康滿春,劉 流,劉 佳,肖尚斌**

(1:三峽大學三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部工程研究中心,宜昌 443002)(2:三峽水庫生態(tài)系統(tǒng)湖北省野外科學觀測研究站, 宜昌 443002)(3:云南師范大學高原地理過程與環(huán)境變化云南省重點實驗室,昆明 650500)

湖泊、水庫等淡水水體是甲烷(CH4)的重要排放源,其CH4最終通過冒泡排放、擴散排放、儲存通量短時間釋放和植物介導排放等方式排入大氣[1]。全球內(nèi)陸水體的CH4年排放量為398.1 Tg/a,其中來自湖泊和水庫的CH4排放量分別貢獻約37.9%和6.1%[2]。但目前估算的全球湖、庫CH4排放仍需要進一步明晰其排放水平、變化性[3]。以往大量研究主要集中在CH4的擴散和冒泡(研究相對更晚、更少)2種排放方式[4]。CH4冒泡排放相當于直接傳輸厭氧沉積物中產(chǎn)生和儲存的CH4至大氣,在水柱中傳輸時因氣泡的阻隔幾乎沒有物理或者化學消耗、或者與生物的相互作用,具有更高的CH4傳輸效率,是淺水水體中CH4排放的最重要途徑[5-6],如亞熱帶湖泊太湖的冒泡通量占比在31%～71%[7-8],熱喀斯特湖泊95%的CH4是通過冒泡排放[9];全球水庫CH4總排放量中冒泡排放占比高達50%～90%[10-11]。但是,當前對湖、庫水體CH4冒泡排放水平及其占比的估算依然存在很多不確定性。首先,湖、庫沉積物中氣體冒泡釋放的氣體組分及其比例具有時空差異性,冒泡氣體組分有CH4、N2、O2、CO2等[12],而CH4氣體含量的比例變化范圍非常大,如湖泊中冒泡排放的氣泡中CH4比例在1%～93%范圍內(nèi)變化;其次,CH4冒泡排放現(xiàn)象在時間和空間上均具有很大的隨機性和異質性,而基于間歇性地和少量定點的觀測無法體現(xiàn)整個水域的冒泡排放特征及水平,造成水體CH4冒泡通量和最終排放量估算的不確定性[13-14];再次,當前觀測技術無法同時滿足時間和空間上的分辨率要求,導致無法有效捕捉到水體CH4冒泡排放的時空變化特性,阻礙對不同時空尺度下CH4冒泡排放控制過程及影響因素的認識;對湖、庫水體CH4冒泡排放的估算只能基于有限時段或者有限點位的平均值進行尺度擴展,且其準確性也不得而知,因而在估算區(qū)域或者全球等不同尺度上湖、庫水體CH4排放時存在極大的不確定性[15]。

不同的水體類型以及其在不同的季節(jié)時段上,其CH4冒泡排放占水面總排放量的比例存在著巨大差異[16],以往多數(shù)關于湖、庫水體CH4排放的研究中并沒有區(qū)分擴散和冒泡通量,甚至忽略了冒泡排放,其中只有約52%的研究觀測了CH4冒泡排放[13,17],而能夠在空間和時間分辨率上滿足準確估算冒泡通量的觀測則十分有限[16];觀測設備的低時間空間分辨率則會導致對CH4冒泡排放的低估[15-16]。另外,有些湖泊湖濱帶水生植物介導CH4排放和冒泡排放水平相當[18],對水生植物介導CH4排放的忽視則可能高估冒泡排放的貢獻;僅估算擴散通量而忽視冒泡、植物介導的CH4排放等會導致實際總通量被大大低估[1]。近年來,隨著對CH4冒泡通量重要性的認識,在湖、庫等水體表面CH4通量的研究中采取了諸多方法來觀測湖、庫水體的CH4冒泡排放[17,19]。當前雖然在一定程度上明確了湖、庫水體中CH4冒泡通量的排放水平、時空變化規(guī)律及影響因素,但整體上對湖、庫水體中CH4冒泡排放的過程和相互影響機制仍缺乏比較明確的認識[20]。

因此,本文系統(tǒng)回顧了已有湖、庫水體中CH4冒泡的相關研究,對比了CH4冒泡排放觀測技術,分析總結了湖、庫水體CH4冒泡了的時空特征及其變異性,歸納了CH4冒泡排放的過程、影響因素及相關的模型,以期對未來湖、庫水體CH4冒泡研究提出建議。

1 水體CH4冒泡排放的觀測方法與技術

用于水體CH4冒泡通量的傳統(tǒng)計算方法主要包括基于濃度累計變化的浮箱法、生態(tài)系統(tǒng)質量守恒法和微氣象法等[3],傳統(tǒng)的觀測手段則主要包括浮箱法(floating chamber)、倒置漏斗法(inverted funnel)等。但因為水體CH4冒泡排放在時間上具有零星隨機性和空間分布上具有不規(guī)則性,存在一些顯著的釋放“熱點”和“熱期”,浮箱、倒置漏斗等手段則都只能提供定點或者線性區(qū)域的觀測;因此,對于一個既定的研究對象如湖泊、水庫或者其他水體類型,要想獲得整個水域平面準確的、具有代表性的估算結果,需要布置相當數(shù)量的觀測點位,同時設備還需要具備持續(xù)觀測能力才能捕捉到CH4冒泡的時空變異性。其次,研究表明浮箱法有可能會改變近水面處的水力特性或者抑制箱內(nèi)的水表微波從而造成結果偏差[21];而倒置漏斗法只能通過間歇性收集氣泡并測定其中的CH4濃度,無法獲取冒泡時間過程,而氣泡中N2、CH4、O2等氣體組分的比例會因為水體環(huán)境、運移時與周圍水體的氣體交換以及潛在的CH4氧化等影響而具有時空變異性。當然,近來諸多研究中結合了聲納探測技術(hydroacoustic detector)[22-23]、渦度相關技術(eddy covariance)[24]、合成孔徑雷達遙感觀測[25-27]或者不同技術相結合(如薄層邊界法結合渦度相關技術)[7]等多種方法和技術等來估算較大區(qū)域內(nèi)湖、庫等水體中的CH4冒泡排放。不同方法均各有利弊,如表1所示,如渦度相關技術在觀測的時間尺度和空間覆蓋上具有明顯優(yōu)勢,可通過數(shù)據(jù)處理如小波分析法等區(qū)分量化CH4冒泡通量和擴散通量[24],但其設備昂貴且對應用條件的要求較為苛刻,并不能廣泛地使用;聲納探測技術和遙感觀測能夠提供區(qū)域上較高分辨率的空間數(shù)據(jù),結合定點實測數(shù)據(jù)校準,可以用來估算大面積水域的CH4冒泡通量[28]。

表1 CH4冒泡通量觀測技術方法及其優(yōu)缺點Tab.1 The Pros and Cons of methods for monitoring CH4 ebullition

總體上,以往研究更多地采用了經(jīng)濟且制作相對簡便的倒置漏斗法、氣泡收集裝置和浮箱法,無法滿足我們認識CH4冒泡過程和準確估算通量的需求。隨著對CH4冒泡通量重要性的認識,各種基于傳統(tǒng)方法的冒泡觀測裝置被開發(fā)并應用于湖、庫等水體的CH4冒泡觀測(表1),促進了對水體CH4冒泡尺寸、排放過程和其影響機制的認識,提升了冒泡通量的估算準確性;如Varadharajan等[29]基于倒置漏斗和氣體分壓傳感器組裝的自動氣泡收集裝置,進行高時間精度和長時間序列觀測并計算冒泡通量;Delwiche等[30-31]結合倒置漏斗和光學傳感器,長期原位收集和監(jiān)測CH4氣泡尺寸并記錄氣泡上升的速度和時間,進而估算氣泡的體積和CH4冒泡通量;Maher等[32]結合傳統(tǒng)的漏斗收集裝置、氣壓傳感器和熱敏CH4傳感器,能夠自動觀測CH4冒泡速率和濃度;Thanh Duc等[33]基于浮箱法、倒置漏斗法以及氣體濃度傳感器等,實現(xiàn)水-氣界面CH4的濃度變化自動在線觀測并識別冒泡通量。

截止目前,水體 CH4冒泡排放的觀測方法及設備發(fā)展快速,但不同設備所得結果難以進行有效地相互驗證,即使在同一觀測點采用不同觀測手段所得的結果也存在很大差異,導致根據(jù)不同時空尺度上觀測所估算的通量結果甚至存在幾個數(shù)量級的差異。因此,未來觀測中還需要驗證不同觀測手段的觀測結果的可靠性和代表性,研究所采用的觀測流程、工具等至少需要可供參考的標準,才能進行有效的估算和評價單個或者區(qū)域尺度湖、庫水體CH4冒泡排放的水平。

2 湖、庫水體CH4冒泡排放的時空特征

對湖、庫水體CH4冒泡排放時空特征的認識有助于進一步明確其變化過程及驅動因素,也有助于準確估算和預測全球湖、庫水體CH4排放水平。湖、庫水體CH4冒泡排放在特定時間和空間上存在排放峰值,其時間變化與氣溫、水底溫度、沉積物溫度、低靜水壓力、低大氣壓等呈正相關關系;在空間上則主要發(fā)生在湖、庫水體中水位較淺、具有高有機物含量、高有機物反應活性、高沉積速率的區(qū)域[35],CH4冒泡排放的空間變化會隨著時間發(fā)生變化[36-37]。當前,只有少數(shù)針對單獨湖泊或者水庫水體CH4冒泡排放時空變化的對比分析[17,35],缺乏對其特征在不同時空尺度上系統(tǒng)梳理和總結。下文將分別從不同時間(如小時、日、季節(jié)、年際等)和空間(如單個水體內(nèi)部、不同水體間、不同氣候帶等)尺度分析總結湖、庫水體CH4冒泡的特征。

2.1 CH4冒泡排放的時間變化特征

湖、庫水體CH4冒泡排放在時間上具有很大的偶發(fā)性,目前還無法定義一個通用時間尺度來描述CH4冒泡排放的頻率、持續(xù)時間、強度等,也無法用類似描述擴散通量特征的方法表征冒泡所具有的時間變化特征并估算CH4冒泡通量[38]。冒泡本身也存在類型差異,如氣泡尺寸、CH4產(chǎn)生途徑、排放時空特征等,導致冒泡中CH4氣體的含量及最終的CH4冒泡通量存在巨大差異;即使在同一點位上,不同時間點所測氣泡中的CH4濃度差別也具有非常大的差異性,如存在著在短時間內(nèi)的集中超量釋放[39]。但多數(shù)研究主要基于單個冒泡事件(如根據(jù)單次冒泡的時間以及單次冒泡排放的氣體總量等)來量化觀測期間全部的冒泡事件及其持續(xù)時間以及其對水體CH4排放的貢獻?？梢越梃b的是,按照Walter等[9,40]對西伯利亞地區(qū)的熱喀斯特湖泊(thermokarst lake)CH4冒泡排放的研究,可將冒泡按特征分為背景冒泡(background bubbling,是指被隨機布設的氣泡收集裝置所捕獲的氣泡釋放的通量,其主要產(chǎn)生自表層沉積物,體現(xiàn)大部分湖面的低冒泡通量特征)、點源冒泡(point source bubbling,其氣泡具有更高的CH4濃度,產(chǎn)生自較深層沉積物并通過沉積物表面上單個的細小的孔洞排放)和熱點冒泡(hot spots bubbling,其氣泡中所含CH4濃度高(>90%),具有非常高的冒泡速率且在冬季結冰的湖面上維持冒泡的孔洞)3種類型,各自觀測和估算的時間尺度也是不同的,其中通過背景冒泡排放占全年排放CH4的24%,其CH4主要來自乙酸型途徑,而后兩者中CH4主要是來自CO2還原途徑[40]。

通常,冒泡排放發(fā)生在分鐘尺度上,但其持續(xù)時間可能在小時尺度、甚至日尺度[38,41]。冒泡排放的時間尺度會隨著水體環(huán)境因素的不同而變化,日尺度上水庫CH4冒泡與庫水位、大氣壓和溫度顯著相關[15,42],在部分水庫中具有顯著的晝夜差異,如夜間CH4冒泡通量是白天的1.78倍[43];也有水庫中CH4冒泡排放并無持續(xù)的晝夜變化規(guī)律[15]。湖泊CH4冒泡通量在小時及日尺度上隨著溫度(氣溫、表面水溫和底泥溫度)升高和氣壓降低分別呈指數(shù)增加和線性增加趨勢[8];同時,湖泊CH4通量(包括擴散和冒泡)受日尺度上風速、光合有效輻射的影響,存在顯著的晝夜變化趨勢且晝、夜間的最大通量可能相差幾倍[44];Gatun Lake湖泊CH4冒泡排放受風速的影響,排放峰值在當?shù)貢r間的08:00-14:00[45]等。觀測是否捕捉到冒泡及其排放峰值,會顯著地影響到最終CH4排放量的估算結果;此外,觀測設備的分辨率也是影響CH4冒泡排放通量估算的重要因素之一,不同時間尺度上觀測估算的冒泡通量存在很大的差異,如水庫CH4冒泡通量在分鐘尺度(0～33×103mg/(m2·d))和日尺度(0～5 mg/(m2·d))間相差2～3個數(shù)量級[42];不同空間分辨率的觀測也會導致估算的CH4冒泡通量之間有數(shù)倍之差[35]。因此,需要進一步加強CH4冒泡通量觀測體系構建、設備研發(fā)及觀測數(shù)據(jù)尺度拓展關系建立等。

在季節(jié)尺度上,湖、庫水體CH4冒泡排放的特征受地理位置、水體溫度季節(jié)性變化導致的CH4產(chǎn)生水平、以及湖、庫水位季節(jié)性變化及人工調節(jié)等因素的影響[46]。水位下降時期是水庫CH4冒泡排放的“熱期”,且其排放量可占CH4全年排放總量的90%以上[47-48],可能是因為水位對沉積物中氣體儲存的潛在影響,使得CH4冒泡排放的季節(jié)及年際變化性與其顯著相關[49]。溫度的季節(jié)性差異使得溫暖季節(jié)的CH4冒泡排放要遠高于寒冷季節(jié)[8,50],但不同水體中CH4冒泡排放與溫度的響應機制有所不同,如溫帶淺水湖泊中冒泡排放主要受沉積物溫度季節(jié)性變化的影響以及低水位或者干枯持續(xù)時間等的影響[51];溫帶水庫CH4冒泡通量的季節(jié)變化則主要受溫度對CH4產(chǎn)生速率的影響而表現(xiàn)為秋、冬季低而春、夏季高的趨勢,如德國Saar河蓄水段夏季CH4冒泡峰值是冬季的4～10倍[50];三峽支流庫灣水域的CH4冒泡排放存在顯著季節(jié)性差異且其排放峰值出現(xiàn)在6月份[39],主要與水庫水位的下降有關[52];位于寒帶、亞北極、青藏高原等高緯度、高海拔地區(qū)的湖泊因秋、冬季結冰而在冰蓋下積累了大量的CH4,導致春、夏季冰蓋融化后大量CH4集中冒泡排放[53];另外,因其對全球氣候變化更敏感,變暖導致這些湖泊無冰期變長且大量的有機沉積物解凍,因而也將極大地改變湖泊CH4的產(chǎn)生和排放過程[54]。

在年際尺度上,湖泊CH4冒泡可能與湖泊生產(chǎn)力和氣候變化間的相互作用有關[55],也與湖泊所接受的太陽能量輸入強烈相關[56];水庫中有機碳埋藏的年際水平能夠反映其CH4冒泡的潛力[57];而庫齡作為水庫的重要特征,其對水庫CH4排放的影響仍無定論[58-59];總體上因長期以來對CH4冒泡排放的忽略[17],目前缺乏有關湖、庫CH4冒泡排放年際變化的研究;因此,未來需要通過長時間尺度且高頻的觀測來捕捉湖、庫水體CH4冒泡的時空變化性[36]。

2.2 CH4冒泡排放的空間特征

一般而言,在單個湖泊或者水庫等較小空間尺度上,受沉積物垂向產(chǎn)甲烷能力和底物基質有機物含量等非均質性、水深、水位、水體理化性質的空間分布差異性等的影響,湖、庫水體中CH4冒泡排放存在著相應的“熱點”區(qū)域[60-61],且不同水域間也具有顯著的空間變化[42,51],如北極凍融湖泊、熱帶湖泊和水庫等水體的CH4冒泡排放有著顯著的排放“熱點”[50];在淺水湖泊中, CH4冒泡排放通量最大值在湖泊中心部位,而湖泊內(nèi)和湖泊間的空間差異性主要與沉積物碳的含量和類型有關,也與湖泊水深和觀測點位(如湖濱帶或湖心區(qū))等有關[51]。而在深水環(huán)境中,上層水體的靜水壓力過大,導致沉積物中冒泡難以形成,相對淺水區(qū)因上層水體靜水壓力小、通常具有水生植物提供更多新鮮的內(nèi)源有機碳,反而是CH4冒泡排放的主要區(qū)域[6];但不同研究中CH4冒泡排放區(qū)域與水深并無規(guī)律,如Rosa等[62]發(fā)現(xiàn)Samuel水庫中CH4以冒泡排放為主的是水深小于5 m的水域;但也有研究發(fā)現(xiàn)小于50或100 m的水域以CH4冒泡排放為主[34,63-64];另外有研究表明水庫中靠近大壩的區(qū)域是CH4冒泡的“熱點”,而冒泡通量則主要與泥沙沉積速率有關[65]。

在區(qū)域或者全球空間尺度上,湖、庫水體CH4冒泡排放的差異既受其所在區(qū)域的自然地理和相應氣候特征的影響,同時也與水體本身的特征如輸入有機碳的類型和數(shù)量、庫齡、水體生產(chǎn)力和入庫流量的季節(jié)性變化、水位周期性波動及水體的混合動態(tài)等多種因素相關[17,66]。目前,對溫帶、熱帶湖、庫水體中CH4冒泡通量及其規(guī)律的研究相對比較多[67],也有較多對北方寒帶、北極地區(qū)熱喀斯特湖泊CH4冒泡通量的研究[9,40,68-69]。本研究統(tǒng)計的已有研究中湖、庫空間分布如圖1及附圖I所示,即使考慮到本文可能遺漏個別研究,其也能反映出當前對湖、庫CH4冒泡排放研究十分有限且多數(shù)主要集中在北美和歐洲的現(xiàn)狀;相較之下,相關研究在我國亟需開展。Miller等[67]研究表明,不同氣候帶水庫CH4冒泡通量表現(xiàn)為溫帶水庫 >熱帶水庫 >寒帶水庫;而根據(jù)本研究統(tǒng)計分析(如表2所示,基礎信息見附表I),水庫CH4冒泡通量及其占比在不同氣候帶間并沒有顯著性差異,湖泊也類似;不區(qū)分湖泊、水庫的情形下(即不分類),只有CH4冒泡占比在寒帶和熱帶間具有顯著性差異(P<0.01);同一氣候帶中,也僅有溫帶湖泊和水庫的CH4冒泡通量具有顯著差異(P<0.01)。基于相關性分析,各氣候帶湖、庫水體CH4冒泡通量及其占比的影響因素(水面面積、水深、緯度)各異;其中,溫帶湖泊和熱帶水庫的冒泡通量受上述因素的影響均不顯著;溫帶水庫和寒帶湖泊的冒泡通量分別與緯度呈正相關(R=0.48,P<0.05)和線性負相關關系(R=-0.65,P<0.01);而亞熱帶水庫冒泡通量與其水體面積(R=-0.67,P<0.01)顯著相關,受水深(R=-0.47,P>0.05)和水庫緯度分布(R=0.48,P>0.05)的影響均不顯著;整體上,湖泊和水庫CH4冒泡通量分別與緯度(R=-0.26,P<0.05)和水深(R=-0.28,P<0.05)呈負相關關系;湖、庫水體中CH4冒泡排放占比的空間分布(附圖Ⅰ)則與水深(R=-0.27,P<0.01)和水體所在緯度(R=0.25,P<0.01))具有一定的線性關系。

圖1 湖、庫水體CH4冒泡通量的空間分布(圖中:○和△分別代表湖泊和水庫水體,數(shù)據(jù)來自于文獻,具體見附表Ⅰ)Fig.1 CH4 ebullitive flux at the air-water interface from global lakes and reservoirs(The circles and triangles mark lakes and reservoirs, respectively; Related data source from references and details can be found in the attached Tab.Ⅰ)

表2 不同氣候帶湖、庫水體CH4冒泡通量及其在CH4排放通量的占比Tab.2 CH4 ebullitive fluxes at the air-water interface from lakes and reservoirs across climatic zones and its ratio to the total CH4 emission

綜上,在大尺度上,湖、庫水體CH4冒泡通量及冒泡占比并不受其所在氣候帶的影響,主要受湖、庫水體所在地(緯度)的大氣壓變化、溫度、風速和自身特性(如沉積物特性、CH4產(chǎn)生、水深、水面面積、水體分層)等因素的綜合影響。由于有限的小尺度觀測結果尺度擴展后得到大尺度上的結果仍有待進一步驗證[70],短期、小范圍的點位觀測并不能反映單個湖泊或者水庫整體冒泡通量的時空變化性[41,51],低時空分辨率的觀測可能錯過冒泡排放事件,進而影響對湖、庫CH4冒泡通量的準確估算和對CH4冒泡過程機制的認識[38]。因此,今后對于湖、庫水體CH4冒泡通量的觀測和研究,需要結合研究對象自身的特性、不同時空尺度上的主導因素,選擇具有恰當時空分辨率的觀測手段或構建合理的尺度擴展關系,進行長期連續(xù)的觀測,才能進一步掌握湖、庫水體CH4冒泡通量的時空變化并識別其在不同尺度上的驅動機制[41,71]。

3 CH4氣泡的生長、排放過程及模型應用

3.1 沉積物中CH4氣泡的形成-生長過程及影響因素

理論上,沉積物中CH4氣泡的形成需要具備3個條件:首先,沉積物具有較高的CH4產(chǎn)生潛力及速率,氣泡中CH4含量則主要取決于沉積物的產(chǎn)甲烷過程,主要受有機質質量、溫度、厭氧環(huán)境等因素限制[72];其次,經(jīng)過氧化消耗后,要有足夠的CH4凈產(chǎn)生量進入孔隙水中[73];第三,孔隙水中氣泡的形成需要考慮不同溶解氣體(如N2、O2、CO2和CH4等)總氣壓,由于CH4具有微溶于水的特性,只有當大量氣體(如CH4等)進入沉積物孔隙水,其中的總氣壓由于過飽和大于或等于沉積物所在位置的環(huán)境壓力(靜水壓力+大氣壓)時,才會通過成核(Nucleation)作用在沉積物孔隙水中形成微氣泡[74-75];形成的微氣泡與周圍孔隙水溶解CH4濃度維持動態(tài)平衡,該過程可用亨利定律(Herry’s Law)來描述并用過飽和比率(supersaturation ratio,ζ)來衡量(ζ>0,氣泡產(chǎn)生;ζ=0,氣-液相平衡)[76]。

氣泡生長始于微氣泡接受來自周圍孔隙水中大量過飽和CH4氣體,體積變大的氣泡進一步彈性擠壓沉積物基質或使沉積物膨脹破裂[77];相反,沉積物中CH4低產(chǎn)生量、微氣泡周圍CH4低溶解濃度以及沉積物顆粒的強觸點壓力對冒泡內(nèi)部膨脹力的抗衡均會導致氣泡生長的停滯[78]。沉積物中氣泡生長機制可細分為兩種情形:(1)在孔隙尺度上,氣泡形成后會迅速增長并達到孔隙尺寸,氣泡生長速率由孔隙水CH4向氣泡中的擴散速率決定,擴散速率則取決于孔隙水與氣泡中CH4濃度差[78-79];(2)在大于孔隙尺度的空間上,沉積物基質中氣泡的生長具有多種機制:①氣泡占據(jù)孔隙空間而擠壓出孔隙水,沉積物基質空間孔隙結構保持不變;②氣泡生長導致沉積物基質彈/塑性變形進而將氣泡排出孔隙;③氣泡生長破壞沉積物固體顆粒間的凝聚力和粘合力并導致沉積物基質的破裂變形,氣泡則占據(jù)固體顆粒原來的空間[77]?；谝陨喜煌纬蓹C制,沉積物中氣泡總體上可以分為3類:Ⅰ類氣泡(直徑d<0.1 mm),是微氣泡通過侵入毛管孔隙進行生長,所形成的氣泡則完全包含在沉積物固體顆粒間隙;相較而言,砂質沉積物比黏土沉積物更容易形成此類氣泡;Ⅱ類氣泡(0.1 mm1 mm)是在低剪切強度(<100 Pa)的沉積物中由氣體完全填充并替代部分固體顆?？臻g條件下形成的[80];一般情況下,Ⅲ類氣泡在細粒的泥質沉積物中最為常見;有機沉積物中冒泡排放的氣泡也多為大尺寸氣泡,氣泡在沉積物孔隙中的生長、傳輸受沉積物顆粒結合形成的多孔網(wǎng)狀結構的影響[64]。

在沉積物CH4凈產(chǎn)生量滿足的前提下,CH4氣泡的生長過程及其尺寸分布、體積和形狀等主要取決于沉積物的物理特性(如粒度、礦物組成、粘滯性、孔隙率等)[72,81]、氣泡表面有效壓力(取決于孔隙水壓力與包括大氣壓力、靜水壓力和沉積物重力等垂向壓力的平衡[78])的影響。在粗顆粒沉積物中,毛細管是儲氣和氣泡生長的主要空間,微氣泡主要通過侵入毛細管孔擠出孔隙水而成長和遷移的[82],氣泡在其中的生長變化過程可通過耦合沉積物孔隙空間的氣-液兩相微觀離散元模型描述[83]。在細顆粒沉積物中,氣泡侵入毛管時所需克服的壓力要遠大于克服沉積物顆粒間的粘結力,氣泡(至少10倍于沉積物粒徑)的形成和生長通過對周圍沉積物的塑性/彈性擠壓來獲得空間,氣泡更大時甚至會造成沉積物裂縫[84]。當前,針對氣泡生長過程及影響因素已有很多相關研究,如沉積物顆粒間如靜電、有機絡合、水基吸引等作用力對氣泡生長的影響可用沉積物線性彈性斷裂機理(linear elastic fracture mechanics,LEFM)解釋;沉積物中不同形狀氣泡生長時間及尺寸大小可用耦合LEFM的準穩(wěn)態(tài)反應擴散模型(quasi-steady state reaction-diffusion model)確定[79];氣泡在沉積物裂縫產(chǎn)生時的瞬時生長問題可以通過基于LEFM的有限元模型(finite-element model)分析,其考慮了孔隙水中溶解CH4的供應、氣泡生長時間和尺寸、沉積物基于LEFM原理的彈性膨脹以及氣泡成長使氣泡頂端沉積物均勻斷裂等過程[80,85];Katsman等提出的耦合力學/反應-氣泡傳輸模型,則能夠給出細顆粒均質沉積物中氣泡生長過程中的氣泡形狀、尺寸以及其時間變化過程,還可以通過對沉積物中氣泡最終形態(tài)特征的模擬,量化從沉積物中產(chǎn)生并經(jīng)氣泡在水體傳輸最終釋放到大氣的CH4總量[86]。

3.2 氣泡在沉積物-水體中的遷移、排放過程及影響因素

在沉積物中的成核點產(chǎn)生、成長的氣泡,既可能因尺寸被困在沉積物孔隙中,也會因浮力而遷移上升[87],而上升過程則由偽浮力(pseudo-buoyancy)控制下的沉積物粘彈性形變及斷裂過程主導[78]?？紫端畨毫痛瓜蚩倝毫?靜水壓力、大氣壓等)平衡后的有效壓力影響氣泡的遷移過程[79],沉積物基質的機械特性如粒度、礦物組成、粘滯性等會影響到氣泡尺寸、形狀,進而影響到氣泡的上升路徑、速率和氣泡內(nèi)氣體組分[77,88-89]。其中,氣泡在沉積物孔隙尺度上遷移和滯留時氣泡尺寸變化及其對滯留氣泡比例、剩余氣體飽和度、沉積物孔隙水力導度的影響可以借助孔隙網(wǎng)格模型(pore-network model)分析[87]。單個氣泡開始上升時的初始尺寸和上升速度可基于粘彈性斷裂-氣泡上升模型(viscoelastic-fracture bubble-rise model)利用沉積物的粘彈性來估算[88],但由于該模型沒有考慮氣體產(chǎn)生、氣泡與周圍沉積物間的物質傳輸?shù)冗^程,因而并不適用于已經(jīng)形成沉積物氣泡通道和裂縫中的氣泡上升過程[88]。

通常,淺水中低靜水壓力下氣泡尺寸較大且上升速度較快,而高靜水壓力下氣泡尺寸和上升速度均較小。在一定的深水條件下,沉積物中產(chǎn)生的CH4等碳氫化合物氣泡進入水柱后氣泡表面會很快形成水合物膜[90];水合物膜主要發(fā)生在CH4氣體飽和的氣泡-水界面,形成完整氣泡水合物膜的氣泡尺寸及時間等則受水深、溫度、氣泡內(nèi)CH4氣體分壓及水體環(huán)境中的CH4濃度等因素的限制[5,91]。氣泡內(nèi)的CH4可以通過氣泡上的水合物膜裂隙與周圍水體進行擴散交換,而水合物膜的形成則大大減弱氣泡中CH4的快速溶解,從而使得深水中CH4氣泡不致破裂而更多地向上傳輸、排放[92]。目前,單個氣泡從沉積物進入水柱后的一系列特征如氣泡尺寸、所含氣體組分的物質傳輸系數(shù)、擴散特性和溶解特性、上升速率等的變化過程和主要影響因素都可以根據(jù)單氣泡模型(single bubble model)進行模擬和分析[5]。CH4氣泡水合物膜的形成和維持是水合物膜在氣泡外部不斷溶解擴散而在內(nèi)部不斷形成的動態(tài)過程,該過程降低了氣泡內(nèi)部的CH4氣體分壓,一定程度上抵消了氣泡上升后靜水壓力降低對氣泡的影響,有助于防止氣泡在上升過程因體積增大過快導致的破裂而使其在水中存在更長時間并最終在水-氣界面擴散釋放[93],也影響氣泡在水中的上升速度、物質傳輸?shù)忍匦院妥罱K的CH4冒泡通量[91]。除此之外,氣泡上升引起的羽流帶動富含溶解CH4的水體上升到表層,在一定程度上促進了水體CH4的擴散排放[92]。當前,為深化和明確對具有不均勻沉積物、多氣泡產(chǎn)生等情形的湖、庫水體中CH4氣泡產(chǎn)生、遷移、排放的過程,可借助Darmana等[94]、Lau等[95]、Battistella等[96]先后改進的離散氣泡模型(discrete bubble model),對均質或異質性介質中成核點位上氣泡的產(chǎn)生-長大-脫離成核點后上升等氣泡動力學過程、氣泡羽流中多氣泡間的相互作用(如氣泡的碰撞、合并和碎裂)、氣泡中物質傳輸(如物理傳輸、化學反應)等過程進行模擬研究[96]。

湖、庫CH4冒泡通量受多種因素的影響,CH4氣泡的產(chǎn)生取決于沉積物CH4生產(chǎn)率,溫度和水體富營養(yǎng)化程度等則影響CH4生產(chǎn)率[55];CH4氣泡一般主要來自表層10～20 cm沉積物[50,97];水深與其呈強烈負相關關系,尤其是在淺水(<2 m),當水深超過10 m后冒泡通量則很小[97-98];氣泡尺寸則強烈影響著氣泡的上升速度進而影響著氣泡中CH4的溶解消耗[6],且氣泡尺寸和上升速度的響應關系受水體污染物影響[5];不同水深條件下氣泡內(nèi)部相對穩(wěn)定的氣體留存比例受氣泡尺寸的影響,并不會因氣泡尺寸的增大而上升[64,88];通常,來自少數(shù)大尺寸氣泡的CH4貢獻了絕大部分的冒泡通量,氣泡尺寸分布比氣泡數(shù)量能夠更準確地估算CH4冒泡排放量[64];而氣泡的遷移過程與由風速、水體內(nèi)部壓力梯度以及水下地形等因素決定的沉積物表面水流剪切力密切相關[97]。由此可見,對于湖、庫水體CH4冒泡通量的估算,需要綜合考慮CH4產(chǎn)生、氣泡生長-遷移的過程及影響因素,而目前可使用的基于過程的模型包括bLake4Me、ALBM等;其中bLake4Me是基于多氣體、多模塊和多過程提出的湖泊生物地球化學模型,能在垂向上對沉積物-水柱中CH4的產(chǎn)生、氧化和傳輸進行模擬;其中考慮了氣泡傳輸時氣體組分(N2、O2、CO2和CH4)與周圍水體的氣體交換以及多因素(靜水壓力、氣泡在水柱中的尺寸、水體中CH4氣體溶解濃度)對氣泡中氣體濃度的影響[99];一維ALBM模型在bLake4Me基礎上主要改進了熱喀斯特湖泊中沉積物凍融過程、深層沉積物易分解有機碳的轉移和礦化過程、熱喀斯特活動引起的有機碳輸入過程和光化學礦化影響溶解有機碳的降解過程,使得模型能夠更廣泛地應用到北方湖泊的物理生物地球化學過程的模擬[100-101]。相較之下, LAKE是首個垂向一維湖泊甲烷收支模型,其綜合考慮了湖泊熱力學、水力學、湍流閉合、沉積物水-熱變化過程、CO2、CH4和O2等氣體的生物地球化學循環(huán)以及擴散和冒泡傳輸機制,氣泡模塊耦合了McGinnis等開發(fā)的氣泡模型,可實現(xiàn)沉積物-水柱中的CH4在垂向傳輸過程的模擬[102-103]。

3.3 基于過程的湖、庫沉積物-水體CH4冒泡模型框架

當前對水下沉積物中CH4氣泡形成相關機理的研究已經(jīng)比較深入,但對沉積物-水體中CH4氣泡的遷移-排放過程機理及相關模型多來自于理想狀態(tài)下或對海洋的研究,模型眾多且多數(shù)只針對特定水體或者冒泡傳輸?shù)牟糠诌^程。未來,在深入認識湖、庫沉積物-水體CH4氣泡形成-生長-遷移-釋放全過程的基礎上,需驗證各模型在湖、庫水體中的適用性并發(fā)展和完善,實現(xiàn)不同過程模型間的耦合和相互驗證。通過將CH4冒泡過程模型嵌套在相關的湖、庫沉積物-水體CH4動態(tài)模型、碳循環(huán)模型和物理-生物地球化學過程模型等當中,以深化對湖、庫中物質-能量-動量循環(huán)過程及機理的認識,提升區(qū)域和全球尺度上湖、庫水體CH4排放估算的準確性并預測其對氣候變化、人類干擾活動的響應。

本研究根據(jù)湖、庫沉積物CH4產(chǎn)生和氧化、沉積物-水-大氣中CH4擴散排放、沉積物中CH4儲存、氣泡產(chǎn)生-成長、CH4氣泡在沉積物-水體中的遷移等過程以及主要的影響因素,提出基于過程的湖、庫沉積物-水體CH4冒泡模型框架,該框架包括沉積物-水體水熱動力模塊、沉積物CH4產(chǎn)生-氧化模塊、孔隙水CH4擴散傳輸模塊、水柱CH4擴散傳輸-氧化模塊、沉積物CH4儲存和氣泡產(chǎn)生模塊、沉積物CH4氣泡傳輸模塊以及水體CH4氣泡傳輸共7個模塊(圖2),各模塊中關鍵過程的相關參數(shù)及其數(shù)學公式見附件3,以期為未來CH4冒泡研究和模型開發(fā)提供思路借鑒。

圖2 湖、庫沉積物-水體CH4冒泡模型框架Fig.2 The conceptional scheme of CH4 ebullition in the sediment-water continuum in lakes and reservoirs

4 總結與展望

湖、庫水生態(tài)系統(tǒng)CH4冒泡排放的精確觀測、排放時空變化規(guī)律及其排放機制認識,對于準確估算區(qū)域、全球尺度CH4排放和應對全球變化等方面具有重要的意義。本文系統(tǒng)比較了常用CH4冒泡的觀測方法優(yōu)缺點,分析總結了全球湖、庫水體CH4冒泡通量的時空分布規(guī)律,梳理了有關沉積物-水體CH4冒泡排放的機理、影響因素和模型,以期為未來湖、庫水體CH4冒泡通量的觀測研究提供思路和參考?；诖?本文認為,當前可用于CH4冒泡通量觀測在方法、技術眾多,但觀測結果的代表性和相互之間的驗證不足;已有對水體CH4冒泡排放機制和模型多源于對海洋的相關研究,缺乏對易受人類活動及氣候變化影響的湖、庫水體CH4冒泡排放過程機理及影響因素的全面認識,導致湖、庫水體乃至全球CH4收支估算結果的巨大不確定性。因此,在未來湖、庫水生態(tài)系統(tǒng)CH4排放的觀測和研究中,CH4冒泡排放應與擴散排放具有同等的重要性,亟需在觀測技術、估算方法等方面進行探索和研究。本文提出未來應從以下方面開展更多研究:

1)基于CH4冒泡特征進行分類(如背景冒泡、點源冒泡和熱點冒泡),分類研究湖、庫水體CH4冒泡排放的時空尺度及特征、排放水平和氣泡產(chǎn)生-傳輸-排放的機制及過程。

2)驗證不同觀測技術和方法觀測結果的適用性,解析其不確定性,設計、開發(fā)能夠進行高頻、長期和大范圍觀測水體CH4冒泡的設備。

3)由于湖、庫水體CH4冒泡排放本身極具時空異質性,因此建議按照相關要素如面積、水深等劃分湖、庫水體級別,根據(jù)不同觀測方法的適用性及觀測數(shù)據(jù)精度,構建適應性的各級湖、庫CH4冒泡監(jiān)測的標準體系和方案,擴展和驗證不同尺度上的冒泡通量,以優(yōu)化監(jiān)測結果的代表性和可比對性。

4)在系統(tǒng)的觀測方法及體系基礎上,加強對氣候變化和人類活動綜合影響下湖、庫CH4冒泡排放的研究,如氣溫上升、水體富營養(yǎng)化、管理水平等因素耦合對典型湖、庫CH4冒泡排放過程的影響等。

5)驗證已有模型在湖、庫CH4冒泡研究中的適用性,結合更全面、精確的觀測,發(fā)展基于湖、庫沉積物-水體CH4氣泡形成-生長-遷移-釋放全過程的模型或模塊,通過模型嵌套及融合,深化對湖、庫CH4動態(tài)過程及其對變化環(huán)境響應的研究。

5 附錄

附圖Ⅰ、附表Ⅰ以及湖、庫沉積物-水體CH4冒泡模型框架中各模塊關鍵參數(shù)的數(shù)學公式見電子版(DOI: 10.18307/2024.0201)。