巫燕園 ,劉逸凡 ,湯 蓉 ,姜玲玲 ,王海鯤,3,4*

（1.南京大學大氣科學學院，南京，210023；2.國家污染控制與資源化研究重點實驗室，南京大學環(huán)境學院，南京，210023；3.南京大學關鍵地球物質循環(huán)前沿科學中心，南京，210023；4.江蘇省氣候變化協(xié)同創(chuàng)新中心，南京，210023）

過去三十多年，我國經歷了快速的工業(yè)化和城市化過程，也面臨著廣泛的空氣污染問題.這些污染問題，尤其是大氣細顆粒物（PM2.5）污染問題，主要集中在人口密集、能源消耗和污染排放強度高的區(qū)域，在京津冀、長三角、珠三角和成渝等城市群區(qū)域較為突出［1-2］.流行病學研究表明，長期暴露于PM2.5污染會顯著增加心血管、呼吸系統(tǒng)疾病和Ⅱ型糖尿病等多種疾病的發(fā)病率和死亡率［3-4］.全球疾病負擔（Global Burden of Disease，GBD）研究指出，2019 年環(huán)境PM2.5暴露導致全球414 萬人過早死亡，其中中國約占34%［5］.

為了改善大氣環(huán)境質量，中國政府先后頒布了多項空氣污染治理政策，取得了顯著成效.“十七大”“十八大”政府工作報告對大氣污染等環(huán)境問題提出了重點防治目標，2006 年以來PM2.5的重要前體氣體SO2的排放量開始下降［6］.2012 年國務院批復的《重點區(qū)域大氣污染防治“十二五”規(guī)劃》，將京津冀、長江三角洲、珠江三角洲、成渝城市群等列為大氣污染重點防治區(qū)域.2013 年，中國國務院發(fā)布了《大氣污染防治行動計劃》（簡稱“大氣十條”）［7］，制定了十項空前嚴格的大氣污染物排放控制措施，中國大多數地區(qū)PM2.5污染在2013-2017 年有了明顯改 善［8］.2018 年，國務院部署的“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)行動計劃”取代“大氣十條”，旨在進一步改善2018-2020 年的空氣質量.目前已有很多研究關注了中國PM2.5污染和健康負擔的變化［9-12］，Lin et al［9］對2001-2015 年三個“五年計劃”期間中國省級PM2.5濃度的變化趨勢進行了評估，Lu et al［10］評估了2001-2017 年中國東部地區(qū)PM2.5濃度的變化趨勢及其對健康的不利影響，Liu et al［11］評估了2004-2017 年中國PM2.5污染造成的健康影響，并指出人口老齡化對PM2.5污染緩解效果的抵消.Yue et al［12］分析了2000-2017 年PM2.5污染歸因死亡的時空動態(tài)，評估了大氣防治行動對PM2.5健康負擔緩解的貢獻.此外，近年來的研究也開始聚焦區(qū)域尺度，關注中國重點城市群的PM2.5污染和健康影響［13-16］，例 如，Lin et al［13］評估了2001-2015 年珠三角城市群的PM2.5長期趨勢，Li et al［14］對中國六個典型的城市群2017-2020 年小時PM2.5濃度數據進行了統(tǒng)計分析、地理分析和健康影響評估等綜合分析，Lyu et al［15］綜合分析了2015-2021 年中國城市群人口對PM2.5和臭氧的長期暴露風險.

然而，現(xiàn)有針對城市群PM2.5污染評估的研究多集中在特定時期如2013-2017 年［17］，對長時間尺度、不同城市群PM2.5污染和健康負擔的評估及其對比分析還比較缺乏［15］.基于以上背景，本研究借助高分辨率數據分析和比較了2000-2020年中國四個典型城市群（京津冀城市群、長三角城市群、珠三角城市群和成渝城市群）的PM2.5污染特征，并采用最新GBD 報告中所使用的健康評估方法計算了四個城市群的環(huán)境PM2.5歸因死亡.此外，我們還量化了驅動因素（PM2.5濃度、人口增長、人口老齡化和基線死亡率）對四個城市群2000-2020 年十年際歸因死亡率負擔變化的貢獻.研究結果可以為深入理解中國城市群PM2.5污染及其健康影響的時空演變特征，并從健康視角制定區(qū)域大氣污染管控策略提供依據.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域本文的研究區(qū)域包括京津冀、長三角、珠三角和成渝城市群這四個中國最典型的城市群，四個城市群的主要自然和社會經濟信息如表1 所示.

表1 研究城市群的相關信息（2020 年）Table 1 Relevant information of urban agglomerations (2020)

京津冀城市群是中國北方重要的經濟核心地區(qū)，包括北京、天津、石家莊在內的13 個城市.長三角城市群是中國東部經濟最發(fā)達、城市化速度最快的城市群，包括上海、南京、杭州、合肥等26個城市.珠三角城市群位于中國南部，是中國主要的經濟區(qū)和制造業(yè)中心之一，通常包括廣州、深圳、珠海、佛山、東莞、中山、江門、肇慶、惠州、香港和澳門（由于缺乏數據，本研究沒有納入香港和澳門）.成渝城市群是引領西部大開發(fā)的國家級城市群，包括重慶、成都在內的16 個城市.

1.2 數據來源本研究使用的主要數據包括PM2.5年均濃度、年度人口的網格數據，以及年齡結構和基線死亡率數據.

環(huán)境PM2.5濃度數據來自清華大學聯(lián)合多個機構和團隊開發(fā)的中國大氣成分近實時追蹤數據集（Tracking Air Pollution in China，TAP，http：//tapdata.org.cn），該數據集基于機器學習算法構建了融合實時地面觀測、近實時衛(wèi)星遙感信息和空氣質量模型模擬等多源大數據的業(yè)務化模型，空間分辨率為0.1°×0.1°［18］.

年度常住人口數據來自橡樹嶺國家實驗室（https：//landscan.ornl.gov）的LandScan 數據庫，空間分辨率為1 km×1 km.本研究通過ArcGIS將人口數據重新采樣至0.1°×0.1°，實現(xiàn)與PM2.5濃度數據的空間匹配，并根據《中國城市統(tǒng)計年鑒》［19］的城市年末人口數據按城市群調整了人口規(guī)模.此外，本研究使用了國家層面的年齡結構和國家基線死亡率數據，2000-2019 年的中國年齡結構數據來自IHME（https：//ghdx.healthdata.org/gbd-2019），2000-2019 年的疾病基線死亡率數據從GBD 網站（http：//ghdx.healthdata.org/gbd-results-tool）獲得.受限于數據的可得性，本研究采用2019 年數據表征2020 年的年齡結構和基準死亡率.

1.3 健康影響評估本研究采用了最新GBD 報告中所使用的MR-BRT（Meta Regression-Bayesian，Regularized，Trimmed spline）曲 線［3］來模擬PM2.5相對風險（Relative Risk，RR），進而評估大氣PM2.5污染引起的人群過早死亡.MR-BRT 曲線使用貝葉斯先驗的樣條曲線，將薈萃回歸應用于室外PM2.5污染導致的死亡率或疾病發(fā)病率的最新觀察性隊列和病例對照研究.家庭使用固體燃料烹飪的隊列、病例對照和隨機對照試驗，以及二手煙的隊列研究和病例對照研究中，避免了使用主動吸煙的相對風險估計，以避免過高估計高暴露水平的風險.我們使用網格尺度評估框架，對Apte et al［20］報告的國家基線死亡率引入修正因子.以五年為間隔的i年齡組和網格單元j的環(huán)境PM2.5暴露導致的死亡人數M通過下式計算：

其中，P為人口規(guī)模，I是慢性阻塞性肺病、缺血性心臟病、肺癌、下呼吸道感染、中風和Ⅱ型糖尿病的全國基線死亡率之和，I^是對國家基準死亡率I添加校正因子調整后的網格死亡率（修正因子根據網格平均PM2.5濃度暴露響應與全國人口加權平均PM2.5濃度暴露響應之間的關系調整國家死亡率），PAF為人口歸因分數，RR和PWRR分別代表相對風險和人群加權平均相對風險，我們對年齡在25～99 歲的居民的缺血性心臟病和中風死亡終端進行了每五歲間隔的RR估計.

1.4 驅動因素分解我們參考Murray et al［3］和Liu et al［11］的分解方法來估計PM2.5暴露、基線發(fā)病率、人口增長和人口老齡化這四個因素的變化對PM2.5可歸因死亡變化的貢獻.該方法依次將各因素的變化引入到歸因死亡的估計中，計算結果的每一次變化都視為所引入因素變化的貢獻.由于引入因子的順序會影響結果，我們將四個因子的24 個序列進行排列組合，計算平均貢獻.以選取人口規(guī)模的增加（PG）、年齡結構變化（PA）、PM2.5暴露量的變化（EXP）和基準死亡率變化（ORF）的順序為例，對a和b兩個年份之間的變化因素的每一步計算如下：

每個連續(xù)步驟之間的差是對每個因素的貢獻的估計：

2 結果與討論

2.1 環(huán)境PM2.5濃度變化圖1 和圖2 分別顯示了2000-2020 年四個城市群年平均PM2.5濃度的變化趨勢和空間分布.總體上，從北向南四個城市群的PM2.5污染程度逐漸減輕，京津冀城市群污染最重，年平均PM2.5濃度為67.1 μg·m-3；長三角城市群和成渝城市群次之，平均濃度分別為53.0 μg·m-3和49.1 μg·m-3；珠三角污染程度最輕，平均濃度為39.3 μg·m-3.從時間維度上看，四個城市群的PM2.5污染呈現(xiàn)相似的變化趨勢，在研究時段前期均有惡化，在2010 年前后陸續(xù)開始減輕，二十一年間經歷了PM2.5污染加重又減輕的過程.從空間分布圖上看，十年際的濃度變化較為明顯，2000-2010 年PM2.5濃度在四個城市群均普遍增加，2010-2020 年污染顯著下降，但是污染熱點中心變化不大.圖3 顯示了2000，2010 和2020 年四個城市群人口暴露分布的變化.從圖中可以看出，PM2.5濃度暴露差異較大，2010 年的人口暴露峰值最大，2020 年暴露峰值明顯左移，但京津冀城市群大部分人群的暴露濃度仍超過國家二級標準（35 μg·m-3）.

圖1 2000-2020 年四個城市群年均PM2.5濃度（①②③④分別表示《火電行業(yè)排放標準》（2011 年）、《鋼鐵行業(yè)排放標準》（2012 年）、“大氣十條”（2013 年）和“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)”（2018 年）的實施年份）Fig.1 Annual average PM2.5 concentrations in the four urban agglomerations during 2000-2020 (①②③④ represent the years of implementing emission "Standards for the Thermal Power Industry" (2011),"The Emission Standards for the Iron and Steel Industry" (2012),"Clean Air Action" (2013),and "Three-year Action Plan on Defending the Blue Sky" (2018),respectively)

圖3 2000，2010 和2020 年人群的PM2.5污染暴露分布Fig.3 Population exposure to PM2.5 pollution in 2000,2010 and 2020

2.2 各城市群PM2.5污染及時空變化分析

2.2.1 京津冀城市群2000-2020 年，京津冀城市群年均PM2.5濃度經歷了“M”型變化，由2000 年 的60.2 μg·m-3增加到2007 年 的83.3 μg·m-3；2007-2013 年 的PM2.5濃度先下降后增加；2013 年開始從77.5 μg·m-3大幅度下降至2020 年的38.8 μg·m-3.京津冀城市群PM2.5濃度較高的區(qū)域主要分布在南部，由南向北逐漸降低.該地區(qū)有97.5%（2000 年），99.0%（2010年），90.3%（2020 年）的人群生活在PM2.5年均濃度超過國家二級標準的環(huán)境中.

京津冀地區(qū)PM2.5污染的主要排放源包括發(fā)電廠、家庭供暖、工業(yè)、車輛和生物源等［21］.與其他三個城市群不同，京津冀地區(qū)由于冬季供暖，來自燃煤的家庭供暖排放對京津冀的空氣質量下降有很大影響［22］.此外，氣象條件也是影響京津冀PM2.5污染的重要因素，京津冀城市群的氣候特征為停滯天氣、弱風和相對較低的邊界層高度，為氣溶膠的形成和積累提供了有利的大氣條件［1］.

京津冀城市群PM2.5污染減輕主要源于污染物排放下降.已有研究表明，為保障2008 年北京奧運會而采取的一系列污染控制措施獲得一定成效［23］，但暫時的空氣污染控制并沒有帶來長期的空氣質量改善，2008 年后京津冀空氣污染又逐漸加重.京津冀城市群分布著眾多的火電和鋼鐵產業(yè)，《火電行業(yè)排放標準》（2011 年）、《鋼鐵行業(yè)排放標準》（2012 年）的實施對其PM2.5減排具有重要影響［24-25］，直到2013 年“大氣十條”的實施，PM2.5污染才得到根本性的削減，三年空氣行動期間污染持續(xù)減輕，2013-2020 年京津冀城市群PM2.5年均濃度的降幅達到50.0%.

2.2.2 長三角城市群2000-2020 年，長三角城市群的年均PM2.5濃度從47.8 μg·m-3下降到26.8 μg·m-3，降幅為43.9%.2000-2004 年，該區(qū)域年均PM2.5濃度持續(xù)增長，到2004 年達到峰值65.0 μg·m-3；2004-2013 年，PM2.5濃度持續(xù)在57.6～65.0 μg·m-3的高濃度區(qū)間波動；2013 年后，PM2.5濃度大幅度下降.污染較嚴重的地區(qū)主要在中部和北部，從北、西北到東南逐漸降低.長三角城市群PM2.5的人群暴露經歷較大的變化，從88.7%（2000 年）和97.4%（2010 年）的人群生活在PM2.5年均濃度超過國家二級標準的環(huán)境中，到2020 年僅有17.8%的人群暴露濃度超過國家二級標準.

長三角是中國最大的城市群，區(qū)域內城市密集，而且第二產業(yè)比重達39.5%，是四個城市群中占比最重的.工業(yè)來源，包括發(fā)電廠、其他燃料燃燒設施和非燃燒過程是長三角地區(qū)PM2.5污染的主要來源［26］.PM2.5高濃度區(qū)域主要分布在江蘇沿長江城市，這是因為主要的重工業(yè)活動和港口位于長江兩岸，工業(yè)和船舶污染排放量大.浙江省和上海市的主要重工業(yè)活動和港口位于沿海地區(qū)，海風可能會稀釋大氣，使浙江省和上海市的PM2.5濃度總體低于江蘇?。?7］.2013 年前，該區(qū)域PM2.5濃度持續(xù)增長并保持在高污染水平；得益于中國實施的清潔空氣行動，PM2.5濃度自2013 年起持續(xù)下降，行動效果顯著［28］.

2.2.3 珠三角城市群2000-2020 年珠三角城市 群PM2.5污染濃度從2000 年的39.2 μg·m-3下降到2020 年的19.7 μg·m-3，降幅為49.7%.2000-2007 年，PM2.5濃度逐 年增加；2007 年 后PM2.5濃度開始逐漸下降，2020 年已大大低于現(xiàn)行國家環(huán)境空氣質量標準（35 μg·m-3）.珠三角城市群是四個城市群中PM2.5污染暴露最輕的，人群暴露濃度高于國家二級標準的比例，從2000 年72.5%增加至2010 年89.8%，到2020 年整個珠三角城市群人群的平均PM2.5濃度暴露均低于國家二級標準.

在珠三角城市群，交通和工業(yè)是PM2.5污染的主要來源，PM2.5污染主要集中在工業(yè)發(fā)達、人口密集的廣州及其周邊城市［29］.由于珠三角城市群是珠江口周圍的低洼地區(qū)，亞熱帶季風氣候和靠近南海的地理位置有助于污染物擴散，緩解珠江三角洲的空氣污染［30］.雖然與其他城市群PM2.5濃度變化趨勢類似，但珠三角城市群整體PM2.5污染最輕，且污染減輕早于其他城市群.

2.2.4 成渝城市群2000-2020 年成渝城市群年 均PM2.5濃度由2000 年 的40.7 μg·m-3下降到2020 年的26.6 μg·m-3，降幅為34.5%.PM2.5濃度較高的區(qū)域主要分布在成都和重慶市區(qū).成渝城市群PM2.5污染程度與長三角城市群相當，PM2.5的人群暴露水平也經歷了較大變化，從87.8%（2000 年）和98.6%（2010 年）的人群生活在PM2.5年均濃度超過國家二級標準的環(huán)境中，到2020 年這一比例下降到28.7%.

工業(yè)和交通污染是成渝城市群PM2.5污染的主要來源，但PM2.5污染特征與其他三個東部沿海城市群存在很大差異，除排放源外，四川盆地具有特殊的地形和氣象條件［31］.由于成渝城市群處于四川盆地，被高山和高原包圍，十分有利于區(qū)域污染物積累；常年持續(xù)高相對濕度和極低風速的穩(wěn)定氣象條件，也提高了成渝城市群的PM2.5污染水平［32］.

2.3 PM2.5 歸因死亡變化趨勢2020 年京津冀城市群、長三角城市群、珠三角城市群、成渝城市群的PM2.5歸因死亡分別約為12.8 萬人（95%CI：7.5～17.3）、14.0 萬人（95% CI：9.4～18.3）、5.2 萬人（95% CI：3.7～6.6）、9.0 萬人（95% CI：5.9～11.8）.研究時段內，雖然PM2.5濃度有了大幅度變化，但歸因于PM2.5的健康負擔與PM2.5變化不同，2020 年與2000 年相比，除成渝城市群健康負擔減輕4.0%，京津冀、長三角、珠三角城市群健康負擔分別增加了14.5%，7.6%，19.3%.為排除人口增長的影響，本研究計算了每百萬人的歸因死亡（圖4b），發(fā)現(xiàn)各城市群2020 年歸因于PM2.5的死亡率較2000 年均有明顯下降，京津冀、長三角、珠三角、成渝城市群分別下降6.1%，20.9%，34.7%，11.8%.京津冀城市群的人均歸因死亡率最高，其他三個城市群相當，其中珠三角城市群的下降幅度最大；同時，由于受RR曲線的非線性效應影響，珠三角城市群PM2.5背景濃度更低，相對風險曲線變化更陡峭，所以健康收益變化相對更大.總體上，四個城市群健康負擔在研究年份前段逐年增加，后段有所減輕.

圖4 （a）2000-2020 年城市群PM2.5歸因死亡;（b）2000-2020 年城市群每百萬人PM2.5歸因死亡數Fig.4 (a) Attributable PM2.5 deaths and (b) attributable PM2.5 deaths per million people in four urban agglomerations during 2000-2020

2.4 健康負擔驅動因素分解本研究進一步使用驅動因素分解方法，量化了PM2.5濃度、人口總量、老齡化程度及基線死亡率四個因素對PM2.5歸因死亡變化的影響（圖5）.2000-2010 年，四個城市群的健康負擔均有所增加，主要歸因于人口因素（包括人口總量和人口老齡化）的變化，人口因素使這一時期京津冀、長三角、珠三角和成渝城市群的PM2.5歸因死亡人數分別增加50.9%，58.7%，74.3%和36.7%；此外，京津冀、長三角和成渝城市群的PM2.5濃度也加重了健康負擔，分別使PM2.5歸因死亡人數上升了9.0%，16.3%和35.5%.2010-2020 年，PM2.5污染減輕帶來了明顯的健康收益，分別使京津冀、長三角、珠三角和成渝城市群的PM2.5歸因死亡人數下降了35.9%，59.3%，76.4% 和58.8%.然 而，盡 管PM2.5濃度大幅度下降（45%～57%），但是人口因素特別是老齡化大大削弱了大氣污染減輕帶來的健康收益，使這一時期的健康負擔僅分別下降了11.6%，24.3%，18.4%和28.1%.

圖5 2000-2010 年和2010-2020 年四個城市群PM2.5歸因死亡變化的分解Fig.5 Decomposition of attributable PM2.5 deaths in four urban agglomerations during 2000-2010 and 2010-2020

總體而言，雖然四個城市群驅動因素影響的占比存在差異，但在2000-2020 年期間，人口增長和老齡化推動了四個城市群PM2.5健康負擔的增加，PM2.5污染的減輕是健康負擔下降的主要原因.此外，基線死亡率的變化減輕了PM2.5的健康負擔，其貢獻隨著PM2.5污染的大幅改善而相對變小［17］.值得注意的是，雖然珠三角城市群健康負擔最輕，但其常住人口增速最快（2020 年較2000年增長了82.6%），人口因素變化對健康負擔的影響相較其他城市群也最大.隨著珠三角人口可能進一步快速增長，未來進一步減輕珠三角城市群的PM2.5污染及其健康負擔仍是必要的.

2.5 不確定性分析與不足本研究結果與同類研究結果具有一致性［33-35］，但暴露和健康風險評估仍具有不確定性.首先，雖然本研究采用了已被廣泛應用的PM2.5濃度、網格人口、基線死亡率等數據，與其他同類研究有良好的一致性，但仍存在一定的不確定性；其次，暴露-響應函數會給死亡風險的評估帶來較大的不確定性，本文采用了MR-BRT 模型結果，模型的不確定性以及本研究對疾病終端的選取會進一步增加健康評估的不確定性.此外，在驅動因素分解時，本研究僅根據網格人口的年變化對人口數據進行預測，忽略了人口流動因素，國家層面的年齡結構和基準死亡率數據也掩蓋了區(qū)域差異和變化，未來將借助更精細的數據做進一步研究.

3 結論

2000-2020 年間，京津冀、長三角、珠三角和成渝城市群的環(huán)境PM2.5濃度分別下降35.6%，43.9%，49.7%和34.6%.受到排放源、氣象、地理地形等因素影響，四個城市群的PM2.5污染特征各不相同，京津冀城市群的燃煤取暖等特點使其PM2.5污染最嚴重，長三角的工業(yè)排放和成渝的盆地地形加重了各自的PM2.5污染，而珠三角臨近南海的區(qū)域位置使其污染程度最輕.四個城市群均經歷了PM2.5污染先加重后減輕的過程，后十年得益于大氣污染管理政策的實施，PM2.5污染控制取得顯著成效.2020 年珠三角人群PM2.5暴露濃度已低于國家標準，而京津冀還有90%以上的人群暴露于PM2.5濃度超過國家二級標準的環(huán)境中.四個城市群PM2.5健康影響的變化幅度小于PM2.5濃度的變化，老齡化和人口增長是2000-2010 年和2010-2020 年健康負擔增加的主要原因，其中珠三角城市群的人口增速最快，未來珠三角城市群由于人口增長帶來的健康負擔加重不容忽視.

中國四個典型城市群在2000-2020 年PM2.5污染大幅改善，但污染狀況各不相同，未來需要更有針對性地加強對城市群的PM2.5污染防控，特別是持續(xù)加大對PM2.5污染較重的城市群如京津冀城市群的污染控制力度.一方面，需要考慮不同城市群的污染特征，對京津冀減少火力發(fā)電，加大清潔能源（如風能、太陽能或核能）使用；注重調整長三角產業(yè)結構，降低第二產業(yè)占比，大力發(fā)展新興產業(yè)；對珠三角城市群加強交通污染管控，加大交通減排力度；對成渝城市群重點區(qū)域加強氣象監(jiān)測，建立更完善的污染防控響應機制.另一方面，臭氧污染問題在城市群中越來越突出，未來應考慮PM2.5和O3污染的協(xié)同效應，進一步加強對PM2.5和O3的綜合控制.此外，老齡化和人口增長部分抵消了污染減輕的健康效益，在整個研究期間都推動了城市群PM2.5健康負擔的增加，污染較輕的城市群如珠三角城市群仍需進一步降低PM2.5濃度以緩解人口快速增長帶來的健康負擔.隨著老齡化程度的不斷加劇，未來對城市群老年人群大氣污染健康風險的關注也變得更加重要.