鄭敏學(xué), 毛 靜, 孫智灝, 朱 龍, 李志堅, 居 珍, 黃愛國

(1. 江蘇大學(xué) 安全與環(huán)境工程學(xué)院, 江蘇 鎮(zhèn)江 212013; 2. 鎮(zhèn)江港務(wù)集團(tuán)有限公司, 江蘇 鎮(zhèn)江 212001)

鎮(zhèn)江港地處江蘇省鎮(zhèn)江市西部,是長江三角洲地區(qū)重要的對外開放港口,港口地理坐標(biāo)為北緯32°11′10.25′′～32°11′27.25′′,東經(jīng)119°37′56.53′′～119°40′16.20′′,2020年上半年貨物吞吐量達(dá)17 305萬t,躋身全國前十[1].港口在散貨作業(yè)、場地堆存及車輛運輸中所產(chǎn)生的PM2.5是構(gòu)成區(qū)域大氣污染的主要因素.隨著港口鐵礦石、煤炭等易起塵散貨吞吐量的快速增長,PM2.5污染的控制難度進(jìn)一步加大,極大影響職工健康、港區(qū)工作環(huán)境及周邊生態(tài)環(huán)境的安全[2].中共中央、國務(wù)院2021年印發(fā)的《國家綜合立體交通網(wǎng)規(guī)劃綱要》提出,要建立綠色化水平居于世界前列的國家綜合立體交通網(wǎng),港口作為交通網(wǎng)的重要組成部分,必須全面提升PM2.5治理水平,構(gòu)建現(xiàn)代化綠色港口.鎮(zhèn)江港共有15個監(jiān)測點,分布密度高,覆蓋各個生產(chǎn)場所,可以充分反映港口PM2.5的分布特點.研究鎮(zhèn)江港的PM2.5分布規(guī)律及其演化特征,分析港口污染形成的機(jī)制,對提高PM2.5治理水平具有重要參考意義.

PM2.5的演化過程既受人為、氣象等因素的影響,同時也受到大氣化學(xué)反應(yīng)等機(jī)制作用的影響,因此PM2.5演化具有非線性、非平穩(wěn)性等復(fù)雜特征.目前傳統(tǒng)數(shù)理方法無法消除非平穩(wěn)時間序列內(nèi)在的自相關(guān)性和識別外在趨勢所導(dǎo)致的偽相關(guān)現(xiàn)象[3].多重分形去趨勢波動分析(MFDFA)方法可直接從非線性復(fù)雜系統(tǒng)入手,整體上定量描述系統(tǒng)演化過程,獲取其內(nèi)在的變化規(guī)律[4].然而MFDFA算法的去趨勢部分仍然存在不足,當(dāng)序列太長或其趨勢不符合多項式類型時,分析結(jié)果會不準(zhǔn)確.為了克服該方法的不足,文獻(xiàn)[5]將經(jīng)驗?zāi)B(tài)分解(EMD)算法作為去趨勢模塊嵌入到MFDFA算法當(dāng)中,EMD在時間序列數(shù)據(jù)處理方面具有明顯優(yōu)勢,但也存在“模態(tài)混合”的問題,即在不同時間尺度的信號可能被歸類成同一個固有模態(tài)函數(shù)(IMF),或相同時間尺度的信號可能被歸類成不同IMF.為了克服上述缺點,文獻(xiàn)[6]提出了集合經(jīng)驗?zāi)B(tài)分解(EEMD)算法,該算法可以更準(zhǔn)確表示變量趨勢.目前基于EEMD的MFDFA算法已用于數(shù)字高程模型和降水動力學(xué)等方面的研究[7-8].

為了探討鎮(zhèn)江港PM2.5濃度的演化特征,首次采用EEMD-MFDFA算法,分析港口PM2.5時間序列的多重分形特性,并基于自組織臨界(SOC)理論,闡明港口不同監(jiān)測點粉塵排放對PM2.5的非線性動力學(xué)影響,將為港口PM2.5治理提供科學(xué)依據(jù).

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究數(shù)據(jù)來源

研究中所運用的PM2.5時均濃度數(shù)據(jù)均采自2019—2020年鎮(zhèn)江港的15個空氣質(zhì)量自動監(jiān)測點.監(jiān)測原理為光散射法,共收集數(shù)據(jù)為206 245組,經(jīng)審查核驗,其中有效數(shù)據(jù)為205 667組.2019—2020年鎮(zhèn)江港PM2.5時均濃度ρ(PM2.5)監(jiān)測點及空間分布如圖1所示.

圖1 2019—2020年P(guān)M2.5時均濃度監(jiān)測點及空間分布

1.2 基于EEMD的MFDFA算法

1.2.1MFDFA算法

根據(jù)文獻(xiàn)[9],MFDFA算法包括5個步驟.

1) 運用具有時間序列特征的數(shù)據(jù)xk(k=1,2,…,N)構(gòu)建新的序列Y(i),i為時間序列特征數(shù)據(jù)中的第i個數(shù)據(jù),即

(1)

2) 將序列Y(i)分成Ns個獨立子序列,s為時間尺度.為了避免尾部數(shù)據(jù)的丟失,對其進(jìn)行逆向處理,得到2Ns個獨立子序列.

3) 對每個子序列通過最小二乘法得到局部協(xié)方差函數(shù)F2(v,s),即當(dāng)v=1,2,…,Ns時,

(2)

當(dāng)v=Ns+1,Ns+2,…,2Ns時,

(3)

式中:yv(i)為第v段數(shù)據(jù)上的第i點對應(yīng)的趨勢函數(shù).

4) 所有2Ns個獨立子序列的q階波動函數(shù)通過以下等式獲得:

(4)

5) 廣義Hurst指數(shù)h(q)可通過計算函數(shù)Fq(s)與時間尺度s的雙對數(shù)曲線斜率得到.通過Legendre變換,可得到奇異指數(shù)α、多重分形譜函數(shù)f(α)和廣義Hurst指數(shù)h(q).三者關(guān)系如下:

α=h(q)+qh(q),

(5)

f(α)=q(α-h(q))+1.

(6)

對于單分形時間序列,h(q)獨立于q;對于多重分形時間序列,h(q)隨q的變化而變化.h(2)>0.5,表明時間序列存在長期記憶性,且具有正效應(yīng),數(shù)值越大,表示持續(xù)性越強(qiáng).Δα=αmax-αmin為多重分形譜寬度,該值越大,多重分形特征越強(qiáng),數(shù)據(jù)波動越劇烈[10].Δf(α)=f(αmin)-f(αmax)為最小概率子集和最大概率子集的分形維數(shù)之差.Δf(α)<0表示PM2.5濃度位于較低值的概率大于位于較高值的概率.

1.2.2EEMD算法

EEMD算法本質(zhì)是一種使用正態(tài)分布的白噪聲序列輔助數(shù)據(jù)分析方法[11-12].根據(jù)文獻(xiàn)[13], EEMD算法包括3個步驟.

1) 將正態(tài)分布的白噪聲序列nm(t)添加到原始系列x(t)中,第m次加入白噪聲序列后函數(shù)為

xm(t)=x(t)+nm(t).

(7)

2) 使用EMD方法將加入白噪聲序列的信號分解為K個固有模態(tài)函數(shù)IMF分量Cmj(t)和殘差r(t).

3) 在重復(fù)上述步驟過程中加入不同的白噪聲序列.加入白噪聲信號的次數(shù)為100次,白噪聲序列等級為0.2級,可獲得較好的分解效果[14-15],最終獲得分解的相應(yīng)IMF分量和殘差.將分解得的IMF集合取平均值,用以抵消白噪聲序列,得到EEMD分解后的IMF分量和殘差如下:

(8)

式中:K為加入高斯白噪聲的總體數(shù)量;m為添加白噪聲的次數(shù);j為對原序列進(jìn)行EEMD分解得到的第j個分量;cmj(t)和rm(t)分別為第m次分解得到的第j個IMF分量及其對應(yīng)的剩余殘差分量;cj(t)為進(jìn)行第K次分解得到的第j個IMF分量;r(t)為最后得到的殘差.

1.2.3基于EEMD的MFDFA算法

為了優(yōu)化傳統(tǒng)MFDFA算法中的去趨勢問題,將EEMD算法嵌入MFDFA算法的第3步,用殘差替代原始序列,保持其他步驟不變[16].在EEMD-MFDFA算法中,第3步表述如下:

當(dāng)v=1,2,…,Ns時,

(9)

當(dāng)v=Ns+1,Ns+2,…,2Ns時,

(10)

1.3 自組織臨界理論

自組織臨界理論可以闡釋復(fù)雜系統(tǒng)中宏觀方面出現(xiàn)冪律分布特征的動力機(jī)制,臨界狀態(tài)下的大氣系統(tǒng)相對穩(wěn)定,微小的干擾可能會導(dǎo)致連鎖反應(yīng),使系統(tǒng)發(fā)生“崩塌”.系統(tǒng)達(dá)到自組織臨界狀態(tài)的最顯著表征之一是冪律分布特征.若PM2.5時均濃度時間序列波動具有自臨界組織特性,需滿足以下關(guān)系式[17]:

lg[M(Δρ≥Δρ0)]∝-λlg Δρ,

(11)

式中:ρ為某時刻n的PM2.5時均濃度;Δρ為PM2.5時均濃度的波動值,Δρ=ρn+1-ρn;λ為標(biāo)度指數(shù);M為PM2.5時均濃度波動值大于某一個PM2.5時均濃度波動值Δρ0的次數(shù).

2 結(jié)果與分析

2.1 空間分布特征

圖1中,臨江區(qū)域總體PM2.5時均濃度(58.57 μg/m3)高于非臨江區(qū)域PM2.5時均濃度(52.67 μg/m3).港口原始PM2.5時均濃度變化范圍為10.0～223.9 μg/m3.依據(jù)GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》,研究期間有18%的日均濃度超過國家二級標(biāo)準(zhǔn),空氣質(zhì)量等級為輕度污染及以上.14號監(jiān)測點濃度較高,日均濃度為62.92 μg/m3,10號監(jiān)測點濃度偏低,日均濃度為40.97 μg/m3,最大濃度差為21.95 μg/m3.14號監(jiān)測點位于集裝箱作業(yè)區(qū)域與碼頭生產(chǎn)區(qū)域運輸線交匯點,在集裝箱運輸、碼頭貨物作業(yè)時車輛來往頻繁,產(chǎn)生了包含作業(yè)揚塵、道路揚塵及車輛尾氣等多種塵源,從而造成PM2.5濃度持續(xù)偏高.10號監(jiān)測點靠近辦公區(qū),遠(yuǎn)離生產(chǎn)作業(yè)區(qū)域,因而PM2.5濃度偏低.

2.2 基于EEMD-MFDFA算法的分析

對15個監(jiān)測點在2020年的PM2.5日均濃度數(shù)據(jù)分別進(jìn)行了EEMD分解,發(fā)現(xiàn)12個監(jiān)測點數(shù)據(jù)序列長度均為366個,其余3個監(jiān)測點數(shù)據(jù)序列長度不足366個.為了保持PM2.5日均濃度數(shù)據(jù)連續(xù)性,研究中僅對序列長度為366個的12個監(jiān)測點PM2.5日均濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行分析.12個監(jiān)測點分布均勻,涵蓋了整個港口,對其PM2.5日均濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行多重分形分析可以反映港口PM2.5日均濃度演化特征.1號監(jiān)測點PM2.5日均濃度處于12個監(jiān)測點的中位(排序為第7).以1號監(jiān)測點PM2.5日均濃度為例,計算得到的IMF分量和殘差r(t)結(jié)果如圖2所示,其中加入白噪聲次數(shù)為100次,白噪聲序列等級為0.2級.通過圖2中的殘差曲線,可以清晰地了解原始數(shù)據(jù)的總體變化趨勢.

圖2 1號監(jiān)測點PM2.5日均濃度的EEMD分解結(jié)果

圖3為通過對2020年鎮(zhèn)江港12個監(jiān)測點PM2.5日均濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行分解得到的殘差曲線.由圖3可知:港口總體PM2.5濃度變化呈U形分布;1月和12月PM2.5濃度較高,6—9月PM2.5濃度偏低,7月PM2.5濃度最低.

圖3 12個監(jiān)測點PM2.5日均濃度數(shù)據(jù)的殘差曲線

溫度是影響PM2.5濃度變化的重要因素之一.通過Pearson相關(guān)分析方法,計算并統(tǒng)計各監(jiān)測點PM2.5時均濃度與溫度的相關(guān)系數(shù),發(fā)現(xiàn)PM2.5時均濃度與溫度呈負(fù)相關(guān)的關(guān)系,相關(guān)系數(shù)為-0.482～-0.113.這是因為高溫時有較強(qiáng)的氣流活動,有利于污染物擴(kuò)散.同時,鎮(zhèn)江6—9月氣溫高、降水多,而1月和12月氣溫低、降水少,溫度、降雨等是導(dǎo)致港口PM2.5濃度序列的殘差曲線呈U形變化的重要因素.

運用EEMD-MFDFA算法,對港口12個監(jiān)測點PM2.5濃度進(jìn)行多重分形分析,得到圖4所示的Hurst指數(shù)圖.

圖4 Hurst指數(shù)圖

由圖4可知,各監(jiān)測點的h(q)隨著階數(shù)q值的增大而減小,這表明PM2.5濃度時間序列有多重分形特征.各監(jiān)測點的h(2)均顯著大于0.5,表明PM2.5日均濃度波動不服從經(jīng)典馬爾可夫函數(shù)的隨機(jī)行為,具有顯著的長期持續(xù)性.即過去排放的PM2.5濃度會對未來的PM2.5濃度造成影響.2、9和14號監(jiān)測點的h(2)相對較大,分別為2.31、2.30和2.31,說明這3個監(jiān)測點所在區(qū)域的PM2.5濃度長期持續(xù)性較高.鎮(zhèn)江港位于長江邊,三面建有圍墻與防風(fēng)網(wǎng),風(fēng)速多為3級及以下,3、4和5級風(fēng)的PM2.5時均濃度數(shù)據(jù)分別為總監(jiān)測數(shù)據(jù)的99.76%、0.20%和0.04%,不利于粉塵向外部擴(kuò)散,港口區(qū)域處于半封閉狀態(tài),半封閉狀態(tài)會加劇PM2.5濃度長期持續(xù)性不變.

PM2.5日均濃度的多重分形譜f(α)和奇異指數(shù)α的關(guān)系曲線如圖5所示.由圖5可知:所有監(jiān)測點的多重分形譜f(α)-α曲線都不對稱,都呈現(xiàn)右偏拋物線形狀;f(α)<0時,表明鎮(zhèn)江港PM2.5濃度在較低水平上波動的概率占主導(dǎo)地位.曲線具有明顯的右截斷和左長尾,歸因于時間序列對大幅度局部濃度波動的敏感性.多重分形譜分析表明,大波動的影響在PM2.5日均濃度時間序列中起主導(dǎo)作用.

圖5 PM2.5日均濃度多重分形譜和奇異指數(shù)的關(guān)系曲線

由圖5還可知:Δα變化范圍為0.59～1.11;3、10和13號監(jiān)測點α相對較大,分別為0.96、1.11和0.85,說明這3個監(jiān)測點所在區(qū)域PM2.5多重分形譜演化出較高波動性;2、12和14號監(jiān)測點Δα相對較小,分別為0.61、0.59和0.65,反映這3個監(jiān)測點所在區(qū)域PM2.5多重分形譜演化波動性較小.

對比不同監(jiān)測點的多重分形計算結(jié)果可知:3號和13號監(jiān)測點位于堆場附近,裝卸作業(yè)和轉(zhuǎn)運作業(yè)多,PM2.5濃度多重分形特征較強(qiáng),受作業(yè)時段影響,波動性較劇烈;10號監(jiān)測點位于門口與辦公區(qū)域,遠(yuǎn)離作業(yè)場所,主要排放源為汽車揚塵和尾氣,多重分形特征較強(qiáng),對于這些區(qū)域的PM2.5污染應(yīng)側(cè)重即時性防治;2、9和14號監(jiān)測點靠近作業(yè)區(qū)及主要輸運道路,生產(chǎn)作業(yè)及運輸過程中的作業(yè)揚塵、道路揚塵和柴油車尾氣是增大PM2.5濃度的重要因素,特別是頻繁來往的集裝箱作業(yè)車輛和散貨轉(zhuǎn)運車輛,造成該區(qū)域PM2.5濃度有較強(qiáng)的持續(xù)性,多重分形特征較弱,波動性較穩(wěn)定,對于這些區(qū)域的PM2.5污染應(yīng)側(cè)重于長期性、全時段的防治.

2.3 自組織臨界性

為了進(jìn)一步認(rèn)識港口PM2.5時均濃度演化的動力機(jī)制,計算各監(jiān)測點PM2.5濃度波動的累積頻度統(tǒng)計分布,利用最小二乘法對PM2.5濃度進(jìn)行線性回歸,得到各監(jiān)測點標(biāo)度指數(shù).圖6為各監(jiān)測點PM2.5時均濃度波動值的累積分布.由圖6可知,各個監(jiān)測點PM2.5時均濃度的標(biāo)度指數(shù)(即圖6中曲線斜率)范圍為2.19～3.05,擬合優(yōu)度R2均達(dá)到0.99,證明擬合程度較好,15個監(jiān)測點的PM2.5濃度均符合冪律分布關(guān)系,變化趨勢總體相同,可判斷港口PM2.5系統(tǒng)為自組織臨界系統(tǒng).由于各個監(jiān)測點所處區(qū)域的主要塵源和環(huán)境不同,導(dǎo)致不同區(qū)域PM2.5的冪律分布規(guī)律略有不同.

圖6 各監(jiān)測點PM2.5時均濃度波動值的累積分布

由于港口各監(jiān)測點PM2.5日均濃度均呈現(xiàn)長期持續(xù)性發(fā)展,未來的PM2.5濃度受過去排放的影響,港口生產(chǎn)作業(yè)和貨物運輸產(chǎn)生的粉塵濃度會進(jìn)一步累積,易在局部空間內(nèi)形成較嚴(yán)重的污染事件.若濃度持續(xù)增加,系統(tǒng)達(dá)到臨界狀態(tài),少量的PM2.5排放就會形成嚴(yán)重污染事件.港口各區(qū)域PM2.5濃度呈現(xiàn)冪律分布結(jié)構(gòu),是判斷具有SOC特征的重要依據(jù).因此自組織臨界性是港口PM2.5演化的動力學(xué)機(jī)制之一,會導(dǎo)致港口未來發(fā)生高濃度污染事件的發(fā)生.3、10和13號監(jiān)測點PM2.5濃度波動性大,即時性的排放較頻繁.而2、9和14號監(jiān)測點PM2.5濃度呈長期持續(xù)性增強(qiáng)狀態(tài),預(yù)示未來PM2.5濃度將維持在較高濃度.大波動性與強(qiáng)持續(xù)性都會打破港口PM2.5的臨界狀態(tài),因此加強(qiáng)局部高風(fēng)險區(qū)域粉塵管理,有利于維持整個系統(tǒng)的平衡與穩(wěn)定.

通過對空間分布和多重分形特征的分析,辨識出港口內(nèi)2、3、9、10、13和14號等6個高風(fēng)險區(qū)域.對于2、9和14號監(jiān)測點所在區(qū)域應(yīng)加強(qiáng)道路管理,減少車流量,積極推廣使用國Ⅵ排放標(biāo)準(zhǔn)的柴油,確保道路清掃工作規(guī)范化,要求車輛加裝催化型顆粒物捕集器.增加3、10和13號監(jiān)測點所在區(qū)域的綠化系數(shù),可有效降塵.在3號和13號監(jiān)測點附近的裝卸作業(yè)中,應(yīng)降低落差高度,在落料處增設(shè)除塵設(shè)施,為降低散貨物料運輸過程中的PM2.5污染,轉(zhuǎn)運過程宜采用密閉輸送.

3 結(jié) 論

1) 各監(jiān)測點的PM2.5日均濃度均具有長期持續(xù)性和多重分形特征,過去產(chǎn)生的PM2.5會影響未來一段時間的PM2.5濃度.作業(yè)揚塵、道路揚塵和柴油車尾氣是導(dǎo)致PM2.5濃度長期持續(xù)性增強(qiáng)的主要因素,因此應(yīng)注重污染的長期性防治.堆場裝卸作業(yè)、物料轉(zhuǎn)運作業(yè)和車輛行駛中產(chǎn)生的揚塵以及汽車尾氣導(dǎo)致PM2.5日均濃度波動性增大,應(yīng)注重即時性防治.

2) 多重分形全面地描述了港口PM2.5系統(tǒng)的復(fù)雜動態(tài)特性,基于EEMD的MFDFA算法表現(xiàn)出優(yōu)越的性能,多重分形譜參數(shù)(Δα、h(q)和Δf(α))可作為定量評價區(qū)域PM2.5濃度演化的指標(biāo).

3) 鎮(zhèn)江港三面建有圍墻與防風(fēng)網(wǎng),具有半封閉性,風(fēng)速多為3級及以下(PM2.5時均濃度數(shù)據(jù)占比為99.76%).港口PM2.5系統(tǒng)已經(jīng)達(dá)到自組織臨界狀態(tài),存在發(fā)生大氣高污染的風(fēng)險,生產(chǎn)作業(yè)中局部微小的PM2.5污染會通過SOC機(jī)制形成較大污染.因此,加強(qiáng)局部高風(fēng)險區(qū)域粉塵管理,有利于維持整個系統(tǒng)的平衡與穩(wěn)定.