摘 " " "要： 對(duì)非金屬離子摻雜納米二氧化鈦復(fù)合光催化材料降低水中污染物的研究進(jìn)展進(jìn)行論述；非金屬離子摻雜納米二氧化鈦復(fù)合光催化材料相較于納米二氧化鈦，其禁帶寬度變窄，提高了在可見光區(qū)的吸收性能，提高了光催化活性，提高了污染物降解率。

關(guān) "鍵 "詞：非金屬離子摻雜納米二氧化鈦復(fù)合光催化材料；污染物降解；光催化活性

中圖分類號(hào)：TQ426 " " 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A " " 文章編號(hào)： 1004-0935（2023）03-0405-05

目前，隨著國民經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展，我國面臨著嚴(yán)重的水污染問題。我國天然水體和飲用水中存在的低濃度、高毒性、難降解污染物 （如多溴聯(lián)苯醚、全氟辛酸（磺酸）、消毒副產(chǎn)物、內(nèi)分泌干擾物、抗生素等） 很難用基于高濃度、外加計(jì)量反應(yīng)試劑為基礎(chǔ)的傳統(tǒng)的物化方法（如沉降、吸附、濕式氧化等） 以及生化技術(shù)等進(jìn)行處理，開發(fā)效率高、能耗低、能處理上述難處理的水體污染物的污水處理技術(shù)迫在眉睫。作為一種眾所周知的光催化材料，二氧化鈦因其具有強(qiáng)大的光催化活性、高光穩(wěn)定性、廉價(jià)無毒、優(yōu)越的氧化還原能力、可重復(fù)利用、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、操作容易控制等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛用于水中污染物降解和消除。二氧化鈦具有巨大的光催化潛力，但其僅在紫外區(qū)域具有活性，并且載流子被其快速重組，因此需要對(duì)其進(jìn)行改進(jìn)。為提高光催化過程效率、實(shí)現(xiàn)可見光光催化，近年來開發(fā)了一系列納米二氧化鈦復(fù)合材料，如非金屬離子單摻雜納米二氧化鈦、非金屬離子共摻雜納米二氧化鈦、負(fù)載型非金屬離子摻雜納米二氧化鈦等，并取得了較大的進(jìn)展。本文介紹了非金屬離子摻雜納米二氧化鈦復(fù)合光催化材料降低水中污染物的最新研究進(jìn)展，以期為非金屬離子摻雜納米二氧化鈦復(fù)合光催化材料在水污染治理領(lǐng)域的研究提供借鑒。

1 "非金屬離子單摻雜納米二氧化鈦復(fù)合光催化材料降低水中污染物

1.1 "C摻雜

Ali S. Alkorbi[1]采用溶膠-凝膠法合成了在太陽光照射下具有優(yōu)異光催化活性的碳摻雜TiO2納米顆粒。純TiO2和碳摻雜TiO2納米粉末為銳鈦礦相，晶粒尺寸為8～13 nm。發(fā)現(xiàn)摻雜會(huì)減緩納米粉末的晶粒長(zhǎng)大。雖然TiO2中的碳摻雜可以有效地將光吸收能力擴(kuò)展到可見光，但過多的摻雜對(duì)光吸收能力有害。光催化降解甲基藍(lán)的最佳摻雜量為2原子%；超過這種摻雜，催化劑的光催化活性降低。

Jing Ning[2]采用等離子體誘導(dǎo)碳摻雜（PICD）方法實(shí)現(xiàn)了包含氧空位的外部缺陷層殼和內(nèi)部結(jié)晶銳鈦礦型TiO2核（～5 nm）的二元核殼結(jié)構(gòu)?？梢姽怛?qū)動(dòng)降解RhB和MO的出色光催化活性源于窄帶隙（～2.30 eV）和改進(jìn)的光誘導(dǎo)電荷分離。此外，在4次循環(huán)后，RhB降解的優(yōu)異穩(wěn)定性（100%）顯示出巨大的潛在適用性。即使在3～11的寬pH范圍內(nèi)，RhB的去除率也可以達(dá)到100%。

Sarenqiqige Bao[3]通過簡(jiǎn)單的電紡絲-溶劑熱煅燒合成路線，通過調(diào)整鈦源的量，成功地制備了碳摻雜的TiO2超薄納米片。得益于大表面積、碳摻雜和具有量子尺寸的超薄TiO2納米片，該材料對(duì)目標(biāo)污染物有更大的吸附，純TiO2的價(jià)帶顯著負(fù)移，這擴(kuò)大了光吸收范圍，并形成了縮短電荷轉(zhuǎn)移的方式。C摻雜的TiO2超薄納米片提高了四環(huán)素的光降解效率。

1.2 "P摻雜

Dali Rani Sarker[4]采用新開發(fā)的簡(jiǎn)易溶膠-凝膠滴涂（SGDC）方法，在玻璃襯底上成功地制備了TiO2、TiO2/多壁碳納米管和磷（P）摻雜的TiO2/多壁碳納米管復(fù)合材料薄膜。所有薄膜的XRD圖顯示了TiO2晶格的銳鈦礦相。通過在可見光照射下降解水中的亞甲基藍(lán)（MB）染料來估計(jì)光催化活性。與純TiO2和多壁碳納米管-TiO2相比，合成的P摻雜TiO2/多壁碳納米管薄膜的效率增加了一倍以上。TiO2中的P摻雜也降低了帶隙，有助于在可見光區(qū)域顯示出顯著的光催化活性。

1.3 "N摻雜

N.S. Natar[5]利用水基雙面膠帶技術(shù)制備固定化的未改性TiO2和N摻雜TiO2。通過UV-Vis/DRS分析觀察到，改性TiO2中的N將帶隙能量從3.0 eV降低到2.8 eV。這解釋了在摻N的TiO2下，MB染料降解下的光活性快2.1倍，其中未改性和最佳摻N TiO2（TN1-45）的光降解速率分別為0.065 min-1和0.138 min-1。最佳摻N TiO2顯示出顯著的光催化性能，固定化TN1-450的光活性能夠維持至少12個(gè)循環(huán)。

Amir Mirzaei[6]通過使用脈沖激光沉積（PLD）方法，將氮引入銳鈦礦型TiO2晶格中，以制備具有不同N含量和膜密度的替代性氮摻雜TiO2。為了充分利用氮摻雜引起的帶彎曲，使用梯度氮摻雜的TiO2（g-N-TiO2）合成了六層多異質(zhì)結(jié)。在20 Pa下制備的具有柱狀納米結(jié)構(gòu)的g-N-TiO2用于在模擬太陽光照射下光催化降解水中的磺胺甲惡唑（SMX）抗生素。結(jié)果表明，與原始TiO2和非梯度摻雜TiO2（N-TiO2）相比，g-N-TiO2的光催化降解性能在磺胺甲惡唑去除率、降解動(dòng)力學(xué)（比TiO2高10倍）和溶液解毒方面有顯著改善。

Pratibha V. Bakre[7]采用簡(jiǎn)單分解法研究了氮前驅(qū)物尿素、氨基脲和N，N’-二甲基脲對(duì)N摻雜TiO2光催化活性的影響。通過兩種不同的改性方法在500 °C下煅燒合成了納米N-TiO2催化劑。在合成的6個(gè)N-TiO2樣品中，5個(gè)樣品對(duì)亞甲基藍(lán)（MB）和羅丹明B（RhB）的直射光降解表現(xiàn)出比Degussa P25更好的光催化活性。氮的存在、大的表面積和金紅石-銳鈦礦相的耦合是提高光催化活性的主要原因。

1.4 "B摻雜

Vandana Yadav[8]采用溶膠-凝膠合成方法，通過摻雜不同濃度的硼（B-TiO2）和氮（N-TiO2），對(duì)TiO2的光物理性質(zhì)進(jìn)行了改性。優(yōu)化了摻雜劑的類型和濃度，以實(shí)現(xiàn)對(duì)乙酰氨基酚（ACT）和久效磷（MCP）在水溶液中的最大降解。UV-DRS分析表明，在B-TiO2和N-TiO2樣品中，TiO2的帶隙（3.2 eV）分別降低到2.96 eV和2.27 eV。通過X射線衍射（XRD）、顯微拉曼光譜、傅立葉變換紅外光譜（FTIR）和X射線光電子能譜（XPS）證實(shí)摻雜的TiO2晶格內(nèi)存在摻雜劑。XPS光譜顯示TiO-O-B和Ti-O-N型鍵的形成，表明TiO2晶格中存在間隙B和取代N原子。與N摻雜樣品相比，B摻雜樣品在光降解效率方面表現(xiàn)出更多的增強(qiáng)。在優(yōu)化條件下，5%的B-TiO2對(duì)ACT和MCP的降解率分別為95%和71%。

1.5 "I摻雜

Sudhakar Saroj[9]采用溶液燃燒法合成了未摻雜和I摻雜的TiO2納米顆粒。XRD衍射圖顯示合成的光催化劑僅具有TiO2的銳鈦礦相。DRS分析表明，隨著TiO2中I摻雜濃度的增加，觀察到吸光度向可見光區(qū)域的連續(xù)移動(dòng)。XPS光譜證實(shí)了合成的光催化劑中存在所有預(yù)期元素（Ti、O和I），并確定了它們的結(jié)合能和化學(xué)狀態(tài)。通過TEM分析確定了未摻雜和I摻雜的TiO2（Ti0.97I0.03O2）光催化劑的形狀和微晶尺寸。用合成的光催化劑對(duì)不同濃度的染料（Direct Blue 199）的模擬溶液進(jìn)行光降解，以測(cè)定合成的光催化活性。Ti0.97I0.03O2光催化劑在所有合成的未摻雜和I摻雜的TiO2光催化劑中顯示出最高的光催化活性。

1.6 "S摻雜

Elsayed T. Helmy[10]通過溶膠-凝膠法合成了可見光響應(yīng)的S摻雜TiO2（GST）納米顆粒（NPs），并將綠色環(huán)保的Malva parviflora（MP）植物水提取物用作介質(zhì)，以促進(jìn)銳鈦礦的S摻雜和晶體生長(zhǎng)。與衍生自常規(guī)有機(jī)溶劑的對(duì)應(yīng)物（CST）相比，GST顯示出更小的平均粒徑（20.3 vs.29.5 nm）和更大的表面積（135 vs 95 m2/g），以及可見光區(qū)域中更顯著的紅移到更長(zhǎng)波長(zhǎng)。XPS分析表明，對(duì)于兩個(gè)樣品，Ti4+陽離子被S6+離子取代進(jìn)入TiO2的晶格結(jié)構(gòu)。通過在可見光照射下降解甲基橙染料來評(píng)價(jià)它們的光催化活性。GST在降解甲基橙和降低化學(xué)需氧量（COD）中表現(xiàn)出較高的光催化活性。

Tao Li[11]合成了S摻雜TiO2光催化劑，研究了在可見光LED照射下，S摻雜TiO2光催化劑對(duì)二甲嘧啶的降解。催化劑表征表明，硫摻雜機(jī)制基于TiO2晶格中Ti4+被陽離子（S6+）取代。S/Ti的最佳摩爾比為0.25時(shí)對(duì)吡咯降解有效。考察了各種反應(yīng)參數(shù)的影響，包括S摻雜TiO2光催化劑負(fù)荷、氧酮用量、吡咯濃度和初始溶液pH?？芍貜?fù)使用性測(cè)試表明S摻雜TiO2光催化劑光催化劑可重復(fù)使用且穩(wěn)定。

2 "非金屬離子共摻雜納米二氧化鈦復(fù)合光催化材料降低水中污染物

2.1 "N、S共摻雜

D. Delgado-Díaz[12]以硫酸鈦和尿素為前驅(qū)體，采用微波沉淀法制備了N、S共摻雜TiO2（N-S/TiO2）光催化劑。在紫外光（365 nm）下，在pH為9的混合物中去除對(duì)胂二酸（p-ASA）和羅沙松（ROX）溶液，評(píng)估了N-S/TiO2的光催化活性。N-S/TiO2顯示出銳鈦礦晶相、介孔結(jié)構(gòu)和27.1 m2/g的表面積。N-S/TiO2材料呈現(xiàn)出表面羥基、吸附的NH3以及分別以間隙和置換方式并入的N和S雜質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)（0.54%和6.74%）。TiO2中的非金屬摻雜將吸收光譜延伸到可見光區(qū)域（λ=409 nm），并產(chǎn)生缺陷，改善了催化劑的吸附和光催化性能。在UV和可見光下，N-S/TiO2材料表現(xiàn)出比純TiO2 P25顯著增強(qiáng)的活性，能在240 min內(nèi)完全去除對(duì)胂二酸（p-ASA），同時(shí)將羅沙松67%礦化，同時(shí)吸附釋放的無機(jī)砷（AsO43-，96.2%）。

2.2 "C、N、S共摻雜

Thi Thanh Thuy Le[13] 以硫脲為前驅(qū)體，通過水熱處理和溶膠-凝膠法制備了C、N和S摻雜的TiO2。分析結(jié)果表明，C、N和S成功地?fù)诫s到TiO2晶格中，導(dǎo)致電子/空穴的復(fù)合速率下降，并且TiO2的吸收邊緣向可見光區(qū)域移動(dòng)。通過在可見光照射下對(duì)羅丹明B的降解來評(píng)價(jià)合成的催化劑的光催化性能。N、C、S摻雜的TiO2表現(xiàn)出最高的光催化效率和可回收潛力。最佳光催化劑用量為1.8 g/L，最佳羅丹明B初始質(zhì)量濃度為20 mg/L。在最佳條件下，1.5 h后幾乎100%的羅丹明B被去除。

Hai Yu[14]在低溫下用氣相水熱法（VPH）合成了具有高光催化活性的C/N/S三元摻雜的TiO2納米棒陣列材料。通過改變硫脲的質(zhì)量，研究了C/N/S含量對(duì)TiO2形貌、材料的光學(xué)、光催化性能的影響。C/N/S-TiO2降低了電子-空穴對(duì)的鍵合速率，增強(qiáng)了可見光吸收、光催化性能。C/N/S摻雜可以顯著調(diào)節(jié)吸收截止波長(zhǎng)（407～602 nm）并縮短帶隙（3.04～2.18 eV）。在模擬陽光下，8-C/N/S-TiO2在150 min內(nèi)對(duì)亞甲基藍(lán)（MB）的最高光催化效率為97.6%，速率常數(shù)為0.019 2 min?1，約為TiO2的4倍（0.005 min?1）。

3 "負(fù)載型非金屬離子摻雜納米二氧化鈦光催化材料降低水中污染物

3.1 "B摻雜

Haolun Li[15]通過溶膠-凝膠法將硼摻雜的TiO2負(fù)載在HZSM-5沸石上，以制備B-TiO2（x%）/HZSM-5復(fù)合材料。B-TiO2（x%）/HZSM-5復(fù)合材料的帶隙能量約為3.2 eV。B-TiO2（x%）/HZSM-5復(fù)合材料比未負(fù)載的B-TiO2具有更高的光催化活性。復(fù)合材料中的最佳B-TiO2負(fù)載量為20%，照射30 min后樣品上55.3%的原始氧氟沙星分子降解。

3.2 "C摻雜

Kavitha Pandi [16] 制備了由金屬硝酸鹽氫氧化物負(fù)載的可見光驅(qū)動(dòng)的碳摻雜TiO2納米復(fù)合材料（CT-Ni/Co/Cu），并通過各種研究對(duì)其進(jìn)行了表征。在光照下測(cè)試了制備的光催化劑的光催化活性，以降解四環(huán)素（TC，10 mg/mL）。質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%碳摻雜的TiO2（31CT）與Cu（II）氫氧化物-硝酸鹽納米復(fù)合光催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性（97%，在1 h內(nèi)），相應(yīng)的反應(yīng)速率約為純TiO2的2倍。

3.3 "N摻雜

Shimelis Kebede Kassahun[17]通過超聲輔助溶膠-凝膠工藝合成了可見光活性N摻雜的TiO2-SiO2納米顆粒，并研究了其對(duì)環(huán)丙沙星的光降解和礦化性能。研究了操作參數(shù)（溶液pH、輻照時(shí)間、催化劑劑量和初始污染物濃度）的影響。目標(biāo)初始污染物濃度為10 mg/L時(shí)，在溶液pH為5.45、輻照時(shí)間為109.4 min、催化劑劑量為2.44 g/L的最佳操作參數(shù)下，得到了88.45%的最佳環(huán)丙沙星降解效率和75.18%的總有機(jī)碳去除效率。

Roziana Kamaludin[18]通過一步共擠出法將N摻雜TiO2摻入雙層中空纖維（DLHF）膜中，成功制備了不同負(fù)載量的氮摻雜TiO2 雙層中空纖維膜，用于可見光驅(qū)動(dòng)光催化去除活性黑5。N摻雜TiO2 雙層中空纖維膜表現(xiàn)出良好的光催化活性，在可見光和紫外光照射下RB5的去除率分別為75%和100%。

Ahmadreza Pourzad[19]通過簡(jiǎn)單的溶膠-凝膠法成功制備N摻雜TiO2/SiO2基納米磁性光催化劑（N-TiO2@SiO2@Fe3O4）。在可見光條件下，反應(yīng)時(shí)間為180 min，TOC去除率為84.71%。百草枯的最大降解效率約為85%。此外，合成的光催化劑在八次循環(huán)后幾乎保持其效率。

3.4 "N、I共摻雜

Biyang Tu[20]對(duì)一系列基于N、I共摻雜TiO2的負(fù)載在活性炭上的光催化劑（表示為x/yNIT@AC-z，N-I/Ti=x/y，煅燒溫度=z℃）進(jìn)行了合成、表征并用于Cr（Ⅵ）的光催化還原。表征結(jié)果表明，所有制備的TiO2均以粒徑為20 nm的單晶四方銳鈦礦相的形式存在。其中，1/2NIT@AC-350表現(xiàn)出最高的光催化性能。1/2NIT@AC-350/紫外光/檸檬酸體系在四個(gè)連續(xù)重復(fù)使用循環(huán)中完全去除了50 mg/L的Cr（Ⅵ），其光催化還原能力沒有明顯下降。

4 "結(jié)束語

TiO2是一種開發(fā)較早、應(yīng)用較廣的光催化劑，但是TiO2作為光催化劑有量子效率低和太陽能利用率低的不足之處。本文通過對(duì)非金屬離子摻雜納米TiO2復(fù)合光催化材料降低水中污染物的研究進(jìn)展進(jìn)行論述，發(fā)現(xiàn)與納米TiO2相比，非金屬離子摻雜納米TiO2復(fù)合光催化材料的禁帶寬度變窄，提高了在可見光區(qū)的吸收性能，提高了光催化活性，提高了反應(yīng)效率，提高了污染物降解率。非金屬離子摻雜納米TiO2有望成為為利用綠色清潔的太陽能凈化污水的先進(jìn)材料。

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Research Progress of Nonmetallic Ion Doped Nano Titanium Dioxide

Composite Photocatalyst for Reducing Pollutants in Water

ZHOU Yong

（School of Material and Chemical Engineering， Hezhou College， Hezhou Guangxi 542800， China）

Abstract： The research progress of nonmetallic ion doped nano titanium dioxide composite photocatalyst for reducing pollutants in water was discussed. The band gap of nonmetallic ion doped nano titanium dioxide composite photocatalyst is narrower than that of nano titanium dioxide， which improves the absorption performance in the visible light region， improves the photocatalytic activity， increases the degradation rate of pollutants.

Key words： Nonmetallic ion doped nano titanium dioxide composite photocatalyst; Pollutant degradation; photocatalytic activity