巫晶晶，曾舒芬，龍美錕，王頌陽(yáng)，林錦美，陳錦芳

(1.集美大學(xué)港口與海岸工程學(xué)院，福建 廈門(mén) 361021；2.廈門(mén)市綠色與智慧海岸工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門(mén) 361021；3.福建省食品微生物與酶工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建 廈門(mén) 361021)

0 引言

近年來(lái)，以細(xì)顆粒物為特征污染物的區(qū)域性大氣環(huán)境問(wèn)題日益突出[1]。對(duì)城市區(qū)域而言，空氣污染治理必須了解其來(lái)源及產(chǎn)生的原因。城市空氣污染物的累積除受當(dāng)?shù)厝藶?、自然排放源及氣候影響外，區(qū)域污染物的傳輸也是造成其累積的重要原因[2-3]。在污染物輸送擴(kuò)散方面，國(guó)內(nèi)外學(xué)者運(yùn)用后向軌跡模型(hybrid single particle lagrangian integrated trajectory model，HYSPLIT)開(kāi)展了大量研究[4-5]。Yuan等[4]采用后向軌跡分析發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)三角地區(qū)港口主要?dú)鈭F(tuán)為海洋氣團(tuán)、浙北內(nèi)陸氣團(tuán)，以及山東和上海內(nèi)陸海洋混合氣團(tuán)；田鵬山等[5]利用上述方法發(fā)現(xiàn)深圳市北部PM2.5主要來(lái)源于短距離輸送的本地源。

以往的研究多針對(duì)某污染事件或季節(jié)性某污染物的濃度值進(jìn)行后向軌跡分析，而對(duì)于較長(zhǎng)時(shí)間尺度內(nèi)較清潔區(qū)域的污染物輸送研究則較少。廈門(mén)島污染源排放較少，顆粒物污染較輕，但近年來(lái)個(gè)別月份仍出現(xiàn)較嚴(yán)重的區(qū)域性顆粒物污染問(wèn)題，有研究[6]認(rèn)為區(qū)域外的顆粒物季風(fēng)傳輸可能是廈門(mén)島污染的重要原因，也有研究[7]認(rèn)為本地復(fù)雜地形與臺(tái)灣海峽“狹管效應(yīng)”疊加，導(dǎo)致復(fù)雜的傳輸和擴(kuò)散條件，是造成廈門(mén)局地污染物累積的原因。而現(xiàn)階段關(guān)于廈門(mén)島污染物輸送的研究甚少。

本文擬利用HYSPLIT后向軌跡模型，對(duì)2015—2019年廈門(mén)島污染天數(shù)占比較高月份的大氣輸送路徑進(jìn)行聚類(lèi)分析，結(jié)合該月份顆粒物污染濃度變化特征，揭示廈門(mén)島PM2.5污染分布特征、輸送路徑及污染軌跡特征。這一方面可為后期深入研究廈門(mén)島大氣污染的傳輸機(jī)制奠定基礎(chǔ)，另一方面也可為清潔區(qū)域特別是沿海宜居城市的大氣污染治理、減排及聯(lián)防聯(lián)控提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

本研究使用的2015年1月—2019年12月廈門(mén)島PM2.5質(zhì)量濃度逐時(shí)觀測(cè)資料來(lái)源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站(http://www.cnemc.cn/)。廈門(mén)島共有3個(gè)國(guó)控大氣監(jiān)測(cè)站，研究期內(nèi)廈門(mén)島內(nèi)無(wú)工業(yè)區(qū)，建筑工地也較少，因此這三個(gè)站點(diǎn)的污染源主要為外來(lái)源、城市交通源及居民生活源。

后向軌跡使用的氣象場(chǎng)數(shù)據(jù)來(lái)自美國(guó)環(huán)境預(yù)報(bào)中心提供的2015—2019年全球資料同化系統(tǒng)數(shù)據(jù)(ftp://gus.arlhq.noaa.gov./pub/archives/)，氣象數(shù)據(jù)(溫度、濕度、風(fēng)速)來(lái)自美國(guó)國(guó)家氣候數(shù)據(jù)中心(https://www.ncdc.noaa.gov/)，采用SPSS 26.0對(duì)PM2.5與氣象要素進(jìn)行Person相關(guān)性分析。

1.2 軌跡聚類(lèi)分析

本研究運(yùn)用TrajStat軟件中的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡模式(HYSPLIT-4 )，結(jié)合全球資料同化系統(tǒng)氣象數(shù)據(jù)，計(jì)算每日到達(dá)廈門(mén)島海拔高度 500 m 的72 h后向軌跡，時(shí)間間隔為3 h，并采用歐拉距離算法對(duì)后向軌跡[8]進(jìn)行聚類(lèi)，對(duì)每類(lèi)軌跡對(duì)應(yīng)的污染物濃度特征進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 廈門(mén)島大氣細(xì)顆粒物濃度分布及污染特征

根據(jù)廈門(mén)島PM2.5逐日質(zhì)量濃度資料對(duì)2015—2019年的年、季節(jié)和月質(zhì)量濃度變化特征進(jìn)行分析，結(jié)果如圖1所示。

從圖1a可知，2015—2019年廈門(mén)島PM2.5年平均質(zhì)量濃度分別為(29.59±13.22)、(28.00±16.01)、(26.98±13.83)、(22.75±11.20)和(24.08±11.58)μg/m3，大體呈下降趨勢(shì)。這5年年均PM2.5質(zhì)量濃度均低于《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)中年平均二級(jí)限值(35 μg/m3)，達(dá)到《廈門(mén)島2014～2020年空氣質(zhì)量限期達(dá)標(biāo)規(guī)劃》中PM2.5年均質(zhì)量濃度的目標(biāo)要求(34 μg/m3)[9]。這也與廈門(mén)島對(duì)大氣PM2.5污染積極進(jìn)行治理及管理有關(guān)，例如廈門(mén)島實(shí)施機(jī)動(dòng)車(chē)污染精準(zhǔn)減排、嚴(yán)格實(shí)施國(guó)六排放標(biāo)準(zhǔn)、啟動(dòng)了三輪“守護(hù)藍(lán)天”的大氣防治專(zhuān)項(xiàng)行動(dòng)，并率先將大氣污染聯(lián)防聯(lián)控從廈—漳—泉擴(kuò)大至閩西南等。廈門(mén)島PM2.5年平均質(zhì)量濃度與同期的長(zhǎng)三角和珠三角沿海城市相比較，低于長(zhǎng)三角的揚(yáng)州市[10]、安慶市[11]和舟山市[12](分別為55、53和(31.45±22.89)μg/m3)；也低于珠三角的韶關(guān)市[13]、佛山市[14]和珠海市[15](分別為43、37、31.0 μg/m3)，接近深圳市(29.8 μg/m3)[16]，說(shuō)明廈門(mén)島處于相對(duì)清潔的區(qū)域，可能有受到周邊區(qū)域潛在污染源的影響。

由圖1b展示的5年P(guān)M2.5季節(jié)和月份變化可見(jiàn)：2015—2019年廈門(mén)島PM2.5月均質(zhì)量濃度1—3月及12月相對(duì)較高，為31.68～35.86 μg/m3；6—8月相對(duì)較低，均在20 μg/m3以下。說(shuō)明廈門(mén)島大氣細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度具有“U”形的“冬高夏低，春降秋升”的季節(jié)變化特點(diǎn)，這可能是受氣象條件和潛在源兩因素的協(xié)同影響。冬季廈門(mén)島多受冷高壓影響，大氣層結(jié)穩(wěn)定，易形成靜穩(wěn)條件，不利于污染物垂直輸送和水平擴(kuò)散；加上早晨及夜間近地面溫度低，易形成逆溫層，使近地面大氣污染物累積；此外冬季正值北方采暖季節(jié)，受偏北風(fēng)影響，北方污染物隨之南移出現(xiàn)了區(qū)域性傳輸。春季廈門(mén)島主要受西南暖濕氣流影響，造成污染物不易擴(kuò)散。夏、秋兩季廈門(mén)島多處于副熱帶高壓及其邊緣，盛行偏南風(fēng)，氣團(tuán)主要來(lái)自清潔的海面，又降雨頻發(fā)，有利于大氣污染物的擴(kuò)散和清除[17-19]。

由廈門(mén)市環(huán)境質(zhì)量公報(bào)知，2015—2019年空氣質(zhì)量(AQI)為輕度污染的天數(shù)分別為2、4、3、5、9 d，首要污染物為PM2.5的天數(shù)占比分別為50%、75%、33.3%、20%、22%，因此PM2.5仍是廈門(mén)島大氣污染防治的主要對(duì)象。為明確這5年廈門(mén)島PM2.5污染的月份，將統(tǒng)計(jì)得出的各月份PM2.5污染等級(jí)和頻率分布特征示于圖2。由圖2可知，6月PM2.5達(dá)優(yōu)(<35 μg/m3)天數(shù)頻率最高，達(dá)100%；而1、2、3和11月，達(dá)優(yōu)頻率最低，輕度污染事件主要出現(xiàn)在這些月份。這與前述的年均、月均PM2.5質(zhì)量濃度變化的趨勢(shì)吻合。且2015年1月、2019年2月、2016—2018年3月和2016年11月均出現(xiàn)PM2.5日均質(zhì)量濃度較大值(>90 μg/m3)。因此，后期的污染月份軌跡路線特征分析主要集中在這4個(gè)月，并稱(chēng)其為易污染月份。

2.2 廈門(mén)島PM2.5 與氣象要素的相關(guān)性分析

廈門(mén)島2015—2019年P(guān)M2.5年質(zhì)量濃度與氣象要素之間的Person相關(guān)性分析(小時(shí)值)結(jié)果見(jiàn)表1。由表1可知，溫度與PM2.5呈顯著負(fù)相關(guān)。廈門(mén)屬亞熱帶海洋性季風(fēng)氣候，受大氣環(huán)流和臺(tái)灣海峽地形的共同影響，具有夏無(wú)酷暑，冬無(wú)嚴(yán)寒的特點(diǎn)。為剔除季節(jié)性的影響，分別研究了易污染月(P，1、2、3、11月)及清潔月(C，6、7、8月)PM2.5和溫度之間的關(guān)系(見(jiàn)表1)[7，17]。由表1可知，剔除季節(jié)影響后：溫度與PM2.5二者之間無(wú)明顯負(fù)相關(guān)關(guān)系，反而在部分月份存在弱正相關(guān)關(guān)系，說(shuō)明高溫有利于大氣顆粒物的增多，使PM2.5質(zhì)量濃度增加；易污染月濕度與PM2.5之間關(guān)系仍不顯著，但是夏季濕度卻與PM2.5存在一定負(fù)相關(guān)關(guān)系，可能與夏季水汽增大、細(xì)顆粒被包裹直至被雨水清除有關(guān)；2017—2019年污染月風(fēng)速對(duì)PM2.5影響更顯著，而夏季則不明顯。

表1 2015—2019年廈門(mén)島PM2.5 與氣象要素之間相關(guān)性

已有研究[20]發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)江中下游地區(qū)冬季PM2.5與風(fēng)速之間相關(guān)性較小，卻與冬季北方污染物遠(yuǎn)距離輸送有關(guān)，因?yàn)檩斔妥饔每梢缘窒L(fēng)對(duì)污染物的稀釋作用。廈門(mén)島與之情況迥異，說(shuō)明冬季遠(yuǎn)距離輸送對(duì)廈門(mén)島的影響明顯弱于長(zhǎng)江中下游地區(qū)。研究[19]發(fā)現(xiàn)，廈門(mén)島春季受E、NEN、ESE方向的偏東風(fēng)影響大，秋冬兩季NNE、NE、ENE等偏北風(fēng)占比較高，易于把北方城市的PM2.5等大氣污染物輸送過(guò)來(lái)，導(dǎo)致廈門(mén)島污染月PM2.5濃度偏高。

2.3 后向軌跡聚類(lèi)分布

2015—2019年易污染月的后向氣團(tuán)軌跡聚類(lèi)分析結(jié)果見(jiàn)圖3，影響易污染月中的氣團(tuán)軌跡，1、2月可分為3類(lèi)，11月可分為4類(lèi)，3月分為5類(lèi)。

1月，軌跡類(lèi)1占總軌跡數(shù)的54.19%，該類(lèi)軌跡是1月的主導(dǎo)氣團(tuán)軌跡，具有短距離傳輸特征；來(lái)自偏北方向的軌跡類(lèi)3主要受季節(jié)性東北風(fēng)影響，占比為34.68%，傳輸距離較軌跡類(lèi)1長(zhǎng)；受北方寒流影響的西北向軌跡類(lèi)2占比為11.13%，具有傳輸距離長(zhǎng)、移動(dòng)速度快的特點(diǎn)。

2月的3類(lèi)氣團(tuán)軌跡與1月相似，省內(nèi)短距離輸送的軌跡類(lèi)2和沿岸輸送的軌跡類(lèi)3的占比相對(duì)較高，分別占總軌跡數(shù)的37.53%和49.77%，為該月的主導(dǎo)輸送氣團(tuán)；自西北向長(zhǎng)距離輸送的軌跡類(lèi)1占總軌跡數(shù)的12.69%。

春季3月受暖流的影響，氣團(tuán)軌跡相對(duì)復(fù)雜。自西北方向(寒流)來(lái)的長(zhǎng)距離氣團(tuán)軌跡類(lèi)2占比明顯下降，僅為8.39%。其他4類(lèi)氣團(tuán)軌跡均為短距離輸送，來(lái)自西北方向的短距離軌跡類(lèi)1比重最大，為44.88%；其次為來(lái)自東北方向的軌跡類(lèi)3和軌跡類(lèi)4，分別占總軌跡數(shù)的11.49%和34.40%；來(lái)自福建東北部地區(qū)的軌跡類(lèi)5對(duì)廈門(mén)島只有輕微影響，約占0.84%。

秋季11月的4類(lèi)軌跡與1月相似，其中來(lái)自東部的海洋氣團(tuán)軌跡類(lèi)4占總軌跡數(shù)的41.01%，為主導(dǎo)軌跡，可能與此時(shí)廈門(mén)島的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)及東風(fēng)有關(guān)；其次為偏北方向的沿岸軌跡類(lèi)3(受東北風(fēng)影響)和省內(nèi)短距離輸送的軌跡類(lèi)1，分別占總軌跡數(shù)的13.99%和36.23%；由于此時(shí)寒流較弱，長(zhǎng)距離輸送的軌跡類(lèi)2占比相對(duì)冬季小，但與春季相當(dāng)，為8.77%。

綜上所述：5年易污染月氣團(tuán)軌跡多為短距離輸送氣團(tuán)，即短距離輸送是造成廈門(mén)島1、2、3、11月空氣污染的主要原因；并且，來(lái)自西北方向及偏北方向(沿岸移動(dòng))的長(zhǎng)距離輸送在冬季明顯增加，加劇了廈門(mén)島冬季的大氣污染。整體而言，除了11月個(gè)別出現(xiàn)來(lái)自東北(偏東)方向的海洋氣團(tuán)外，污染月份的氣團(tuán)軌跡多來(lái)自西部和北部的大陸氣團(tuán)。

2.4 不同氣流軌跡的污染特征分析

以《環(huán)境空氣質(zhì)量等級(jí)標(biāo)準(zhǔn)》中24 h PM2.5平均質(zhì)量濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(75 μg/m3)為閾值，來(lái)區(qū)分污染軌跡和清潔軌跡，并對(duì)污染月份各軌跡對(duì)應(yīng)的PM2.5逐時(shí)質(zhì)量濃度進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，探討2015—2019年廈門(mén)島易污染月份不同氣流軌跡的污染特征。結(jié)果(見(jiàn)表2)發(fā)現(xiàn)，該閾值下各月污染軌跡占總軌跡的1.30%～2.82%；1月和2月的全部軌跡類(lèi)均含有污染軌跡，且來(lái)自蘇、浙和閩東北部地區(qū)的污染軌跡PM2.5質(zhì)量濃度最高，分別達(dá)到(91.79±11.15)μg/m3和(100.81±31.68)μg/m3；3月的5類(lèi)軌跡中有3類(lèi)含污染軌跡，其中來(lái)自西北方向(贛、浙及閩東北部)方向的污染軌跡的PM2.5質(zhì)量濃度最高，達(dá)(96.13±19.35)μg/m3；11月污染軌跡中有3類(lèi)污染軌跡，來(lái)自贛、閩中西部地區(qū)的軌跡類(lèi)中PM2.5質(zhì)量濃度最高，達(dá)(97.01±16.94)μg/m3。由此可知，PM2.5閾值選取75 μg/m3時(shí)，質(zhì)量濃度較高的污染軌跡主要來(lái)自浙、贛相鄰省份以及本省的閩東北地區(qū)，盡管這些軌跡的占比數(shù)不大(1.10%～4.34%)，卻是造成廈門(mén)島大氣輕度污染的主要貢獻(xiàn)軌跡，應(yīng)引起重視。

PM2.5閾值選擇為75 μg/m3對(duì)廈門(mén)島大氣污染控制具有重要意義，但若要使廈門(mén)島從較清潔地區(qū)向“清潔空氣”目標(biāo)前進(jìn)，可采用24 h PM2.5平均質(zhì)量濃度一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(35 μg/m3)為閾值進(jìn)行分析(見(jiàn)表2)，此閾值下污染軌跡相對(duì)總軌跡的占比數(shù)明顯增加，在17.24%～44.56%之間。1月，來(lái)自贛、閩北部地區(qū)的軌跡類(lèi)1的軌跡數(shù)及污染軌跡數(shù)均最高，分別達(dá)1982條和803條(相對(duì)總軌跡數(shù)占比分別為54.18%和21.95%)，PM2.5質(zhì)量濃度也最高，可達(dá)(54.24±15.62)μg/m3；來(lái)自蘇浙和閩東北地區(qū)的軌跡類(lèi)3，盡管該類(lèi)軌跡的PM2.5質(zhì)量濃度不高((48.78±11.30)μg/m3)，但其污染軌跡數(shù)達(dá)677條，分別占該類(lèi)軌跡及當(dāng)月總軌跡的53.35%和18.51%，說(shuō)明該類(lèi)軌跡發(fā)生污染的概率較高。2月，來(lái)自黃海海域經(jīng)蘇浙、閩東部到達(dá)廈門(mén)島的軌跡類(lèi)3的PM2.5質(zhì)量濃度最高，為(51.43±17.86)μg/m3，其污染軌跡數(shù)(564條)占比也最高，占2月份總軌跡數(shù)的17.08%；來(lái)自浙、閩東北部的軌跡類(lèi)2的PM2.5質(zhì)量濃度相對(duì)較低((50.33±17.55)μg/m3)，但該類(lèi)軌跡數(shù)及污染軌跡數(shù)仍較高，分別達(dá)1239條和305條，分別占總軌跡數(shù)的為37.52%和9.24%。春季3月各類(lèi)軌跡中污染軌跡的PM2.5質(zhì)量濃度范圍為(44.99±4.61)～(53.44±13.44)μg/m3，其中來(lái)自川、鄂、湘、贛及閩中東部地區(qū)的軌跡類(lèi)2的PM2.5質(zhì)量濃度最高，其污染軌跡數(shù)僅144條，卻占了該類(lèi)軌跡的46.75%，說(shuō)明該類(lèi)軌跡發(fā)生污染的概率也很高；其次為來(lái)自贛、浙及閩東北部的軌跡類(lèi)1，其PM2.5質(zhì)量濃度為(51.82±16.29)μg/m3，該類(lèi)軌跡數(shù)及污染軌跡數(shù)均較高，分別為1646條和1023條，分別占總軌跡數(shù)的44.89%和27.90%。秋季11月所有軌跡分類(lèi)中，來(lái)自贛和閩中西部的軌跡類(lèi)1的PM2.5質(zhì)量濃度最高，達(dá)(56.05±22.58)μg/m3；污染軌跡數(shù)也最多，達(dá)243條，占期總軌跡數(shù)的6.88%。

綜上所述，按現(xiàn)行空氣等級(jí)質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，選擇PM2.5閾值為75 μg/m3時(shí)，影響廈門(mén)島的污染軌跡主要來(lái)自短距離輸送的浙江、江西相鄰兩省及省內(nèi)的閩東北部和閩中西部地區(qū)的污染源，這些區(qū)域的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控應(yīng)受到重視。而廈門(mén)島若要向“清潔”目標(biāo)前進(jìn)，24 h PM2.5閾值可選擇為35 μg/m3，此時(shí)需要聯(lián)防聯(lián)控的區(qū)域范圍將增大。除了上述區(qū)域外，冬季需要關(guān)注黃海海域、江蘇和浙江較長(zhǎng)距離輸送的氣團(tuán)，該類(lèi)氣團(tuán)軌跡到達(dá)時(shí)，廈門(mén)島PM2.5質(zhì)量濃度雖相對(duì)較低，但是污染軌跡數(shù)占比高；春季需關(guān)注來(lái)自四川、湖北、湖南、江西等西北方向較長(zhǎng)距離輸送的氣團(tuán)，該類(lèi)氣團(tuán)軌跡使廈門(mén)島PM2.5質(zhì)量濃度升高，雖軌跡總數(shù)低但污染軌跡占比高(相對(duì)同類(lèi)軌跡)，污染頻率也高。

表2 污染月份各類(lèi)軌跡占比及對(duì)應(yīng)PM2.5 濃度值統(tǒng)計(jì)分析

3 結(jié)論

為促進(jìn)廈門(mén)島向“清潔空氣”目標(biāo)前進(jìn)，對(duì)2015—2019年廈門(mén)島空氣質(zhì)量影響較大的細(xì)顆粒物展開(kāi)污染特征、污染月份的輸送路徑及污染軌跡特征分析，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：1)廈門(mén)島2015—2019年，PM2.5污染控制取得一定成效，其年平均質(zhì)量濃度呈逐年下降趨勢(shì)；其季節(jié)變化具有“冬高夏低，春降秋升”的特點(diǎn)，且月均高值多出現(xiàn)在1—3月及11月。2)剔除季節(jié)影響后，氣象要素中溫度、濕度對(duì)廈門(mén)島PM2.5的影響均不顯著，而風(fēng)速對(duì)PM2.5具有較顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系，該現(xiàn)象在冬季尤為顯著。3)廈門(mén)島污染月的短距離氣團(tuán)輸送是造成PM2.5污染的主要原因，來(lái)自西北及偏北方向的長(zhǎng)距離氣團(tuán)輸送加劇了冬季PM2.5污染。為了向“清潔”目標(biāo)前進(jìn)，選擇35 μg/m3作為24 h PM2.5閾值對(duì)廈門(mén)島大氣污染聯(lián)防聯(lián)控更有意義。4)冬季污染潛在源區(qū)為閩東部沿海區(qū)域及浙、皖、贛、粵與閩交界區(qū)域，這些區(qū)域的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控應(yīng)受到極大重視；而來(lái)自蘇浙的較長(zhǎng)距離氣團(tuán)輸送因污染軌跡數(shù)占比高也應(yīng)受到重視。春季污染潛在源區(qū)開(kāi)始向西南方向移動(dòng)，需關(guān)注來(lái)自川、贛、湘等方向較長(zhǎng)距離輸送的氣團(tuán)軌跡，軌跡總數(shù)雖低但污染頻率高。