王琦標(biāo), 何余鍇, 羅雨詩(shī), 王淑君, 謝 波, 鄧 超*, 劉 勇, 庹先國(guó)

1. 四川輕化工大學(xué)計(jì)算機(jī)科學(xué)與工程學(xué)院, 四川 宜賓 644000 2. 四川輕化工大學(xué)物理與電子工程學(xué)院, 四川 宜賓 644000 3. 四川輕化工大學(xué)自動(dòng)化與信息工程學(xué)院, 四川 宜賓 644000

引 言

酒醅主要由稻谷殼、 小麥、 高梁等含氫化合物組成, 是釀造白酒的主要原材料[1]。 酸度作為酒醅主要檢測(cè)成分之一, 含量在酒醅中約占0.2%, 對(duì)出酒率和成品酒的口感、 質(zhì)量、 風(fēng)味方面起著重要作用[2-4]。 如何對(duì)酒醅的酸度進(jìn)行快速、 準(zhǔn)確的檢測(cè), 對(duì)于提高出酒率、 提升成品酒品質(zhì)有著重要意義[5]。 傳統(tǒng)的酒醅酸度化學(xué)分析方法存在時(shí)間長(zhǎng)、 人為誤差、 試劑消耗大、 不能及時(shí)指導(dǎo)生產(chǎn)等缺點(diǎn), 無(wú)法滿足白酒生產(chǎn)過(guò)程中快速、 準(zhǔn)確檢測(cè)的需求[6]。 有機(jī)物以及部分無(wú)機(jī)物分子中含氫基團(tuán)X-H(X=C、 N、 O、 S)躍遷的倍頻和合頻吸收形成了近紅外光譜(near infrared spectroscopy, NIR)中的吸收譜線, 通過(guò)測(cè)量物質(zhì)所吸收的近紅外光能量的大小, 可對(duì)含量為0.1%以上的有機(jī)物成分進(jìn)行定量、 定性分析[7-8]。 高暢[9]等利用偏最小二乘回歸(partial least squares regression, PLSR)對(duì)白酒基酒中的總酯光譜數(shù)據(jù)建立了定量分析模型, 模型的決定系數(shù)為0.937。 韓四海[10]等以100個(gè)白酒基酒樣品光譜數(shù)據(jù)作為實(shí)驗(yàn)材料, 將偏最小二乘法應(yīng)用于白酒基酒乙醇含量預(yù)測(cè), 結(jié)果顯示預(yù)測(cè)模型的決定系數(shù)為0.954 8。 陳斌[11]利用離散余弦變換結(jié)合反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(back propagation neural network, BPNN)對(duì)市面上常見(jiàn)的幾種品牌白酒的酒精光譜數(shù)據(jù)建立了預(yù)測(cè)模型, 結(jié)果顯示預(yù)測(cè)模型的決定系數(shù)為0.974 4。

以上研究表明, 由于NIR技術(shù)快速、 準(zhǔn)確檢測(cè)等特性, 已有研究人員將其結(jié)合傳統(tǒng)建模法在白酒基酒、 酒醅成分檢測(cè)領(lǐng)域進(jìn)行探索。 但是隨著研究的深入, 傳統(tǒng)預(yù)測(cè)模型的缺點(diǎn)也在逐漸顯現(xiàn), 如PLSR并不能有效的處理非線性的光譜數(shù)據(jù); BPNN在訓(xùn)練過(guò)程中易陷入過(guò)擬合, 導(dǎo)致預(yù)測(cè)效果不佳, 不能滿足酒醅酸度檢測(cè)需求。

卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(convolutional neural networks, CNN)是一種前向傳播(forward propagation, FP)類型的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò), 是深度學(xué)習(xí)(deep learning, DL)的代表算法之一[12-13]。 與傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)不同, CNN由卷積層、 池化層和全連接層組成, 卷積層與前一層的連接采用權(quán)值共享和局部連接的方式, 這樣特殊的連接方法在實(shí)現(xiàn)每個(gè)卷積層包含多個(gè)特征映射的同時(shí)有效的降低了網(wǎng)絡(luò)的參數(shù)個(gè)數(shù), 既減少了數(shù)據(jù)量又能保留有用信息, 緩解了模型的過(guò)度擬合, 在處理非線性問(wèn)題方面有較為廣泛的應(yīng)用[14]。 綜上所述, 選擇將CNN結(jié)合NIR應(yīng)用于酒醅酸度的定量分析。

采集生產(chǎn)過(guò)程中的酒醅樣本的NIR數(shù)據(jù)作為研究對(duì)象。 采用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變換(standard normal variation, SNV)、 Savitzky-Golay(SG)濾波和一階求導(dǎo)(1stDerivative, 1stD)三種算法相結(jié)合對(duì)原始光譜進(jìn)行預(yù)處理, 消除原始光譜中的基線偏移, 提升光譜數(shù)據(jù)的信噪比; 利用無(wú)信息變量消除法(uninformative variable elimination, UVE)選擇特征波長(zhǎng), 降低光譜數(shù)據(jù)維度, 提高模型預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率; 使用CNN建立酒醅酸度預(yù)測(cè)模型, 對(duì)測(cè)試集數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測(cè)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 樣品采集和理化指標(biāo)測(cè)定

樣品取樣位置為生產(chǎn)線酒醅料斗中部及中下部; 兩處各取50 g, 混合均勻后裝入密封袋中; 樣品數(shù)量為545個(gè), 按照7∶3的比例隨機(jī)劃分為訓(xùn)練集和測(cè)試集。 樣品的酒醅酸度在24 ℃室溫環(huán)境下按照DB34/T2264-2014《固態(tài)發(fā)酵酒醅分析方法》化學(xué)分析方法測(cè)得, 如表1所示。

表1 酒醅樣本酸度統(tǒng)計(jì)結(jié)果Table 1 Statistical results of acidity content of fermented grains samples

1.2 光譜數(shù)據(jù)采集及數(shù)據(jù)預(yù)處理

樣品的NIR數(shù)據(jù)通過(guò)威斯派克傅里葉變換近紅外光譜儀Q2000掃描獲取, 具體參數(shù)如表2所示。 光譜采集方式為漫反射方式, 光譜采集前對(duì)酒醅樣品進(jìn)行壓片操作, 以減少顆粒不均帶來(lái)的影響。 在采集到數(shù)據(jù)后, 利用SNV、 SG和1stD這三種預(yù)處理算法相結(jié)合, 對(duì)光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理。

表2 設(shè)備參數(shù)Table 2 Equipment parameters

1.3 光譜特征波長(zhǎng)選擇

采用連續(xù)投影算法(successive projections algorithm, SPA)、 主成分分析法(principal component analysis, PCA)和UVE對(duì)酒醅光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行特征波長(zhǎng)選擇。

SPA算法是利用向量的投影分析, 將波長(zhǎng)依次投射到其他波長(zhǎng)上, 比較投影向量的大小, 將最大的投影向量作為待選波長(zhǎng), 然后基于校正模型的效果選擇最終的特征波長(zhǎng)[15]。 PCA算法將多項(xiàng)指標(biāo)轉(zhuǎn)化為幾項(xiàng)綜合性指標(biāo), 從一組特征出發(fā), 根據(jù)重要性大小, 計(jì)算出一組從大到小排列的新特征, 它們是原特征的線性組合, 由新特征計(jì)算出原特征的映射值, 即為處理后的樣本數(shù)據(jù)[16]。 UVE算法是利用噪聲的無(wú)關(guān)變量信息去選擇光譜自身的特征變量, 首先通過(guò)光譜變量結(jié)合噪聲的自變量矩陣對(duì)目標(biāo)矩陣的回歸系數(shù)進(jìn)行變量判斷, 然后借助噪聲域的上下限剔除界限內(nèi)的光譜變量, 最終確定特征光譜波長(zhǎng)[17]。

1.4 建模算法和模型評(píng)價(jià)指標(biāo)

CNN結(jié)構(gòu)主要分為3層: 卷積層、 池化層和全連接層[18], 如圖1所示。 卷積層由多個(gè)特征映射組成, 每個(gè)特征映射又包含多個(gè)神經(jīng)元, 單個(gè)卷積層只能提取到部分簡(jiǎn)單的特征, 采用多層卷積組合可從低級(jí)特征中迭代的提取出復(fù)雜和高級(jí)的特征; 池化層一般由2×2的過(guò)濾器構(gòu)成, 它利用局部相關(guān)性進(jìn)行亞采樣, 逐步減小空間大小, 減少網(wǎng)絡(luò)中的參數(shù)量和計(jì)算量的同時(shí)保留有用信息, 從而控制過(guò)擬合; 全連接層由若干個(gè)神經(jīng)元構(gòu)成, 完全連接前一層中的所有神經(jīng)元, 將經(jīng)過(guò)卷積層和池化層提取的局部特征組合, 傳遞給輸出層[19]。

圖1 CNN結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Convolution neural network structure diagram

選擇酒醅酸度預(yù)測(cè)值和實(shí)際值的決定系數(shù)(coefficient of determination,R2)、 交叉驗(yàn)證均方根誤差(root mean square error of cross validation, RMSECV)和預(yù)測(cè)均方根誤差(root mean square error of prediction, RMSEP)作為模型預(yù)測(cè)精度評(píng)價(jià)指標(biāo)。R2用于評(píng)價(jià)樣本集預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值之間的線性相關(guān)程度, 其值越接近于1, 則表明預(yù)測(cè)的效果越好; RMSECV主要評(píng)價(jià)建模算法可行性及預(yù)測(cè)能力, 在模型校正過(guò)程中采用交叉驗(yàn)證的方法來(lái)計(jì)算誤差值; RMSEP主要用于評(píng)價(jià)所建模型對(duì)外部樣本的預(yù)測(cè)能力, RMSEP越小, 表明模型對(duì)外部樣本的預(yù)測(cè)能力越強(qiáng)[20]。

2 結(jié)果與討論

2.1 光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理

近紅外光譜儀測(cè)得的酒醅光譜數(shù)據(jù)如圖2所示。 由于原始光譜中不僅包含有用信息, 還可能存在噪聲和基線漂移等問(wèn)題, 為消除這些干擾, 利用SNV、 SG和1stD算法對(duì)光譜圖像進(jìn)行預(yù)處理, 結(jié)果如圖3所示。 為研究經(jīng)過(guò)預(yù)處理后的光譜數(shù)據(jù)對(duì)模型預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率的影響, 將其建立CNN模型, 結(jié)果如表3所示。

圖2 原始光譜圖Fig.2 Original spectra

表3 預(yù)處理算法用于CNN模型的結(jié)果Table 3 The results of combined pretreatment in CNN model

由圖3可知, SNV、 SG和1stD預(yù)處理算法組合在保留有用信息的同時(shí), 消除了基線漂移, 提高了光譜信噪比; 由表3可知, 經(jīng)過(guò)預(yù)處理后, 預(yù)測(cè)集R2提升了22.85%, RMSEP降低了0.049 5, 優(yōu)于原始光譜建模。

2.2 波長(zhǎng)選擇

利用SPA、 PCA和UVE算法篩選出光譜特征波長(zhǎng)組合, 然后分別建立CNN預(yù)測(cè)模型, 預(yù)測(cè)結(jié)果如表4所示。 由表4可知, 波長(zhǎng)選擇算法可以有效的減少變量個(gè)數(shù), 提升建模效率, 優(yōu)化模型預(yù)測(cè)效果; 通過(guò)對(duì)比三種算法, UVE在預(yù)測(cè)集R2和RMSEP方面均優(yōu)于其余兩種算法, 故選擇UVE作為酒醅光譜特征波長(zhǎng)選擇算法。

表4 不同波長(zhǎng)選擇算法在CNN模型中的結(jié)果Table 4 Results of different wavelength selection algorithms in CNN model

2.3 CNN成分預(yù)測(cè)模型的建立

由于CNN模型特殊的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu), 需要將輸入該模型的光譜數(shù)據(jù)向量轉(zhuǎn)化為二維光譜信息矩陣, 具體操作如下:

設(shè)X為某一酒醅樣本的光譜數(shù)據(jù), 且為行向量形式, 則該樣本的二維光譜矩陣為

S=XTX

(1)

該矩陣在反映數(shù)據(jù)方差和協(xié)方差相對(duì)大小的同時(shí)包含原始光譜的關(guān)鍵信息, 符合統(tǒng)計(jì)學(xué)要求; 在光譜分析方面, 將光譜向量轉(zhuǎn)化為光譜矩陣, 雖然增加了數(shù)據(jù)的維度, 但可以在一定程度上反映出光譜數(shù)據(jù)的起伏, 使CNN能夠全面學(xué)習(xí)光譜數(shù)據(jù)的內(nèi)在特征, 提高預(yù)測(cè)模型的準(zhǔn)確率[21]。

借助Keras框架建立CNN模型基本結(jié)構(gòu), 實(shí)驗(yàn)過(guò)程中不斷調(diào)整神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)層數(shù)和神經(jīng)元個(gè)數(shù), 最終確定神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的參數(shù), 如表5所示。 為避免梯度飽和、 模型欠擬合等問(wèn)題, 選擇Relu作為激活函數(shù), 選擇Adam作為模型優(yōu)化器, 學(xué)習(xí)率由默認(rèn)的0.001調(diào)整為0.000 01, 迭代次數(shù)為500。 利用CNN模型預(yù)測(cè)酒醅酸度, 結(jié)果如圖4所示, 預(yù)測(cè)集R2為0.955 5, RMSEP為0.039 1, 預(yù)測(cè)集樣本點(diǎn)密集的分布于擬合直線兩側(cè)。

圖4 CNN模型預(yù)測(cè)結(jié)果Fig.4 Prediction results of CNN model

表5 CNN模型參數(shù)設(shè)置Table 5 The parameter of CNN model

CNN訓(xùn)練過(guò)程中的損失函數(shù)曲線如圖5所示。 在訓(xùn)練初期, 隨著迭代次數(shù)的增加, 損失率逐漸降低, 說(shuō)明學(xué)習(xí)率是適合的, 符合梯度遞減的過(guò)程; 經(jīng)過(guò)一定階段的學(xué)習(xí), 損失函數(shù)曲線趨于平滑, 無(wú)過(guò)擬合現(xiàn)象出現(xiàn)。

圖5 損失函數(shù)曲線Fig.5 Loss function curve

2.4 模型對(duì)比

將目前光譜分析研究中常用的BPNN、 PLSR模型分別建立酒醅酸度預(yù)測(cè)模型。 BPNN的隱含層為3層, 神經(jīng)元的個(gè)數(shù)依次為64、 32、 16, 激活函數(shù)均為Relu; PLSR回歸因子設(shè)置為35。 對(duì)預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)行匯總對(duì)比, 見(jiàn)表6。

表6 PLSR模型、 BPNN模型和CNN模型預(yù)測(cè)效果比較Table 6 Comparison of prediction effects of PLSR model, BPNN model and CNN model

3 結(jié) 論

以生產(chǎn)線上的酒醅樣品作為研究對(duì)象, 采集NIR以及酸度數(shù)據(jù)。 利用SNV、 SG和1stD預(yù)處理算法組合對(duì)原始光譜進(jìn)行預(yù)處理; 采用UVE算法提取光譜特征波段; 使用BPNN、 PLSR和CNN分別建立酒醅酸度預(yù)測(cè)模型, 對(duì)比后得到酒醅酸度的最優(yōu)模型, 結(jié)果表明:

(1) 利用SNV、 SG和1stD預(yù)處理算法組合, 減少了噪聲、 消除了酒醅原始光譜中的基線漂移; 經(jīng)過(guò)預(yù)處理后, 預(yù)測(cè)集R2提升了22.85%, RMSEP降低了0.049 5, 提高了酒醅酸度與光譜反射率的相關(guān)性。

(2) 波段選擇算法在一定程度上降低了數(shù)據(jù)維度, 減少了后續(xù)模型所需的計(jì)算時(shí)間, 提高了模型預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率。 基于UVE算法提取出的特征波段數(shù)據(jù)所建立的CNN模型, 相較于SPA算法, 預(yù)測(cè)集R2提升了1.33%, RMSEP降低了0.101 5; 相較于PCA算法, 預(yù)測(cè)集R2提升了1.41%, RMSEP降低了0.102 4。

(3) CNN模型的預(yù)測(cè)集R2為0.955 5, RMSEP為0.039 1, 相比于傳統(tǒng)模型PLSR、 BPNN, 預(yù)測(cè)集R2分別提升了1.03%、 1.16%; RMSEP分別下降了0.097 6、 0.099 4。

將CNN結(jié)合NIR可實(shí)現(xiàn)對(duì)酒醅酸度快速、 準(zhǔn)確檢測(cè), 為后續(xù)酒醅酸度在線檢測(cè)提供方法支撐。