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        紫外活化乙醇工藝還原硝酸鹽的影響因素及動(dòng)力學(xué)分析

        2024-03-22 10:16:12趙凱杰姜娥梅李宏辭劉雙斐
        凈水技術(shù) 2024年3期
        關(guān)鍵詞:體系影響

        趙凱杰,吳 磊,*,姜娥梅,2,李宏辭,劉雙斐

        (1.東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院,江蘇南京 210098;2.江蘇環(huán)保產(chǎn)業(yè)技術(shù)研究院股份公司,江蘇南京 210098)

        目前,去除水體中硝酸鹽的主要方法包括物理法[7]、化學(xué)法[8]、生物法[9]。物理方法具有穩(wěn)定快速的優(yōu)點(diǎn),但只是將硝酸鹽富集或轉(zhuǎn)移,并未將其從水體去除;化學(xué)法快速高效,但容易產(chǎn)生副產(chǎn)物;生物法成本較低,但反應(yīng)速率較慢。新興的高級(jí)還原技術(shù)(advanced reduction processes,ARPs),以活化某種化學(xué)物質(zhì)為手段而產(chǎn)生具有強(qiáng)還原性作用的自由基來高效去除目標(biāo)污染物[10],具有反應(yīng)效率高、運(yùn)行操作簡單等優(yōu)勢。

        報(bào)道中常見的還原硝酸鹽的ARPs中,有紫外光(UV)活化甲酸[11]、甲酸鹽、Fe(Ⅲ)-草酸鹽[12]等體系,但作為活化底物的甲酸、甲酸鹽、草酸鹽毒性較大。與之相比,乙醇(C2H5OH)毒性較低,為此選擇未見報(bào)道的C2H5OH作為活化底物,研究UV活化C2H5OH還原水體中硝酸鹽體系的性能與C2H5OH投加量、硝酸鹽濃度、pH、UV強(qiáng)度、原水中常見天然有機(jī)物腐植酸等因素的影響,并與以往的反應(yīng)體系進(jìn)行對比,以尋求更加安全的ARPs處理工藝。

        1 材料與方法

        1.1 試驗(yàn)試劑及儀器

        1.2 試驗(yàn)方法

        注:1—冷凝水進(jìn)水口;2—紫外燈;3—磁力攪拌器;4—石英冷凝阱;5—紫外燈電源;6—光化學(xué)反應(yīng)裝置;7—取樣口。

        1.3 分析方法

        (1)

        總氮去除率χ計(jì)算如式(2)。

        (2)

        (3)

        (4)

        (5)

        2 結(jié)果與討論

        2.1 UV/C2H5OH還原硝酸鹽體系的確定及自由基鑒定

        2.1.1 反應(yīng)體系的確定

        圖2 4種體系還原硝酸鹽能力的對比

        2.1.2 自由基鑒定

        圖3 的EPR光譜圖與(b)反應(yīng)溶液中的順磁共振譜圖

        2.2 UV/C2H5OH/N2還原硝酸鹽的影響因素

        2.2.1 C2H5OH投加量的影響

        圖4 不同C2H5OH投加量還原硝酸鹽效果的對比

        (6)

        (7)

        (8)

        (9)

        圖5 不同初始濃度還原硝酸鹽效果的對比

        (10)

        O·-+H+·OH

        (11)

        2.2.3 UV強(qiáng)度的影響

        圖6 不同UV強(qiáng)度還原硝酸鹽效果的對比

        2.2.4 初始pH的影響

        圖7 不同初始pH值還原硝酸鹽效果的對比

        (12)

        (13)

        (14)

        2.2.5 腐植酸的影響

        圖8 不同腐植酸含量對硝酸鹽還原效果的影響

        分析其原因,可能是腐植酸作為天然有機(jī)物可以捕獲水中的活性物質(zhì)來淬滅自由基,而且還會(huì)競爭UV,對光有屏蔽作用[19]。

        2.3 UV/C2H5OH體系還原硝酸鹽的動(dòng)力學(xué)分析

        為研究不同影響因素下硝酸鹽還原反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)變化情況,分別對不同反應(yīng)情況以時(shí)間t為橫坐標(biāo)、ln(C/C0)為縱坐標(biāo)對反應(yīng)過程進(jìn)行一級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合,結(jié)果如表1所示。

        表1 不同影響因素下反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)

        2.4.1 降解產(chǎn)物分析

        圖9 在UV/C2H5OH體系中的生成和轉(zhuǎn)化規(guī)律

        (15)

        (16)

        (17)

        (18)

        NO·+·OH → HNO2

        (19)

        (20)

        NO·2+NO·→ N2O3

        (21)

        (22)

        (23)

        (24)

        (25)

        (26)

        (27)

        (28)

        (29)

        (30)

        (31)

        (2) 含氮?dú)怏w生成規(guī)律

        (32)

        (33)

        (34)

        HN2O2→HNO+NO·

        (35)

        HNO+HNO→N2O+H2O

        (36)

        (37)

        (38)

        2H2NO·+H2O→N2+2H2O

        (39)

        (3)氨氮生成規(guī)律

        (40)

        (41)

        NH2OH-+NH2OH-+H2O →

        NH3+NH2OH+2OH-

        (42)

        NH3+CO2+2OH-

        (43)

        (44)

        (45)

        (46)

        2.4.2 降解途徑推測

        圖10 還原硝酸鹽的降解途徑

        3 結(jié)論

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