王溯原 胡芷萱 王爾煒 嚴(yán) 康 汪海珍

(浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院,浙江省農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境重點實驗室,浙江 杭州 310058)

目前,農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、礦區(qū)開采、有色金屬冶煉、生活垃圾堆積等人類活動產(chǎn)生了大量重金屬廢棄物排放到環(huán)境中,土壤重金屬污染逐漸成為一個嚴(yán)重的全球性問題。僅在20世紀(jì)后半葉,全球排放的銅、鉛、鋅等重金屬量就達(dá)70萬t以上[1]。CHEN等[2]對全球上百個銅礦附近的8種重金屬進(jìn)行了統(tǒng)計,發(fā)現(xiàn)大多數(shù)場地的銅和鎘均達(dá)中度乃至重度污染水平。土壤環(huán)境中,重金屬污染具有持久性、隱蔽性和潛伏性,不僅對植物與土壤微生物群落具有毒性作用,而且可隨食物鏈的蓄積作用對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康產(chǎn)生潛在威脅。

在大數(shù)據(jù)時代下,由于科學(xué)計量學(xué)方法與數(shù)據(jù)可視化技術(shù)的推動,大量紛雜的科學(xué)研究成果變得簡明易讀,且比傳統(tǒng)的文獻(xiàn)綜述更具科學(xué)性與代表性。知識圖譜分析工具VOSviewer適合構(gòu)建大型復(fù)雜的網(wǎng)絡(luò)圖譜,運用關(guān)聯(lián)強度的相似性測量分析科研合作關(guān)系,以圖譜中的關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行聚類分析,可以獲取研究熱點;CiteSpace是一款用于分析和可視化共引網(wǎng)絡(luò)的Java應(yīng)用程序,可用于探測研究熱點及發(fā)展趨勢;HistCite是一款引文圖譜可視化軟件,可對Web of Science(WOS)數(shù)據(jù)庫文章進(jìn)行引文分析,得到文章引用數(shù)據(jù)與圖譜[3-6]。

目前,對于利用文獻(xiàn)計量學(xué)知識手段研究土壤重金屬污染評價的文獻(xiàn)成果較少,并存在分析方法單一、數(shù)據(jù)源代表性不強、知識圖譜解讀不夠全面等問題[7-8]。本研究利用VOSviewer、CiteSpace、HistCite等分析工具,對WOS核心合集數(shù)據(jù)庫中1991—2022年來國內(nèi)外開展土壤重金屬污染評價研究的國家及主要發(fā)文學(xué)者、發(fā)文數(shù)量等進(jìn)行分析,并對學(xué)科分布、關(guān)鍵文獻(xiàn)、關(guān)鍵詞聚類等進(jìn)行詳細(xì)的計量分析解讀,總結(jié)研究熱點,討論該領(lǐng)域的發(fā)展趨勢與未來展望。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究所用數(shù)據(jù)來源于WOS核心合集數(shù)據(jù)庫,以(“soil pollution”or“soil contamination”or“contaminated soil”or“polluted soil”)and(“heavy metal” or“Cd”or“cadmium”or“Cu”or“copper”or“As”or“arsenic”or“Pb”or“l(fā)ead”or“Ni”or“nickel”or“Hg”or“mercury”or“Zn”or“zinc”or“Cr”or“chromium”)and(“assessment”or“evaluation”or“estimation”)為全部檢索詞,檢索數(shù)據(jù)時間范圍為1991—2022年,文獻(xiàn)類型設(shè)置為論文(article)和綜述(review)?？紤]到專業(yè)術(shù)語在表達(dá)上的區(qū)別,以and連接不同含義的字段,以or連接相近含義的術(shù)語,檢索得到4 760篇文獻(xiàn)。

1.2 研究方法

利用VOSviewer分析4 760篇文獻(xiàn)發(fā)文國家之間的合作網(wǎng)絡(luò),通過總聯(lián)系強度(TLS)揭示國家之間的合作頻率和密切程度,以VOSviewer的關(guān)鍵詞聚類分析解讀現(xiàn)階段土壤重金屬污染評價領(lǐng)域研究熱點。利用CiteSpace得出文獻(xiàn)共被引聚類視圖及關(guān)鍵詞突現(xiàn)指標(biāo),解讀關(guān)鍵文獻(xiàn)及該領(lǐng)域研究熱點的演變。利用HistCite得出該領(lǐng)域主要發(fā)文期刊和研究學(xué)者的本地引用與總引用數(shù)據(jù),分析其所發(fā)表文章的可信度及被采用程度。利用Origin對總發(fā)文數(shù)量、各國發(fā)文數(shù)量、重金屬污染物及重金屬形態(tài)相關(guān)關(guān)鍵詞的數(shù)據(jù)進(jìn)行指數(shù)擬合,分析發(fā)展趨勢。

2 結(jié)果與討論

2.1 發(fā)文數(shù)量及主要研究國家

發(fā)文數(shù)量可反映各國家在某研究領(lǐng)域的科研生產(chǎn)力[9],總被引用次數(shù)則可以反映文章的被認(rèn)可度。根據(jù)VOSviewer對發(fā)文數(shù)量、總被引用次數(shù)的統(tǒng)計分析結(jié)果,發(fā)現(xiàn)我國的這兩個指標(biāo)均位列首位,表明中國的科研機構(gòu)和學(xué)者是土壤重金屬污染領(lǐng)域的重要研究力量。由圖1(a)可見,美國在土壤重金屬污染評價領(lǐng)域的研究較早,21世紀(jì)前暫時處于全球領(lǐng)先地位。自2005年起,我國發(fā)文數(shù)量隨時間大致呈指數(shù)式增長,在2013年后發(fā)文量超過美國,成為在該領(lǐng)域發(fā)文最多的國家。此外,由圖1(b)可見,中美兩國與其他國家的TLS較高,表示中美兩國均與世界各國建立了廣泛的合作關(guān)系。

注:圖1(b)中圓點大小代表對應(yīng)國家發(fā)文數(shù)量的多少,圓點之間的距離代表合作密切程度。

2.2 關(guān)鍵文獻(xiàn)分析

利用CiteSpace軟件對1991—2022年土壤重金屬污染評價研究領(lǐng)域文獻(xiàn)進(jìn)行共被引分析,中心度值較大的文獻(xiàn)被引次數(shù)較多,對該領(lǐng)域的研究具有重要參考意義。將被引頻次及中心度值均較高的10篇文獻(xiàn)總結(jié)于表1,其中有4篇文獻(xiàn)來源于該領(lǐng)域發(fā)文量排名第一的期刊ScienceoftheTotalEnvironment,可見該期刊在土壤重金屬污染評價研究領(lǐng)域的發(fā)文具有較高影響力。

表1 關(guān)鍵文獻(xiàn)基本信息Table 1 Basic information of key literature

多數(shù)研究的評價因素主要包括重金屬污染水平、分布以及人類健康風(fēng)險,采用地積累指數(shù)與污染指數(shù)評估重金屬污染的嚴(yán)重程度[10]843-853,[11],采用地理信息系統(tǒng)(GIS)和多元統(tǒng)計分析污染物分布[12],應(yīng)用美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)推薦的健康風(fēng)險評估方法評估重金屬的人類健康風(fēng)險。

2.3 研究熱點與發(fā)展趨勢

2.3.1 關(guān)鍵詞聚類分析

關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)體現(xiàn)了各關(guān)鍵詞之間的相關(guān)度,通過關(guān)鍵詞出現(xiàn)頻次與聯(lián)系強度之間的一致性關(guān)系可揭示該領(lǐng)域的研究熱點。1991—2022年土壤重金屬污染評價研究領(lǐng)域文獻(xiàn)的關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)見圖2。檢索主題詞在網(wǎng)絡(luò)中均有較高出現(xiàn)頻次,如土壤污染(soil contamination,1 919次)、重金屬(heavy metal,1 794次)、污染(contamination,1 024次)、土壤(soil,784次),共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)可以劃分為3個聚類。

圖2 關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)Fig.2 Keywords co-occurrence network

聚類1主要包括了各種土壤重金屬污染評價因素及方法。研究最多的評價因素為風(fēng)險評價(risk assessment),包括健康風(fēng)險評價(health risk assessment,578次)和生態(tài)風(fēng)險評價(ecological risk assessment,254次),其次為污染物空間分布(spatial distribution,300次)和源解析(source apportionment,144次)。健康風(fēng)險是污染場地風(fēng)險管控優(yōu)先級排序最合理的指標(biāo)[13],生態(tài)風(fēng)險評價則是在健康風(fēng)險評價體系基礎(chǔ)上建立起來的,發(fā)展較不完善,存在過程簡化、參數(shù)不確定等問題[14]。

土壤重金屬污染評價方法包括單一指數(shù)類、綜合指數(shù)類、生態(tài)風(fēng)險指數(shù)類等多個類別[15]。根據(jù)關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò),基于GIS的地統(tǒng)計學(xué)評價法(GIS-based geostatistical evaluation(GGE),72次)、地積累指數(shù)法(geoaccumulation index,70次)、污染指數(shù)法(pollution index,97次)及富集因子法(enrichment factor,68次)為常用的研究方法。地積累指數(shù)法由MULLER[16]于1969年提出,廣泛用于沉積物和土壤污染評價。污染指數(shù)法常用于確定環(huán)境中威脅最大的重金屬污染因子,也是內(nèi)梅羅指數(shù)法與污染復(fù)合指數(shù)法等多種其他評價方法的計算基礎(chǔ)。

富集因子法由ZOLLER等[17]于1974年在研究大氣中化學(xué)元素來源時提出,可用于定量評價環(huán)境中重金屬積累人為源含量。這3種指數(shù)法的準(zhǔn)確性取決于背景值的選擇,當(dāng)研究區(qū)域該金屬背景值未知時,采用地殼背景值可能導(dǎo)致錯誤的結(jié)果[18]。相對來說,GGE方法能更準(zhǔn)確地反映重金屬污染物的空間分布特征,可確定主要污染源位置,為污染防治提供保障[19]。

聚類2體現(xiàn)出的研究熱點為生態(tài)毒理診斷,統(tǒng)計結(jié)果表明土壤重金屬污染評價領(lǐng)域約7.9%的文獻(xiàn)屬于毒理學(xué)范疇。土壤生態(tài)毒理診斷最早于20世紀(jì)90年代被提出,可通過土壤生態(tài)系統(tǒng)中敏感性高的物種來檢測污染物遺傳毒性(genotoxicity,61次)等,彌補傳統(tǒng)化學(xué)方法僅以含量指示毒性的局限性。常用于毒性試驗的物種有:高等植物(plant,318次)、蚯蚓(earthworm,87次)和細(xì)菌(bacteria,77次),其中,蚯蚓作為模式生物被多個國際組織列入土壤生態(tài)毒理診斷物種[20]。

聚類3揭示的研究熱點為重金屬形態(tài)分析(speciation,255次),主要關(guān)注的重金屬有鉛(Pb,733次)、鎘(Cd,730次)和鋅(Zn,445次)等。現(xiàn)存的大多數(shù)評價方法通過重金屬全量計算污染程度,但由于土壤中不同存在形態(tài)的重金屬生物毒性不同,基于重金屬全量的污染評價常常高估污染狀況。其中,連續(xù)提取法(sequential extraction,208次)包括Forstner法、BCR法等已普遍用于提取和分析不同形態(tài)的重金屬含量[21-22]。此外,生物可給性(bioaccessibility,132次)是表征能被生物體潛在吸收部分的指標(biāo),可通過構(gòu)建其體外模型與體內(nèi)試驗的相關(guān)性,成為重金屬總量評價和生物實驗的折中指標(biāo),曾廣泛應(yīng)用于生物有效性評估[23]。近年來,指示生物對重金屬吸收程度的生物有效性(bioavailability,414次)指標(biāo)受到廣泛關(guān)注,但由于土壤成分與生物種類等多種影響因子的差異,目前學(xué)界對其概念還沒有統(tǒng)一認(rèn)識[24]。

2.3.2 研究熱點時間切片統(tǒng)計

參照關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)對1991—2022年8種典型土壤重金屬污染物及重金屬形態(tài)相關(guān)關(guān)鍵詞進(jìn)行數(shù)量統(tǒng)計(見圖3),分析研究熱點隨時間的變化。

圖3 1991—2022年8種典型重金屬關(guān)鍵詞和重金屬形態(tài)相關(guān)關(guān)鍵詞出現(xiàn)頻次Fig.3 The occurrence frequency of 8 typical heavy metal keywords and the speciation related keywords during 1991-2022

鎘、汞、砷、鉛、鉻、銅、鎳、鋅等8種典型重金屬是我國評價農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險的必測項目。根據(jù)文獻(xiàn)計量分析結(jié)果,鉛、鎘始終為該主題下研究重點,砷、鋅與銅隨時間推移越來越受到學(xué)界重視。在我國現(xiàn)行《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618—2018)中,不同重金屬的風(fēng)險篩選值及管控值存在較大差異,如在pH≤5.5的水田中,鎘的風(fēng)險篩選值為0.3 mg/kg,而鋅則可達(dá)200 mg/kg[25],且銅、鋅、鎳無對應(yīng)風(fēng)險管控值,導(dǎo)致高銅、鋅、鎳土壤對植物生長的危害性評價無標(biāo)可依[26]。

土壤中重金屬污染評價的研究可總結(jié)為總量、形態(tài)分析、生物可給性、生物有效性4個逐步深入的層次,并依照連續(xù)提取法對重金屬形態(tài)進(jìn)行區(qū)分。根據(jù)重金屬形態(tài)相關(guān)關(guān)鍵詞出現(xiàn)的數(shù)量可見,形態(tài)研究是該領(lǐng)域的研究重點,其中生物有效性研究具有較高關(guān)注度,但目前對于生物有效性研究的眾多制約因素尚未有效解決。

2.3.3 關(guān)鍵詞突顯分析

通過CiteSpace軟件得到的關(guān)鍵詞突顯指標(biāo),可反映該領(lǐng)域各時段的前沿性研究成果,并為預(yù)測研究熱點提供參考。結(jié)合關(guān)鍵詞突顯指標(biāo)(見表2)與1991—2022年總發(fā)文數(shù)量的逐年變化趨勢(見圖1(a)),大致可將該領(lǐng)域發(fā)展分為2個階段。階段1(1991—2005年)為探索期,發(fā)文量低,對于土壤重金屬污染評價的研究還在起步階段,但其前沿研究方向多元,學(xué)者們的探索涉及了評價方法、角度、指標(biāo)等多個方面。階段2(2006—2022年)為指數(shù)發(fā)展期,發(fā)文量也大致呈指數(shù)形式發(fā)展,對階段1中提出的各個研究熱點進(jìn)行了更深入的探索,其中2020—2022年的關(guān)鍵詞體現(xiàn)了近3年的前沿成果,并據(jù)其預(yù)估,源識別、源解析、空間分析、生態(tài)風(fēng)險以及人類健康風(fēng)險將仍是研究熱點。

表2 1990—2022年關(guān)鍵詞突顯指標(biāo)Table 2 Keywords with the strongest citation bursts during 1990-2022

2.4 未來研究熱點展望

2.4.1 聯(lián)合應(yīng)用多種模型與方法進(jìn)行復(fù)雜污染源解析

土壤重金屬污染源解析包括定性判斷土壤重金屬污染來源以及定量計算各排放源的重金屬污染貢獻(xiàn)率,研究方法主要有多元統(tǒng)計方法、正定矩陣因子分解法和同位素示蹤法等[27]。其中,多元統(tǒng)計方法是目前源解析最常用的方法。在大量樣本數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上,多元統(tǒng)計分析法通過識別具有相似分布特征的重金屬來定性分析潛在重金屬污染來源[28],但該方法分析結(jié)果精確度有限。正定矩陣因子分解法主要用于定量計算污染源對重金屬元素貢獻(xiàn)率,無需測定源成分譜且克服了其他模型分析結(jié)果可能存在負(fù)貢獻(xiàn)率的缺陷,提高了源識別與源貢獻(xiàn)率精確度,但鑒于模型參數(shù)的不確定性,需要進(jìn)行迭代計算反復(fù)運行以保證結(jié)果可靠性[29]。同位素示蹤技術(shù)利用不同污染源同位素比值的差異性,可精準(zhǔn)辨別各污染源的污染貢獻(xiàn)度并表征重金屬的遷移行為,而多參數(shù)同位素示蹤法可對復(fù)雜污染物進(jìn)行更有效的來源分析,進(jìn)一步增加了重金屬遷移分布模式及復(fù)雜污染物源解析結(jié)果的準(zhǔn)確度[30]。但由于需要各污染來源的同位素特征信息,且測試條件要求樣本預(yù)處理成本較高,限制了該技術(shù)的實際應(yīng)用。

聯(lián)合采用多種源解析方法優(yōu)劣互補,是未來土壤重金屬污染源解析結(jié)果向更加嚴(yán)密客觀化發(fā)展的必要趨勢。如多元統(tǒng)計分析與多參數(shù)同位素示蹤技術(shù)相結(jié)合,彌補了同位素示蹤技術(shù)端元物質(zhì)難以確定的短板,同時發(fā)揮了多參數(shù)同位素示蹤技術(shù)在判別多重污染源方面高精確度與高辨別能力的優(yōu)勢。

2.4.2 評價范圍逐漸由點位小尺度擴大為區(qū)域大尺度

目前大部分土壤重金屬污染評價的研究都集中于小尺度范圍,以采樣點土壤重金屬含量評價該地區(qū)的土壤重金屬污染程度,主要利用指數(shù)法、主成分分析、聚類分析等方法對金屬礦區(qū)、重工業(yè)城區(qū)等污染狀況進(jìn)行評價[31]。隨著科學(xué)研究的進(jìn)步,對區(qū)域或流域等更大尺度的土壤污染評估需求也逐漸增多。采用傳統(tǒng)點位法研究大尺度土壤重金屬污染則需要大量的采樣點,以確保數(shù)據(jù)對研究區(qū)域具有可靠的代表性,但會導(dǎo)致耗費大量人力物力資源?，F(xiàn)有的大尺度范圍土壤重金屬污染研究有:利用文獻(xiàn)計量法研究中國礦區(qū)[10]843-853以及利用GIS研究中國渾河太子河流域[32]土壤重金屬污染狀況,基于所得數(shù)據(jù)對該地區(qū)污染狀況進(jìn)行有效評價。文獻(xiàn)計量方法總結(jié)有關(guān)文獻(xiàn)中關(guān)于特定地區(qū)的土壤重金屬污染數(shù)據(jù)從而評估其土壤污染水平,有利于對大尺度范圍的土壤重金屬污染進(jìn)行有效評估,但對所收集數(shù)據(jù)的可比性、準(zhǔn)確性要求較高,且可能存在獲取數(shù)據(jù)來源有限的問題。

現(xiàn)存評價體系中,僅有GGE適用于評價大尺度范圍的土壤重金屬污染狀況。地統(tǒng)計學(xué)基于區(qū)域化變量及利用半變異函數(shù)分析重金屬污染空間變化規(guī)律,可識別重金屬污染熱點和潛在源[33],分析重金屬元素所具有的不同空間變異性[34],而GIS技術(shù)具有強大的地理信息分析能力,可根據(jù)已有數(shù)據(jù)信息制作等值線圖從而實現(xiàn)單一數(shù)據(jù)的可視化。GGE通過繪制重金屬的空間分布圖,可識別污染場地空間分布模式和重金屬濃度升高的區(qū)域,但受限于區(qū)域變量的相關(guān)性,當(dāng)區(qū)域變量相關(guān)性不足以支撐模型構(gòu)建時,該方法將不適用[35]。

2.4.3 土壤重金屬污染評價體系進(jìn)一步規(guī)范和標(biāo)準(zhǔn)化

就土壤中重金屬污染而言,目前仍未有國際通用且獲得廣泛性認(rèn)可的評價體系,土壤重金屬污染評價指標(biāo)因評價原理與方法不同,種類繁多又部分重合,缺乏系統(tǒng)性與相應(yīng)規(guī)范[36]。此外,因土壤環(huán)境復(fù)雜,而難以用公式化數(shù)學(xué)方法對其污染程度做出精細(xì)化評價[37]。不同學(xué)者對研究區(qū)域進(jìn)行土壤重金屬污染評價時所應(yīng)用的評價方法、評價因素并不統(tǒng)一,大多數(shù)文獻(xiàn)的評價因素因其實驗數(shù)據(jù)和研究區(qū)域特點相異而不同,如有無污染物溯源、重金屬元素種類和形態(tài)的說明、研究區(qū)域人類健康風(fēng)險和生態(tài)風(fēng)險評價等,全方面的評價較少。

建立綜合的泛用性土壤重金屬污染評價體系,有利于對不同區(qū)域的土壤重金屬污染狀況或同一區(qū)域不同研究層次的土壤重金屬污染狀況進(jìn)行比較,使土壤重金屬污染評價結(jié)果規(guī)范化、標(biāo)準(zhǔn)化。未來可對該領(lǐng)域現(xiàn)有的大量研究進(jìn)行統(tǒng)計,確定土壤重金屬污染研究的必要和意義顯著的評價因素,進(jìn)而為搭建泛用性綜合評價體系框架提供參考。

3 結(jié) 論

近30年來,我國是土壤重金屬污染評價領(lǐng)域發(fā)文量最高的國家,我國和美國同其他國家的TLS均較高。健康風(fēng)險評價、生態(tài)風(fēng)險評價、污染物空間分布、源解析等是土壤重金屬污染評價中普遍關(guān)注的評價因素,地積累指數(shù)、污染指數(shù)、GGE廣泛應(yīng)用于污染評價研究,但各方法也有一定局限性,地積累指數(shù)與污染指數(shù)的評價結(jié)果受背景值準(zhǔn)確性影響較大,GGE受限于變量相關(guān)性。8種典型重金屬中,鉛、鎘始終為研究重點,砷、鋅與銅則隨時間推移受到更多關(guān)注。土壤重金屬污染評價指標(biāo)的研究,呈現(xiàn)從總量層面到生物有效性層面逐步深入的趨勢,形態(tài)分析的研究熱度仍呈上升趨勢。近30年來該領(lǐng)域的研究發(fā)展趨勢大致可分為2個階段:探索期(1991—2005年),發(fā)文量低但前沿研究方向多元;指數(shù)發(fā)展期(2006—2022年),發(fā)文量大致呈指數(shù)增長趨勢,對探索期提出的概念做進(jìn)一步研究。源識別、空間分析、生態(tài)風(fēng)險將仍是研究熱點,同時要重視建立泛用性綜合評價體系。