摘 要：該文分析了膨脹石墨雙極板（EGBPs）各向異性結構對燃料電池水熱管理與輸出性能的影響。建立了三維兩相非等溫數(shù)值模型，對比了4種典型復合材料結構下溫度、電流密度、水含量等參數(shù)的分布特征，揭示了雙極板傳熱特性與輸出性能的耦合效應。結果表明：沿質子傳遞方向熱導率（kz）對燃料電池性能具有顯著影響，在2.2 A cm-2電流密度下，將kz從常規(guī)結構的5 W·m-1·K-1提升至280 W·m-1·K-1，可以使輸出性能提高22 mV；沿流道氣體流動方向的熱導率（ky）是影響散熱能力的關鍵因素，將ky與kz提高至280 W·m-1·K-1，或者實現(xiàn)各向同性結構（kx = ky = kz = 20 W·m-1·K-1），均能夠使膜電極組件（MEA）核心區(qū)域的溫度降低2 ℃左右。因此，提高ky與kz并實現(xiàn)各向同性結構是膨脹石墨雙極板技術的未來發(fā)展目標之一。

關鍵詞：質子交換膜燃料電池（PEMFC）；膨脹石墨雙極板（EGBPs）；各向異性導熱；水熱管理；散熱能力中圖分類號： TM 911.4 文獻標識碼： A DOI： 10.3969/j.issn.1674-8484.2024.04.009

Infuence of anisotropic conductive expanded graphite bipolar plates on performance of proton exchange membrane fuel cell

DING Yujie1， GAN Quanquan2，3， SHAO Yangbin2， XU Liangfei2， LI Jianqiu2， OUYANG Minggao2

（1. School of Civil Engineering， Guangzhou University， Guangzhou 510006， China;"2. School of Vehicle and Mobility， Tsinghua University; State Key Laboratory of Intelligent Green Vehicle and Mobility（Former： State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy） ; Beijing 100084， China;"3. Shanghai Shenli Technology Co.， Ltd.， Shanghai 201401， China）

Abstract： Established a three-dimensional， two-phase， non-isothermal fuel cell single channel model to investigate the infuence of anisotropic structure of Expanded Graphite Bipolar Plates （EGBPs） on thermal management and the performances of proton exchange membrane fuel cell （PEMFC）. The distribution of temperature， the current density and the membrane water content under four main material orientations were compared. The coupling effect between EGBPs heat transfer characteristics and the outperformance were revealed. The results show that increasing the conductivity along proton-transport direction kz from the 5 W·m-1·K-1 for a traditional structure to the 280 W·m-1·K-1， enhances the voltage by 22 mV under 2.2 A cm-2."The conductivity along gas-fow direction ky plays an important role in heat dissipation. Increasing ky and kz to 280 W·m-1·K-1， or accomplishing isotropic conductivity （kx = ky = kz = 20 W·m-1·K-1）， reduces the Membrane-Electrode-Assembly （MEA） core-area peak-temperature by 2 ℃. Therefore， enhancing the gas-fow and proton-transport direction conductivities and accomplishing isotropic structure are one of the future main development goal of expanded graphite bipolar plates.

Key words： p roton exchange membrane fuel cell （PEMFC）; expanded graphite bipolar plates （EGBPs）;"anisotropic conductivity; thermal and water management; heat dissipation

水熱管理對于質子交換膜燃料電池（proton exchangemembrane fuel cell， PEMFC）的正常運行至關重要，尤其是在當今商業(yè)化燃料電池堆向高溫工況發(fā)展的背景下[1]。將運行溫度從80 ℃提高至90～120 ℃，能夠避免復雜的液態(tài)水排出問題，并提高電池效率。但是過高的運行溫度將造成電池內(nèi)部水熱分布不均[2]、輸出性能下降、材料加速衰退甚至失效[3]。為了實現(xiàn)高效長壽命的燃料電池，需要從材料性質、電池結構與水熱管理技術等多方面著手，以使其運行在合適的水熱狀態(tài)[4]。

燃料電池內(nèi)部熱源主要來自可逆熵產(chǎn)熱與不可逆熱效應?？赡骒禺a(chǎn)熱主要由催化劑層的電化學反應產(chǎn)生，尤其是陰極側高熵產(chǎn)的氧還原反應[5]。歐姆熱則主要來自于質子交換膜。燃料電池從內(nèi)到外傳熱的路徑包括電極內(nèi)部導熱、雙極板導熱、氣體流場傳熱、冷卻流道壁面對流換熱以及遠端散熱器的對流換熱等。以上過程的傳熱特性取決于工質性質[6-7]，流場結構[8-9]，材料熱導率[10-11]，運行工況[12-14]等多方面因素。

深入理解電池組件材料的熱物理性質、發(fā)展高熱導率材料是燃料電池散熱的重要發(fā)展方向[15]。有研究報告了氣體擴散層[10-11]、催化劑層[16-17]等膜電極組件的熱物性對于燃料電池傳熱特性的影響。作為占據(jù)燃料電池大部分體積（約60%）的雙極板部件，其熱物性對于電池內(nèi)部導熱與對流過程均起到關鍵作用。然而，目前關于雙極板傳熱的研究大多數(shù)都集中在流場結構與布置方式方面[18-20]。因此，雙極板熱物性對于燃料電池傳熱特性與水熱分布的影響亟待研究。

膨脹石墨雙極板（expanded graphite bipolar plates，EGBPs）具有性質穩(wěn)定、耐腐蝕性高的突出優(yōu)勢，在商業(yè)化燃料電池堆中獲得重要應用。由于膨脹石墨蠕蟲的層狀結構特征，EGBPs的熱導率與電導率呈現(xiàn)出強烈的各向異性[21-22]。根據(jù)美國能源部雙極板技術報告[23]，EGBPs的平面內(nèi)熱導率約為280 W·m-1·K-1，垂直方向（質子傳遞方向）上熱導率僅為5 W·m-1·K-1，存在數(shù)量級上的巨大差異。有研究致力于通過改進合成工藝來提升材料均勻性[22]，例如通過前驅體工藝來形成三維傳導通路[24]，或添加納米填料等[25]。有研究通過二次成型工藝來改變石墨片層分布方向，從而調控復合膨脹石墨材料的各向異性[26]。

本研究以EGBPs燃料電池為研究對象，通過建立三維兩相非等溫數(shù)值模型，研究了EGBPs材料對電池水熱管理和輸出性能的影響。對比了3種典型各向異性結構與1種各向同性結構下，電池內(nèi)部溫度、電流密度、水含量等關鍵參數(shù)的分布特征，揭示了雙極板傳熱特性與電池內(nèi)部溫度分布及輸出性能的耦合效應，可望為膨脹石墨雙極板的材料性能提供改進方向。

1 EGBP燃料電池三維單流道數(shù)值模型

1.1 EGBP流道典型結構

典型膨脹石墨雙極板燃料電池的組成部分與截面形狀如圖1所示，主要包括陽極與陰極側的雙極板（anode/cathode bipolar plate，ABP/CBP），氣體流道（gas channels，GC），氣體擴散層（gas diffusion layer，GDL），微孔層（micro porous layer，MPL），催化劑層（catalyst layer，CL），質子交換膜（proton exchange membrane，PEM）。商業(yè)化燃料電池氣體流道與冷卻液流道的長度一般為幾百mm，直徑約為幾百μm，因此具有較高的長徑比?？紤]到流道結構的對稱性，選取圖1中紅色虛線方框所示區(qū)域作為計算域。

通常，膨脹石墨片層的分布方向平行于x - y平面，如圖2a（結構Ⅰ）所示。通過調節(jié)樹脂注塑成型工藝，可以實現(xiàn)石墨片層平行于y - z方向與x - z方向分布，如圖2bc （結構Ⅱ-Ⅲ） 所示。EGBPs制備工藝的理想目標是實現(xiàn)各向同性結構且熱導率均勻，如圖2d（結構Ⅳ）所示。不同結構下相應的熱導率與電導率如表1所示。

常規(guī)EGBPs結構（Ⅰ）的熱導率與電導率在面內(nèi)（x - y）方向上遠遠大于垂直（z）方向[23]，即kx = ky＞kz。對于另外2種各向異性結構（Ⅱ-Ⅲ），分別在y - z方向與x - z方向具有較高傳導能力。而各向同性結構（Ⅳ）則具有均勻的熱導率與電導率數(shù)值[24]，即kx = ky = kz。

1.2 模型方程

本研究主要不同EGBPs復合結構下燃料電池內(nèi)部產(chǎn)熱-散熱耦合過程，因此關注穩(wěn)態(tài)運行工況，且忽略氣體流道內(nèi)的液態(tài)水來簡化計算。建模過程中采用的主要假設包括：反應氣體為理想氣體，為不可壓縮、層流狀態(tài)；微孔層 （MPL） 與催化劑層 （CL） 均為均勻的各向同性多孔介質，考慮氣體擴散層 （GDL） 的各向異性熱導率與電導率；質子交換膜對于所有氣體都不可穿透；重力與接觸效應都忽略不計；流道中的水處于霧狀流。

圖3展示了三維非等溫兩相燃料電池單流道模型，其中紅色線條（直線1、2、3）標注了后續(xù)分析溫度分布的取值位置，分別為單流道模型的中間位置垂直方向和陰極冷卻流道流動方向。

組分的摩爾質量，Sgl與Sgd分別為氣態(tài)和液態(tài)水之間的質量傳遞，以及氣態(tài)水和膜態(tài)水之間的質量傳遞：

其中：R為理想氣體常數(shù)；γe與γc分別為水蒸發(fā)和冷凝速率常數(shù)；ε為孔隙率；s為液態(tài)水飽和度；Dgl為氣相與液相水之間的擴散系數(shù)；pwv為水蒸氣分壓；psat為水蒸氣飽和壓力；EW（equivalent weight）為膜的離子交換當量（單位為g/mol）。

反應氣體與冷卻液的動量守恒方程分別為其中：CH與CO分別為陽極氫氣和陰極氧氣的摩爾濃度22，αa，a與αa，c分別為陽極和陰極傳遞系數(shù)，Rm與R1分別為電解池與液態(tài)水引起的氧氣傳質阻力。

燃料電池陽極與陰極側的電荷守恒方程分別為其中：φe與φm分別為固相和電解質相電勢，Se與Sm分別為固相和電解質相電荷源項：

基于ANSYS Fluent軟件平臺，利用SIMPLE格式有限體積方法對以上方程進行數(shù)值求解。計算涉及的主要輸運與反應參數(shù)如表 2所示。主要邊界條件標注在圖3、表 3中。

所有流場入口都采用質量流量入口邊界。所有流場出口均為壓力出口邊界。采用40%體積分數(shù)的乙二醇溶液作為冷卻劑[27]，密度為1 030.07 kg m-3，熱導

率0.451 W·m-1·K-1，比熱容3.653 kJ kg-1 K-1。陽極和陰極側反應氣體處于逆向流動。陽極和陰極側的冷卻液流動方向都與陰極氣體流動方向相同。通常已知電堆中膜電極數(shù)量為n1，單片極板上冷卻流道數(shù)量為n2，則模型中1/2冷卻流道流量qm，cool可通過電堆的冷卻液質量流量qm，stack計算得到在陽極與陰極端面上設定恒電勢邊界條件，熱邊界條件是基于實驗測試數(shù)據(jù)進行能量平衡計算來確定的。針對燃料電池穩(wěn)態(tài)運行過程中，冷卻液進行單相對流換熱，熱流通量可以通過出入口溫差進行計算：

其中：cp為乙二醇冷卻液定壓比熱容，A為截面積，Tout與Tin為冷卻液進出口溫度?？紤]到雙極板堆疊的對稱性，模型中雙極板上下邊界的熱通量均為

1.3 模型驗證

通過膨脹石墨燃料電池堆臺架測試數(shù)據(jù)對模型進行驗證和標定。所測試的膨脹石墨燃料電池堆陽極與陰極氣體入口溫度均為65～77 ℃。陽極氣體入口濕度為29%～50%，陰極氣體入口濕度為45.0%～63.5%。陽極氣體入口壓力為152.0～263.4 kPa，陰極氣體入口壓力為141.9～253.3 kPa。陽極過量系數(shù)為1.45～2.00，陰極過量系數(shù)為1.60～7.00。通過控制冷卻液流量與入口溫度，使電堆工作在70 ℃條件下。不同操作條件下的冷卻液入口流量和溫度如圖4所示。采用恒定電流方式，從電池開路開始，電流密度每增加0.25 A·cm-2，恒電流放電10 min，記錄相應輸出電壓。

如圖5所示，模型計算得到的極化曲線和功率密度與實驗數(shù)據(jù)吻合良好，僅在大電流條件下略有誤差，最大誤差小于5%。同時，利用冷卻液進出口溫度對模型傳熱過程模擬的可靠性進行驗證，如圖6所示。模型中冷卻液入口溫度根據(jù)實驗測試數(shù)據(jù)進行設置。

可以看到，計算得到的陰極冷卻流道出口溫度與實驗測試結果完全一致。隨著電流密度的增大，冷卻液出口溫度逐漸升高，最高溫度為91 ℃。在最大電流2.2 A·cm-2下，冷卻液出口溫度降低為86 ℃，這是由于入口溫度的降低以及流量速度的增大。在所有電流密度范圍內(nèi)，計算值與實驗值之間的相對誤差均小于3%。通過改變計算域網(wǎng)格數(shù)量，對模型的網(wǎng)格無關性進行驗證。所采用的總網(wǎng)格數(shù)量分別為238 050、488 850、672 100。

如圖5至圖6所示，不同網(wǎng)格下計算得到的極化曲線和冷卻液出口溫度基本重合。為了節(jié)省計算成本，本文采用238 050網(wǎng)格進行后續(xù)計算與分析。

2 EGBP結構對燃料電池輸出性能的影響

圖7與圖8展示了不同EGBP結構下的極化曲線和功率密度分布。

隨著電流密度的增大，不同EGBP結構下的極化曲線之間的差值逐漸增大。在相同的大電流工況下，結構Ⅱ具有最高的輸出電壓，其次是結構Ⅳ與結構Ⅰ。在2.2 A·cm-2電流密度下，結構Ⅱ的輸出電壓比常規(guī)結構Ⅰ高出22 mV。該結果體現(xiàn)了提升EGBP雙極板材料質子傳遞方向（z軸）上傳導能力的重要性。另一方面，結構Ⅲ的極化曲線性能最差，與性能最優(yōu)的結構Ⅱ在2.2 A·cm-2下相差35.4 mV，甚至比常規(guī)結構Ⅰ的輸出電壓低13.3 mV，體現(xiàn)了沿流動方向（y軸）上傳導過程的重要性。因為結構Ⅲ雖然具有較高的kx與kz（280 W·m-1·K-1），但是其ky卻較低（5 W·m-1·K-1），限制了沿冷卻液流動方向上的能量傳遞。

圖9展示了不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）在輸出電壓0.675V下CCL-CMPL界面處電流密度分布。為了方便顯示，流道長度在圖中進行了壓縮。黑線代表陰極側雙極板脊背-氣體流道邊界位置。黑線右側為陰極氣體流道下方區(qū)域，左側為脊背下方覆蓋區(qū)域。結果顯示，結構Ⅱ整體上具有較高的電流密度，即較高的電化學反應速率。結構Ⅰ與結構Ⅳ的電流密度分布相近，而結構Ⅲ的電流密度相對較低，以上趨勢符合圖7中結果。同時，各個EGBP結構下的大電流密度區(qū)域都位于脊背以下，因為該區(qū)域處于雙極板和多孔電極之間的傳導接觸面。結構Ⅱ在0.675V下，流道脊背下方電流密度最高達到1.3 A·cm-2。而性能較差的結構Ⅲ的最大電流密度僅為0.9 A·cm-2。

3 EGBP結構對燃料電池水熱分布的影響

3.1 沿質子傳遞方向上溫度分布

不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）對燃料電池輸出性能的影響，主要來源于內(nèi)部水熱分布均勻性的差異。下文通過分析溫度、電化學反應速率與水含量分布特征，來揭示EGBP結構對燃料電池性能的作用機理。圖10展示了不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）下陰極冷卻液出口溫度。在冷卻液入口溫度相同的條件下，在中低電流密度工況下，不同EGBP結構下冷卻液出口溫度曲線基本重合，在大電流工況下開始出現(xiàn)0.6 ℃左右的微小差異。

圖11a顯示了不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）在2.1 A·cm-2下沿直線1（見圖3）方向的溫度分布。四條曲線的溫度峰值出現(xiàn)在同一位置，該位置為陰極催化劑層，即氧還原反應的產(chǎn)熱是燃料電池內(nèi)部主要熱量來源。在氣體流道區(qū)域（AGC與CGC），由于氣體的密度和比熱容較小，傳熱能力較低，4條曲線沒有明顯差異；在陽極和陰極膜電極區(qū)域（GDL + MPL + CL），傳熱方式以導熱為主，溫度分布受到EGBP材料結構影響較大，因此4條曲線呈現(xiàn)出較大差異。具有較高輸出性能的結構Ⅱ與Ⅳ的溫度曲線較低，最高溫度不超過90 ℃，體現(xiàn)了較好的散熱能力。而輸出性能較差的結構Ⅰ與Ⅲ具有較高的溫度，尤其是膜電極區(qū)域的溫度峰值，比結構Ⅱ與Ⅳ的溫度峰值高1～2 ℃左右。因此，結構Ⅰ與Ⅲ下的輸出性能降低是由于散熱惡化導致的。

圖11b給出了不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）在2.1 A·cm-2下沿直線2（見圖3）方向的溫度分布。其中4條曲線從高到底的順序與圖 11（a）一致，分別為Ⅰ、Ⅲ、Ⅱ、Ⅳ。由于直線2位于雙極板脊背的對稱面上，而GDL與脊背之間的導熱作用是膜電極散熱的關鍵環(huán)節(jié)，因此圖11b中曲線Ⅰ、Ⅲ在CGDL與AGDL區(qū)域均呈現(xiàn)出一定的溫度梯度，在GDL厚度（151 μm）上溫度降低了1 ℃。各向同性結構Ⅳ下的GDL區(qū)域溫度梯度較?。ǎ?.5 ℃）。而結構Ⅱ在較高k與k熱導率（280 W·m-1·K-1）作用下其GDL區(qū)域幾乎沒有溫度梯度。

3.2 沿流動方向上的分布規(guī)律

圖12繪制了不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）在2.1 A·cm-2下陰極冷卻流道沿程（直線3）溫度分布。從陰極側流道入口（y = 0.3 m）到出口（y = 0 m），冷卻液溫度線性增大。四種結構下的溫度曲線基本重合，僅有結構Ⅳ的沿程溫度略低于其他三種結構1 ℃左右。

圖13a給出了不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）下2.1 A·cm-2下CCL-PEM界面處的溫度分布。從陰極入口到出口方向，在電化學反應作用下CCL-PEM界面處溫度逐漸升高，在出口區(qū)域的高溫段達到371 K。結構Ⅳ和Ⅱ在y軸與z軸方向具有較高的熱導率 （20與280 W·m-1·K-1），良好的散熱導致沿流動方向溫度梯度較小，即高溫段區(qū)域較小。結構Ⅰ盡管具有較高的k（280 W·m-1·K-1），但是其傳熱受限于較低的kz（5 W·m-1·K-1），因此總體溫度較高。而結構Ⅲ則受限于較低的ky（5 W·m-1·K-1），進而導致輸出性能較低（圖7）。

圖13b對比了不同EGBP結構（Ⅰ-Ⅳ）下2.1 A·cm-2下陰極催化劑層-質子交換膜界面（CCL-PEM）處的水含量分布。結果顯示，結構Ⅳ下的水含量是最高的，氣體流道下方區(qū)域的水含量達到12.0。而結構Ⅰ的水含量是最低的，并且沿流動方向呈現(xiàn)明顯梯度，從入口區(qū)域的8.8到出口區(qū)域降低至8.0。對于結構Ⅳ，氣體流道下區(qū)域的水含量高于脊背下方區(qū)域，這與圖11至圖12結果中結構Ⅳ的溫度較低相一致，因為氣體流道下溫度較低，而較低的溫度下更利于膜態(tài)水的保存。根據(jù)表2中離聚物電導率的計算公式，高的水含量意味著較高的質子傳導率，從而有助于性能的改善。與之對應，結構Ⅰ下較高的溫度分布導致了較低的水含量分布，因此存在較高的歐姆損失。結構Ⅱ與Ⅲ的水含量處于中間數(shù)值且分布較為均勻，且都在10.0左右。

綜合圖 13與圖7、圖9的結果可知，不同EGBP結構下的溫度分布對于輸出性能的影響存在正反兩方面的作用，即電化學反應速率與離聚物水含量的耦合作用機理。提高EGBP結構熱導率，可能增強大電流工況下燃料電池散熱能力，從而降低膜電極區(qū)域溫度。溫度的降低可以提高離聚物水含量，從而增強其質子傳導率，降低歐姆損失。但是根據(jù)電化學反應動力學可知[30]，溫度的降低也會抑制電化學反應速率，從而影響燃料電池輸出性能。

4 結 論

本文研究了膨脹石墨雙極板各向異性對于質子交換膜燃料電池水熱分布與輸出性能的影響規(guī)律。建立了三維兩相非等溫單流道數(shù)值模型，并利用實驗數(shù)據(jù)對模型進行了標定和驗證。得到的主要結論如下：

1） 與目前的復合膨脹石墨雙極板水平（x-y）分層結構相比，增加雙極板材料質子傳遞方向（z軸）上的熱導率kz對于輸出性能有顯著改善作用。將kz從常規(guī)結構的5 W·m-1·K-1提升至280 W·m-1·K-1，可以使輸出性能在2.2 A·cm-2電流密度下提高22 mV。

2） 膨脹石墨雙極板質子傳遞方向（z軸）熱導率是決定燃料電池散熱能力的關鍵因素，沿流動方向（y軸）上的熱導率對整體溫度均勻性有重要影響。將ky與kz提高至280 W·m-1·K-1，或者實現(xiàn)各向同性結構"（kx = ky = kz = 20 W·m-1·K-1），均能夠使膜電極核心區(qū)域溫度降低2 ℃左右，并使最高溫度在2.2 A·cm-2電流密度下維持在90 ℃以下。

因此，提高ky與kz并實現(xiàn)各向同性結構是膨脹石墨雙極板技術的未來發(fā)展目標之一。

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