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        基于人工局域表面等離激元的高靈敏傳感研究進(jìn)展(特邀)

        2023-11-30 07:08:32白天碩王莞竹張龍飛張璇如崔鐵軍
        光子學(xué)報(bào) 2023年10期
        關(guān)鍵詞:結(jié)構(gòu)

        白天碩,王莞竹,張龍飛,張璇如,4,崔鐵軍,4

        (1 東南大學(xué) 毫米波國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京 210096)

        (2 東南大學(xué) 電磁空間科學(xué)與技術(shù)研究院,南京 210096)

        (3 東南大學(xué) 信息科學(xué)與工程學(xué)院,南京 210096)

        (4 東南大學(xué) 微電子學(xué)院,南京 210096)

        0 引言

        人工局域表面等離激元(Spoof Localized Surface Plasmons,SLSPs)基于電磁超材料的人工微結(jié)構(gòu),在微波、毫米波等頻段構(gòu)造等效的負(fù)介電常數(shù),從而重現(xiàn)光學(xué)頻段局域表面等離激元的諧振模場(chǎng)分布、亞波長(zhǎng)場(chǎng)局域性、對(duì)介電環(huán)境的高度敏感性等優(yōu)異特性[1,2]。此概念在2012年由英國(guó)帝國(guó)理工學(xué)院的PENDRY John 教授首次提出,并在二維無(wú)限深的金屬刻槽結(jié)構(gòu)中進(jìn)行了理論和仿真分析[2]。2014年,東南大學(xué)的崔鐵軍院士團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論和實(shí)驗(yàn)證明,超薄金屬圖形也可以支持人工局域表面等離激元諧振模式,從而將人工局域表面等離激元從物理概念推向了平面印刷電路應(yīng)用[3,4]。之后,人工局域表面等離激元得到了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注和跟蹤研究,并在微帶濾波器、小型化諧振天線等器件設(shè)計(jì)、微波和太赫茲高靈敏傳感等領(lǐng)域中得到應(yīng)用驗(yàn)證[1,5-9]。

        人工局域表面等離激元作為一種新型的電磁諧振模式,有望解決傳統(tǒng)微波諧振傳感發(fā)展的瓶頸問(wèn)題。微波諧振傳感表現(xiàn)為諧振頻率隨周?chē)殡姯h(huán)境的變化,具有實(shí)時(shí)無(wú)標(biāo)記的傳感能力和優(yōu)異的環(huán)境適應(yīng)性,基于不同的敏感材料(transducer materials)可以實(shí)現(xiàn)靈活多樣的物理、化學(xué)和生物傳感功能。但受限于波長(zhǎng),微波諧振傳感無(wú)法達(dá)到光學(xué)諧振傳感的單分子檢測(cè)精度[10,11],難以滿足微量目標(biāo)檢測(cè)的實(shí)際需求。近年來(lái)的研究證實(shí),人工局域表面等離激元的深亞波長(zhǎng)場(chǎng)束縛性已經(jīng)突破百分之一波長(zhǎng)[12],有望在魯棒性高、造價(jià)經(jīng)濟(jì)的低頻段,實(shí)現(xiàn)等效波長(zhǎng)所對(duì)應(yīng)的高靈敏度,從而突破微波諧振傳感對(duì)微量目標(biāo)的檢測(cè)極限[13]。并且,得益于金屬在微波等低頻段的低歐姆損耗,以及人工微結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)靈活性,人工局域表面等離激元可以實(shí)現(xiàn)豐富的高階諧振模式以及高品質(zhì)因子[5,12]。此外,人工局域表面等離激元可以和信號(hào)檢測(cè)電路以及通信電路集成,從而發(fā)展出高度集成化小型化的傳感系統(tǒng),有望推動(dòng)萬(wàn)物互聯(lián)時(shí)代下傳感技術(shù)的發(fā)展升級(jí)[1]。

        1 人工局域表面等離激元傳感的新探索

        人工局域表面等離激元是2012年提出的新概念,其在印刷電路中的典型結(jié)構(gòu)和諧振模式如圖1所示。得益于人工微結(jié)構(gòu)豐富靈活的設(shè)計(jì)和調(diào)控特性,大量的新原理、新現(xiàn)象持續(xù)涌現(xiàn)。準(zhǔn)連續(xù)體中束縛態(tài)(Quasi-bound states in the continuum,Quasi-BICs)、斯格明子(skyrmions)、奇異點(diǎn)(Exceptional Point,EP)、渦旋波(vortex mode)等新型人工局域表面等離激元電磁模式,帶來(lái)了傳感指標(biāo)的持續(xù)提升和新穎的傳感功能。扇形結(jié)構(gòu)、折紙超材料等新型諧振結(jié)構(gòu)的出現(xiàn),為人工局域表面等離激元傳感帶來(lái)了全新的發(fā)展空間。同時(shí),太赫茲頻段的人工局域表面等離激元傳感技術(shù)也經(jīng)歷了一定的發(fā)展,并展現(xiàn)了可觀的應(yīng)用價(jià)值。

        圖1 人工局域表面等離激元典型的結(jié)構(gòu)和模式性質(zhì)[3-5,12]Fig.1 Typical spoof localized surface plasmons' structures and modal properties[3-5,12]

        1.1 人工局域表面等離激元的新型電磁模式

        連續(xù)體中的束縛態(tài)是一類不具有輻射的電磁本征態(tài),不能被直接激發(fā)。研究發(fā)現(xiàn)通過(guò)調(diào)整系統(tǒng)構(gòu)型、周期邊界等可以獲得連續(xù)體中束縛態(tài)的輻射泄漏模式,即連續(xù)體中的準(zhǔn)束縛態(tài),表現(xiàn)為在亞波長(zhǎng)尺度形成高密度、局域化的電磁場(chǎng)能量增強(qiáng),具有高品質(zhì)因子的特性。近幾年,人工局域表面等離激元單元及陣列結(jié)構(gòu)中的準(zhǔn)連續(xù)體中束縛態(tài)效應(yīng)被陸續(xù)報(bào)道,實(shí)現(xiàn)了品質(zhì)因子的持續(xù)提升[12,14,15]。2021年?yáng)|南大學(xué)崔鐵軍和張璇如團(tuán)隊(duì)[12]基于微帶電路激勵(lì)的人工局域表面等離激元諧振器,通過(guò)引入狹縫破壞結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性,極大抑制了輻射損耗,實(shí)現(xiàn)了電偶極子和磁偶極子的混合模式,將諧振器直徑壓縮至1/20 波長(zhǎng)以內(nèi),并實(shí)驗(yàn)測(cè)得了53.3 的品質(zhì)因子,如圖2(a)。2022年北京大學(xué)的杜朝海團(tuán)隊(duì)[15]在空間波激勵(lì)的人工局域表面等離激元陣列結(jié)構(gòu)中,采用偏心方式打破結(jié)構(gòu)的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性,同樣抑制了結(jié)構(gòu)的輻射損耗,實(shí)現(xiàn)了準(zhǔn)連續(xù)體中束縛態(tài)效應(yīng),實(shí)測(cè)品質(zhì)因子高達(dá)214.8,如圖2(b)所示。

        斯格明子由于其特殊的拓?fù)洳蛔冃远鹆藦V泛的關(guān)注,為矢量場(chǎng)拓?fù)涮匦缘姆治龊涂刂铺峁┝诵碌姆椒ǎ?6,17]。2021年暨南大學(xué)的鄧子嵐和李向平團(tuán)隊(duì)[18]基于單螺旋人工局域表面等離激元諧振結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了磁質(zhì)斯格明子并證明了該斯格明子的拓?fù)洳蛔冃裕鐖D2(c)所示。該結(jié)構(gòu)還實(shí)現(xiàn)了與空間形狀無(wú)關(guān)的諧振特性和深亞波長(zhǎng)諧振模式,為基于人工局域表面等離激元的高靈敏度、柔性傳感應(yīng)用提供了新思路。2022年比利時(shí)魯汶大學(xué)的鄭學(xué)智、楊杰和空軍工程大學(xué)的王甲富等[19]證明了一個(gè)具有旋轉(zhuǎn)和鏡像對(duì)稱性的人工局域表面等離激元諧振器的電場(chǎng)矢量呈現(xiàn)斯格明子模式,如圖2(d)所示;該團(tuán)隊(duì)也提出了應(yīng)用群表征理論分析斯格明子對(duì)稱性起源的新方法[20],證明了斯格明子在任何具有旋轉(zhuǎn)和鏡像對(duì)稱性的平面電磁諧振器中普遍存在。

        除諧振頻移檢測(cè)之外,諧振傳感還存在另外一種重要的形式,即對(duì)微擾散射體引起的諧振峰劈裂信號(hào)的傳感。應(yīng)用非厄米系統(tǒng)中的特殊模態(tài)簡(jiǎn)并現(xiàn)象——奇異點(diǎn),可以使得共振頻移或分裂與擾動(dòng)強(qiáng)度呈平方根依賴性,極大增強(qiáng)了諧振峰劈裂傳感對(duì)極微小擾動(dòng)信號(hào)檢測(cè)的靈敏度。奇異點(diǎn)現(xiàn)象最初用于增強(qiáng)光學(xué)微腔對(duì)微小散射體的檢測(cè)信號(hào)[21-24],近兩年才發(fā)展到微波段的人工局域表面等離激元領(lǐng)域。2023年韓國(guó)國(guó)立蔚山科學(xué)技術(shù)院JUN Y C 等[25]通過(guò)變?nèi)荻O管的容值調(diào)節(jié)人工局域表面等離激元諧振模態(tài)間的耦合作用,實(shí)現(xiàn)了對(duì)奇異點(diǎn)的主動(dòng)調(diào)控,如圖2(e)。此工作為奇異點(diǎn)在集成器件和可調(diào)元件中的應(yīng)用提供了有效方案。2022年浙江大學(xué)陳紅勝和高飛團(tuán)隊(duì)[26]發(fā)現(xiàn)在兩個(gè)人工局域表面等離激元諧振器組成的二聚體結(jié)構(gòu)中,通過(guò)操控入射空間波的極化狀態(tài)調(diào)節(jié)入射空間波與諧振器平面外輻射波之間的耦合,可以實(shí)現(xiàn)極化控制的奇異點(diǎn)現(xiàn)象,如圖2(f)。此工作首次闡明了利用空間波構(gòu)建奇異點(diǎn)的物理機(jī)理和實(shí)現(xiàn)方法,可以為基于奇異點(diǎn)的空間無(wú)線傳感提供思路。

        渦旋波表現(xiàn)為電磁場(chǎng)渦旋狀的相位波前,此概念經(jīng)常與軌道角動(dòng)量(Orbital Angular Momentum,OAM)聯(lián)系在一起,可以為電磁波提供頻率、幅度、相位、極化之外的又一信息維度,在超高速超大容量通信、渦旋波雷達(dá)等領(lǐng)域展示了豐富的應(yīng)用潛力[27-31]。常見(jiàn)渦旋波產(chǎn)生技術(shù)都依賴于螺旋相位板、陣列天線、超表面等提供相位梯度的陣列結(jié)構(gòu)[32-36],而單個(gè)人工局域表面等離激元諧振單元也可產(chǎn)生多階渦旋波模態(tài),展示出更緊湊的結(jié)構(gòu)尺寸、更靈活可調(diào)諧性、和更豐富的應(yīng)用場(chǎng)景[37-40]。2018年南京大學(xué)的王振林團(tuán)隊(duì)[37]利用人工表面等離激元(Spoof Surface Plasmons,SSPs)波導(dǎo)的傳輸模式,選擇性激發(fā)人工局域表面等離激元中的渦旋波模式,如圖3(a)所示。對(duì)不同尺寸的人工局域表面等離激元,可以產(chǎn)生具有不同拓?fù)潆姾傻臏u旋波模式。2020年杭州電子科技大學(xué)的羅國(guó)清和廖臻團(tuán)隊(duì)[38]采用周期性結(jié)構(gòu)調(diào)制的人工表面等離激元環(huán)形諧振器,實(shí)現(xiàn)了渦旋波的高效輻射,在不同頻率下產(chǎn)生了多階的渦旋波模式,如圖3(b)。后續(xù)工作中,該團(tuán)隊(duì)在結(jié)構(gòu)中引入變?nèi)荻O管,實(shí)現(xiàn)了對(duì)渦旋光束的動(dòng)態(tài)可重構(gòu)[39]。2022年?yáng)|南大學(xué)崔鐵軍和張璇如團(tuán)隊(duì)[40]提出了一種基于正交簡(jiǎn)并輻射模式間疊加分解的微波渦旋波收發(fā)方案,如圖3(c)所示。該方案采用相同的人工局域表面等離激元諧振器作為發(fā)射天線和接收天線,通過(guò)改變發(fā)射天線激勵(lì)端口處的相位,即可對(duì)渦旋波模態(tài)進(jìn)行連續(xù)調(diào)控;接收到的渦旋波模態(tài)可由接收端口處的幅度和相位信號(hào)方便地表征。相對(duì)于傳統(tǒng)的天線陣列或掃描探針進(jìn)行空間相位梯度測(cè)量,這項(xiàng)工作為渦旋波的接收和探測(cè)提供了更加緊湊便捷的方案。

        圖3 基于人工局域表面等離激元的微波渦旋波研究[37,38,40,44]Fig.3 Microwave vortex wave studies based on spoof localized surface plasmons[37,38,40,44]

        渦旋波的螺旋相位波前可以提供豐富的信息維度,有望提升其對(duì)散射體形狀、方位角、旋轉(zhuǎn)速度等物理量的探測(cè)能力[41-44]。2020年?yáng)|南大學(xué)的崔鐵軍和張璇如團(tuán)隊(duì)[44]在人工局域表面等離激元結(jié)構(gòu)中激勵(lì)了束縛態(tài)的渦旋波模態(tài),將一階渦旋波模態(tài)壓縮至1/11 波長(zhǎng)直徑以內(nèi),并利用其高品質(zhì)因子的諧振峰,實(shí)現(xiàn)了對(duì)直徑1/60 波長(zhǎng)手性顆粒的實(shí)驗(yàn)探測(cè),如圖3(d)。這項(xiàng)工作揭示了人工局域表面等離激元渦旋波傳感在手性分子檢測(cè)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

        1.2 人工局域表面等離激元的新型諧振結(jié)構(gòu)

        隨著人工局域表面等離激元的蓬勃發(fā)展,扇形結(jié)構(gòu)、折紙超材料等新型諧振結(jié)構(gòu)的出現(xiàn),為人工局域表面等離激元傳感器設(shè)計(jì)提供了新思路和新方法。2016年新加坡南洋理工大學(xué)的張柏樂(lè)和南方科技大學(xué)的高振等[45]研究了扇形的人工局域表面等離激元結(jié)構(gòu),如圖4(a)。常見(jiàn)的圓形人工局域表面等離激元結(jié)構(gòu)中的電諧振,可以理解為傳播的人工表面等離激元圍繞圓周長(zhǎng)形成的駐波[5],而扇形人工局域表面等離激元是基于電磁波在扇形邊界處的來(lái)回反射,形成類似Fabry-Perot 共振效應(yīng)。這樣,通過(guò)改變光柵數(shù)就可以實(shí)現(xiàn)諧振頻率和諧振模式的調(diào)諧,為設(shè)計(jì)人工局域表面等離激元諧振器提供了一種便捷的新方法。

        圖4 人工局域表面等離激元的新型諧振結(jié)構(gòu)[45,46]Fig.4 Novel resonance structures of spoof localized surface plasmons[45,46]

        2023年浙江大學(xué)陳紅勝和王作佳團(tuán)隊(duì)[46]報(bào)道了一種折紙超材料結(jié)構(gòu)中的一階雜化等離激元共振,該結(jié)構(gòu)由相互連接的網(wǎng)格型超表面作為超薄金屬薄膜進(jìn)行折疊得到,可構(gòu)建正方形、三棱柱形、圓柱形等三維結(jié)構(gòu),這些結(jié)構(gòu)都支持三維的人工局域表面等離激元共振,如圖4(b)。這種新穎的三維折紙超材料結(jié)構(gòu)為人工局域表面等離激元帶來(lái)了更廣闊的思路和可能。

        1.3 太赫茲人工局域表面等離激元傳感

        太赫茲(terahertz)頻段位于微波毫米波與紅外可見(jiàn)光之間,連接了電子學(xué)和光子學(xué)領(lǐng)域,具有獨(dú)特的性質(zhì)。由于大量有機(jī)分子的振動(dòng)轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)都落在太赫茲頻段,表現(xiàn)為太赫茲特征吸收峰,因此,太赫茲傳感受到了極為廣泛的關(guān)注。人工局域表面等離激元可以在太赫茲頻段產(chǎn)生[47-49],然而,受限于加工精度、材料屬性、以及太赫茲產(chǎn)生探測(cè)技術(shù),太赫茲人工局域表面等離激元難以實(shí)現(xiàn)微波頻段那樣靈活多變的設(shè)計(jì),品質(zhì)因子等指標(biāo)的提升也面臨更大的挑戰(zhàn)。

        2016年?yáng)|南大學(xué)崔鐵軍、廖臻等[50]用螺旋形人工局域表面等離激元諧振器與短截線間耦合,在太赫茲頻率下實(shí)現(xiàn)電磁誘導(dǎo)的透明效應(yīng)(Electromagnetically Induced Transparency,EIT),如圖5(a)所示。2017年上海理工大學(xué)朱亦鳴等[51]在人工局域表面等離激元上引入扇形缺角來(lái)打破空間對(duì)稱性,構(gòu)建了更加尖銳的法諾(Fano)共振峰,仿真測(cè)得的最佳的性能指數(shù)(Figure of Merit,F(xiàn)oM)達(dá)到16.4,品質(zhì)因子達(dá)到32.6,如圖5(b)所示。2023年蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所的秦華和上海師范大學(xué)的趙振宇等[52]在人工局域表面等離激元內(nèi)部引入雙間隙開(kāi)口環(huán)諧振器(Double-gap Split-Ring Resonator,DSRR)來(lái)構(gòu)造模式間干涉,形成等離激元誘導(dǎo)透明(Plasmon-Induced Transparency,PIT)窗口,如圖5(c)所示。隨著系統(tǒng)的不對(duì)稱性增加,可激勵(lì)多個(gè)透明窗口,且形成Quasi-BICs 模式,實(shí)測(cè)品質(zhì)因子最高可達(dá)23.2。同年,秦華、趙振宇等[53]提出了一種強(qiáng)耦合四聚體結(jié)構(gòu)的人工局域表面等離激元陣列,通過(guò)電磁仿真和加工測(cè)試,證實(shí)此結(jié)構(gòu)下人工局域表面等離激元的相互作用引起了邊緣模式(edge modes),邊緣模式較同頻率下本征模式有較高品質(zhì)因子,實(shí)測(cè)品質(zhì)因子最高可達(dá)15.8,如圖5(d)所示。

        圖5 太赫茲頻段的人工局域表面等離激元 [50-54]Fig.5 Spoof localized surface plasmons in terahertz frequency[50-54]

        上述太赫茲人工局域表面等離激元的研究都是基于太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)(Terahertz Time-Domain Spectroscopy,THz-TDS)對(duì)空間波激勵(lì)下的陣列結(jié)構(gòu)進(jìn)行測(cè)量,適用于較高太赫茲頻段的寬頻響應(yīng)研究。為實(shí)現(xiàn)更高的集成度,半導(dǎo)體集成電路成為太赫茲技術(shù)發(fā)展的趨勢(shì)。2020 上海理工大學(xué)朱亦鳴團(tuán)隊(duì)[54]通過(guò)人工表面等離激元波導(dǎo)激發(fā)人工局域表面等離激元高階徑向模式,如圖5(e)所示,實(shí)現(xiàn)了對(duì)不同食用油的區(qū)分傳感。2021年印度理工學(xué)院PATHAK N P 團(tuán)隊(duì)[55]設(shè)計(jì)了太赫茲人工局域表面等離激元傳感器,采用人工表面等離激元傳輸線端耦合激勵(lì),仿真品質(zhì)因子達(dá)到192,有望為發(fā)展片上生物傳感系統(tǒng)開(kāi)拓道路。

        2 人工局域表面等離激元的傳感增強(qiáng)技術(shù)

        電磁諧振傳感技術(shù)的核心指標(biāo)包括傳感靈敏度、品質(zhì)因子和激勵(lì)效率。傳感靈敏度決定了相同檢測(cè)目標(biāo)下諧振峰頻移量的大小,而品質(zhì)因子和激勵(lì)效率決定了諧振峰頻移量的檢測(cè)難度。對(duì)于人工局域表面等離激元傳感,在諧振器結(jié)構(gòu)和電磁模式設(shè)計(jì)之外,可以通過(guò)模式耦合構(gòu)造電磁能量高速匯聚的傳感熱點(diǎn)結(jié)構(gòu),或構(gòu)造高靈敏的雜化模式,進(jìn)而提升傳感靈敏度。加載有源放大器來(lái)補(bǔ)償傳感結(jié)構(gòu)中的損耗,也可以實(shí)現(xiàn)品質(zhì)因子和激勵(lì)效率的提升。

        2.1 人工局域表面等離激元的耦合增強(qiáng)原理

        多層印刷電路板結(jié)構(gòu)為人工局域表面等離激元的耦合增強(qiáng)研究提供了豐富的可能:在人工局域表面等離激元結(jié)構(gòu)之間,可以靈活地構(gòu)造平面內(nèi)耦合、層間耦合,在單個(gè)人工局域表面等離激元結(jié)構(gòu)內(nèi)部,也可以構(gòu)造不同模式間的耦合,如圖6所示。

        圖6 基于模式耦合的人工局域表面等離激元諧振增強(qiáng)[56-61]Fig.6 SLSP resonance enhancements based on mode coupling[56-61]

        圖6(a)展示的是新加坡南洋理工大學(xué)張柏樂(lè)和南方科技大學(xué)高振等[56]對(duì)人工局域表面等離激元電諧振模式的平面內(nèi)耦合的研究工作,研究發(fā)現(xiàn):在諧振器圓周場(chǎng)強(qiáng)度分布的極大處或極小處耦合,其耦合因子大小相等、符號(hào)相反,此項(xiàng)工作為人工局域表面等離激元結(jié)構(gòu)間耦合因子的調(diào)節(jié)提供了有效思路。圖6(b)展示的是東南大學(xué)崔鐵軍和張婧婧團(tuán)隊(duì)[57]對(duì)人工局域表面等離激元磁諧振模式的平面內(nèi)耦合的研究工作,利用緊密排列的兩個(gè)螺旋形人工局域表面等離激元間的模式雜化,實(shí)現(xiàn)對(duì)電磁能量的高度匯聚,對(duì)局域電場(chǎng)>5 000 倍的增強(qiáng),形成局域的傳感熱點(diǎn)結(jié)構(gòu)。

        圍繞人工局域表面等離激元的層間耦合形式,2016年新加坡南洋理工大學(xué)張柏樂(lè)與浙江大學(xué)高飛等[58]通過(guò)垂直堆疊的兩個(gè)人工局域表面等離激元之間的強(qiáng)耦合,觀察到一個(gè)具有不對(duì)稱法諾線形的諧振譜,如圖6(c)所示。同年,新加坡南洋理工大學(xué)張柏樂(lè)、南方科技大學(xué)高振等[59]將兩個(gè)螺旋形人工局域表面等離激元豎直方向堆疊雜化構(gòu)成二聚體,包括對(duì)稱堆疊和反對(duì)稱堆疊兩種形式,如圖6(d)所示。理論和實(shí)驗(yàn)研究揭示,這樣的兩個(gè)人工局域表面等離激元磁諧振之間,磁耦合機(jī)制處于主導(dǎo)地位。

        考慮傳感應(yīng)用需求,需要將人工局域表面等離激元在微帶電路中激勵(lì),并在單個(gè)人工局域表面等離激元單元內(nèi)部構(gòu)造耦合效應(yīng),以減小器件尺寸。2020年?yáng)|南大學(xué)崔鐵軍、張璇如[60]將一個(gè)扇形的擾動(dòng)諧振(Perturbing Resonator,PR)結(jié)構(gòu)與人工局域表面等離激元諧振器疊放,形成混合模式的人工局域表面等離激元諧振器,如圖6(e)所示?;谏刃螖_動(dòng)結(jié)構(gòu)的兩個(gè)電諧振模式與原人工局域表面等離激元的磁諧振模式間的干涉,該混合模式諧振器形成了一個(gè)尖銳的諧振峰,相比于原人工局域表面等離激元諧振器,品質(zhì)因子增強(qiáng)了3.4 倍,F(xiàn)oM 增強(qiáng)了79.8 倍,靈敏度增強(qiáng)了4.1 倍,傳感FoM 增強(qiáng)了12.8 倍,實(shí)現(xiàn)了各傳感指標(biāo)的全面增強(qiáng)。2021年?yáng)|南大學(xué)趙洪新等[61]提出一種對(duì)數(shù)螺旋結(jié)構(gòu)的陣列單元,在一個(gè)螺旋形人工局域表面等離激元內(nèi)嵌同心金屬圓環(huán),電共振和磁共振同時(shí)被一個(gè)連接的金屬基本單元激發(fā),仿真實(shí)現(xiàn)了品質(zhì)因子高達(dá)311 的諧振透明窗口,如圖6(f)所示。

        2.2 人工局域表面等離激元的放大增強(qiáng)技術(shù)

        為提升諧振的品質(zhì)因子,除無(wú)源結(jié)構(gòu)優(yōu)化和耦合效應(yīng)之外,最常用的方式是引入有源增益補(bǔ)償損耗;對(duì)于微波諧振器而言,可以方便地利用集總的放大器芯片實(shí)現(xiàn)[62,63]。人工局域表面等離激元具有靈活多變的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可能,可以將低噪聲放大器芯片加載在單元內(nèi)部。2018年上海大學(xué)周永金等[64]率先提出了利用放大器芯片提升人工局域表面等離激元品質(zhì)因子的方案。2019年?yáng)|南大學(xué)崔鐵軍和上海大學(xué)周永金等[65]提出了一種方形雙層結(jié)構(gòu)的人工局域表面等離激元諧振器,利用層間雜化的作用產(chǎn)生法諾共振,再將放大器芯片加載到人工局域表面等離激元結(jié)構(gòu)中,實(shí)現(xiàn)了對(duì)法諾共振模式的放大增強(qiáng),如圖7(a)所示。相比于無(wú)源結(jié)構(gòu)下的法諾諧振,放大增強(qiáng)的品質(zhì)因子從49 提高到2 802,諧振強(qiáng)度從19.89 提高到37.42 dB。

        圖7 人工局域表面等離激元的有源放大增強(qiáng)[65-68]Fig.7 Active amplification enhancement of spoof localized surface plasmons[65-68]

        放大增強(qiáng)的另一種結(jié)構(gòu)是在諧振器外側(cè)引入耦合電路,將有源放大芯片置于耦合電路中。2019年上海大學(xué)周永金團(tuán)隊(duì)[66]設(shè)計(jì)了一種 金屬-絕緣體-金屬(Metal-Insulator-Metal,MIM)環(huán)形人工局域表面等離激元諧振器。通過(guò)在背部引入耦合枝節(jié),使得只有四極模式被放大芯片選擇性放大,通過(guò)調(diào)整偏置電壓,測(cè)量的傳輸強(qiáng)度從-6.46 dB 增加到10.74 dB,如圖7(b)所示。2020年南京航空航天大學(xué)李茁、上海大學(xué)周永金等[67]通過(guò)在人工局域表面等離激元諧振器的狹縫附近引入主動(dòng)耦合電路產(chǎn)生半整數(shù)階模式,并采用有源放大技術(shù)顯著提高品質(zhì)因子,如圖7(c)所示。在施加最佳偏置電壓時(shí),有源SLSP 諧振器的半整數(shù)階模式的測(cè)量品質(zhì)因子從148 增加到40 000。2022年杭州電子科技大學(xué)高海軍、趙文生等[68]提出了一種基于四分之一模的2.5 維人工局域表面等離激元傳感器,如圖7(d)所示。此結(jié)構(gòu)采用雙層結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)耦合增強(qiáng),提高傳感器分辨率的同時(shí),進(jìn)一步減小諧振器尺寸,增強(qiáng)模場(chǎng)束縛性。在該結(jié)構(gòu)中加載放大器,實(shí)測(cè)品質(zhì)因子從無(wú)源情況下的56 提升到4 247。

        3 人工局域表面等離激元傳感的應(yīng)用研究

        人工局域表面等離激元傳感與其他電磁諧振傳感技術(shù)一樣,采用不同的敏感材料,可靈活應(yīng)用于多種物理和化學(xué)傳感器:如基于介電常數(shù)隨溶液濃度或成分變化的生化傳感器[69-73],以特異性吸附聚合物為敏感材料層的氣體傳感器[74-77]、基于柔性介質(zhì)基板的力學(xué)量傳感器[78-83]等。人工局域表面等離激元作為2012年提出的新概念,其應(yīng)用研究尚處于探索階段,本節(jié)將具體介紹部分代表性工作。

        3.1 基于人工局域表面等離激元的溶液濃度傳感

        基于人工局域表面等離激元的溶液濃度傳感已被報(bào)道應(yīng)用于葡萄糖溶液、酒精溶液、油水混合物的檢測(cè),通常采用微流體通道來(lái)控制待測(cè)溶液形成一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的傳感環(huán)境[13,67]。水溶液在微波頻段的高介電常數(shù)和高介電損耗特性[84],對(duì)微波諧振傳感的品質(zhì)因子和諧振強(qiáng)度都提出了更高的要求。隨著研究的推進(jìn),人工局域表面等離激元溶液濃度傳感也從最初的傳感功能演示,進(jìn)入對(duì)檢測(cè)極限指標(biāo)的持續(xù)提升階段。

        2022年?yáng)|南大學(xué)的崔鐵軍和張璇如課題組[13]提出了一種深亞波長(zhǎng)的人工局域表面等離激元諧振結(jié)構(gòu),將基模諧振壓縮至1/41 波長(zhǎng),測(cè)量品質(zhì)因子達(dá)到187,如圖8(a)。基于深度波長(zhǎng)壓縮,該結(jié)構(gòu)在非接觸傳感方式下,利用0.63 m 的工作波長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)15 μL 溶液中0.45 μmol 葡萄糖的檢測(cè)。2021年南京航空航天大學(xué)的李茁課題組[70]提出一種三維結(jié)構(gòu)的等效局域表面等離激元諧振器,具有0.008 波長(zhǎng)平方的超小型尺寸;利用該諧振器進(jìn)行酒精溶液濃度傳感,實(shí)現(xiàn)了高達(dá)0.57%的歸一化靈敏度,如圖8(b),與類似技術(shù)相比具有明顯的優(yōu)勢(shì)。2020年上海理工大學(xué)朱亦鳴等[54]利用片上集成的太赫茲人工局域表面等離激元,激勵(lì)起高階人工局域表面等離激元模式,證明高階模式對(duì)介電環(huán)境變化具有更高的敏感性。并對(duì)不同的食用油(具有不同介電常數(shù))進(jìn)行了檢測(cè),如圖8(c)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,三階模式的靈敏度(45.64 GHz/RIU)接近基模靈敏度(5.07 GHz/RIU)的9 倍,二階模式的靈敏度(25.35 GHz/RIU)達(dá)到基模的5 倍。

        圖8 基于人工局域表面等離激元的溶液濃度傳感[13,54,70]Fig.8 Solution concentration sensing based on spoof localized surface plasmons[13,54,70]

        3.2 基于人工局域表面等離激元的細(xì)胞傳感

        相比于溶液濃度傳感,單細(xì)胞傳感需要更高的檢測(cè)精度[85,86]。近年來(lái),隨著微波諧振傳感靈敏度和檢測(cè)極限等指標(biāo)日益提升,基于微波諧振的細(xì)胞傳感工作也在逐步展開(kāi)[87,88]。2021年德國(guó)杜伊斯堡-埃森大學(xué)團(tuán)隊(duì)[89,90]制備了太赫茲頻段的人工局域表面等離激元諧振結(jié)構(gòu),并實(shí)現(xiàn)從太赫茲天線到波導(dǎo)的高效耦合。該團(tuán)隊(duì)展示了此人工局域表面等離激元諧振器在細(xì)菌計(jì)數(shù)中的應(yīng)用潛力,如圖9(a)所示。對(duì)于其中最高品質(zhì)因子的諧振模式,單個(gè)細(xì)菌的平均阻尼達(dá)到0.45 dB。2022年山東大學(xué)蘇絢濤、張翼飛團(tuán)隊(duì)[87]提出一種帶有開(kāi)口諧振環(huán)的微波人工表面等離激元傳感器,人工表面等離激元與開(kāi)口環(huán)的相互作用實(shí)現(xiàn)了250 倍的局域電場(chǎng)增強(qiáng),從而提升了該諧振結(jié)構(gòu)的介電傳感靈敏度。所制備的生物傳感器與切片介質(zhì)樣品如圖9(b)。該傳感器對(duì)不同的癌變細(xì)胞組織的具有不同的諧振響應(yīng),可以實(shí)現(xiàn)對(duì)漿液性卵巢癌(serous ovarian cancer)和卵巢透明細(xì)胞癌(ovarian clear cell carcinoma)組織切片的區(qū)分檢測(cè)。

        圖9 基于人工局域表面等離激元的細(xì)胞傳感[87,90]Fig.9 Cell sensing based on spoof localized surface plasmons[87,90]

        3.3 基于人工局域表面等離激元的力學(xué)傳感

        印刷電路的介質(zhì)基板在壓力、拉力等作用下會(huì)產(chǎn)生形變,導(dǎo)致等效介電常數(shù)的變化,引起諧振峰頻移。基于此原理,人工局域表面等離激元也可應(yīng)用于力學(xué)量的傳感,并用于柔性可穿戴設(shè)備中。2016年新加坡南洋理工大學(xué)的SOH C K 團(tuán)隊(duì)[91]通過(guò)非接觸、近場(chǎng)測(cè)量的人工局域表面等離激元傳感器,實(shí)現(xiàn)對(duì)工程結(jié)構(gòu)橫向(垂直于表面)載荷的測(cè)量,示意圖如圖10(a),載荷引起的金屬條塊形變會(huì)導(dǎo)致人工局域表面等離激元近場(chǎng)透射譜的變化。同年,該團(tuán)隊(duì)又研究了接觸式人工局域表面等離激元傳感器,可用于傾角、形變、間距等情況的測(cè)量[92],圖10(b)展示了該裝置用于監(jiān)測(cè)混凝土塊之間距離的實(shí)驗(yàn)照片。2019年中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的孫利國(guó)團(tuán)隊(duì)提出了一種用于檢測(cè)金屬表面裂紋的人工局域表面等離激元傳感器[93],如圖10(c)所示,并實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該傳感器對(duì)全向裂紋的檢測(cè)能力。當(dāng)檢查一個(gè)具有0.2 mm 寬和2 mm 深裂紋的金屬表面時(shí),可以獲得400 MHz 的共振頻移。2021年四川大學(xué)楊曉慶等[94]提出了一種基于人工局域表面等離激元來(lái)測(cè)量金屬表面磁性吸波涂層厚度的方法,測(cè)量裝置如圖10(d)所示。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:此種傳感器可以檢測(cè)0.05~1.03 mm 范圍的涂層厚度,誤差達(dá)到6%以內(nèi)。該傳感器具有分辨率高、誤差小、性能穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn),并且對(duì)各種面積大小的涂層均可適用。2023年?yáng)|南大學(xué)的崔鐵軍和張璇如團(tuán)隊(duì)[84]研究了液位對(duì)微波共振傳感的影響,如圖10(e)所示,液壓壓力影響微流腔材料的有效介電常數(shù),從而引起額外的共振偏移信號(hào)。該工作研究了非接觸和接觸傳感場(chǎng)景下液面高度帶來(lái)的額外諧振頻移信號(hào),為微流環(huán)境下溶液傳感的環(huán)境控制提供了指導(dǎo)。柔性可穿戴傳感器是力學(xué)量傳感的重要應(yīng)用方向,可用于監(jiān)測(cè)生理信號(hào),跟蹤疾病進(jìn)展,在傳統(tǒng)臨床環(huán)境之外提供護(hù)理[78-83],也是人工局域表面等離激元力學(xué)量傳感的發(fā)展方向之一。2022年新加坡國(guó)立大學(xué)的HO J S 團(tuán)隊(duì)[95]提出了一種由導(dǎo)電紡織物制成的人工局域表面等離激元傳感器,如圖10(f)所示。該傳感器可印刷于服裝布料的表面,其諧振頻率隨人體表面的輕微起伏而變化,可實(shí)現(xiàn)對(duì)人體心跳和呼吸信號(hào)的實(shí)時(shí)檢測(cè)。

        圖10 基于人工局域表面等離激元的力學(xué)量傳感[84,91-95]Fig.10 Force sensing based on spoof localized surface plasmons[84,91-95]

        4 人工局域表面等離激元傳感的系統(tǒng)集成

        電磁諧振傳感器對(duì)諧振峰頻率的相對(duì)移動(dòng)信號(hào)進(jìn)行測(cè)量,相比于幅度或強(qiáng)度檢測(cè),易于獲得更高的檢測(cè)信噪比。然而,諧振峰頻移信號(hào)的檢測(cè)也更加復(fù)雜,現(xiàn)有的微波諧振傳感大多依賴于矢量網(wǎng)絡(luò)分析儀等臺(tái)式儀器進(jìn)行檢測(cè),小型化檢測(cè)系統(tǒng)的研究方興未艾。對(duì)于傳統(tǒng)的叉指電極等微波諧振傳感器,可以采用有源振蕩和鎖相環(huán)技術(shù),將無(wú)源諧振信號(hào)轉(zhuǎn)化為有源振蕩信號(hào),從而進(jìn)行檢測(cè)[96-98]。但深亞波長(zhǎng)人工局域表面等離激元獨(dú)特的振幅和相位響應(yīng),為有源振蕩電路帶來(lái)更大的挑戰(zhàn)[99]。

        2023年?yáng)|南大學(xué)的崔鐵軍和張璇如課題組[100]提出并完成了一款小型化、智能化、無(wú)線物聯(lián)的人工局域表面等離激元傳感系統(tǒng),如圖11所示,其中(a)為該傳感系統(tǒng)的示意圖,(b)為該傳感系統(tǒng)實(shí)物的正視和俯視照片,(c)為系統(tǒng)主要硬件的框圖。該系統(tǒng)在1.8 cm×1.2 cm 的電路板上集成了人工局域表面等離激元傳感器、信號(hào)檢測(cè)與處理電路、藍(lán)牙通信模塊,實(shí)現(xiàn)了傳感信號(hào)的實(shí)時(shí)采集處理,并發(fā)送至手機(jī)端顯示。該系統(tǒng)基于傳統(tǒng)的Pound-Drever-Hall 鎖頻技術(shù)進(jìn)行改進(jìn)[101-103],在單片機(jī)中執(zhí)行完成,以軟件化的方式極大簡(jiǎn)化了檢測(cè)電路[104,105]。并且,鎖頻相關(guān)參數(shù)由初始的掃頻過(guò)程自動(dòng)計(jì)算獲得,使得該傳感系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)不同環(huán)境或不同檢測(cè)目標(biāo)的智能化自適應(yīng)。軟件化檢測(cè)的方式可以方便地對(duì)傳感信號(hào)進(jìn)行實(shí)時(shí)的濾波降噪,最終實(shí)現(xiàn)了高達(dá)69 dB 的信噪比和2 272 s-1的高數(shù)據(jù)率。該工作中在人工局域表面等離激元諧振器表面貼附一層聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)薄膜作為敏感材料,演示了其在易爆氣體丙酮蒸汽傳感中的應(yīng)用。這套系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了高度的小型化,且取得了優(yōu)異的信噪比指標(biāo),展示了人工局域表面等離激元在小型化、智能化、物聯(lián)化傳感技術(shù)中的應(yīng)用潛力。

        圖11 人工局域表面等離激元小型化無(wú)線傳感系統(tǒng)[100]Fig.11 Ultracompact and wireless SLSP sensing system[100]

        5 總結(jié)與展望

        從2012年人工局域表面等離激元傳感提出至今的十多年里,該領(lǐng)域經(jīng)歷了高速發(fā)展,在新原理新現(xiàn)象持續(xù)涌現(xiàn)的同時(shí),其小型化傳感系統(tǒng)已初見(jiàn)雛形。萬(wàn)物互聯(lián)時(shí)代對(duì)小型化、便攜式傳感技術(shù)的新需求,賦予了人工局域表面等離激元傳感重要的實(shí)用價(jià)值和廣闊的發(fā)展空間。

        針對(duì)實(shí)際應(yīng)用需求,人工局域表面等離激元傳感領(lǐng)域面臨著以下亟待解決的問(wèn)題:1)持續(xù)挖掘人工局域表面等離激元微結(jié)構(gòu)中可能存在的諧振新原理;2)持續(xù)突破傳感相關(guān)指標(biāo),以滿足實(shí)際傳感的應(yīng)用需要;3)致力于研究高精度、小型化的傳感信號(hào)檢測(cè)電路,推動(dòng)小型化便攜式傳感系統(tǒng)的發(fā)展。最終,我們將實(shí)現(xiàn)小型化、物聯(lián)化和高靈敏的傳感系統(tǒng),推進(jìn)醫(yī)療、健康、環(huán)境等相關(guān)產(chǎn)業(yè)中傳感技術(shù)發(fā)展升級(jí)。

        在接下來(lái)的研究中,一方面迫切地需要面向生物醫(yī)學(xué)、環(huán)境監(jiān)測(cè)等實(shí)際應(yīng)用需求,進(jìn)行典型應(yīng)用驗(yàn)證,明確人工局域表面等離激元相比于現(xiàn)有技術(shù)確有優(yōu)勢(shì)的應(yīng)用場(chǎng)景,推動(dòng)實(shí)質(zhì)性的應(yīng)用落地。另一方面,人工局域表面等離激元的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)仍然圍繞提出初期的幾種典型圖形,人工微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的靈活性尚未得到充分發(fā)揮,其中蘊(yùn)含的新原理新現(xiàn)象也有待探究,并有望帶來(lái)傳感能力的大幅提升。因此,新物理研究和應(yīng)用探索的同時(shí)進(jìn)行和相互促進(jìn),還將是人工局域表面等離激元傳感領(lǐng)域持續(xù)的發(fā)展趨勢(shì)。

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