汪世軍，鄭國文，張　宇，雷　強(qiáng)，張　晶,,*，蔣　婧，龐洪超，駱志平，陳　凌

一種管道外非接觸式氣體活度濃度的探測方法研究

汪世軍1，鄭國文2，張宇1，雷強(qiáng)1，張晶1,2,*，蔣婧1，龐洪超2，駱志平2，陳凌2

（1. 生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100084；2. 中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

核電廠運(yùn)行期間向環(huán)境排放的放射性廢氣，是核電廠向環(huán)境排放放射性物質(zhì)的主要途徑。核電廠放射性廢氣處理過程中的工藝監(jiān)測和流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)，是判斷核電廠運(yùn)行狀況的重要依據(jù)。本文介紹一種基于NaI（Tl）探測器的管道外非接觸式氣體活度濃度探測方法，通過晶體尺寸設(shè)計(jì)和屏蔽室設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)133Xe的管道外非接觸式放射性廢氣的活度濃度測量，對于直徑80 mm管道內(nèi)氣體的133Xe核素的最小可探測濃度為4.2×105Bq/m3，測量時(shí)間為30 s，廢氣中其他高能核素對測量的影響較小。

非接觸式探測；133Xe；活度濃度探測

核電廠運(yùn)行期間產(chǎn)生的放射性廢氣，必須經(jīng)過凈化處理后才能向環(huán)境排放，經(jīng)過處理后的氣態(tài)流出物，是核電廠向環(huán)境排放放射性物質(zhì)的主要途徑。因此，核電廠放射性廢氣處理系統(tǒng)的良好運(yùn)行，是減少放射性核素向環(huán)境排放，從而減少核電廠對環(huán)境和公眾的輻射影響的重要保證；放射性廢氣處理過程中的工藝監(jiān)測和流出物監(jiān)測數(shù)據(jù)，是判斷系統(tǒng)運(yùn)行狀況的重要依據(jù)[1]。

我國核電堆型較多，所采用的廢氣處理技術(shù)各不相同，廢氣處理工藝的組合較為復(fù)雜，工藝監(jiān)測儀表性能要求等也不盡相同。在廢氣處理過程中需要監(jiān)測的參數(shù)較多，廢氣處理系統(tǒng)中一般需要監(jiān)測惰性氣體、放射性碘、3H、14C、氣溶膠等的活度濃度[2-4]，通常情況下，單一一種監(jiān)測儀表很難實(shí)現(xiàn)全部放射性物質(zhì)的監(jiān)測，本研究僅以監(jiān)測133Xe活度濃度為探測目標(biāo)。

傳統(tǒng)方法測量放射性氣體活度濃度需要將被測量氣體從主管道引出，在離線測量腔中測量，測量完成后將氣體返回主管道[5,6]。這種離線測量方法要求被測氣體具有一定的壓頭，或者在取樣管路上增設(shè)取樣泵。由于被測氣體具有較高濕度或高溫，測量前必須除濕或降溫，這種測量方法對主管道內(nèi)氣體的活度濃度測量具有一定的時(shí)間延遲，離線測量儀表安裝復(fù)雜，維修時(shí)也存在對工藝系統(tǒng)運(yùn)行的影響。

嵌入式[7]活度測量探測方法是將探測器安裝在工藝設(shè)備或管道內(nèi)，即探測器浸入工藝氣體，通過測量γ或b輻射來測量氣體的放射性活度濃度。這種測量方法探測器結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜，外殼容易被污染且不容易維修。

非接觸[8]式氣體活度濃度探測方法不需要引出被測氣體，探測器放置在被測工藝管道旁，適當(dāng)增加屏蔽可以提高測量靈敏度，這種探測方法不僅響應(yīng)時(shí)間短，而且能簡化設(shè)備安裝、調(diào)試和維護(hù)程序。

由于離線測量儀表和嵌入式測量儀表安裝復(fù)雜及檢修時(shí)存在對工藝系統(tǒng)運(yùn)行的影響，研究開發(fā)非接觸式監(jiān)測儀表就顯得非常必要。本研究結(jié)合近年來輻射監(jiān)測儀表發(fā)展，根據(jù)CAP1400堆型相關(guān)數(shù)據(jù)，提出了非接觸式氣體活度濃度探測的在線監(jiān)測方法，該方法具有測量儀器不接觸放射性廢氣，不會(huì)被放射性廢氣污染，儀表檢修時(shí)不影響廢氣系統(tǒng)的包容性和完整性，不干擾廢氣處理系統(tǒng)的正常運(yùn)行等諸多優(yōu)點(diǎn)。

1 研究方案

1.1　總體方案設(shè)計(jì)

針對廢氣處理系統(tǒng)，選取適當(dāng)?shù)墓に嚤O(jiān)測點(diǎn)位，研究采用NaI（Tl）能譜探測器進(jìn)行管道外非接觸式133Xe氣體活度濃度的探測方法。樣機(jī)對于直徑80 mm管道內(nèi)氣體的133Xe核素的最小可探測濃度可達(dá)到4.2×105Bq/m3。133Xe核素特征γ射線能量為81 keV，為實(shí)現(xiàn)最小可探測濃度，需要降低周圍環(huán)境本底。本研究采用以下兩個(gè)措施：第一，保證與管道有效接觸面積最大的情況下減少NaI（Tl）晶體的體積，基于模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果選擇合適厚度的NaI（Tl）晶體，增加81 keV全能峰的顯著性水平。第二，采用低本底鉛室將整個(gè)裝置以及所測管道包裹起來，屏蔽周圍輻射場以減少對測量的影響。

1.2　探測器設(shè)計(jì)

NaI（Tl）晶體是目前成熟探測器中探測效率最高的材料，容易設(shè)計(jì)及加工。為探測活度濃度4.2×105Bq/m3的133Xe，本研究采用有效直徑為76 mm（管道直徑80 mm）的大面積NaI（Tl）晶體，以提高探測效率。

為了降低探測器測量本底，應(yīng)對探測器厚度進(jìn)行選擇（厚度降低，體積減小，本底降低），最佳厚度應(yīng)能滿足使133Xe（81 keV）全能峰效率盡量大的情況的最薄尺寸。利用蒙特卡羅（MC）方法選擇厚度分別為1～14 mm的NaI（Tl）晶體對133Xe（81 keV）全能峰計(jì)數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。

具體模擬條件為：76 mm×mm NaI（Tl）晶體（從1遞增至14）、管道直徑80 mm、管壁為2 mm碳鋼、133Xe為均勻分布在管道內(nèi)體源，NaI（Tl）探頭外部為50 mm鉛屏蔽層，模擬幾何結(jié)構(gòu)如圖1所示，模擬結(jié)果如表1和圖2所示。

圖1　NaI（Tl）晶體尺寸設(shè)計(jì)模擬結(jié)構(gòu)圖

表1　NaI（Tl）晶體尺寸設(shè)計(jì)模擬結(jié)果

圖2　NaI（Tl）晶體尺寸設(shè)計(jì)模擬結(jié)果

模擬結(jié)果表明晶體厚度從1 mm到14 mm133Xe全能峰計(jì)數(shù)先增加后趨于穩(wěn)定，即從8 mm到14 mm133Xe全能峰計(jì)數(shù)趨于穩(wěn)定，經(jīng)調(diào)研目前NaI（Tl）生產(chǎn)廠家能加工的最小厚度為11 mm，因此本研究中晶體厚度最終定為11 mm。

1.3　屏蔽體設(shè)計(jì)

為了降低探測器本底，除了考慮探測器晶體厚度，還應(yīng)對探測器進(jìn)行屏蔽。實(shí)際測量過程中，管道外面的輻射環(huán)境對探測器計(jì)數(shù)會(huì)有一定的影響，因此在設(shè)計(jì)過程中應(yīng)該將管道用屏蔽材料——鉛包裹（鉛屏蔽層厚度為50 mm，屏蔽厚度主要受環(huán)境輻射本底影響），從而起到屏蔽的效果，具體的屏蔽形式如圖3，圖4所示。

圖3　屏蔽體實(shí)物圖

圖4　屏蔽體實(shí)物圖

2 實(shí)驗(yàn)測量

基于確定的技術(shù)方案將測量系統(tǒng)進(jìn)行搭建并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測量，測量系統(tǒng)圖如圖5所示。

圖5　測量系統(tǒng)圖

2.1　本底測量

實(shí)驗(yàn)過程中分別測量了76×11 NaI（Tl）晶體有、無屏蔽的本底計(jì)數(shù)，測量能譜如圖6、圖7所示，全譜屏蔽本底為7 cps。

圖6　無屏蔽的測量能譜

圖7　有屏蔽的測量能譜

2.2　能量刻度

實(shí)驗(yàn)過程中利用241Am、57Co和137Cs源對測量系統(tǒng)進(jìn)行能量刻度，光電倍增管高壓為600 V。能量刻度結(jié)果如表2所示，能量刻度曲線如圖8所示。

表2　能量刻度結(jié)果

圖8　NaI（Tl）探測器能量刻度曲線

2.3　半高寬（FWHM）測量

133Xe最小探測時(shí)間計(jì)算過程中需要知道133Xe全能峰所在道址，由于133Xe作為人工放射性核素獲取比較困難而且其半衰期僅為5.2天，實(shí)際實(shí)驗(yàn)過程中很難得到其精確的活度濃度，因此需要利用現(xiàn)有放射源對測量系統(tǒng)進(jìn)行FWHM測量從而得到133Xe的感興趣區(qū)（ROI）。

實(shí)驗(yàn)過程中利用241Am、57Co和137Cs源對測量系統(tǒng)進(jìn)行FWHM測量，光電倍增管高壓為600 V，測量結(jié)果及能譜見表3、圖9所示。

表3　半高寬（FWHM）測量結(jié)果

圖9　不同能量能譜測量結(jié)果

根據(jù)測量結(jié)果得到：FWHM=0.03×（+112）1/2，133Xe全能峰能量為0.081 MeV，因此133Xe半高寬為0.011 7 MeV，根據(jù)能量刻度曲線以及半高寬曲線得到133Xe全能峰中心道址為514，ROI為436～592。

2.4　133Xe最小測量時(shí)間計(jì)算

NaI（Tl）探測器計(jì)數(shù)率為：

式中：——管道內(nèi)活度濃度（本研究中活度濃度為4.2×105Bq/m3）；

——NaI（Tl）探測器對133Xe體源的全能峰效率（通過MC模擬得到）；

——選取管道長度，m；

——管道半徑，m。

NaI（Tl）探測器對不同管道長度133Xe體源的全能峰效率通過MC模擬得到，具體模擬條件為：76 mm×11 mm NaI（Tl）晶體、管道直徑80 mm、管壁為2 mm碳鋼、133Xe為均勻分布在管道內(nèi)體源、管道長度從8 cm遞增至90 cm，NaI（Tl）探頭外部為50 mm鉛屏蔽層，模擬幾何結(jié)構(gòu)如圖10所示。

圖10 不同管道長度133Xe體源的全能峰效率模擬結(jié)構(gòu)圖

基于模擬計(jì)算結(jié)果和公式（1）可計(jì)算NaI（Tl）探測器中計(jì)數(shù)率隨管道長度的變化關(guān)系，計(jì)算結(jié)果如圖11所示。

圖11　NaI（Tl）探測器計(jì)數(shù)率計(jì)算結(jié)果

根據(jù)模擬和計(jì)算結(jié)果可以得出，NaI（Tl）探測器計(jì)數(shù)率隨管道長度增加先增加然后趨于穩(wěn)定，即管道長度增加到一定值后NaI（Tl）探測器中計(jì)數(shù)率基本不變，此時(shí)管道長度為46 cm，管道內(nèi)133Xe的活度為23.1 Bq。

2.5　57Co實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

上述最小測量時(shí)間計(jì)算過程中，NaI（Tl）探測器對133Xe的探測效率采用模擬值，為驗(yàn)證上述方法可行性，實(shí)驗(yàn)過程中采用能量為122 keV的57Co放射源進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證（能量與133Xe接近且放射源容易獲?。?。

實(shí)驗(yàn)過程中所用57Co活度為23.6 Bq（已經(jīng)過衰變修正），模擬和測量過程中，放射源在管道內(nèi)位置如圖12所示（其中面A為垂直于晶體表面的平面，B為平行于A且與A距離10 cm的平面，1、2分別為A和B的幾何中心，3～8位于半徑二分之一處）。

圖12　測量與模擬點(diǎn)位位置分布圖

MC模擬結(jié)果與實(shí)際測量結(jié)果如表4所示。

表4　NaI（Tl）對不同位置57Co模擬和測量結(jié)果

實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果與模擬結(jié)果平均相差12.4%，造成差異原因?yàn)椋?/p>

（1）模擬尺寸與實(shí)際尺寸差異；

（2）57Co放射源活度誤差。

2.6　CAP1400源項(xiàng)中其他核素干擾影響分析

在最小測量時(shí)間計(jì)算過程中沒有考慮管道內(nèi)其他放射性核素對其造成的影響，而在實(shí)際應(yīng)用過程中，會(huì)有不同類型高能核素的康普頓坪對133Xe的ROI計(jì)數(shù)造成影響。為了驗(yàn)證其他核素對133Xe測量的影響，根據(jù)CAP1400堆型廢氣處理系統(tǒng)中源項(xiàng)基于本工作NaI（Tl）探測器尺寸進(jìn)行模擬計(jì)算。

CAP1400堆型廢氣處理系統(tǒng)中源項(xiàng)主要有83mKr、85mKr、85Kr、87Kr、88Kr、89Kr、131mXe、133mXe、133Xe、135mXe、135Xe、137Xe及138Xe。133Xe的活度濃度為3.29×106Bq/m3，其中扣除純b核素及半衰期較短的核素后對133Xe感興趣區(qū)域能造成干擾的核素及其活度濃度如表5所示。

表5　干擾核素及其活度濃度

模擬計(jì)算過程中具體條件為：76 mm×11 mm NaI（Tl）晶體、管道直徑80 mm、管壁為2 mm碳鋼、上述源項(xiàng)均勻分布在管道內(nèi)、管道長度為46 cm，NaI（Tl）探頭外部為50 mm鉛屏蔽層，模擬幾何結(jié)構(gòu)如圖1所示。

模擬結(jié)果如圖13所示。

從模擬能譜圖可以看出管道內(nèi)其他核素對133Xe的測量影響較小。

2.7　實(shí)驗(yàn)結(jié)果

通過MC模擬計(jì)算和實(shí)際測量表明，基于76 mm×11 mm NaI（Tl）晶體并利用鉛屏蔽體屏蔽的方法能實(shí)現(xiàn)133Xe的管道外低活度測量，對于直徑80 mm管道內(nèi)氣體的133Xe核素的最小可探測濃度達(dá)4.2×105Bq/m3，測量時(shí)間為30 s，同時(shí)，其他高能核素對其影響較小。CAP1400堆型安全分析報(bào)告要求監(jiān)測儀表的量程范圍[9]為3.7×106～3.7×1012Bq/m3，因此，具有該最小可探測濃度的儀表初步判斷可用于監(jiān)測CAP1400堆型的放射性廢氣的排放。

圖13　模擬能譜圖

3 總結(jié)與建議

非接觸式氣體活度探測方法彌補(bǔ)了傳統(tǒng)測量方法和嵌入式活度測量方法的不足，探測器放置在被測工藝管道旁，適當(dāng)增加屏蔽即可滿足管道內(nèi)核素活度濃度的測量，不僅加快了響應(yīng)時(shí)間，簡化了設(shè)備安裝、調(diào)試和維護(hù)程序，而且實(shí)現(xiàn)儀表檢修不影響廢氣系統(tǒng)的包容性和完整性，不干擾廢氣系統(tǒng)正常運(yùn)行的諸多優(yōu)點(diǎn)。

通過MC模擬計(jì)算和實(shí)際測量表明，基于76 mm×11 mm NaI（Tl）晶體并利用鉛屏蔽的方法能實(shí)現(xiàn)133Xe的管道外低活度測量，對于直徑80 mm管道內(nèi)氣體的133Xe核素的最小可探測濃度達(dá)4.2×105Bq/m3，測量時(shí)間為30 s，同時(shí)，其他高能核素對其影響較小。具有該最小可探測濃度的儀表初步判斷可用于監(jiān)測CAP1400堆型的放射性廢氣的排放。實(shí)際應(yīng)用時(shí)可結(jié)合CAP1400核電廠正常運(yùn)行工況下的廢氣處理系統(tǒng)排放實(shí)際源項(xiàng)，進(jìn)一步優(yōu)化測量響應(yīng)時(shí)間，以使測量系統(tǒng)滿足核電廠廢氣監(jiān)測的要求。

［1］ 國家環(huán)境保護(hù)局. GB 11217-89：核設(shè)施流出物監(jiān)測的一般規(guī)定［S］. 北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，1989.

［2］ 三門核電有限公司. 三門核電一期工程1&2號機(jī)組最終安全分析報(bào)告［R］. 2012.

［3］ 福建寧德核電有限公司. 福建寧德核電廠一、二號機(jī)組最終安全分析報(bào)告［R］. 2012.

［4］ 江蘇核電有限公司. 田灣核電站3、4號機(jī)組工程項(xiàng)目初步安全分析報(bào)告［R］. 2011.

［5］ 尹振羽，楊廣利，許光. M310改進(jìn)型核電廠放射性流出物排放監(jiān)測［J］. 核電子學(xué)與探測技術(shù)，2012，32（4）：493-496.

［6］ 鹿洪剛. 核電站氣態(tài)流出物中H-3和C-14監(jiān)測方法的研究［J］. 產(chǎn)業(yè)與科技論壇，2018，17（13）：61-62.

［7］ 任旭平. 協(xié)同偏心管徑嵌入式液體活度探測裝置設(shè)計(jì)研究［J］. 核電子學(xué)與探測技術(shù)，2015，35（09）：883-886.

［8］ 李自如. 液體濃度非接觸檢測技術(shù)［J］. 自動(dòng)化博覽，1992（3）：9.

［9］ 國核示范電站有限責(zé)任公司. 國核壓水堆示范工程最終安全分析報(bào)告［R］. 2022.

The Study on A Non-contact Detection Method of Gas Activity Concentration Outside the Pipeline

WANG Shijun1，ZHENG Guowen2，ZHANG Yu1，LEI Qiang1，ZHANG Jing1,2,*， JIANG Jing1，PANG Hongchao2，LUO Zhiping2，CHEN Ling2

（1.Nuclear and Radiation Safety Center，Ministry of Ecology and Environment，Beijing 100084，China； 2. China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

The gaseous radioactive waste generated during the operation of nuclear power plants must be treated before it can be discharged into the environment. The treated gaseous effluent is the major path for nuclear power plants to discharge radioactive substances into the environment. The data of the process monitoring and effluent monitoring is important for judging the operation status of the system in the radioactive waste gas treatment process of nuclear power plant. This paper introduces a non-contact gas activity concentration detection method outside the pipeline based on the NaI(Tl) detector. The activity concentration measurement of133Xe non-contact radioactive waste gas outside the pipeline is realized through the crystal size design and the shielding design. The minimum detectable concentration of133Xe nuclide in the gas inside the 80 mm diameter pipeline is 4.2×105Bq/m3, the measurement time is 30 seconds, and other high-energy nuclides in the exhaust gas have little impact on the measurement.

Non-contact detection;133Xe; Activity concentration detection

TL81

A

0258-0918（2023）05-1034-07

2022-08-19

大型先進(jìn)壓水堆及高溫氣冷堆核電站重大專項(xiàng)——CAP1400安全審評關(guān)鍵技術(shù)研究（2013ZX06002001-014）子課題14 CAP1400放射性廢物管理系統(tǒng)工藝監(jiān)測研究

汪世軍（1971—），男，甘肅天水人，高級工程師，現(xiàn)主要從事輻射安全相關(guān)研究

張 晶，E-mail：zhangjing@chinansc.cn