范路 韓卓 蒲曉莉 馬立輝 李煒 邊江

摘要 ：油田伴生氣通常含有大量的二氧化碳等酸性氣體，為了提升油田伴生氣質(zhì)量，必須對(duì)天然氣進(jìn)行脫二氧化碳處理；將超音速旋流分離技術(shù)用于伴生氣脫除二氧化碳是一條全新路徑，但二氧化碳在超音速流動(dòng)條件下的冷凝特性有待進(jìn)一步明晰。建立二氧化碳在噴管中的相變過(guò)程數(shù)學(xué)模型，討論二氧化碳超音速凝結(jié)流動(dòng)特性，分析入口溫度和壓力對(duì)二氧化碳超音速凝結(jié)特性的影響規(guī)律。結(jié)果表明：二氧化碳在噴管喉部之后的擴(kuò)張段發(fā)生凝結(jié)，生成大量的二氧化碳液滴；隨著噴管入口溫度增加，盡管凝結(jié)的二氧化碳液滴數(shù)量增加，但噴管出口和中軸線上的液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)減小，凝結(jié)位置越靠近噴管出口；隨著噴管入口壓力增加，混合氣體在噴管出口的壓力和溫度升高、速度減小，二氧化碳在噴管內(nèi)凝結(jié)產(chǎn)生的液滴數(shù)量減少，噴管出口和中心軸線上的液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)越大。

關(guān)鍵詞 ：油田伴生氣； 二氧化碳； 噴管； 超音速； 凝結(jié)

中圖分類號(hào) ：TE 86 ???文獻(xiàn)標(biāo)志碼 ：A

引用格式 ：范路，韓卓，蒲曉莉，等.基于超音速膨脹凝結(jié)的油田伴生氣脫二氧化碳研究［J］. 中國(guó)石油大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版），2024，48（1）：159-165.

FAN Lu， HAN Zhuo， PU Xiaoli， et al. Decarburization of oilfield associated gas based on supersonic speed expansion and condensation technology［J］. Journal of China University of Petroleum （Edition of Natural Science），2024，48（1）：159-165.

Decarburization of oilfield associated gas based on supersonic

speed expansion and condensation technology

FAN Lu 1， HAN Zhuo 1， PU Xiaoli 2， MA Lihui 1， LI Wei 1， BIAN Jiang 3

（1.Technical Inspection Center， SINOPEC Shengli Oilfield Company， Dongying 257000， China;

2.Jianghan Machinery Research Institute Limited Company of CNPC， Wuhan 430024， China;

3.College of Pipeline and Civil Engineering in China University of Petroleum （East China）， Qingdao 266580， China）

Abstract ： Oilfield associated gas usually contains a large amount of carbon dioxide and other acidic gases. In order to improve the quality of oilfield associated gas， it is necessary to remove carbon dioxide from the natural gas. The application of supersonic speed cyclone separation technology to natural gas to remove carbon dioxide is a new path， but the condensation characteristics of carbon dioxide under supersonic speed flow conditions need to be further clarified. A mathematical model of the phase transition process of carbon dioxide in the Laval nozzle was established， the supersonic speed condensation and flow characteristics of carbon dioxide were discussed， and the influence of inlet temperature and pressure conditions on the supersonic speed condensation characteristics of carbon dioxide was analyzed. The results show that the carbon dioxide will condense in the expansion section behind the throat of the nozzle， forming a large number of carbon dioxide droplets. With the increase of the temperature of the nozzle inlet， although the number of droplets produced by the condensation increases， the mass fractions of the liquid phase on the nozzle outlet and the central axis decrease， and the condensation position becomes closer to the nozzle outlet. With the increase of the inlet pressure of the nozzle， the pressure and temperature of the mixed gas at the nozzle outlet increase， and the corresponding velocity decreases. The number of droplets generated by carbon dioxide condensation in the nozzle decreases， and the mass fractions of the liquid phase at the nozzle outlet and central axis increase.

Keywords ： oilfield associated gas; carbon dioxide; nozzle; supersonic speed; condensation

天然氣是實(shí)現(xiàn)中國(guó)雙碳工作目標(biāo)的重要清潔能源 ?［1］ 。油田伴生氣是隨油氣一同開(kāi)采出的天然氣，回收和利用伴生氣中高價(jià)值輕烴組分是提高油田產(chǎn)值的重要手段 ?［2］ 。油田伴生氣中除了含有大量甲烷和一定量的水分及重?zé)N外，還含有大量的二氧化碳等酸性氣體，二氧化碳的存在會(huì)影響天然氣的熱值，降低天然氣的質(zhì)量；二氧化碳與水會(huì)生成碳酸，難以避免地造成管道或儲(chǔ)運(yùn)設(shè)施的腐蝕 ?［3］ 。為了提高油田伴生氣質(zhì)量從而增加經(jīng)濟(jì)效益，必須對(duì)天然氣進(jìn)行脫二氧化碳處理，但常規(guī)處理通常是將含二氧化碳的天然氣直接燃燒，這樣不僅會(huì)浪費(fèi)資源，還會(huì)污染環(huán)境，所以有必要研發(fā)適用于油田現(xiàn)場(chǎng)的天然氣脫碳工藝，實(shí)現(xiàn)油田伴生氣中的二氧化碳的高效脫除。超音速旋流分離技術(shù)是近些年來(lái)新興的天然氣脫水、脫烴技術(shù)，具有結(jié)構(gòu)緊湊、支持無(wú)人值守等優(yōu)勢(shì)，在天然氣凈化領(lǐng)域有廣闊的商業(yè)前景和實(shí)用價(jià)值。將超音速旋流分離技術(shù)用于伴生氣脫除二氧化碳?xì)怏w是一條全新路徑 ?［4］ 。 經(jīng)過(guò)超音速旋流分離器加工處理后的天然氣符合管輸或直接燃燒利用要求，脫除的二氧化碳可直接用于驅(qū)油或回注。基于該技術(shù)既降低了二氧化碳分離的成本，又減少二氧化碳的排放，實(shí)現(xiàn)二氧化碳的高效回收利用，同時(shí)提純天然氣產(chǎn)品，達(dá)到節(jié)能減排、綠色發(fā)展的目標(biāo)。綜上，研究利用凝結(jié)和旋流分離技術(shù)相結(jié)合的方法脫除油田伴生氣中的二氧化碳?xì)怏w為實(shí)現(xiàn)油田節(jié)本降耗提供了新路徑。目前利用超音速膨脹凝結(jié)原理進(jìn)行天然氣脫水和天然氣液化的研究較多。文闖等 ?［5-6］ 建立了天然氣在超音速旋流分離器內(nèi)氣液兩相流動(dòng)數(shù)學(xué)模型，對(duì)分離器內(nèi)凝結(jié)液滴軌跡進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。邊江等 ??［7-8］ 通過(guò)數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)研究了拉法爾噴管入口參數(shù)對(duì)天然氣液化特性的影響。范學(xué)君等 ?［9］ 利用HYSYS軟件對(duì)超音速天然氣脫水和重?zé)N工藝進(jìn)行了設(shè)計(jì)，分析了馬赫數(shù)、氣液比和壓損比等關(guān)鍵設(shè)計(jì)參數(shù)對(duì)超音速旋流分離器性能的影響。然而，當(dāng)前針對(duì)伴生氣超音速分離二氧化碳的研究十分少見(jiàn)，有必要進(jìn)一步研究二氧化碳在超音速旋流中的膨脹過(guò)程和冷凝特性。筆者建立二氧化碳在超音速噴管中的相變過(guò)程數(shù)學(xué)模型，討論二氧化碳在超音速流動(dòng)條件下的冷凝特性，分析入口溫度和壓力條件對(duì)二氧化碳超音速凝結(jié)特性的影響規(guī)律。

1 工作原理與幾何模型

1.1 結(jié)構(gòu)與工作原理

超音速旋流分離裝置主要由拉法爾噴管、旋流發(fā)生裝置、旋流分離段，擴(kuò)壓段等組成，如圖1所示。含有二氧化碳的天然氣進(jìn)入超音速旋流分離裝置后，氣體在拉法爾噴管中膨脹至超音速，溫度和壓力隨之降低，當(dāng)達(dá)到一定過(guò)飽和狀態(tài)時(shí)，二氧化碳?xì)怏w開(kāi)始凝結(jié)，同時(shí)隨著溫降加劇液滴不斷生長(zhǎng)，在旋流產(chǎn)生的巨大離心力作用下實(shí)現(xiàn)氣液分離 ??［10-11］ 。因此二氧化碳?xì)怏w在拉法爾噴管內(nèi)的自發(fā)凝結(jié)相變過(guò)程是超音速旋流分離脫碳工藝的關(guān)鍵。需要深入研究二氧化碳?xì)怏w在拉法爾噴管中的自發(fā)凝結(jié)流動(dòng)過(guò)程。

1.2 噴管幾何結(jié)構(gòu)模型

在超音速旋流分離器中二氧化碳的凝結(jié)液化主要發(fā)生在拉法爾噴管中，拉法爾噴管又可以分為穩(wěn)定段、亞音速收縮段、喉部和超音速擴(kuò)張段4個(gè)部分 ?［12］ 。數(shù)值模擬中采用二維拉法爾噴管模型結(jié)構(gòu)，使用GAMBIT對(duì)其進(jìn)行網(wǎng)格劃分，網(wǎng)格劃分的拉法爾噴管結(jié)構(gòu)如圖2所示。喉部熱力學(xué)參數(shù)根據(jù)BWRS真實(shí)氣體狀態(tài)方程計(jì)算獲得，從而確定喉部參數(shù)； ?穩(wěn)定段的相關(guān)參數(shù)與喉部的相關(guān)參數(shù)有關(guān)，一般認(rèn)為喉部直徑比穩(wěn)定段直徑越小越好，在此基礎(chǔ)上取穩(wěn)定段直徑為喉部直徑的7倍，穩(wěn)定段長(zhǎng)度為10倍喉部直徑；通過(guò)雙三次曲線法設(shè)計(jì)得到亞音速收縮段的尺寸；超音速擴(kuò)張段采用圓弧與直線相結(jié)合的方法設(shè)計(jì) ?［13］ ，拉法爾噴管穩(wěn)定段入口、喉部、擴(kuò)張段出口的直徑分別為70、10和18.264 mm，穩(wěn)定段、收縮段、擴(kuò)張段長(zhǎng)度分別為100、112.021 和63.077 mm。

2 數(shù)值方法

2.1 模擬方案

采用FLUENT進(jìn)行數(shù)值模擬，混合氣體組分為物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)80%的甲烷與20%的二氧化碳。為更全面地分析二氧化碳?xì)怏w在拉法爾噴管內(nèi)的凝結(jié)流動(dòng)特性，分別模擬不同入口壓力（5～7 MPa）和溫度（273～283 K）條件下的甲烷和二氧化碳混合氣體在拉法爾噴管內(nèi)的凝結(jié)流動(dòng)過(guò)程，獲得不同模擬條件下噴管內(nèi)壓力、溫度、速度、液滴數(shù)、液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)等影響規(guī)律。

2.2 模擬方法

不同模擬條件下對(duì)甲烷和二氧化碳混合氣體在拉法爾噴管中凝結(jié)流動(dòng)進(jìn)行數(shù)值模擬，除了邊界條件設(shè)置不同外，其他模擬操作均相同。

（1）求解器選擇。FLUENT軟件有壓力基求解器和密度基求解器兩種求解器，其中壓力基求解器使用的是壓力修正算法，求解的控制方程形式是標(biāo)量形式，對(duì)于可壓縮流動(dòng)和不可壓縮流動(dòng)都可以進(jìn)行求解，本文中選擇壓力基求解器。

（2）湍流模型選取。超音速凝結(jié)流動(dòng)包含自由剪切流與附體流，Menter ?［14］

提出的SST ?k-ω模型結(jié)合了k-e模型與k-ω模型特點(diǎn)，對(duì)于近壁面低雷諾數(shù)流動(dòng)采用標(biāo)準(zhǔn)k-ω模型進(jìn)行計(jì)算，而在遠(yuǎn)壁面完全湍流區(qū)切換為k-e模型， 因此該模型可用于受限空間超音速凝結(jié)流動(dòng)的數(shù)值模擬。

（3） 邊界條件設(shè)定。FLUENT中的入口條件包括速度入口條件、壓力入口條件、質(zhì)量入口條件等，數(shù)值模擬選擇壓力入口條件，設(shè)置出口條件中溫度為273 K，壁面條件選擇固壁無(wú)滑移，操作壓力均設(shè)為0。

（4）求解方法設(shè)置。求解方法設(shè)置主要包括關(guān)聯(lián)算法和離散格式，在分離求解器的使用過(guò)程中，一般選擇3種壓強(qiáng)-速度的關(guān)聯(lián)形式：SIMPLE、SIMPLEC和PISO，本文中選擇SIMPLE算法 ?［15］ 。

（5）UDS和UDF。由于二氧化碳?xì)怏w會(huì)發(fā)生凝結(jié)相變，所以在模擬計(jì)算過(guò)程中需要通過(guò)利用用戶自定義標(biāo)量（user-defined scalar，UDS）和用戶自定義函數(shù)編程（user-defined function，UDF）對(duì)FLUENT軟件進(jìn)行二次開(kāi)發(fā) ?［16］ 。

（6）求解設(shè)定。在完成上述設(shè)定以后進(jìn)行初始化，之后通過(guò)修改求解過(guò)程中的控制參數(shù)進(jìn)行求解。當(dāng)計(jì)算過(guò)程滿足以下收斂條件時(shí)，判定收斂：①能量方程殘差小于1×10 ?-5 ；②其余方程殘差小于1×10 ?-3 ；③出、入口質(zhì)量流量相對(duì)誤差小于0.05%。

2.3 網(wǎng)格獨(dú)立性驗(yàn)證

在Fluent模擬中，網(wǎng)格劃分質(zhì)量對(duì)模擬結(jié)果有重要影響。采用數(shù)值模擬方式對(duì)網(wǎng)格數(shù)分別為 4 851 、8 985、18 984、31 811的結(jié)構(gòu)性網(wǎng)格進(jìn)行無(wú)關(guān)性驗(yàn)證，分析溫度在噴管軸線不同位置下的相對(duì)誤差。對(duì)比發(fā)現(xiàn)，不同的網(wǎng)格密度對(duì)預(yù)測(cè)精度有差異，特別是對(duì)激波附近的流場(chǎng)。當(dāng)網(wǎng)格單元大于18 984時(shí)，計(jì)算結(jié)果變化不大。綜合考慮實(shí)際運(yùn)行中計(jì)算效率，模擬采用網(wǎng)格數(shù)為18 984的網(wǎng)格進(jìn)行模擬。

2.4 模型驗(yàn)證

Moses等 ?［17］ 的試驗(yàn)數(shù)據(jù)能夠準(zhǔn)確反映自發(fā)凝結(jié)所引起的流動(dòng)變化。為了驗(yàn)證所建立的凝結(jié)模型、湍流模型、流動(dòng)方程的準(zhǔn)確性，采用Moses等的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與數(shù)值模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析。計(jì)算條件為：入口水蒸氣壓力70.727 kPa，入口溫度377 K，出口背壓0 kPa。通過(guò)分析噴管內(nèi)壓力分布（圖3），可以看出仿真結(jié)果能夠準(zhǔn)確反映噴管內(nèi)的壓力變化趨勢(shì)，尤其是數(shù)值模擬可以較為準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)凝結(jié)過(guò)程，說(shuō)明所建立的數(shù)學(xué)模型和數(shù)值計(jì)算方法具有較高的準(zhǔn)確性。

3 結(jié)果與討論

3.1 混合氣體流動(dòng)和凝結(jié)特性

設(shè)置噴管入口壓力5 MPa、入口溫度273 K，得到拉法爾噴管內(nèi)甲烷和二氧化碳混合氣體在不同模擬條件下的流動(dòng)和凝結(jié)參數(shù)云圖，結(jié)果如圖4所示。

由圖4可知，甲烷和二氧化碳混合氣體的壓力在拉法爾噴管的穩(wěn)定段基本不發(fā)生變化，在收縮段的某一位置開(kāi)始降低，在擴(kuò)張段出口達(dá)到最小值；混合氣體的溫度在拉法爾噴管的穩(wěn)定段不會(huì)發(fā)生變化，在收縮段的某一位置開(kāi)始迅速降低，由于二氧化碳?xì)怏w凝結(jié)會(huì)釋放凝結(jié)潛熱，對(duì)流動(dòng)場(chǎng)有加熱效應(yīng)，所以在擴(kuò)張段會(huì)出現(xiàn)溫度先升高后降低的現(xiàn)象，但由于混合氣體在擴(kuò)張段內(nèi)不斷膨脹，因此整體溫度呈現(xiàn)不斷降低趨勢(shì)，最后溫度在擴(kuò)張段出口達(dá)到最小值；混合氣體的速度在拉法爾噴管的穩(wěn)定段基本不會(huì)發(fā)生變化， 從收縮段開(kāi)始，混合氣體的速度開(kāi)始增大，在喉部位置達(dá)到音速，在擴(kuò)張段繼續(xù)增大，在噴管出口變?yōu)槌羲?；混合氣體在拉法爾噴管的喉部之前不會(huì)發(fā)生凝結(jié)，即不會(huì)產(chǎn)生液滴，在喉部之后會(huì)發(fā)生凝結(jié)現(xiàn)象，然后液滴數(shù)和液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，到擴(kuò)張段出口達(dá)到最大值。

3.2 溫度對(duì)二氧化碳超音速凝結(jié)影響

入口溫度的變化會(huì)導(dǎo)致混合氣體的相特性發(fā)生變化，從而改變混合氣體在拉法爾噴管內(nèi)的流動(dòng)狀態(tài)。保持出入口除了溫度以外其他的參數(shù)不變，通過(guò)改變溫度參數(shù)，得到不同溫度下甲烷和二氧化碳混合氣體在拉法爾噴管內(nèi)凝結(jié)和流動(dòng)情況，結(jié)果如圖5所示。

對(duì)入口壓力為5 MPa，溫度分別為273、278 和283 K的模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)入口溫度的改變會(huì)對(duì)混合氣體在拉法爾噴管內(nèi)的壓力分布產(chǎn)生影響。溫度越高，混合氣體的壓力在噴管擴(kuò)張段中降低的更多，在噴管出口的壓力也就越小，出口壓力分別為0.755、0.747 和0.743 MPa；溫度越高，混合氣體在噴管中的速度就越大，在噴管出口的速度也越大。

入口溫度的改變會(huì)對(duì)混合氣體在拉法爾噴管內(nèi)凝結(jié)產(chǎn)生的液滴數(shù)量及分布產(chǎn)生影響，從而影響液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)。隨著入口溫度升高，凝結(jié)發(fā)生位置越來(lái)越遠(yuǎn)離噴管喉部，其原因在于溫度升高時(shí)，相同壓力條件下二氧化碳?xì)怏w過(guò)冷度減小，入口狀態(tài)下離極限過(guò)冷度越遠(yuǎn)，達(dá)到成核所需要的臨界條件越慢。當(dāng)入口溫度為273 K時(shí)，凝結(jié)發(fā)生在噴管入口之后0.222 m處；當(dāng)入口溫度升高到283 K時(shí)，凝結(jié)發(fā)生在噴管入口之后 x =0.228 m處，即入口溫度從273 K升高到283 K時(shí)，凝結(jié)位置向后移動(dòng)了6 mm。溫度越高，混合氣體在噴管內(nèi)凝結(jié)產(chǎn)生的液滴數(shù)量越多，但噴管出口和中軸線上的液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)越小。隨著入口溫度從273 K增加至283 K，出口的液滴數(shù)從5.28×10 ?15 ?kg ?-1 升高到7.72×10 ?15 ?kg ?-1 ，液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)從17.2%降低到12.8%。

3.3 壓力對(duì)二氧化碳超音速凝結(jié)的影響

保持其他條件不變，改變?nèi)肟趬毫?shù)，獲得不同入口壓力下甲烷和二氧化碳混合氣體在拉法爾噴管內(nèi)凝結(jié)和流動(dòng)情況，結(jié)果如圖6所示。

通過(guò)對(duì)比入口壓力對(duì)凝結(jié)和流動(dòng)規(guī)律的影響，發(fā)現(xiàn)入口壓力越高，混合氣體膨脹程度越高，氣體在噴管擴(kuò)張段中溫降幅度越大。從圖6中還可以看出，隨著入口壓力從5 MPa提高至7 MPa，液滴數(shù)從5.28×10 ?15 ?kg ?-1 下降到9.23×10 ?14 ?kg ?-1 ，其原因在于凝結(jié)發(fā)生位置越靠近喉部，凝結(jié)位置對(duì)應(yīng)溫度較高，所獲得的液滴數(shù)較小。隨著壓力的升高，相同溫度下二氧化碳的分壓增大，液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)也逐漸增加。相比于不同入口溫度，入口壓力的變化對(duì)凝結(jié)起始位置的變化影響較小。

4 結(jié) 論

（1）甲烷和二氧化碳混合氣體在拉法爾噴管內(nèi)壓力、溫度會(huì)降低，然后膨脹至超音速，在噴管喉部以后的擴(kuò)張段某一位置會(huì)發(fā)生凝結(jié)。

（2）隨著噴管入口溫度增加，混合氣體在噴管出口的壓力越小、速度越大，在擴(kuò)張段由凝結(jié)放熱引起溫度變化的折點(diǎn)向噴管出口方向移動(dòng)；但在噴管出口的溫度差別不大，混合氣體在噴管內(nèi)凝結(jié)產(chǎn)生的液滴數(shù)量越多，噴管出口和中軸線上的液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)越小，發(fā)生凝結(jié)的位置越靠近噴管出口。

（3）隨著噴管入口壓力增加，混合氣體在噴管出口的壓力越大、溫度越大、速度越小，二氧化碳在噴管內(nèi)凝結(jié)產(chǎn)生的液滴數(shù)量越少，噴管出口和中心軸線上的液相質(zhì)量分?jǐn)?shù)越大，壓力變化對(duì)凝結(jié)起始位置的變化影響較小。

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（編輯 沈玉英）