摘""""" 要：闡述了目前生物可降解材料PBAT的合成工藝技術特點、技術來源、產(chǎn)業(yè)化現(xiàn)狀及改性研究進展，指出了生物可降解材料PBAT生產(chǎn)技術的未來發(fā)展方向。

關" 鍵" 詞：工藝技術；生產(chǎn)現(xiàn)狀；共聚改性；共混改性

中圖分類號：TQ××201文獻標識碼： A"""" 文章編號： 1004-0935（20202024）0×3-00000416-0×7

塑料自發(fā)明以來，由于其在強度、性能與功能以及使用方便等方面的優(yōu)勢，在包裝、農(nóng)業(yè)、 建筑、機械及社會各個方面被大量使用，人類已經(jīng)離不開它。但由于對廢棄傳統(tǒng)塑料制品的不規(guī)范處理、缺少合理回收使用技術、以及長時間的堆積，形成了日益嚴重的“白色污染”問題，它嚴重影響了人類的生活環(huán)境、糧食安全和可持續(xù)發(fā)展。國家和各省市相繼出臺了相關法律法規(guī)，將限制和淘汰使用不可降解塑料制品提上了具體日程，以解決廢舊塑料帶來的“白色污染”、“海洋微塑料污染”等全球性環(huán)境問題，與此同時，政府已采取一系列措施，鼓勵開發(fā)、生產(chǎn)和推廣生物降解材料。

聚對苯二甲酸-己二酸丁二醇酯（以下簡稱“PBAT”）是一類長鏈脂肪族-芳香族共聚酯聚合物材料，由脂肪族的己二酸（AA）、短芳香族的對苯二甲酸（PTA）和1，4-丁二醇（BDO）經(jīng)酯化縮聚而成。主要融合了脂肪族制品的“柔韌性”和芳香族產(chǎn)品的“剛性”，有較好的斷裂伸長率和延展性，以及良好的抗沖擊能力和熱穩(wěn)定性[1-4]。由于酯鍵存在于分子中，有生物的可降解性，易于被大自然中動植物體內(nèi)的各種細菌或酶所分解，形成了二氧化碳和水分，因此，應用前景廣闊。目前，PBAT是生物降解塑料中市場前景最好的生物降解材料之一，也是限塑最主要的材料支撐。

PBAT的加工性能優(yōu)良，能與低密度聚乙烯相媲美，可通過吹塑成型、擠出成型和注射成型等成型方法進行加工，廣泛應用于農(nóng)用地膜、超市購物袋、一次性餐飲用具等產(chǎn)品的生產(chǎn)，已成為生物降解材料家族中的領導者。

1" PBAT的合成工藝技術

根據(jù)酯化工藝的不同，PBAT的合成方法可以分為共酯化法、分酯化法和串聯(lián)酯化法，其工藝流程簡圖和主要控制工藝參數(shù)如圖1～3-3所示[5-7]。BASF和吉瑪采用的是共酯化法，上海聚友化工和揚州惠通采用的是分酯化法。為確保制備出性能良好的PBAT樹脂，無論采用哪一種酯化工藝，反應過程中需要嚴格控制的關鍵工藝指標有酯化的溫度和時間；縮聚的溫度、時間和真空度等。

PBAT的合成方法，從酯化后的合成工序可以分為一步法和兩步法。兩種方法的反應過程完全相同，主要區(qū)別為縮聚時間的長短和是否加入擴鏈劑來提高分子量。一步法是在直接縮聚過程中通過增粘后得到分子量較高的PBAT，兩步法是先合成出分子量較低的PBAT樹脂，然后再加入擴鏈劑，最后制備出分子量較高的PBAT。一步法的生產(chǎn)過程穩(wěn)定，易于控制，所需的能耗低，污染物排放低，產(chǎn)品質量穩(wěn)定，但反應時間長；兩步法的反應時間比一步法可縮短30%，其分子量分布可控制在較窄范圍內(nèi)。如果使用相同體積的反應釜，則兩步法的產(chǎn)能要明顯高于一步法的產(chǎn)能。因此，兩步法比一步法更具有成本效益。在我國現(xiàn)有的PBAT制造公司中，主要包括金發(fā)科技、藍山屯河、彤程新材外，其余大多數(shù)都是采用一步法生產(chǎn)。

2" PBAT的技術來源及生產(chǎn)現(xiàn)狀

中國PBAT生產(chǎn)工藝興起較晚但技術水平并不落后，使用比較普遍的技術主要是BASF、中科院理化所、上海聚友化工、清華大學、企業(yè)自主研發(fā)等，各家都有自身的工藝優(yōu)勢，其中以BASF技術最為成熟，目前國內(nèi)僅有彤程新材一家公司獲得BASF的授權[8-9]，而吉瑪與藍山屯河所簽署的工藝包技術排他合同，在2023年1月19日已屆滿。上海聚友化工和揚州惠通兩家公司采用的都是“捆綁”一體化的經(jīng)營模式，即不單獨進行工藝技術設計或工藝包，但目前在國內(nèi)新建的PBAT項目大部分都是采用這兩家公司的技術。表1、表2列舉了國內(nèi)外現(xiàn)有主要的PBAT生產(chǎn)裝置及技術來源。

目前中國的PBAT已開啟了大規(guī)模的產(chǎn)能擴張，據(jù)統(tǒng)計，中國現(xiàn)有130余萬噸產(chǎn)能的生產(chǎn)裝置投產(chǎn)，140多萬噸產(chǎn)能的裝置在建或已建成，待適時投產(chǎn)，還有1000多萬噸的新增產(chǎn)能計劃，行業(yè)競爭將隨著產(chǎn)能的逐步釋放而愈加激烈。

3" PBAT的改性研究

PBAT在單獨使用時具有結晶性差、熱穩(wěn)定性低和熔體強度低，耐候性、阻隔性及吹膜開口性差、生產(chǎn)成本高等缺陷，在一定程度上限制了其使用范圍。

目前中國的PBAT已開啟了大規(guī)模的產(chǎn)能擴張，據(jù)統(tǒng)計，中國現(xiàn)有130余萬噸產(chǎn)能的生產(chǎn)裝置投產(chǎn)，140多萬噸產(chǎn)能的裝置在建或已建成，待適時投產(chǎn)，還有1000多萬噸的新增產(chǎn)能計劃，行業(yè)競爭將隨著產(chǎn)能的逐步釋放而愈加激烈。

3" PBAT的改性研究

PBAT在單獨使用時具有結晶性差、熱穩(wěn)定性低和熔體強度低，耐候性、阻隔性及吹膜開口性差、生產(chǎn)成本高等缺陷，在一定程度上限制了其使用范圍。進行PBAT的改性研究，以提高PBAT的綜合性能，滿足不同領域的要求是十分必要的。常見的改性方法有兩類：共聚改性和共混改性。共聚改性是通過大分子設計的方式，引入其它他單體進行共聚，可以聚合出綜合性能優(yōu)異的PBAT基新材料，而PBAT經(jīng)共混改性后，不僅使其綜合性能得到改善和提高，而且成本可以大幅度降低，應用范圍也將明顯擴大。

3.1" 共聚改性

常見的含多官能團的擴鏈劑，主要有異氰酸酯、酰胺類、酰氯類、酸酐類、環(huán)氧類、多元醇類、醇胺類等，PBAT分子鏈上中的端羥基和端羧基可以與擴鏈劑上的功能基團進行相互反應，使PBAT的分子量和熔體強度得到提高，從而使其其力學性能得到提高。

文獻[10]通過在聚合階段加入多元醇擴鏈劑三羥甲基乙烷，提高了PBAT產(chǎn)品的分子量，進而提高力學強度。文獻[11]公開了利用間環(huán)氧十五烷基酚中的酚羥基和環(huán)氧鍵與PBAT中的端羧基進行酯化和醚化反應，從而合成了聚對苯二甲酸-己二酸-間環(huán)氧十五烷基酚丁二酯。由于PBAT中的末端羧基與間環(huán)氧十五烷基酚中的酚羥基發(fā)生反應形成酯鍵，而環(huán)氧鍵打開后與PBAT中的端羧基發(fā)生化學反應形成醚鍵，可有效降低PBAT中端羧基含量，提高材料的耐老化性能和力學性能，并且在實際應用中可添加大量價格低廉的填料，從而有效降低應用成本。

文獻[12]介紹了一種聚醚改性PBAT的方法，通過用特定分子量的高分子聚醚改性方式，使最終產(chǎn)品的抗拉強度與斷裂伸長率得到提高。在酯化和縮聚反應過程中，特定物料的加入有助于催化效率的提高，從而提高生產(chǎn)效率，促進工業(yè)化發(fā)展。文

獻[13]通過引入端羥基超支化聚酯（HBPE）與AA、BDO、PTA進行共聚，制備出超支化的PBAT樹脂，降低了PBAT的黏度，提高了其流動性、力學性能和熔體強度，適用于生產(chǎn)結構復雜的異型注塑件、薄壁注塑件等生物降解產(chǎn)品。

文獻[14]公布了一個生物可降解共聚酯及其生產(chǎn)技術，利用精對苯二甲酸、己二酸、丁二醇和乙二醇為原料，加入鈦化合物和銻化合物的復合催化劑，在低溫常壓下化學反應，生產(chǎn)出具有特性黏度粘度高的PBATE無規(guī)共聚樹脂產(chǎn)品。王曉慧[15]還生產(chǎn)出了一個相對分子量較大的可生物降解脂肪類/芳香族PBATE共聚物，它以乙二醇和 1，4－-丁二醇為二元醇，以對苯二甲酸二甲酯和己二酸為二元酸聚合而得，所生產(chǎn)的共聚物除了熱性能和力學性能都很好之外，還具備了良好的生物降解性能。文獻[16]公布了新型的聚對苯二甲酸間苯二甲酸己二酸/丁二醇共聚酯制品的生產(chǎn)技術，由對苯二甲酸、間苯二甲酸、己二酸、1，4-丁二醇等在160～240℃下進行酯化反應，而后在最大真空度為10～200Pa、220～245℃下縮聚，獲得聚對苯二甲酸間苯二甲酸己二酸/丁二醇高分子多聚體，生產(chǎn)的共聚酯產(chǎn)品具有高透光率，特性黏度大粘度大、白度好、力學性能和熱性能優(yōu)良、安全性高的特性，可廣泛應用于膜材，包裝材料工業(yè)中。文獻[17]公開了一種生物可降解聚酯PBIAT及其制備方法，將己二酸、對苯二甲酸、異山梨醇、丁二醇混合均勻后加入反應釜中進行反應，再加入催化劑升高溫度進行縮聚反應后得到PBIAT聚酯。該方法制備的聚酯具有良好的阻隔性和優(yōu)異的開口性，與傳統(tǒng)的石油基PBAT相比，具有更好的土壤降解速度、環(huán)境友好性和韌性。王子羽[18]以生物質有機胍催化劑，經(jīng)熔融縮聚和固相縮聚MP-SSP聯(lián)用法合成了環(huán)境友好型材料PBAST。合成的PBAST聚酯兼具PBAT和PBS的性能，具有良好的生物降解性和耐熱性。

文獻[19]公開了將生物基二元酸和丁二醇生成的預聚物A，丁二醇和對苯二甲酸生成的預聚物B、丁二醇和己二酸生成的的預聚物C，在擴鏈劑的存在下通過共聚獲得具有高阻隔且可降解的PBAT材料，與已有的PBAT材料相比，應用更廣闊，尤其適合于膜生產(chǎn)。文獻[20]公開了一個聚（對苯二甲酸己二酸丁二醇）酯-聚乳酸嵌段共聚物的制造方式。以苯甲酸亞錫為反應催化劑，先將己二酸、對苯二甲酸與丁二醇經(jīng)縮聚后獲得聚（對苯二甲酸己二酸丁二醇）酯，接著再與丙交酯通過開環(huán)的共聚反應，最后獲得嵌段共聚物。該嵌段共聚物，主要用作一類能明顯改善PLA與PBAT相容性的增容劑應用，并能解決增容劑安全性的問題。

3.2" 共混改性

PBAT的共混改性是以PBAT作為基體，加入各種分散相進行熔融共混，通過共混改性制備的PBAT復合材料與純PBAT相比較具有許多優(yōu)異性，如較好的機械性能、開口性、熱性能、阻隔性等。通過共混改性是實現(xiàn)PBAT功能化、高值化和低成本化的常用手段之一，可為提升PBAT產(chǎn)業(yè)鏈的高端化發(fā)展水平提供技術支持。

用作共混改性的分散相材料主要有，如PLA、PPC、PBS、PVA、PHBV等生物降解材料；如碳酸鈣、有機蒙脫土、滑石粉、高嶺土、埃洛石、納米二氧化物、納米碳管和黏土等無機填充料；以及熱塑性淀粉、纖維素、木質素等天然大分子物質等。

將PBAT與其他生物降解材料共混是一種重要的改性方法，通過共混獲得的復合材料會兼具各共混聚合物的優(yōu)良性能。張妍潔等[21]利用復合環(huán)氧擴鏈劑苯乙烯-甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物（ADR）原位增容PBAT/PLA復合物，通過熔融共混的方式制成了PBAT/PLA復合物，加入的擴鏈劑起到擴鏈、增粘以及原位增容的作用，提高了復合物的加工熱穩(wěn)定性，提高了復合物的拉伸韌性，同時又保持了PLA的增強效果。陳宇等[22]利用長鏈超支化擴鏈劑（LCMAH）和PBAT/PBS共混方式，使復合物熔體的強度和熱力學性能得到增強，并顯著提高了吹膜穩(wěn)定性，同時降低了復合物的結晶強度。Guo Jiang 等[23]實驗結果表明PPC和PBAT的同時存在，使得共混物的化學性能、結晶性能、熱力學性能都獲得了顯著的改善；在PPC的總含量百分比達到10%時，共混物的結晶溫度將由37.5℃增加到了66.8℃，這對吹膜的成型是有利的。Pan Hongwei等[24]研究表明，由于混合物中的PPC都是無定形的，使PBAT／PPC復合膜的微晶尺度顯著降低；PPC的加入不僅保證了基體的生物可降解性，而且大大提高了復合膜的拉伸強度和氣體阻隔性能。馮申等[25]通過熔融共混的方式制取了聚乙醇酸（PGA）/聚對苯二甲酸-己二酸丁二醇酯（PBAT）復合物。結果：由于PGA含量的提高，PGA/PBAT復合物的水蒸氣阻隔能力也逐步提高，含有約20%PGA復合膜的水蒸氣透過量，約占純PBAT薄膜的七分之一。而李發(fā)勇等[26]利用熔融共混法制得了增塑改性聚乙烯醇（TPVA）與聚己二酸對苯二甲酸丁二酯（PBAT）的復合物。通過擠出吹塑成型，驗證了該共混聚合物具有優(yōu)良的熱降解性能。李曉辰等[27]通過以戊二酸為交聯(lián)劑改性 PVA 制備涂膜液，利用涂布法制備了具有高阻隔性的 PBAT/PVA 復合薄膜。

添加廉價的無機填料可有效降低PBAT制品的成本，同時也可為復合材料提供優(yōu)異的剛度、強度、韌度等力學性能。劉曉南等[28]以PBAT為基體，采用硅烷偶聯(lián)劑對超細活性炭活性碳酸鈣（CaCO3）加以表面改性，并以改性CaCO3為填充料生產(chǎn)出可生物降解的 PBAT/CaCO3復合材料。實驗結果表明：低CaCO3組分的PBAT/CaCO3復合材料有較低的黏性的粘性和較高的機械強度、較寬的黏彈性的粘彈性范圍，從而擴大了應用范圍，并改善復合材料的熱穩(wěn)定性。朱曉

琪[29]把有機改性蒙脫土與PBAT使用熔融插層法制得了一種納米復合物。實驗結果：PBAT分子鏈成功地插層到了有機改性蒙脫土的各片層之間，有機改性蒙脫土顯著地改善了納米復合膜的力學性能特性和透濕能力特性。孫靜等[30]采用熔融共混法制備了聚對苯二甲酸己二酸丁二醇酯/滑石粉（PBAT/Talc）等可生物降解的復合物。研究結果證實，當滑石粉與擴鏈劑的添加量分別為30%和0.6%時，對PBAT/Talc復合物的最大拉伸強度約為

18.1MPa，最大斷裂伸長率約為257%，而且此條件下滑石粉在PBAT中的分散作用最好。楊佳宇等[31]采用鋁酸酯偶聯(lián)劑（ACA）先對蛋殼粉（ESP）進行干法改性后，再與聚己二酸/對苯二甲酸丁二酯（PBAT）復合制得PBAT/ESP復合膜。結果表明，采用質量分數(shù)為2%的ACA改性ESP后具有最佳的改性效果，改性后的ESP均勻分散在PBAT基體中，PBAT/ESP復合材料體系具有最佳的相容性、力學性能和防水性能。

淀粉、木質素等天然高分子物質，擁有良好的生物降解性、安全性、無毒性和廣泛的來源，它們具有許多無機填料所沒有的優(yōu)點。通過與PBAT基材共混，可以制備出一系列滿足可持續(xù)發(fā)展的新型材料。吳世蕾等[32]以PBAT和酸解淀粉作為生產(chǎn)的基礎材料，通過擠出吹塑法成功生產(chǎn)了酸解淀粉/PBAT復合膜材料，試驗結果顯示，其熱力學性能、阻隔特性、疏水特性等都能通過加入添PBAT材料獲得改善。劉騰飛[33]采用三氟乙酸酐（TFAH）對淀粉進行改性，并將改性淀粉與PBAT熔融共混制成復合物。實驗結果表明，改性淀粉與PBAT具有較好的相容性，其拉伸強度和疏水性顯著提高。夢丹[34]采用了甲殼素和蜂蠟，并采用熔融共混和溶液共混合的技術分別生產(chǎn)出了PBAT/甲殼素和PBAT/蜂蠟復合物。結果表明，引入甲殼素能顯著改善PBAT聚合物的力學性能，引入蜂蠟可以顯著提高PBAT基薄膜的阻隔性能。鐘生緣等[35]以PBAT為基礎材料，木質素磺酸（LS）及其與馬來酸酐（MA）的接枝產(chǎn)物（MLS）為填料，經(jīng)熔融共混生產(chǎn)了LS/PBAT和MLS/PBAT兩種復合物。實驗結果表明，與未改性的LS相比，MLS和PBAT在共混后具有良好的分散性、熱穩(wěn)定性和相容性。同時由于MLS含量的提高，MLS/PBAT復合物的起始分解溫度T0略有所下降，但最大分解速率對應的分解溫度Tmax不變，且結晶溫度Tc先升后降，復合物的拉伸強度和斷裂伸長率也先升后降。葛鐵軍等[36]人采用苯甲酰氯作為酯化反應劑的原料，對秸稈粉進行了酯化改性，先后生產(chǎn)出未改性秸稈粉/PBAT和酯化改性的秸稈粉/PBAT復合物。研究結果表明：將苯環(huán)與酯基連接秸稈粉末中的還原糖，增加了秸稈粉末的疏水性，秸稈表面變得更加凹凸不平，經(jīng)改性后的秸稈粉末在高溫下褐變程度明顯減小，由計算取代度從而確定酯化反應改性后秸稈粉末的最佳反應條件，并由拉伸性能測試得出的結果表明，復合材料的拉伸強度和斷裂伸長率都有一定的提高。

4" 展望

生物降解材料是國家戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)的發(fā)展方向之一，同時也是我國新型材料的重要發(fā)展領域。在我國“雙碳”目標的背景下，隨著“禁塑”、“限塑”政策的逐步升級，正孕育著對生物降解材料龐大的市場需求。目前，中國是世界上PBAT產(chǎn)能最大的國家，在PBAT的推廣應用方面還任重道遠。

隨著國內(nèi)PBAT項目的大量投產(chǎn)，將逐步出現(xiàn)產(chǎn)能過剩，利潤率將進一步降低。為了實現(xiàn)PBAT行業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，通過采取一系列措施進一步減少原料和能源的消耗，從而實現(xiàn)提高生產(chǎn)效率和降低成本的雙贏目標；為避免同質化競爭，各PBAT生產(chǎn)企業(yè)應根據(jù)市場的不同應用需求，提前布局，加強差異化PBAT產(chǎn)品的開發(fā)，進一步拓展PBAT的新應用領域，提高國產(chǎn)PBAT的性能和市場影響力。

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Production Status and Research Progress of Biodegradable Material PBAT

WANG Zufang，HUANG Dong，WANG Mingliang

Xinjiang Tianye （Group） Co.， Ltd.， Xinjiang" Shihezi" 832000， China；

Abstract：The technical characteristics， technical sources， industrialization status and modification research progress of the current synthesis process of biodegradable material PBAT are described， and the future development direction of the production technology of biodegradable material PBAT is pointed out.

Key words： PBAT；process technology；current production situation; modification by copolymerization；blending modification