王 健,張樂天

(1.吉林大學(xué)學(xué)報(bào)(理學(xué)版)編輯部,吉林 長春 130012;2.吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院,吉林 長春 130012)

0 引言

1987年,鄧青云和史蒂文·范斯萊克(Steven Van Slyke)展示了第一款實(shí)用有機(jī)電致發(fā)光器件(OLED),這是有機(jī)光電子學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)重大突破.該OLED采用了“三明治”結(jié)構(gòu),由多個(gè)薄膜層組成,包括ITO陽極、三芳胺空穴傳輸層、三(8-羥基喹啉)鋁發(fā)光層和鎂銀合金電極[1].這種結(jié)構(gòu)的重要意義在于它可以在低壓(<10 V)下形成均勻的強(qiáng)電場(107～108V/m),使非晶態(tài)有機(jī)半導(dǎo)體材料實(shí)現(xiàn)良好的載流子注入和傳輸[2-4].此外,采用多層結(jié)構(gòu)可以精準(zhǔn)調(diào)控載流子/激子動(dòng)力學(xué)行為,改善載流子的平衡性,提高激子輻射復(fù)合幾率[5-6].隨后,為了進(jìn)一步提高OLED的性能,載流子注入、傳輸和阻擋層等也被逐步引入到器件中,形成多層薄膜結(jié)構(gòu),以將載流子和激子有效地限制在發(fā)光層內(nèi)[7-8].通過結(jié)合高效率的有機(jī)發(fā)光染料,多層薄膜結(jié)構(gòu)的OLED的內(nèi)量子效率(IQE)已經(jīng)接近100%[9-10].這一發(fā)展極大地提升了OLED的性能,使其成為智能手機(jī)領(lǐng)域顯示器應(yīng)用廣泛的選擇.由于多層薄膜結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢,量子點(diǎn)電致發(fā)光器件(QLED)和鈣鈦礦電致發(fā)光器件(PeLED)也采用多層薄膜結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)接近100%的內(nèi)量子效率[11-12].

盡管多層薄膜結(jié)構(gòu)在電學(xué)方面具有巨大優(yōu)勢,但同時(shí)也導(dǎo)致OLED、QLED和PeLED這三類薄膜電致發(fā)光器件都存在嚴(yán)重的光輸出損耗問題.這是由于各功能層材料折射率的差異性導(dǎo)致薄膜界面處產(chǎn)生全反射現(xiàn)象,從而限制了光子的輸出,包括襯底模式(Sub)和波導(dǎo)模式(Wg)產(chǎn)生的光輸出損耗[13-14].此外,由于發(fā)光層與金屬電極的距離Δx小于發(fā)光波長λ,激子輻射可以在金屬-介質(zhì)界面處激發(fā)表面等離激元(SP),并與之耦合產(chǎn)生表面等離極化激元(SPP),導(dǎo)致能量被金屬吸收而損耗,即SPP損耗.雖然OLED、QLED和PeLED已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了接近100%的IQE,但是它們在實(shí)際應(yīng)用中的外部量子效率(EQE)仍然受到光損耗的限制,目前公認(rèn)的EQE約為30%.因此,理論分析這些器件中偶極子光源的光功率耗散特性,理解器件中的光物理過程,并根據(jù)這些信息改進(jìn)器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)以提高光取出效率,對于進(jìn)一步改善器件性能非常重要.OLED、QLED和PeLED采用不同的發(fā)光層材料,分別為有機(jī)、量子點(diǎn)和鈣鈦礦膜.這些材料的折射率存在明顯的差異,導(dǎo)致偶極子光源在這些器件中的環(huán)境存在差異.因此,比較和分析3種器件的光功率耗散特性之間的差異性,有助于更好地理解器件中的光物理過程.

鑒于此,本文基于經(jīng)典電磁學(xué)理論[13-15],對多層薄膜結(jié)構(gòu)電致發(fā)光器件的光功率耗散特性進(jìn)行了討論和分析,重點(diǎn)研究了發(fā)光層折射率特性對器件功率耗散特性的影響.發(fā)現(xiàn)高折射率發(fā)光層(例如鈣鈦礦薄膜)可以顯著降低器件中SPP損耗.此外,在頂發(fā)射電致發(fā)光器件中,由于不存在ITO/玻璃界面以及玻璃/空氣界面的波導(dǎo)和襯底模式影響,僅受到SPP損耗和金屬吸收等因素的限制,在提高光取出效率方面上具有優(yōu)勢.本文的結(jié)論對優(yōu)化薄膜電致發(fā)光器件設(shè)計(jì)并提高光取出效率具有一定的參考價(jià)值.

1 光學(xué)模擬方法

根據(jù)經(jīng)典電磁力學(xué)理論,垂直(v)和平行(h)于發(fā)光層的偶極子的輻射光功率密度K可以由以下公式計(jì)算[14]：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

總輻射功率為

(7)

其中Θ為水平偶極子比.進(jìn)一步計(jì)算出遠(yuǎn)場輻射模式,從而得到器件的光學(xué)模式分布.

2 結(jié)果與討論

圖1a為薄膜電致發(fā)光器件結(jié)構(gòu)示意圖,圖1b為有機(jī)、量子點(diǎn)和鈣鈦礦膜的折射率數(shù)據(jù)[15-17].基于上述經(jīng)典電磁學(xué)理論,計(jì)算了3種類型器件中偶極子光源輻射的光功率密度K隨歸一化面內(nèi)波矢量u變化特性.

圖1 器件結(jié)構(gòu)示意圖與所用材料光學(xué)特性

圖2a為計(jì)算所得的隨機(jī)取向偶極子光源在520 nm處的總光功率耗散譜.3種類型器件都包含兩個(gè)尖銳峰和一個(gè)寬峰.尖銳峰對應(yīng)于ITO/玻璃界面全反射現(xiàn)象引起的波導(dǎo)模式.當(dāng)TM和TE模兩種模式的光在介質(zhì)界面上發(fā)生全反射時(shí),由于它們反射角度的差異,會(huì)產(chǎn)生兩個(gè)明顯的波導(dǎo)峰.寬峰對應(yīng)于SPP模式的激發(fā),產(chǎn)生源于激子輻射的近場區(qū)域內(nèi)存在復(fù)雜的電磁成分.這種復(fù)雜性使光子和SPP之間的動(dòng)量匹配得以實(shí)現(xiàn),也導(dǎo)致峰形較寬.

圖2 器件光功率耗散譜(a) (@520 nm)和模式分布(b)

圖2a也顯示了3種不同類型的器件光功率耗散特性的差異.隨著發(fā)光層折射率的增加,即從量子點(diǎn)到有機(jī)再到鈣鈦礦膜,尖銳的波導(dǎo)峰及較寬的表面等離子體波峰所對應(yīng)的u值都逐漸變小.此外,發(fā)光層折射率還影響逸出到遠(yuǎn)場傳播模式(即空氣模)的輻射.圖2b為器件的光學(xué)模式分布,其中Air、Sub、Wg分別對應(yīng)空氣模、襯底模及波導(dǎo)模.PeLED空氣模對應(yīng)范圍最小,為0

為了探究器件光功率耗散特性產(chǎn)生差異的原因,分析了水平偶極子的TM模和TE模的光功率耗散譜,如圖3所示.從圖3中可以看出,TM模和TE模都有尖銳的波導(dǎo)峰,而只有TM模存在較寬的SPP峰.這是因?yàn)镾PP只能被TM模的光激發(fā).SPP的激發(fā)需要一個(gè)共振條件,即入射光必須存在一個(gè)沿著邊界方向的電場分量,這才能與SPP的k矢量匹配耦合.這個(gè)條件對于TM模的光是成立的.但是對于TE模的光,入射光沒有一個(gè)沿著入射面的k矢量的分量與之平行,它們始終是垂直的,因此無法激發(fā)SPP.此外,從圖3a可以看出,PeLED的SPP峰所對應(yīng)的u值小于1,這表明面外波矢量kz的實(shí)部成分占主導(dǎo).kz反應(yīng)縱向方向(z軸)的場分布情況.它的實(shí)部與介質(zhì)中傳播的波的相位前沿的傾斜有關(guān),而它的虛部則反應(yīng)波的衰減或增長.從圖3a可以觀察到,隨著發(fā)光層折射率的增加,SPP峰對應(yīng)的u值減小,這說明隨著發(fā)光層折射率的增加,kz的實(shí)部成分在總的kz中所占比例變高,而虛部成分所占比例則變低.

圖3 水平偶極子TM模(a)和TE模光功率耗散譜(b)

為了深入研究發(fā)光層折射率對器件光功率耗散特性的影響,計(jì)算了3種不同類型發(fā)光層的頂發(fā)射器件的光功率耗散譜,這些器件都采用了相同的結(jié)構(gòu),其陰極和陽極分別為18 nm的Ag和100 nm的Al.圖4a展示了這些器件在520 nm處的光功率耗散譜.從圖4中可以看出,這3種類型的頂部發(fā)射器件都沒有顯示出銳利的波導(dǎo)峰,而呈現(xiàn)出兩個(gè)SPP峰.其中,第一個(gè)SPP1峰與有機(jī)物/Al界面的SPP和Fabry-Pérot腔的混合模式有關(guān),而第二個(gè)SPP2峰則與有機(jī)物/Ag/空氣結(jié)構(gòu)中兩側(cè)金屬-介質(zhì)界面處SPP的混合模式有關(guān).從圖4a中也可以看出,無論SPP1還是SPP2,隨著發(fā)光層折射率的增加,其峰值對應(yīng)的u值都減小,即kz的實(shí)部成分在總的kz中所占比例變高,而虛部成分所占比例則變低.頂發(fā)射結(jié)構(gòu)中未出現(xiàn)尖銳的波導(dǎo)峰,主要是因?yàn)槲⑶恍?yīng)對光子的影響很顯著.在這種器件中,微腔效應(yīng)導(dǎo)致光子受到多重光束和廣角干涉的影響,從而改變了光子密度的分布范圍,使得光子更傾向于正向發(fā)射.此外,頂發(fā)射器件中的光是從頂部發(fā)射出來的,因此不會(huì)出現(xiàn)ITO/玻璃界面和玻璃/空氣界面導(dǎo)致的襯底模和玻璃模.相反,光的損耗主要由SPP和頂部金屬電極的光吸收產(chǎn)生.這些特點(diǎn)與底發(fā)射器件有所不同,因此,頂發(fā)射器件具有獨(dú)特的光學(xué)特性,在實(shí)現(xiàn)高光取出效率方面具有潛力.圖4b為3種類型器件底發(fā)射(BE)結(jié)構(gòu)和頂發(fā)射(TE)結(jié)構(gòu)的光取出效率,從圖4b中可以看出,隨著發(fā)光層折射率增加,器件的整體光取出效率有所提升.因此,通過材料設(shè)計(jì)及組分工程提高發(fā)光層的折射率將有助于改善器件的光取出效率.此外,相比于底發(fā)射結(jié)構(gòu),頂發(fā)射結(jié)構(gòu)特定波長范圍內(nèi)的光取出效率明顯提升,這證實(shí)了頂發(fā)射結(jié)構(gòu)在改善器件光取出效率方面的優(yōu)勢.由于頂發(fā)射結(jié)構(gòu)不存在襯底模和波導(dǎo)模,而發(fā)光層折射率的提高可以降低SPP損耗,因此結(jié)合高折射率發(fā)光層與頂發(fā)射結(jié)構(gòu)將有助于進(jìn)一步提高器件光取出效率.

圖4 頂發(fā)射器件光功率耗散譜(a)和光取出效率(b)

3 結(jié)論

基于經(jīng)典電磁學(xué)理論,本文比較分析了OLED、QLED和PeLED 3種薄膜電致發(fā)光器件中不同發(fā)光層折射率的影響.研究發(fā)現(xiàn),高折射率的鈣鈦礦發(fā)光層可以有效降低器件中的SPP損耗,提高光取出效率.此外,頂發(fā)射器件具有獨(dú)特的光學(xué)特性,不受襯底和玻璃模式影響,僅受到SPP和金屬電極吸收的影響,因此在實(shí)現(xiàn)高光取出效率方面具有更大的優(yōu)勢.這些結(jié)論對于進(jìn)一步優(yōu)化薄膜型電致發(fā)光器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)并提高其性能具有一定的參考價(jià)值.