王慧清,裴 浩,孫 玉(1.內(nèi)蒙古自治區(qū)氣象臺(tái),內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051；2.內(nèi)蒙古自治區(qū)荒漠生態(tài)氣象中心,內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051；3.內(nèi)蒙古自治區(qū)氣象局,內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051；.內(nèi)蒙古自治區(qū)氣候中心,內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051)

黑碳?xì)馊苣z(BC)是懸浮在大氣中的黑色碳質(zhì)顆粒物,是大氣氣溶膠的重要組成部分,其粒徑通常為0.01～1μm,由含碳物質(zhì)不完全燃燒產(chǎn)生[1].BC 對(duì)從可見光到紅外波段的太陽輻射具有廣泛的吸收性,因而大氣中BC 的存在能夠影響地球系統(tǒng)的輻射平衡,進(jìn)而直接影響氣候變化[2-3];其還可以作為云的凝結(jié)核影響云的形成及其微物理結(jié)構(gòu),通過改變?cè)频妮椛涮匦詠黹g接影響全球環(huán)境和氣候變化[4-6].BC 對(duì)大氣中一些重要的化學(xué)反應(yīng)具有很強(qiáng)的催化作用,能夠吸附大量的致癌有毒物質(zhì),可以深入人體的呼吸系統(tǒng),嚴(yán)重影響和危(毒)害環(huán)境及人體健康,是影響大氣環(huán)境質(zhì)量的重要組分[7-8].由于BC 對(duì)氣候的直接和間接效應(yīng)、對(duì)空氣質(zhì)量、人體健康等的影響,大氣中的BC 越來越受到科學(xué)家的關(guān)注,已成為當(dāng)前國際大氣化學(xué)研究的熱點(diǎn)之一.

我國從20世紀(jì)90年代初逐步開始對(duì)BC 進(jìn)行廣泛觀測(cè)[5,9-15].早在1991年和1994年湯潔等[10]、秦世廣等[5]分別對(duì)東部浙江臨安和西部青海瓦里關(guān)大氣本地站開展BC 觀測(cè)工作并得到一些有意義的研究結(jié)果.王庚辰等[13-14]于1992年和1996～2004年系統(tǒng)的監(jiān)測(cè)研究了北京地區(qū)大氣中BC 的濃度變化,發(fā)現(xiàn)城市上空大氣中BC 的濃度變化很大,但從2000 開始呈下降趨勢(shì).為了研究從中國長(zhǎng)距離輸送到下風(fēng)區(qū)海洋的BC 的輻射和氣候效應(yīng),Parungo等[15]早在1994年就開始在北京和上海進(jìn)行BC 的觀測(cè).對(duì)珠三角地區(qū)BC 進(jìn)行觀測(cè)開始于21世紀(jì)初[11],之后吳兌等[16-20]從2003年開始對(duì)該地區(qū)BC進(jìn)行連續(xù)觀測(cè)并致力于相關(guān)研究一直延續(xù)至今.同年婁淑娟等[21]在北京、李楊等[22]在西安陸續(xù)展開對(duì)BC 的觀測(cè)和分析,至此拉開了我國對(duì)BC 系統(tǒng)深入觀測(cè)研究的帷幕.然而,對(duì)于BC 的研究主要集中在京津冀、長(zhǎng)三角和長(zhǎng)江中下游兩湖平原區(qū)[23-35].在干旱、半干旱地區(qū),沙塵氣溶膠的研究開展相對(duì)較早[36-40],而對(duì)于BC 的研究起步比較晚且相對(duì)較少[41-47],尤其對(duì)半干旱地區(qū)長(zhǎng)時(shí)間序列BC濃度的研究仍較為不足.

錫林浩特市位于內(nèi)蒙古自治區(qū)中東部偏北錫林郭勒大草原中部,地勢(shì)南高北低,海拔高度均在1000m 以上.隨著城鎮(zhèn)化建設(shè)的加快,錫林浩特市人口逐漸增多,機(jī)動(dòng)車數(shù)量增加,能源消耗也隨之遞增,增加了黑碳的排放,給大氣環(huán)境質(zhì)量帶來了較大壓力.目前,還未見專門針對(duì)內(nèi)蒙古半干旱區(qū)典型草原長(zhǎng)時(shí)間序列BC 的研究報(bào)道.基于此,本文對(duì)錫林浩特國家氣候觀象臺(tái)大氣成分觀測(cè)站開展BC 的初步研究.首先分析2010～2021年觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度的日、月、季節(jié)及年變化等時(shí)間特征,其次探討其變化和氣象要素的關(guān)系及可能影響因素,以期為大氣黑碳污染防治工作提供科學(xué)依據(jù).

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

錫林浩特市地處中緯度西風(fēng)氣流帶,具有半干旱大陸氣候特征,日照長(zhǎng)、溫差大、濕度小、氣候干燥.年平均氣溫3.4 ℃,年平均降水量280.0mm,降水主要集中在6～8月,年平均風(fēng)速2.8m/s,年日照總時(shí)數(shù)為2700.7h,主要?dú)庀鬄?zāi)害有干旱、大風(fēng)、沙塵暴、寒潮等.

錫林浩特國家氣候觀象臺(tái)大氣成分觀測(cè)站AE-31 型黑碳觀測(cè)儀位于錫林浩特市東北方向20km 處毛登牧場(chǎng)內(nèi)(116°19′E、44°08′N),海拔1124.0m,距離地面高度5m.該牧場(chǎng)屬克氏針茅(Stipa krylovii)典型草原,周邊無明顯工業(yè)污染源,四周相對(duì)開闊穩(wěn)定,具有一定的區(qū)域代表性(圖1).

圖1 黑碳?xì)馊苣z觀測(cè)站點(diǎn)位置Fig.1 Location of black carbon aerosol observation site

1.2 觀測(cè)儀器及資料處理

本文的采樣儀器為美國瑪基科學(xué)公司生產(chǎn)的AE-31 型黑碳儀,該儀器有7 個(gè)測(cè)量通道,波長(zhǎng)分別為370,470,520,590,660,880和950nm.考慮到其他氣溶膠粒子和氣體在880nm波段吸收較少,而BC在880nm 具有強(qiáng)吸收性,可以認(rèn)為BC 是880nm 波段中唯一具有吸光能力的物質(zhì),故本次研究選用880nm通道測(cè)量的數(shù)據(jù).

Aethalometer 是一種基于濾膜測(cè)量氣溶膠光吸收的技術(shù).其原理是通過實(shí)時(shí)測(cè)量石英濾紙帶上收集的粒子對(duì)光的吸收造成的衰減[48],并假定透過濾膜的光衰減是由黑碳(BC)吸收造成的,由此根據(jù)連續(xù)測(cè)量透過濾膜的光衰減的變化計(jì)算出黑碳的濃度.

當(dāng)一束光透過收集了空氣樣品中顆粒物的石英濾膜時(shí)的光學(xué)衰減ATN 為:

式中:I0入射光透過空白濾膜的光強(qiáng);I 為同一光源透過收集有氣溶膠樣品的濾膜后的光強(qiáng);因子100 是為了方便表示光學(xué)衰減的量值而引入的.根據(jù)定義,光學(xué)衰減ATN 為正的無量綱數(shù)值.在有效范圍內(nèi),黑碳?xì)馊苣z的沉積量MBC(g/cm2)與光學(xué)衰減ATNλ存在線性關(guān)系:

式中:σλ(cm2/g)是黑碳?xì)馊苣z對(duì)波長(zhǎng)λ入射光的當(dāng)量衰減系數(shù),與黑碳?xì)馊苣z在波長(zhǎng)λ的質(zhì)量吸收系數(shù)有關(guān).

Aethalometer 工作時(shí),在抽氣泵的驅(qū)動(dòng)下,環(huán)境空氣連續(xù)地通過濾膜帶的采樣區(qū)(稱為采樣點(diǎn)),氣溶膠樣品被收集在該部分濾膜上.每隔一個(gè)時(shí)間周期,儀器開/關(guān)測(cè)量光源一次,并測(cè)量有光源照射和無光源照射兩種條件下,透過石英濾膜的氣溶膠采樣區(qū)(點(diǎn))和參照區(qū)(點(diǎn))的光強(qiáng).根據(jù)光強(qiáng)信號(hào),計(jì)算每個(gè)測(cè)量周期的采樣區(qū)(點(diǎn))的光學(xué)衰減增量,得到該測(cè)量周期內(nèi)收集的黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量,再除以這段時(shí)間的采樣空氣體積,即可以計(jì)算出采樣空氣流中的平均黑碳濃度.由于參照點(diǎn)的濾膜和其他光學(xué)器件的透過率在整個(gè)測(cè)量過程中不會(huì)發(fā)生變化,所以參照點(diǎn)的測(cè)量信號(hào)可以用來修正光源光強(qiáng)的微小變化,以提高儀器的準(zhǔn)確性.此外,為了更加精確,儀器還需要測(cè)量光源關(guān)閉時(shí)的采樣點(diǎn)和參照點(diǎn)檢測(cè)器的“暗”信號(hào).“暗”信號(hào)是沒有光源照射時(shí)的檢測(cè)器電子線路的輸出,一般是“亮”信號(hào)的百分之一.為了減少“暗”信號(hào)的影響,在計(jì)算光學(xué)衰減時(shí)要用“亮”信號(hào)減去對(duì)應(yīng)的“暗”信號(hào).即按照下式計(jì)算該測(cè)量周期結(jié)束時(shí)采樣點(diǎn)氣溶膠樣品的光學(xué)衰減 ATN :

式中:SB 為采樣點(diǎn)“亮”信號(hào);SZ 為采樣點(diǎn)“暗”信號(hào);RB 為參照點(diǎn)“亮”信號(hào);RZ 為參照點(diǎn)“暗”信號(hào).

某一個(gè)測(cè)量周期與上一個(gè)測(cè)量周期間的采樣點(diǎn)光學(xué)衰減ATN 的增量與采樣點(diǎn)的黑碳?xì)馊苣z質(zhì)量MBC的增加成正比,即:

式中:σ為黑碳?xì)馊苣z的當(dāng)量吸收系數(shù),cm2/g;ATN為本測(cè)量周期的光學(xué)衰減;ATN0為上一個(gè)測(cè)量周期的光學(xué)衰減;Δ(MBC)為采樣點(diǎn)的黑碳沉積量增量,g/cm2.

設(shè)采樣點(diǎn)的面積為A,采樣的體積流速為F,相鄰兩個(gè)采樣周期(經(jīng)過時(shí)間為T)內(nèi)環(huán)境大氣中的平均黑碳濃度ρBC可由下式計(jì)算:

式中:ρBC為黑碳?xì)馊苣z平均濃度,ng/m3;σ為黑碳?xì)馊苣z的當(dāng)量吸收系數(shù),cm2/g;ATN 為本測(cè)量周期的光學(xué)衰減;ATN0為上一個(gè)測(cè)量周期的光學(xué)衰減;Δ(MBC)為采樣點(diǎn)的黑碳沉積量增量,g/cm2;A 為采樣點(diǎn)的面積,cm2;F 為采樣的體積流量,m3/min;T 為采樣周期的時(shí)間,min.

根據(jù)黑碳?xì)馊苣z的不同來源及混合狀態(tài),σλ在一定范圍內(nèi)變化,一般在10～19m2/g 之間,本文采用的是廠家推薦的16.6m2/g.觀測(cè)中黑碳儀的采樣流量為5L/min,采樣頻率為5min[16-17,21].然后由BC 5min 平均濃度計(jì)算得出BC 小時(shí)平均濃度,再在小時(shí)平均濃度的基礎(chǔ)上分別統(tǒng)計(jì)出BC 的日平均濃度、月平均濃度和年平均濃度等.

氣象數(shù)據(jù)(溫度、風(fēng)速、相對(duì)濕度和降水量)來自錫林浩特國家氣候觀象臺(tái)氣象觀測(cè)場(chǎng),數(shù)據(jù)質(zhì)量控制參照中國氣象局氣象數(shù)據(jù)觀測(cè)標(biāo)準(zhǔn),時(shí)間分辨率為1h.

2 結(jié)果與分析

2.1 黑碳?xì)馊苣z濃度日變化

如圖2所示,觀測(cè)期間BC 濃度日變化具有明顯的“單峰型”特征,在上午06:00～10:00 濃度值相對(duì)較高,08:00 達(dá)到峰值為336.84ng/m3,下午14:00～17:00 濃度值相對(duì)較低,16:00 達(dá)到谷值為206.39ng/m3.小時(shí)BC 濃度均值基本上是從傍晚17:00 左右開始至21:00 迅速升高,之后濃度增加變緩,早晨05:00開始至08:00,又以相對(duì)較快的速度增大至一天內(nèi)的最大值,然后緩慢的降低.

圖2 2010～2021年多年平均黑碳?xì)馊苣z濃度日變化序列Fig.2 Diurnal variation of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021

春季和夏季BC 濃度峰值出現(xiàn)的時(shí)間最早為早晨06:00,分別為339.74 和316.83ng/m3;冬季BC 濃度峰值出現(xiàn)的時(shí)間最晚在上午10:00,為395.14ng/m3;而秋季BC 濃度峰值出現(xiàn)的時(shí)間在上午09:00,為359.91ng/m3.春、夏、秋、冬四季谷值均出現(xiàn)在下午16:00,分別為:203.21,177.82,198.74 和246.84ng/m3(圖3).

圖3 2010～2021年多年平均黑碳?xì)馊苣z濃度季節(jié)變化Fig.3 Diurnal variations of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021 in different seasons

圖4 2010～2021年多年平均逐時(shí)黑碳?xì)馊苣z濃度月變化Fig.4 Two-dimensional temporal distribution of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021.The horizontal(vertical)axis represents different months(hours)

國內(nèi)許多城市如北京[21,23-24]、上海[27-28]、蘇州[32]、廣州[20]、新疆[44-46]等地BC日變化呈典型的“雙峰雙谷”特征,峰值一般出現(xiàn)在上下班高峰時(shí)段,說明汽車尾氣排放可能是造成這一現(xiàn)象的原因.還有一些城市BC 濃度的日變化存在季節(jié)差異,例如北京在秋冬季呈“雙峰型”而夏季則為“單峰型”[21],廣州在干季呈“雙峰型”而濕季呈“單峰型”[20].而邢臺(tái)[25]、蘭州[38-40]等地的BC 濃度日變化表現(xiàn)為“單峰型”特征,與本文研究結(jié)論一致.

觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度“早晚高、午后低”的變化特征可能是因?yàn)樵绯烤用衽腼?、燃煤供暖等人類活?dòng)逐漸增加,且由于早高峰的到來,來往機(jī)動(dòng)車輛增加,交通來源BC 排放量增加,使得BC 濃度升高顯著.另外,早晨大氣層結(jié)較穩(wěn)定,混合層高度也相對(duì)較低,且大氣易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象,氣象條件不利于污染物的擴(kuò)散,使得BC 濃度處于較高的水平.之后隨著太陽輻射的增強(qiáng),溫度開始升高,對(duì)流層高度逐漸升高,有利于大氣中BC 的擴(kuò)散,故 BC 濃度逐漸降低.再加上午開始供暖強(qiáng)度減弱,交通流量降低,機(jī)動(dòng)車尾氣排放量相對(duì)較少,也造成午后 BC 濃度值較低.隨著晚高峰的到來,機(jī)動(dòng)車逐漸增多,烹飪和燃煤等人類活動(dòng)增加,使得 BC 濃度再次增加.同時(shí)夜間太陽輻射較弱,氣溫逐漸下降,大氣邊界層降低,對(duì)流活動(dòng)減弱,對(duì)污染物的擴(kuò)散不利,也導(dǎo)致夜間BC 濃度出現(xiàn)較高值的現(xiàn)象.此外,冬季晝短夜長(zhǎng),人類活動(dòng)較其他季節(jié)要延遲;再加上冬季日出晚,氣溫低,早晨大氣層結(jié)更加穩(wěn)定,且更易出現(xiàn)逆溫,造成空氣污染物不易稀釋擴(kuò)散,故冬季BC 濃度峰值出現(xiàn)的時(shí)間較其他三個(gè)季節(jié)晚.

綜上分析,觀測(cè)點(diǎn)處BC 濃度的日變化可能受到來自于氣候類型、氣象因素、人類活動(dòng)、局域小循環(huán)等眾多因素的共同影響,這還有待進(jìn)一步研究和探索.

2.2 黑碳?xì)馊苣z濃度月變化

由2010～2021年平均各月 BC 濃度分布可知,BC 濃度最大(小)月值出現(xiàn)在1(7)月,分別為345.17和228.39ng/m3;次大(小)值出現(xiàn)在11(6、8)月,分別為317.08 和232.22ng/m3.與BC 濃度的月變化特征類似,其標(biāo)準(zhǔn)差分布也表現(xiàn)為秋冬高于春夏,說明在觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度高值期間的秋冬季,其變化幅度也較大.觀測(cè)期間BC月平均濃度最高值出現(xiàn)在1月,之后逐漸下降,進(jìn)入4月,5月,BC月平均濃度又有明顯的增大.進(jìn)入汛期(6～8月)后,BC 濃度降低明顯,7月達(dá)到最低值.此后,BC月平均濃度再逐漸增大,整個(gè)秋冬季都維持一個(gè)較高水平.

由圖 4 可知,觀測(cè)點(diǎn)處BC 濃度在水平方向上顏色變化劇烈,早晚都有較強(qiáng)的顏色變化趨勢(shì).3～5月尤其是4月,從傍晚18:00 左右開始一直到夜間22:00BC 濃度有明顯的增大趨勢(shì);6～9月傍晚17:00～23:00BC 濃度增大幅度較大,10月至次年2月BC 濃度較其他月份相對(duì)較高,尤其是傍晚至凌晨BC 濃度均處于較高水平.

觀測(cè)期間BC月平均濃度最高值出現(xiàn)在1月,之后隨著天氣慢慢轉(zhuǎn)暖,BC月平均濃度逐漸下降.進(jìn)入春季尤其到了4,5月,隨著內(nèi)蒙古風(fēng)力加大,有利于BC 輸送,故BC月平均濃度又有明顯的增多.進(jìn)入6月后,氣溫升高、氣壓降低,且隨著降雨頻率和降雨總量的增多,可有效稀釋或清除空氣中的BC,且夏季盛行風(fēng)向?yàn)闁|偏南,向觀測(cè)點(diǎn)輸送的BC 減少,故夏季觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度較其他三季低,7月又是內(nèi)蒙古主汛期,降雨量較大,故BC濃度在7月達(dá)到最低值.夏季BC 濃度最低,還有一個(gè)原因是夏季燃煤量及機(jī)動(dòng)車活動(dòng)量相對(duì)減少,故BC 排放量也相對(duì)降低.此后,BC月平均濃度再逐漸增加,這一方面是因?yàn)榍锛惧a林浩特市盛行風(fēng)向?yàn)槟掀?向觀測(cè)點(diǎn)輸送BC增加;另一方面每年的10月1日開始錫林浩特市進(jìn)入采暖期,企業(yè)和居民取暖燃煤排放也是BC 的主要貢獻(xiàn)源.進(jìn)入冬季后風(fēng)速較小、氣溫較低以及降水較少等氣象條件也不利于空氣污染物的擴(kuò)散.

2.3 黑碳?xì)馊苣z濃度季節(jié)變化

為方便討論分析BC 濃度的季節(jié)變化特征,本文以每年的3～5月為春季,6～8月為夏季,9～11月為秋季,12月和翌年的1月,2月為冬季.

2010～2021年多年平均的BC 濃度季節(jié)變化顯示(表1),觀測(cè)點(diǎn)冬季BC 濃度為303.5ng/m3,秋季為291.8ng/m3,春季和夏季分別為264.2 和231.2ng/m3.春季和秋季BC 濃度差異不顯著,冬季BC 濃度為夏季的1.31 倍.各季BC 濃度總體變化表現(xiàn)為冬季>秋季>春季>夏季,總體上呈現(xiàn)出“秋冬高、春夏低”的變化特征.

表1 不同季節(jié)多年平均黑碳質(zhì)量濃度基本統(tǒng)計(jì)特征(ng/m3)Table 1 Basic statistical characteristics of multi-year average black carbon aerosol concentration in different seasons(ng/m3)

一方面四季氣溫、降水、盛行風(fēng)向、風(fēng)速大小以及其他空氣污染氣象條件都有很大差別,另一方面四季人類活動(dòng)也不同,造成大氣中BC 的來源及強(qiáng)度不同,使得BC 濃度季節(jié)變化的原因較為復(fù)雜.夏季太陽輻射強(qiáng),日照時(shí)間長(zhǎng),氣溫高,邊界層湍流擴(kuò)散較為劇烈,再加上夏季降水較多,有利于大氣中BC的擴(kuò)散和沉降.而冬季正好相反,太陽輻射弱,日照時(shí)間短,氣溫低且易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象,湍流垂直發(fā)展弱,降水少,這些都不利于黑碳的擴(kuò)散和清除.另一方面,冬季燃煤和機(jī)動(dòng)車排放量均較夏季要高,這些都是冬季BC 濃度比夏季高的重要原因.秋季和冬季的BC濃度比春季高,主要原因是春季氣溫逐漸開始升高,氣壓降低,邊界層湍流比秋季和冬季要強(qiáng)烈.同時(shí),觀測(cè)點(diǎn)春季積雪融化較慢,平均風(fēng)速也大于秋季和冬季,因而有利于污染物清除和擴(kuò)散.此外,春季燃煤量隨著天氣的轉(zhuǎn)暖逐漸減少,因此春季因燃煤排放的BC 量也相應(yīng)地減少.但是由于春季是內(nèi)蒙古大風(fēng)天氣頻發(fā)的季節(jié),有利于BC 的輸送,使得其質(zhì)量濃度要明顯高于夏季.

2.4 黑碳?xì)馊苣z濃度年變化

一元線性回歸能直接描述氣候要素的年際變化幅度,它可以用來分析氣候因子每年或每10年的升降程度.分析BC 濃度的年變化規(guī)律(圖5)發(fā)現(xiàn),近12年來BC 平均濃度為271.76ng/m3,在2010～2021年期間BC 濃度的最高(低)值出現(xiàn)在2012年(2021年),達(dá)到527.71(73.09)ng/m3,最高值是最低值的7 倍多,年際變化差異明顯.2010～2014年之間,BC 濃度整體偏高,5年平均值為450.34ng/m3,呈先增加后減少的態(tài)勢(shì),2012年達(dá)到12年來最高值為527.71ng/m3.BC 濃度在2014年后迅速減少且整體偏低,2015～2021年多年平均值為144.56ng/m3,同樣呈先增加后減少的態(tài)勢(shì),2018年最高為249.13ng/m3.總體來看,近12年BC 質(zhì)量濃度值呈下降趨勢(shì)(通過了0.05 的顯著性檢驗(yàn)),10年趨勢(shì)率約為-3.69ng/m3.2013年國務(wù)院印發(fā)《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》,此后我國大氣污染物濃度迅速降低,空氣質(zhì)量明顯改善.近10年,觀測(cè)點(diǎn)BC質(zhì)量濃度值下降極顯著,也印證了這一點(diǎn).

圖5 2010～2021年黑碳質(zhì)量濃度逐年變化Fig.5 Temporal change of annual mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021

3 黑碳?xì)馊苣z濃度與氣象要素關(guān)系

3.1 不同風(fēng)場(chǎng)下的黑碳?xì)馊苣z濃度變化

如圖6a所示,BC 濃度在西南風(fēng)向下濃度值最高,達(dá)到420.22ng/m3,在東北風(fēng)向下最低為146.39ng/m3,最大值是最小值的將近3 倍.結(jié)合圖1 發(fā)現(xiàn),BC觀測(cè)點(diǎn)位于錫林浩特市東北方向,在西南風(fēng)影響下,錫林浩特市BC 可能會(huì)向東北方向輸送.為了探究BC 濃度與本地氣象因子的關(guān)系,本文選取了BC 高濃度的主風(fēng)向西南(SW)(圖6b)和BC 低濃度的主風(fēng)向東北(NE)(圖6c)2 個(gè)風(fēng)向研究主風(fēng)向不同風(fēng)速取值范圍BC 濃度與風(fēng)速的關(guān)系.結(jié)果表明,當(dāng)盛行西南風(fēng)時(shí)BC 濃度值隨著風(fēng)速的增大而顯著升高,但當(dāng)盛行東北風(fēng)時(shí)BC 濃度值隨著風(fēng)速的增大而降低,且西南風(fēng)時(shí)觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度明顯高于東北風(fēng)時(shí).

圖6 不同風(fēng)向黑碳?xì)馊苣z平均濃度分布(a)和西南風(fēng)向(b)、東北風(fēng)向(c)不同風(fēng)力等級(jí)下黑碳?xì)馊苣z濃度變化Fig.6 Distribution of average black carbon aerosol concentration in different wind directions(a)and variation of black carbon mass concentration in southwest(b)and northeast(c)wind with different levels

對(duì)不同季節(jié)、不同風(fēng)向、不同風(fēng)速下的BC 濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn),當(dāng)風(fēng)速為0≤v≤1.0m/s 時(shí),春、夏、秋、冬四季的BC 濃度分別在SSW(南西南)、E(東)、SW(西南)和WNW(西西北)風(fēng)向下最大;當(dāng)風(fēng)速為1.0

總體來看,觀測(cè)點(diǎn)不同季節(jié)、不同風(fēng)速下,幾乎均在南偏西方向BC 濃度值最大,且秋冬季濃度值高于春夏季.當(dāng)風(fēng)速≤5m/s 時(shí),隨著風(fēng)速增大BC 濃度呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì),風(fēng)速為2.05m/s 時(shí),隨著風(fēng)速增大BC 濃度值也逐漸增大.

3.2 溫度、濕度對(duì)黑碳?xì)馊苣z濃度的影響

使用SPSS 軟件對(duì)觀測(cè)期間日平均BC 濃度與日平均氣溫和相對(duì)濕度值進(jìn)行Pearson 相關(guān)性分析,其相關(guān)系數(shù)分別為-0.796**、0.797**(**表示極顯著相關(guān)P<0.01,下同).可知,BC 濃度與氣溫呈極顯著負(fù)相關(guān),與相對(duì)濕度呈極顯著正相關(guān).說明氣溫較低時(shí),不利于空氣中發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),不利于BC 的擴(kuò)散和清除;相反氣溫升高可以促進(jìn)光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生,有利于BC 的擴(kuò)散和清除,從而導(dǎo)致空氣中BC 濃度下降.相對(duì)濕度較高時(shí)空氣中顆粒物不易擴(kuò)散,濕度大風(fēng)速小時(shí)則不利于污染物的擴(kuò)散輸送.

此外,線性回歸關(guān)系分析結(jié)果顯示(圖7),BC濃度與氣溫、相對(duì)濕度之間的R2分別為0.634 和0.635,一元線性擬合效果較好,線性關(guān)系較明顯,表明氣溫和相對(duì)濕度是影響環(huán)境空氣中BC 濃度的重要因素.

圖7 黑碳?xì)馊苣z濃度與氣溫(a)和相對(duì)濕度(b)之間的線性回歸關(guān)系Fig.7 (a)Linear regression relationship between the black carbon aerosol concentration and the air temperature.(b)As in(a)but for the relative humidity

3.3 降水對(duì)黑碳?xì)馊苣z濃度的影響

與其他氣象要素一樣,降水也是影響B(tài)C 濃度的重要因子之一.如圖8所示,無降水時(shí)的BC 平均濃度為 273.52ng/m3,有降水時(shí) BC 平均濃度為224.48ng/m3,較無降水時(shí)低17.93%(圖8a).BC日平均濃度與降水日平均值 Pearson 相關(guān)系數(shù)為-0.545**,呈極顯著負(fù)相關(guān),表明降水對(duì)大氣中BC有著較好的清除、沉降作用.此外,線性回歸關(guān)系分析結(jié)果顯示(圖8b),BC 濃度與降水之間呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,R2為0.297,一元線性擬合效果較好,線性關(guān)系較明顯.

圖8 黑碳?xì)馊苣z濃度與降水之間的關(guān)系Fig.8 Relationship between black carbon aerosol concentration and precipitation

眾多的研究表明,大氣中 BC 濃度與氣象要素之間的關(guān)系較為復(fù)雜,即使是同一地區(qū)在不同季節(jié)二者關(guān)系也存在一定的差異[33].BC 一方面通過對(duì)天氣、氣候以及大氣環(huán)境的影響,進(jìn)而影響空氣質(zhì)量[4-5];另一方面風(fēng)速和風(fēng)向、氣溫以及濕度等的變化對(duì)BC 濃度的分布存在明顯影響[20,29].本文中觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度與氣溫、降水呈極顯著負(fù)相關(guān),與相對(duì)濕度呈極顯著正相關(guān).不同季節(jié)、不同風(fēng)速下,觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度峰值出現(xiàn)有所差別,但幾乎均在南偏西方向BC 濃度值最大,且秋冬季濃度值高于春夏季,但不同風(fēng)速下觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度值變化各有差異.因此可見,BC 濃度與氣象要素關(guān)系密切.

由以上分析可知,觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度在西南風(fēng)向下增加,而在東北風(fēng)向下其濃度幾乎不變甚至略減少.本文雖然探討了氣象要素變化對(duì)BC 濃度的影響,也給出了一些認(rèn)識(shí),但這種關(guān)系仍是統(tǒng)計(jì)關(guān)系,其內(nèi)在的機(jī)理還需要深入研究.同時(shí)由于僅有單站的BC濃度觀測(cè)資料,因此缺乏對(duì)其空間分布的變化分析,隨著監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的布局和數(shù)據(jù)的積累,這方面的工作將在后期不斷完善.隨著數(shù)值預(yù)報(bào)的大力發(fā)展,對(duì)氣象要素的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率不斷提升,今后可逐步開展精細(xì)化、精準(zhǔn)化空氣污染氣象條件預(yù)報(bào),為環(huán)境大氣污染擴(kuò)散提供科學(xué)依據(jù),并為政府決策提供有力支撐.

4 結(jié)論

4.1 不同季節(jié)、不同風(fēng)速下,幾乎均在南偏西方向BC 濃度值最大,且秋冬季濃度值高于春夏季.

4.2 BC 濃度日變化整體呈現(xiàn)出明顯的“單峰型”變化特征,冬季峰值出現(xiàn)時(shí)間較其他三個(gè)季節(jié)晚3～4h,四季谷值出現(xiàn)時(shí)間一致.

4.3 BC 濃度及其標(biāo)準(zhǔn)差總體上均呈現(xiàn)出“秋冬高、春夏低”的變化特征,說明BC 濃度在高值期間的秋冬季,其變化幅度也較大.

4.4 10年來觀測(cè)點(diǎn)BC 濃度總體呈較明顯的下降趨勢(shì).可見,錫林浩特市污染防治及節(jié)能減排措施相關(guān)工作成效顯著,空氣質(zhì)量改善明顯.

4.5 BC 濃度與氣溫、降水呈極顯著負(fù)相關(guān),與相對(duì)濕度呈極顯著正相關(guān),即BC 濃度高值對(duì)應(yīng)著地面氣溫低值、地面相對(duì)濕度高值以及無降水發(fā)生時(shí).