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        電極材料對(duì)NbOx Mott憶阻器穩(wěn)定性的影響

        2023-12-18 03:21:26趙淑景任文君方勝利劉衛(wèi)華李昕王小力楊世強(qiáng)韓傳余

        趙淑景, 任文君, 方勝利, 劉衛(wèi)華, 李昕, 王小力, 楊世強(qiáng), 韓傳余

        (1. 西安交通大學(xué)微電子學(xué)院, 710049, 西安; 2. 西安交通大學(xué)體育中心, 710049, 西安)

        隨著大數(shù)據(jù)時(shí)代的到來,數(shù)據(jù)量呈指數(shù)式快速增長(zhǎng),由此帶來了巨大的計(jì)算需求。與此同時(shí),傳統(tǒng)的互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體(CMOS)工藝發(fā)展卻受到了后摩爾時(shí)代工藝瓶頸的限制。此外,基于馮·諾伊曼體系的計(jì)算架構(gòu)需要頻繁地在存儲(chǔ)器和處理器之間交換數(shù)據(jù),由此帶來了功耗大和延遲時(shí)間長(zhǎng)的問題。這些都將阻礙大數(shù)據(jù)時(shí)代的快速發(fā)展,難以滿足未來人工智能對(duì)高算力的需求[1],因此亟需尋找新材料、新器件、新架構(gòu)來突破傳統(tǒng)馮·諾伊曼架構(gòu)面臨的瓶頸問題,從而可以更快、更高效地處理海量數(shù)據(jù)。

        以脈沖為信息傳輸、處理載體的生物脈沖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以高效、并行地完成大規(guī)模數(shù)據(jù)的處理任務(wù)。生物神經(jīng)系統(tǒng)的基本單元是數(shù)以億計(jì)的突觸和神經(jīng)元,受生物神經(jīng)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和功能的啟發(fā),構(gòu)建出基于電子突觸和神經(jīng)元的脈沖型神經(jīng)形態(tài)計(jì)算架構(gòu)被認(rèn)為是延續(xù)摩爾定律和打破馮·諾伊曼架構(gòu)瓶頸,實(shí)現(xiàn)高效計(jì)算的有效途徑[1-4]。為了在硬件上實(shí)現(xiàn)脈沖型神經(jīng)形態(tài)計(jì)算架構(gòu),電子脈沖神經(jīng)元是必不可少的。由于缺乏豐富的非線性行為,傳統(tǒng)CMOS工藝實(shí)現(xiàn)單電子神經(jīng)元功能需要幾十個(gè)晶體管,并且電路結(jié)構(gòu)復(fù)雜不利大規(guī)模集成[5-7]。兼容CMOS工藝、開關(guān)速度快、功耗低、微縮性好的憶阻器是構(gòu)建電子神經(jīng)元最具有潛力的候選器件[8-14]。

        采用Mott材料作為阻變層的憶阻器稱為Mott憶阻器。由于Mott材料獨(dú)具特色的閾值阻變(TS)行為,在合適的電流或者電壓驅(qū)動(dòng)下,單個(gè)Mott器件便可輸出振蕩脈沖,表現(xiàn)出脈沖人工神經(jīng)元的特性[15-21]。作為Mott材料的典型,NbOx引起了研究者們的廣泛興趣,以阻性隨機(jī)存取器(RRAM)為人工突觸,以NbOxMott憶阻器為人工神經(jīng)元的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算架構(gòu)被相繼提出[9,22-23]。雖然NbOx的相變溫度高達(dá)1 073 K,克服了VO2等Mott材料容易受到環(huán)境溫度影響的問題[24],但是目前已報(bào)道的NbOxMott憶阻器仍存在電學(xué)性能不穩(wěn)定的問題。Chen 等[25]報(bào)道了NbOxMott憶阻器的閾值電壓呈高斯分布,500次掃描過程中閾值電壓在0.975~1.275 V之間跳變。Zhao等[26]發(fā)現(xiàn)Pt/NbOx/TiN結(jié)構(gòu)的憶阻器TS穩(wěn)定性極差,而用Ru取代TiN作為底電極,TS穩(wěn)定性顯著提升,但器件間的均勻性較差。Luo等[27]報(bào)道了具有優(yōu)異的TS穩(wěn)定性以及高耐久性的NbOxMott憶阻器,是良好的選通管器件,但是該器件振蕩頻率以及振蕩幅值穩(wěn)定性差,嚴(yán)重限制了其在人工神經(jīng)元領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。因此,提高憶阻器的穩(wěn)定性和優(yōu)化均勻性對(duì)促進(jìn)NbOxMott憶阻器的神經(jīng)形態(tài)應(yīng)用至關(guān)重要。

        為了改善NbOxMott憶阻器的穩(wěn)定性和均勻性,本文對(duì)比研究了W、Pt電極材料對(duì)NbOxMott憶阻器的穩(wěn)定性影響,發(fā)現(xiàn)采用W電極可以大幅提升NbOxMott憶阻器的閾值阻變穩(wěn)定性,從而大幅度提升了基于NbOxMott憶阻器的人工脈沖神經(jīng)元的振蕩頻率穩(wěn)定性和器件間的一致性。明確了電極材料對(duì)器件一致性和穩(wěn)定性產(chǎn)生影響的主要機(jī)制,這為基于NbOxMott憶阻器的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算架構(gòu)的硬件實(shí)現(xiàn)打下堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

        1 實(shí)驗(yàn)方法及研究方案

        1.1 器件制備

        通孔型NbOxMott憶阻器結(jié)構(gòu)如圖1所示。器件的制備工藝流程如下:首先,在Si、SiO2襯底上采用剝離工藝和射頻磁控濺射法沉積10 nmTi、80 nm Pt/W作為底電極(BE);其次,采用剝離工藝制作出10 μm通孔區(qū)域,射頻磁控濺射法沉積30 nm的隔離層(Al2O3);然后,采取反應(yīng)濺射法在Ar、O2的氣體通量分別為24、1 mL/min的濺射氛圍中濺射Nb靶材來沉積50 nm的NbOx作為阻變層;最后,使用剝離工藝在阻變層上濺射制備50 nm Nb、80 nm Pt層作為頂電極(TE)。為了便于描述,文中將采用Pt作為底電極的器件即Ti/Pt/NbOx/Nb/Pt命名為PNNP器件,將采用W作為底電極的器件即Ti/W/NbOx/Nb/Pt命名為WNNP器件。

        1.2 測(cè)試方法

        利用Agilent 4155C 半導(dǎo)體參數(shù)分析儀對(duì)所制備的NbOxMott憶阻器進(jìn)行電學(xué)特性表征,利用PicoScope 4444示波器來記錄振蕩信號(hào)。如圖1(a)所示,測(cè)試過程中頂電極施加電壓偏置,底電極接地。所有的測(cè)試都在室溫、空氣氛圍中進(jìn)行。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 NbOx Mott憶阻器的閾值阻變特性

        為使器件具備TS特性,制備完成的NbOxMott憶阻器通常需要一個(gè)電成形激活過程,如圖2所示。圖2(a)、(c)分別為PNNP、WNNP器件的電成形過程,其中掃描電壓V=7 V,限制電流Icc=5 mA,PNNP、WNNP器件分別在約4.3、4.9 V被激活。圖2(b)、(d)分別給出了10個(gè)PNNP、WNNP器件的形成電壓Vf分布圖。通過對(duì)比可以看出:PNNP器件的Vf分布比較隨機(jī),在3.5~6.5 V的大范圍內(nèi)波動(dòng);WNNP器件形成過程更加一致,Vf分布在4.9~5.1 V范圍內(nèi)。這極有可能是因?yàn)镻t晶界對(duì)空氣和NbOx層中的氧吸附、擴(kuò)散作用明顯[28-30],導(dǎo)致Pt、NbOx界面處的氧空位跳變,從而使得PNNP器件的Vf具有較大的分布范圍。此外,相比于PNNP器件,WNNP器件被電激活時(shí),對(duì)應(yīng)的電流更小、功耗更低。激活后兩種Mott憶阻器均表現(xiàn)出良好的TS特性,如圖3所示。當(dāng)施加電壓達(dá)到器件的閾值電壓Vth時(shí),器件由高阻態(tài)(HRS)跳變?yōu)榈妥钁B(tài)(LRS)。同時(shí),當(dāng)掃描電壓減小到器件保持電壓Vhold時(shí),器件的電阻再次由LRS跳變回HRS。

        (a)PNNP的電激活過程

        圖3 PNNP和WNNP器件的閾值阻變特性

        為了研究器件的TS穩(wěn)定性以及器件間的一致性,各隨機(jī)取10個(gè)PNNP、WNNP器件,使用正向電壓掃描100次。圖4為PNNP、WNNP器件100次正向電壓過程中的Vth、Vhold的統(tǒng)計(jì)分布圖,其中箱體表示25%~75%的分布。如圖4(a)所示,部分PNNP器件在未掃描到100次便發(fā)生了硬擊穿,器件失效(由圖中橙色的“×”表示),可以掃描100次的PNNP器件穩(wěn)定性較差,器件Vth、Vhold漂移嚴(yán)重。如圖4(b)所示,WNNP器件均可以完成100次的電壓掃描,且掃描過程中TS特性相對(duì)穩(wěn)定。Vth、Vhold漂移量小,回滯窗口幾乎保持不變,器件的Vth分布在3.5 V左右,Vhold分布在1.8 V左右。綜上所述,相比于PNNP器件,WNNP器件的TS穩(wěn)定性及器件間的一致性更好。

        (a)PNNP器件

        2.2 基于NbOx Mott憶阻器的人工脈沖神經(jīng)元的振蕩特性

        得益于NbOxMott憶阻器優(yōu)異的易失性TS特性,NbOxMott憶阻器已經(jīng)成為人工脈沖神經(jīng)元的有力候選器件。利用NbOxMott憶阻器RM本身的寄生電容(或者并聯(lián)一個(gè)電容),在電流源Iin的驅(qū)動(dòng)下便可以在輸出端Vout獲得穩(wěn)定的振蕩電壓脈沖,從而實(shí)現(xiàn)電子脈沖神經(jīng)元的功能,NbOxMott憶阻器的振蕩特性如圖5所示。其工作機(jī)理如下:初始RM處于HRS,在Iin的作用下,電容Cp開始被充電,施加在RM兩端的電壓逐漸增大;當(dāng)RM上的電壓達(dá)到Vth時(shí),RM由HRS轉(zhuǎn)變?yōu)長(zhǎng)RS;與此同時(shí),Cp上的電荷通過RM開始釋放,施加在RM兩端的電壓逐漸降低,Vout端輸出一個(gè)電壓脈沖;Cp放電使得施加在RM兩端的電壓逐漸下降,當(dāng)電壓下降到Vhold時(shí),RM由LRS轉(zhuǎn)變回HRS。此時(shí),Cp繼續(xù)被充電。由此往復(fù),便會(huì)在Vout端源源不斷的輸出電壓脈沖信號(hào)。從圖5(a)可以看出,輸出的電壓脈沖信號(hào)受到Iin、Cp的調(diào)控。為了更加準(zhǔn)確地表征出PNNP、WNNP器件的振蕩特性,采用統(tǒng)一的輸入電流500 μA和器件本身的寄生電容進(jìn)行測(cè)試。圖5(b)為截取的兩種器件的人工脈沖神經(jīng)元輸出的振蕩脈沖信號(hào),可以看出,基于WNNP器件的人工脈沖神經(jīng)元輸出的振蕩脈沖信號(hào)非常穩(wěn)定,振蕩電壓幅值不隨時(shí)間而變化,但是基于PNNP器件的人工脈沖神經(jīng)元輸出的振蕩脈沖信號(hào)波動(dòng)大、穩(wěn)定性差。圖5(c)為短時(shí)間內(nèi)兩種人工脈沖神經(jīng)元輸出的振蕩脈沖信號(hào)的頻率隨時(shí)間的變化關(guān)系,可以看出,在10 min的測(cè)試時(shí)間內(nèi),基于WNNP器件的人工脈沖神經(jīng)元至少工作了3×108次,并且輸出的脈沖振蕩頻率非常穩(wěn)定。但是,基于PNNP器件的人工脈沖神經(jīng)元輸出的振蕩脈沖信號(hào)的頻率具有很大的波動(dòng)。

        (a)電流源驅(qū)動(dòng)振蕩電路圖

        憶阻器的穩(wěn)定性包含短期穩(wěn)定性及長(zhǎng)期穩(wěn)定性,NbOxMott憶阻器長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)試如圖6所示。采用圖6(a)所示的電壓源驅(qū)動(dòng)型振蕩電路圖對(duì)WNNP器件進(jìn)行長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)試。輸入電壓源Vin=3 V,串聯(lián)電阻Rs=15 kΩ,并聯(lián)電容Cp=1 nF,器件可以穩(wěn)定振蕩時(shí)間超過106s,器件的耐久性大于1012次。圖6(c)為WNNP器件放置6個(gè)月后的振蕩特性,在電流源的驅(qū)動(dòng)下亦可以穩(wěn)定振蕩。但是PNNP器件已經(jīng)無法工作。綜上,基于WNNP器件的人工脈沖神經(jīng)元無論在振蕩波形的穩(wěn)定性還是在長(zhǎng)時(shí)間測(cè)試的頻率穩(wěn)定性上都遠(yuǎn)好于基于PNNP器件的人工脈沖神經(jīng)元。代表性NbOxMott憶阻器的振蕩特性對(duì)比如表1所示,可知WNNP器件在循環(huán)耐久性以及長(zhǎng)期穩(wěn)定性方面有明顯的優(yōu)勢(shì)。

        表1 代表性NbOx Mott憶阻器的振蕩特性對(duì)比

        (a)電壓源驅(qū)動(dòng)振蕩電路圖

        2.3 穩(wěn)定性提升的物理機(jī)制

        為了研究WNNP器件穩(wěn)定性提升的物理機(jī)制,采用與WNNP憶阻器相同制備工藝在Si襯底上制備出了W/NbOx薄膜。利用XPS深度分析法表征樣品不同位置的元素比,結(jié)果如圖7所示,可知W/NbOx界面存在WOx層。因此,WNNP器件相對(duì)于PNNP器件性能大幅提升的原因極有可能是生成了致密的WOx。

        圖7 W/NbOx樣品的XPS深度分析

        兩種器件穩(wěn)定性提升的物理機(jī)制示意圖如圖8所示。WNNP器件由于在W/NbOx界面生成的致密的氧化層,在后續(xù)的電壓掃描或者振蕩測(cè)試中,可以阻擋NbOx層中的氧空位向外擴(kuò)散,保持NbOx層中穩(wěn)定的Nb、O元素比例。但是,Pt電極層存在大量晶界且對(duì)氧空位有較強(qiáng)的吸附作用[28-30],因此NbOx層在電激活和閾值阻變過程中會(huì)發(fā)生氧空位跳動(dòng)。由于NbOx的電學(xué)特性極易受到Nb、O元素比例的調(diào)制,比例越穩(wěn)定,器件的性能就越穩(wěn)定。因此,相對(duì)于PNNP器件,WNNP器件在后續(xù)的電壓掃描或振蕩測(cè)試中均更加穩(wěn)定。而對(duì)于PNNP器件,頂電極施加正向電壓時(shí),氧空位向底電極移動(dòng),Pt作為底電極,導(dǎo)致氧空位易從Pt晶界逸出[30],從而改變了界面處NbOx的Nb、O元素比例,降低了PNNP器件閾值阻變的穩(wěn)定性。

        圖8 器件穩(wěn)定性提升的物理機(jī)制示意圖

        3 結(jié) 論

        本文制備了Ti/Pt/NbOx/Nb/Pt和Ti/W/NbOx/Nb/Pt結(jié)構(gòu)的Mott 憶阻器,對(duì)比研究了電極材料對(duì)器件穩(wěn)定性和一致性的影響。通過測(cè)試兩種器件在電壓掃描下的穩(wěn)定性以及基于兩種器件搭建的人工脈沖神經(jīng)元的振蕩穩(wěn)定性,研究發(fā)現(xiàn)電極材料對(duì)NbOxMott憶阻器穩(wěn)定性具有顯著的影響。相比于常見報(bào)道的Pt電極,W電極的NbOxMott憶阻器具有更好的穩(wěn)定性和一致性,從而使得基于W電極NbOxMott憶阻器的人工脈沖神經(jīng)元具有更好的振蕩幅度及頻率穩(wěn)定性,器件可以穩(wěn)定振蕩時(shí)間超過106s,耐久性大于1012次。這主要是因?yàn)樵赪和NbOx界面生成一層致密的WOx層,阻擋了NbOx材料中氧空位的遷移,所以相對(duì)于Pt電極器件在電學(xué)特性上表現(xiàn)得更加穩(wěn)定。

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