摘""""" 要：隨著人們生活水平的提高，藥物和個(gè)人護(hù)理品（Pharmaceuticals and Personal Care Products，PPCPs）的用量不斷增加，常規(guī)水處理工藝中對(duì)PPCPs的去除效果不佳，導(dǎo)致其在水體中頻繁被檢出，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生潛在風(fēng)險(xiǎn)。因此，迫切需要更先進(jìn)的水處理技術(shù)去除PPCPs。本文介紹了含有PPCPs的水質(zhì)特征，回顧了傳統(tǒng)的水處理方法優(yōu)缺點(diǎn)，重點(diǎn)介紹了高級(jí)氧化法去除水中PPCPs的最新動(dòng)態(tài)和研究進(jìn)展，總結(jié)高級(jí)氧化法降解PPCPs存在的問(wèn)題并對(duì)未來(lái)的發(fā)展提出展望。

關(guān)" 鍵" 詞：高級(jí)氧化； 藥物和個(gè)人護(hù)理品；催化劑； 水污染控制

中圖分類號(hào)：TQ085+.412；X505"""" 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A"""" 文章編號(hào)： 1004-0935（20202024）0×3-00000434-0×5

藥物和個(gè)人護(hù)理品（Pharmaceuticals and Personal Care Products，PPCPs）是指人類在日常生活中大量使用的各類化學(xué)用品的總稱，藥物是指用于預(yù)防或治療人類和動(dòng)物疾病的處方藥、非處方藥和獸藥[1]。個(gè)人護(hù)理品一般包括香水成分、防曬霜、多種來(lái)源的防腐劑、一般類型的消毒劑、驅(qū)蟲(chóng)劑，以及肥皂和洗發(fā)水[2]。中國(guó)作為人口較多的國(guó)家，其PPCPs的生產(chǎn)和消費(fèi)量持續(xù)增加。

1" PPCPs污染現(xiàn)狀與處理方法

1.1" PPCPs污染現(xiàn)狀

有研究發(fā)現(xiàn)，世界上的70多個(gè)國(guó)家的自然環(huán)境中均檢測(cè)到濃度范圍在nμg/L-～nμg/L的PPCPs[3]。PPCPs等難降解物質(zhì)的排放給水環(huán)境帶來(lái)了巨大的威脅，對(duì)生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生了負(fù)面影響[4-6]。PPCPs的潛在影響包括生殖損害、內(nèi)分泌功能影響、細(xì)胞病理學(xué)損害等[7]。例如，雙氯芬酸鈉是一種劇毒的抗炎藥，已被發(fā)現(xiàn)對(duì)哺乳動(dòng)物安全但對(duì)鳥(niǎo)類劇毒[8]；長(zhǎng)期暴露于受PPCPs污染的水體中會(huì)引發(fā)斑馬魚(yú)組織病變和發(fā)育毒性[9]。

1.2" PPCPs處理方法

針對(duì)水中的PPCPs，傳統(tǒng)的處理方法有吸附法、生物處理和膜過(guò)濾技術(shù)。吸附法操作簡(jiǎn)單且能夠有效去除水體中的抗生素，但其本質(zhì)上是將抗生素從水中轉(zhuǎn)移出來(lái)，并未將其轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)毒無(wú)害物質(zhì)或完全礦化，容易造成二次污染。PPCPs的生物處理技術(shù)中活性污泥法是最常用的，但這種技術(shù)在面對(duì)一些藥物幾乎沒(méi)有去除效果[10]。膜過(guò)濾技術(shù)高效、靈活，但對(duì)進(jìn)水水質(zhì)要求嚴(yán)格，投資成本大。與這些傳統(tǒng)技術(shù)相比，高級(jí)氧化工藝（Advanced Oxidation Processes，AOPs）已成為最有前途的去除水中PPCPs污染物的技術(shù)之一，其反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的自由基可以將多種難降解的PPCPs部分甚至完全礦化為二氧化碳、水和無(wú)機(jī)離子[11]。

1.3" 高級(jí)氧化工藝去除PPCPs

AOPs提供卓越的有機(jī)污染物去除效率，同時(shí)更可控、經(jīng)濟(jì)和環(huán)保，不會(huì)釋放大量有害殘留物[12]。盡管高級(jí)氧化過(guò)程利用不同的反應(yīng)體系，但它們的特點(diǎn)都是產(chǎn)生各種活性氧；例如羥基自由基（··OH）、硫酸根自由基（SO4··? 4）、超氧自由基（O2··? 2）單線態(tài)氧（1O2）等，它們對(duì)于去除多種有機(jī)物污染物具有很高的活性[13]。AOPs具有氧化反應(yīng)迅速，處理時(shí)間短的特點(diǎn)，這使得它們?cè)谌コ蠵PCPs具有廣闊的應(yīng)用前景。本文論述了高級(jí)氧化工藝應(yīng)用于含有PPCPs水體處理的最新動(dòng)態(tài)和研究進(jìn)展，總結(jié)了高級(jí)氧化法降解PPCPs存在的挑戰(zhàn)并對(duì)未來(lái)的發(fā)展方向提出展望。為研究者后續(xù)發(fā)掘AOPs去除水中PPCPs的潛力提供有用信息。

2" 高級(jí)氧化技術(shù)去除水中藥物和個(gè)人護(hù)理品的研究進(jìn)展

AOPs去除PPCPs的研究多集中在芬頓或類芬頓、過(guò)硫酸鹽氧化、光催化氧化、臭氧氧化和電化學(xué)氧化。表1總結(jié)了AOPs對(duì)部分PPCPs污染物的去除效率和機(jī)理，展示了一些最新的研究動(dòng)態(tài)。

2.1" 芬頓或類芬頓氧化

芬頓或類芬頓氧化法是一種被廣泛研究和應(yīng)用于廢水處理的高級(jí)氧化技術(shù)。經(jīng)典的芬頓反應(yīng)是由亞鐵（Fe2+）催化分解過(guò)氧化氫（H2O2），產(chǎn)生··OH來(lái)降解各種有機(jī)污染物[14]，但是pH適用范圍窄和產(chǎn)生大量含鐵污泥限制了芬頓氧化法的實(shí)際的應(yīng)用[15]。相比之下，非均相芬頓、光芬頓、電芬頓等因比傳統(tǒng)芬頓的氧化效果更佳而得到廣泛研究及應(yīng)用[16]。

Jany等人[17]制備磁性催化劑，在紫外線照射下進(jìn)行的光芬頓實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，180 min分鐘后，甲氧芐啶和磺胺甲惡唑在純凈水中完全降解并且催化活性至少保持4個(gè)循環(huán)。Zhong等人[18]利用雙金屬催化劑進(jìn)行了多相電芬頓實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該方法在去除四環(huán)素表現(xiàn)出良好的性能，對(duì)不同水質(zhì)具有較強(qiáng)的適應(yīng)性。Yu等人[19]以高活性鐵單原子材料作為連接光催化與芬頓氧化的橋梁，以PPCPs為目標(biāo)污染物，研究了光-芬頓耦合體系的性能。結(jié)果表明，光-芬頓體系具有最高和最快的環(huán)丙沙星降解率（60 min，100%），而在芬頓體系中，反應(yīng)120 min后的環(huán)丙沙星降解率僅為54%；在礦化率方面，光-芬頓體系在相同時(shí)間內(nèi)礦化環(huán)丙沙星的能力是芬頓體系的兩倍以上。

為克服芬頓氧化的一些缺陷，一方面可以通過(guò)增加合成條件的成分組成來(lái)制備高效穩(wěn)定性催化材料來(lái)代替鐵催化。另一方面還可以提高芬頓體系中使用的鐵材料的穩(wěn)定性，例如結(jié)合環(huán)境友好型性的螯合劑強(qiáng)化芬頓體系；。

2.2" 過(guò)硫酸鹽氧化

過(guò)硫酸鹽（Persulfate，PS）溶于水后可以產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的SO4··? 4，相較于類芬頓體系，過(guò)硫酸鹽體系的pH適用范圍更廣，相比··OH （E0=1.8-～2.7 V），SO4··? 4具有較高的氧化還原電位（E0=2.5-～3.1 V）[20]。過(guò)硫酸鹽又可分為過(guò)一硫酸鹽（Peroxymonosulfate，PMS）和過(guò)二硫酸鹽（Peroxydisulfate，PDS）。PMS具有不對(duì)稱結(jié)構(gòu)，PDS是一種對(duì)稱組織的氧化劑且非常穩(wěn)定，二者皆可溶于水[21]。與其他與其它傳統(tǒng)氧化劑（例如O3/H2O2）相比，PMS和PDS更易于儲(chǔ)存、運(yùn)輸和遞送。此外，PDS比PMS便宜。過(guò)硫酸鹽可以使用多種方法活化，例如熱活化、超聲活化、紫外活化、過(guò)渡金屬離子活化、堿活化、非均相體系活化和電化學(xué)活化等[22]。利用熱、超聲、紫外進(jìn)行活化PS存在能耗高和工作條件苛刻的問(wèn)題，導(dǎo)致其實(shí)際應(yīng)用受阻。過(guò)渡金屬活化又對(duì)溶液pH值高度依賴，并且可能會(huì)金屬浸出。

Li等人[23]通過(guò)水熱法制備ZnO納米粒子，研究ZnO在放電等離子體系統(tǒng)中活化PS降解氧氟沙星。結(jié)果表明，隨著PS投加量的增加，氧氟沙星的去除效率先升高后降低；在最佳的投加量下，去除率可以達(dá)到98.9%。ESR結(jié)果表明，添加ZnO可以進(jìn)一步刺激PS產(chǎn)生更多的·OH和SO4·? 4。Yin等人[24]以藍(lán)藻為原料，制備了鐵催化劑改性的可回收磁性生物炭活化PDS去除四環(huán)素。結(jié)果表明，制備的材料具有高效的吸附性能和激活PDS去除四環(huán)素的能力。在催化劑用量、PDS濃度和pH值分別為

200 mg/L、1 mM和4.0的條件下，該體系30 min分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)四環(huán)素完全降解。

通過(guò)制備納米材料、摻雜非金屬元素的復(fù)合材料可以調(diào)節(jié)催化劑的性能。還應(yīng)重點(diǎn)開(kāi)發(fā)在弱酸性至中性條件下表現(xiàn)出良好活性的催化材料，以拓寬過(guò)硫酸鹽氧化體系工作條件范圍。

2.3" 光催化氧化

光催化氧化是利用光能激發(fā)氧化劑如（O2、H2O2），產(chǎn)生··OH降解污染物。常見(jiàn)的光催化氧化方式為均相光催化和非均相光催化。均相光催化通常以Fe2+或Fe3+及H2O2為介質(zhì)，在紫外燈的照射下產(chǎn)生··OH氧化降解有機(jī)物；非均相光催化是向污染水體投加一定量光敏半導(dǎo)體材料（如TiO2），在光照射下產(chǎn)生··OH等自由基降解有機(jī)物[25]。

Gao等人[26]以海藻酸鈣為載體制備了光催化材料，對(duì)四環(huán)素進(jìn)行降解，結(jié)果表明，制備的光催化劑材料對(duì)四環(huán)素具有良好的吸附性能，加入一定量的H2O2可以產(chǎn)生更多的自由基，有助于完全降解四環(huán)素。Chin等人[27]采用無(wú)金屬光催化劑石墨氮化碳光催化降解鹽酸土霉素。結(jié)果表明，制備的光催化劑對(duì)于初始鹽酸土霉素濃度越低，光催化降解效率越高。

研制優(yōu)良的載體、開(kāi)發(fā)高活性光催化劑以提升降解能力，是推動(dòng)非均相光催化實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵因素，在后續(xù)的開(kāi)發(fā)利用應(yīng)當(dāng)著重考慮。

2.4" 臭氧氧化

臭氧氧化被認(rèn)為是AOPs中去除PPCPs最常用的方法之一[28]。臭氧是一種高效氧化劑，能直接氧化污染物，或通過(guò)間接方式由臭氧分解過(guò)程中產(chǎn)生的·OH與污染物發(fā)生反應(yīng)[29]。然而，臭氧直接氧化受到一些缺點(diǎn)的限制，例如其在水中的溶解度低、利用率低，只能實(shí)現(xiàn)最低限度的礦化等[30]，為了解決這些問(wèn)題，研究人員采用金屬離子或金屬氧化物作為催化劑來(lái)提高反應(yīng)體系的穩(wěn)定性，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)污染物的有效降解。根據(jù)催化劑存在狀態(tài)，可分為均相催化氧化和非均相催化氧化。在均相催化氧化法中，通常使用過(guò)渡金屬離子（如Mn2+、Fe2+、Cu2+、Co2+、Ni2+等），由于過(guò)渡金屬催化劑無(wú)法再生且可能造成二次污染[31]，

Zeng等人[32]合成了錳錨定沸石分子巢（Mn@ZN）用于催化臭氧去除水中PPCPs，結(jié)果表明，Mn@ZN催化的臭氧氧化僅需2 min分鐘即可實(shí)現(xiàn)97%的頭孢氨芐降解，即使經(jīng)過(guò)十次循環(huán)，2 min內(nèi)頭孢氨芐降解效率仍高于88%，穩(wěn)定性極佳。Yan等人[33]通過(guò)赤泥的簡(jiǎn)易加氫加熱改性獲得了一種有效的催化劑（H-RM）用于催化臭氧氧化降解左氧氟沙星，降解率可以在50 min內(nèi)達(dá)到90%以上。

研究可從廢水中分離出來(lái)進(jìn)行重復(fù)使用的非均相催化劑具有重要意義，避免了催化劑流失，重復(fù)利用率低利用率底的問(wèn)題；并且非均相催化劑為固體，種類也更加豐富。

2.5" 電化學(xué)氧化

電化學(xué)氧化在PPCPs去除中的應(yīng)用具有很強(qiáng)的實(shí)用性。標(biāo)準(zhǔn)的電化學(xué)反應(yīng)器由兩個(gè)電極組成，即陽(yáng)極和陰極，以及電解溶液，陽(yáng)極可以分為活性陽(yáng)極和非活性陽(yáng)極，具體取決于其表面與··OH自由基的相互作用是強(qiáng)還是弱。一般來(lái)說(shuō)，相互作用越弱，反應(yīng)活性和氧化能力越高，因此，非活性電極更適合有機(jī)物降解。電化學(xué)氧化效率受到多個(gè)因素的影響，包括電流密度、污染物的初始濃度、溫度、電解質(zhì)溶液和pH值等[34]。

Ni等人[35]使用電化學(xué)沉積方法制造了具有SnO2-Sb中間層的Ce-PbO2陽(yáng)極，并將其用于PPCPs的電催化氧化。結(jié)果表明，在電流密度40 mA/cm2、初始濃度50 mg/L、電解液濃度0.1 M條件下，電解90 min，頭孢拉定和頭孢噻吩的去除率均高于99%。在最佳條件下，頭孢拉定和頭孢噻吩在240 min分鐘后的總有機(jī)碳去除率分別為60.6%和68.2%。此外，Ce-PbO2電極在九個(gè)連續(xù)循環(huán)中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。Zhou等人[36]研發(fā)了一種新的廢水處理方法，利用摻硼金剛石（BDD）電極和脈沖電氧化技術(shù)處理PPCPs廢水。結(jié)果表明，在45 min分鐘內(nèi)，使用脈沖交流電可以完全降解環(huán)丙沙星。而在全BDD電極上，脈沖交流電電化學(xué)氧化表現(xiàn)出最高的去除效率和最低的電能消耗。

電極材料的選擇是保障電化學(xué)氧化的效率、選擇性的決定性設(shè)計(jì)參數(shù)，但是目前能夠被大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用的依然有限，在開(kāi)發(fā)電極材料時(shí)是不僅要考慮穩(wěn)定性還應(yīng)當(dāng)將成本和實(shí)用性因素納入考慮。

3" 總結(jié)

水中的PPCPs受到了廣泛的關(guān)注，AOPs在處理含PPCPs的水體中展現(xiàn)出了優(yōu)異的性能。本文論述了AOPs去除水溶液中PPCPs的研究進(jìn)展，為后續(xù)AOPs開(kāi)發(fā)提供理論依據(jù)。為了實(shí)現(xiàn)對(duì)中PPCPs的有效處理，還可以考慮以下幾點(diǎn)：1、）目前關(guān)于AOPs去除PPCPs的研究大多集中在目標(biāo)污染的去除，但是污染物去除的關(guān)鍵因素仍然是礦化和降低毒性。因此，建議繼續(xù)加大對(duì)副產(chǎn)物毒性的研究，在降解過(guò)程的各個(gè)階段利用毒性測(cè)試來(lái)檢驗(yàn)副產(chǎn)物的毒性作用；2、）未來(lái)的研究應(yīng)致力于開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定、更具成本效益的AOPs催化劑材料，該材料在存在外來(lái)或干擾的陽(yáng)離子和陰離子的情況下表現(xiàn)出最小的活性損失；3、）盡管在AOPs反應(yīng)中添加螯合劑可以減少過(guò)渡金屬的浸出，但就整個(gè)過(guò)程的而言，尋找生物毒性小且可降解性高的螯合劑尤為重要；4、）均相催化體系中金屬離子的后續(xù)處理需要仔細(xì)考慮；5、）新的電極材料和配置處理水中的PPCPs已在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模上開(kāi)發(fā)出來(lái)，還應(yīng)針對(duì)工業(yè)推廣優(yōu)化其穩(wěn)定性和運(yùn)營(yíng)成本；6、）進(jìn)一步開(kāi)發(fā)將AOPs與其他與其它成熟的水處理技術(shù)相結(jié)合的混合工藝，對(duì)于促進(jìn)AOPs處理PPCPs在實(shí)際環(huán)境中應(yīng)用具有較好的前景。

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（1.a.School of Municipal amp; Environmental Engineering; b. Key Laboratory of Songliao Aquatic Environment of Ministry of

Education， Jilin Jianzhu University， Jilin Changchun 130118，China）

Abstract：" With the improvement of people's living standards， the use of Pharmaceuticals and Personal Care Products （PPCPs） is increasing.The removal of PPCPs in conventional water treatment processes is ineffective， resulting in their frequent detection in water bodies and potential risks to the ecological environment and human health. Therefore， there is an urgent need for more advanced water treatment technologies for the effective removal of PPCPs.This paper describes the characteristics of water containing PPCPs， reviews the advantages and disadvantages of conventional water treatment methods， focuses on the latest developments and research progress of advanced oxidation for the removal of PPCPs from water， summarises the problems of advanced oxidation for the degradation of PPCPs and provides an outlook on the future development.

Key words：" Advanced oxidation;" Pharmaceuticals and personal care products;" Catalysts;" Water pollution control