe/CdS QDs和NPLs中的PBE，其中較低的

Qth意味著由于較高的AR速率而導(dǎo)致較慢的能量耗散。除了AR外，聲子折疊也能降低載流子的熱弛豫速率，并在后期的慢衰變過(guò)程中占主導(dǎo)地位。它可以通過(guò)抑制二階或三階 Klemens衰變，為光學(xué)聲子衰變提供額外的障礙。因此，保持較高的熱聲子和光聲子可以有效減緩載流子的弛豫速率［20］。

1? 方法

1.1? 樣品制作

CdSe/CdS核殼QDs的合成分兩步進(jìn)行：首先在380℃下合成WZ CdSe［21］。然后，采用連續(xù)離子層吸附反應(yīng)（SILAR）方法，在310℃［22］溫度下控制CdSe和CdS的外延生長(zhǎng)。制備得到的QDs殼層厚度約為5 ML。

采用膠體原子層沉積法（c-ALD）合成CdSe/CdS核殼NPLs［22-23］。首先在室溫條件下，將有機(jī)前驅(qū)體肉豆蔻酸鎘（C28H54CdO4）、硒粉（Se）和十八烯（ODE）放入三頸瓶中，脫氣30分鐘。然后依次加入Cd（Ac）2、油酸和正己烷，得到含有NPLs的沉淀物，并用乙醇洗滌。接著將無(wú)機(jī)配體S2-附著在預(yù)先制備的CdSe NPLs表面上，獲得厚度約為4ML的CdS外殼。整個(gè)外延生長(zhǎng)過(guò)程在40分鐘內(nèi)完成［19，23］。

透射電子顯微鏡（TEM）和高分辨率TEM（HRTEM）圖像在FEI Tecnai G2電子顯微鏡上進(jìn)行，加速電壓為200 kV。光學(xué)圖像用金相顯微鏡（Olympus，BX51M）測(cè)量。為了探索太陽(yáng)能電池在實(shí)際運(yùn)行條件下的載流子弛豫動(dòng)力學(xué)，本工作采用穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（SSPL）對(duì)樣品進(jìn)行了探測(cè)。采用激發(fā)源為532nm的連續(xù)激光器進(jìn)行光激發(fā)，激子通過(guò)輻射復(fù)合得到光致發(fā)光光譜。通過(guò)增加激發(fā)強(qiáng)度，產(chǎn)生熱載流子群（或不平衡載流子群），這可以通過(guò)PL譜形狀的變化來(lái)檢測(cè)（即在高能量下可以看到更明顯的不對(duì)稱性）。樣品上的功率為218 mW。使用中性密度濾波器將入射功率從標(biāo)稱功率的100%調(diào)整到0.1%。該濾波器與另一個(gè)能通過(guò)旋轉(zhuǎn)調(diào)節(jié)衰減的濾波器結(jié)合，以進(jìn)一步細(xì)化標(biāo)稱功率到0.1%以下。

然后使用微米校準(zhǔn)光柵測(cè)量樣品上的激光光斑尺寸，使其直徑為1.245mm。PL信號(hào)由光譜Pro-300i（Acton研究公司）光學(xué)多通道分析儀采集和測(cè)量。TRPL測(cè)量是使用電觸發(fā)條紋相機(jī)系統(tǒng)（濱松C5680）進(jìn)行的。激發(fā)光源是一個(gè)400nm的激光脈沖，功率計(jì)測(cè)量12 μW，與SSPL的峰值功率大致一致，它是由相干傳奇F-lk飛秒激光器（800nm，100 fs，1 kHz）通過(guò)BBO晶體的頻率增加兩倍而產(chǎn)生的。

1.2? 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

本工作首先用透射電鏡技術(shù)觀察了CdSe/CdS兩個(gè)低維限域結(jié)構(gòu)（QDs和NPLs）的形貌特征。然后，利用穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（SSPL）和皮秒時(shí)間分辨光致發(fā)光（ps-TRPL）［16］，系統(tǒng)地研究了兩種材料中的PBE機(jī)理。

事實(shí)上，傳統(tǒng)的PBE研究主要涉及超快載流子動(dòng)力學(xué)，這可以通過(guò)ps-TRPL技術(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)。TRPL技術(shù)采用單波長(zhǎng)高頻飛秒分辨率激光源，系統(tǒng)探測(cè)器在皮秒時(shí)間尺度上采集指定波長(zhǎng)范圍內(nèi)的激發(fā)態(tài)載流子發(fā)射（或吸收）信號(hào)強(qiáng)度。然而，TRPL瞬態(tài)短時(shí)發(fā)光與實(shí)際光伏電池的標(biāo)準(zhǔn)工作條件有很大的不同，這對(duì)于研究連續(xù)輻照下的載流子弛豫過(guò)程和PBE是不可能實(shí)現(xiàn)的。因此，本文使用SSPL技術(shù)來(lái)探索穩(wěn)定連續(xù)光條件下的弛豫機(jī)理。

本工作是在294 K的溫度下，用中性濾波器調(diào)整激發(fā)功率密度，得到了可以表征熱載流子的相對(duì)強(qiáng)度PL譜。計(jì)算了連續(xù)光條件下載流子的Qth值，并對(duì)PBE進(jìn)行了定量分析。另外在294 K環(huán)境溫度和12 μW激發(fā)功率條件下，利用TRPL技術(shù)研究了兩種材料的熱弛豫機(jī)理，為建立PBE模型提供了參考。

2? 結(jié)果和討論

圖1和圖2顯示了寬帶隙半導(dǎo)體CdSe/CdS核殼QDs和CdSe/CdS核殼NPLs的透射電子顯微鏡圖像，其中可以觀察到QDs和NPLs的均勻分布，條紋相對(duì)清晰。這些證明了兩種樣品的高質(zhì)量，QDs的殼厚度約為5個(gè)單分子層（ML），NPLs的殼厚度約為4 ML。從圖1—2可以觀察到QDs形狀近似球形，而NPLs形狀近似橢圓。QDs由于結(jié)構(gòu)上三維受限，因此具有較強(qiáng)的QC將其電子結(jié)構(gòu)劃分為離散的能級(jí)。

圖3顯示了在7種不同吸收功率密度下，CdSe/CdS核殼QDs樣品的SSPL結(jié)果。QDs的主要PL發(fā)射峰在1.94 eV左右，高于整體CdSe（即1.72 eV），顯示出較強(qiáng)的理想QC，與其他研究工作一致［22］。由圖3可以觀察到相對(duì)強(qiáng)度PL譜隨吸收功率密度的升高（Pabs）而增加。此外，光譜圖的高能尾部區(qū)域（由陰影區(qū)域表示）呈現(xiàn)出不對(duì)稱的增寬，在此過(guò)程中峰值位置沒(méi)有變化。峰的不對(duì)稱增寬是由于QDs內(nèi)載流子的加熱以及入射功率密度的增加。QDs的峰值位置不變，說(shuō)明實(shí)際的CdSe QDs在室溫下的溫度相對(duì)穩(wěn)定。因此，可以假設(shè)載流子種群的總體溫度與入射功率密度成正比。它的變化只與非平衡載流子分布有關(guān)。如圖4所示，Pth與ΔTexp（-ELO/kTeh）呈線性函數(shù)，其斜率為熱弛豫系數(shù)。

圖5顯示了計(jì)算出的載流子溫度隨功率密度變化的函數(shù)，其中載流子溫度隨功率密度的增加而增加，這與預(yù)期相一致。因?yàn)殡S著功率密度的增加，QDs系統(tǒng)中有限的載流子狀態(tài)密度的占用率增加，這給載流子冷卻機(jī)制造成了瓶頸，從而減緩了載流子冷卻過(guò)程。由于所有計(jì)算出的載流子溫度都在300 K以上，因此在室溫下，可以觀察到一個(gè)明顯的非平衡熱載流子群。

假設(shè)通過(guò)SSPL建立了載流子的麥克斯韋-玻爾茲曼（Maxwell-Boltzmann distribution）分布，PL的高能尾部區(qū)域（注：2.00～2.05 eV范圍內(nèi)）遵循指數(shù)定律，入射光子能量為［7-8］：

Ipl（hv）∝exp-hvkTeh（1）

其中，hv為光子能量（eV），Teh為載流子分布溫度（K），k為玻爾茲曼常數(shù)（1.38×10-23J/K）。此外，在高于QDs發(fā)射峰能量區(qū)域內(nèi)，光譜可以很好地通過(guò)指數(shù)耦合關(guān)系擬合，其中在對(duì)數(shù)尺度上的斜率與公式（1）中載流子溫度有關(guān)。極性半導(dǎo)體中，載流子熱弛豫（能量損失）主要通過(guò)載流子和縱向光學(xué)（Longitudinal optical，LO）聲子之間的強(qiáng)耦合作用（也即弗洛里西相互作用，F(xiàn)rhlich interaction）實(shí)現(xiàn)

。如圖6所示載流子能量轉(zhuǎn)移到LO聲子后，LO聲子將再通過(guò)Klemens（主要機(jī)制）或Ridley（次要機(jī)制）路徑進(jìn)一步衰變?yōu)榭v向聲學(xué)（Longitudinal Acoustic，LA）聲子［24］。該聲學(xué)聲子能量最終會(huì)以晶格熱能的形式逸失，無(wú)法被用于電池能量轉(zhuǎn)化。

載流子熱弛豫速率（Pth）與載流子與晶格之間的溫差（ΔT=Teh-300 K）、LO聲子能量（ELO）和熱弛豫系數(shù)（

Qth）［25］ 有關(guān)。通過(guò)引入熱弛豫系數(shù)Qth，可以用以下半經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算出弛豫功率密度：

Pth=QΔTexp-ELOkTeh（2）

其中，ΔT為載流子溫度與環(huán)境溫度的差值，弛豫能量可以表示為吸收功率與輻射復(fù)合功率的差值。由于輻射復(fù)合功率與吸收功率相比來(lái)說(shuō)可以忽略不計(jì)，假設(shè)弛豫功率密度（Pth）等于吸收功率密度（Pabs=Pth）。在本文中，可以獲得CdSe/CdS QDs中的ELO=24meV和Qth=6.25±0.47mW·K-1·cm-2。通過(guò)重復(fù)上述Qth值求解模型，在CdSe/CdS NPLs中得到

Qth=47.47±4.35 mW·K-1·cm-2。NPLs的Qth顯著大于QDs，說(shuō)明其載流子弛豫率遠(yuǎn)高于QDs的載流子弛豫率。

如表1所示，與其他實(shí)驗(yàn)相比，本工作得到的兩組數(shù)據(jù)均明顯低于其他工作得到的數(shù)據(jù)，包括GaAsP/InGaAs多量子阱（MQWs），InAlAs/InAaAs單量子阱（SQW）和 GaSb-based MQWs系統(tǒng)。Qth值的巨大差異可以歸因于一些影響。首先，QDs和NPLs比MQWs具備更強(qiáng)的QC。由于載流子在這兩種低維半導(dǎo)體中更受核殼界面邊界的限制，載流子進(jìn)行顯著弛豫的選擇更有限。與其他工作系統(tǒng)相比，本實(shí)驗(yàn)中的激發(fā)功率密度明顯較小。因此，CdSe/CdS QDs和NPLs能夠更有效地減緩弛豫速率。為了驗(yàn)證用SSPL計(jì)算出的Qth值的有效性和可靠性，本工作還對(duì)TRPL進(jìn)行了超快載流子動(dòng)力學(xué)研究。理論上，Qth值越低，意味著弛豫速率越慢，載流子壽命越長(zhǎng)。

如圖7所示，根據(jù)CdSe/CdS QDs和NPLs的TRPL結(jié)果，采用高能尾部擬合方法得到了載流子分布溫度與弛豫時(shí)間的關(guān)系。據(jù)觀察，QDs的初始載流子溫度約為381±11 K，達(dá)到室溫約需要41 ns。弛豫過(guò)程呈雙指數(shù)衰減趨勢(shì)，時(shí)間常數(shù)分別為0.37±0.11和23.63±2.31 ns。這兩種不同的趨勢(shì)表明載流子動(dòng)力學(xué)背后存在兩種不同的弛豫機(jī)制。第一階段的冷卻過(guò)程（或衰變趨勢(shì)）主要由俄歇復(fù)合（AR）控制，這種非輻射復(fù)合引起的加熱是決定載流子冷卻速率的限制因素。AR過(guò)程可以解釋為一個(gè)激子將能量轉(zhuǎn)移到另一個(gè)激子，然后將轉(zhuǎn)移的能量分布在自由載流子中，從而提高了它們的溫度［28-30］。在第二階段（或衰減趨勢(shì)）中，除了AR的影響外，還與聲子折疊有關(guān)。NPLs的弛豫過(guò)程明顯為單指數(shù)衰減，時(shí)間常數(shù)為0.80±0.05 ns，說(shuō)明弛豫過(guò)程可能只與AR有關(guān)。在此過(guò)程中，初始載流子的溫度約為525±40 K，并且載流子的溫度在約7 ns后達(dá)到室溫。QDs和NPLs初始溫度的不同可能是由于QDs具有較大的空間限制，所以QDs具有比NPLs更大程度的聲子折疊。這種折疊對(duì)于聲學(xué)模式尤其重要，因?yàn)樗鼘⑦@些模式以可觀的能量帶到迷你布里淵區(qū)中心（通常聲學(xué)模式的區(qū)域中心能量接近于零）從而使它們具有光學(xué)活性（拉曼活性）。這樣，這些折疊的聲學(xué)模式可以由熱載流子直接發(fā)射，為載流子冷卻提供了一個(gè)額外的（如果相當(dāng)慢的話）路徑［31］。

比較SSPL和TRPL的結(jié)果，不同的觀察結(jié)果背后的關(guān)鍵點(diǎn)似乎與是否存在顯著的PBE相關(guān)。對(duì)于SSPL，存在連續(xù)激發(fā)的激發(fā)態(tài)，因此熱載流子密度和LO聲子種群將會(huì)高得多。而對(duì)于TRPL，初始激發(fā)的熱載流子處于相對(duì)較低的密度，在初始脈沖之后，沒(méi)有更多的熱載流子被激發(fā)。因此熱載流子和LO聲子的密度較低。故與TRPL相比，SSPL可以在更低的光照強(qiáng)度下實(shí)現(xiàn)PBE，并且SSPL具有小的Qth值。因此，在SSPL的PBE條件下，QDs的AR率越高，導(dǎo)致載流子的AR再加熱率就越高。因?yàn)檫@些載流子幾乎沒(méi)有機(jī)會(huì)通過(guò)LO聲子的發(fā)射而失去能量。此外，與寬帶隙III-V族半導(dǎo)體一樣，AR很可能是由間接聲子介導(dǎo)的過(guò)程所主導(dǎo)［32-34］。由于PBE的增強(qiáng)，載流子熱弛豫速率降低，AR速率會(huì)隨著俄歇系數(shù)的增加而上升。

但對(duì)于不是PBE條件下（或至少PBE水平較低）的TRPL，QDs中較高的AR率不會(huì)導(dǎo)致載流子的AR再加熱，因?yàn)檫@些熱載流子有很多的機(jī)會(huì)提供能量給LO聲子。事實(shí)上，增強(qiáng)AR導(dǎo)致QDs更快的熱弛豫（τre =370 ps）而不是NPLs（τre=780ps），因?yàn)锳R給LO聲子發(fā)射提供更大的機(jī)會(huì)。在關(guān)于多重激子產(chǎn)生（MEG）的文獻(xiàn)中也能經(jīng)常觀察到這種情況，在這些文獻(xiàn)中，AR經(jīng)常被認(rèn)為是一種更快冷卻的機(jī)制［35-37］。

從TRPL中觀察到的QDs和NPLs的超快載流子動(dòng)力學(xué)與SSPL得到的Qth值互為論證，表明Qth值的可靠性。結(jié)果表明，CdSe/CdS QDs比NPLs更適合應(yīng)用于HCMJSC的頂層。

3? 結(jié)語(yǔ)

本文利用CdSe/CdS QDs和NPLs的SSPL光譜，得到了載流子分布溫度與吸收功率的線性關(guān)系，然后利用熱弛豫系數(shù)Qth對(duì)系統(tǒng)中的PBE進(jìn)行了定量分析。通過(guò)TRPL對(duì)載流子熱弛豫過(guò)程進(jìn)行進(jìn)一步分析，驗(yàn)證了Qth結(jié)果的可靠性。結(jié)果表明，由于QDs中具有更強(qiáng)的QC，AR也隨之增強(qiáng)，導(dǎo)致弛豫速率大大降低，即能量損失率大大降低。事實(shí)上，AR和聲子折疊都可以阻止激發(fā)態(tài)載流子的能量耗散。此外，AR在初始快速衰變階段起決定性作用，而聲子折疊在后期慢衰變階段起更重要的作用。在PBE發(fā)生概率更高的SSPL條件下，AR和Qth值強(qiáng)耦合。由于QDs的AR率越高，意味著能量耗散越慢，即對(duì)應(yīng)Qth值越低。根據(jù)本文的研究，CdSe/CdS QDs可能是HCMJSC理想的頂層候選材料結(jié)構(gòu)。通過(guò)計(jì)算各材料結(jié)構(gòu)的Qth值，簡(jiǎn)化了載流子弛豫率的計(jì)算，提高了HCMJSC理想頂層候選材料的選擇效率。本文不僅對(duì)實(shí)現(xiàn)HCMJSC從理論概念到實(shí)際物理器件的突破十分重要，而且為今后的光伏電池研究提供了重要參考。

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（編輯? 李春燕）

Mechanism of phonon bottleneck effect in CdSe/CdS core-shell quantum dots and

nanoplatelets of hot-carrier multi-junction solar cells

Wang? Rui，? Zhang? Chenhao，? Xu? Suyue，? Zhang Yi*

（College of Renewable Energy， Hohai University， Nanjing 210098， China）

Abstract：? The hot carrier multi-junction solar cell （HCMJSC） is one of the most promising third generation solar cells proposed by combining the concepts of the hot carrier and tandem solar cell. Its theoretical efficiency will be higher than 65% in one sun standard solar condition， much higher than limit efficiency of a single silicon based solar cell （i.e. 32%）. The HCMJSC typically includes a wide bandgap top junction thin film and a thick bottom junction substrate with moderate band gap to absorb high and low energy photons， respectively. The wide-band gap CdSe/CdS low-dimensional systems （e.g. quantum dots， nanoplatelets， etc.） widely used in optoelectronic devices are expected to be suitable candidates for top-junction thin films. However， the mechanisms of the phonon bottleneck effect （PBE） of HCMJSC in such material system is still not well understood. This work mainly studies the PBE mechanism of CdSe/CdS core-shell quantum dots （QDs） and nanoplatelets （NPLs）. The calculation of the thermalization coefficient （Qth） of the material system and quantitative analysis of PBE were carried out by steady state photoluminescence （SSPL） and picosecond-time resolved photoluminescence （ps-TRPL）. So that the systematical study the mechanism of carrier relaxation process in QDs and NPLs could be completed，and put forward the development path and suggestions of HCMJSC.

Key words： phonon bottleneck effect （PBE）; II-VI semiconductor; quantum dots （QDs）; nanoplatelets （NPLs）;

thermalization coefficient （Qth）; picosecond time photoluminescence （ps-TRPL）.