楊嘉煒，鄭春陽，龐亞會，紀(jì)仲陽,4，李雨芮，胡嘉儀，朱江瑞，陸琪,5，林立,6，劉忠范,5,7，胡清梅,＊，關(guān)寶璐，尹建波,4,＊

1北京工業(yè)大學(xué)信息學(xué)部，北京 100124

2北京石墨烯研究院，北京 100095

3北京大學(xué)前沿交叉學(xué)科研究院，北京 100871

4北京大學(xué)電子學(xué)院，北京 100871

5中國石油大學(xué)(北京)理學(xué)院，北京 102249

6北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，北京 100871

7北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院，北京 100871

1 引言

太赫茲光譜區(qū)是指頻率在0.1-10 THz之間的光譜范圍1，該頻段處于電子學(xué)向光子學(xué)過渡的區(qū)域，使太赫茲輻射同時具備微波和光波的特性。相較于微波和毫米波，太赫茲波的波長較短，因此在探測和成像方面具有更高的分辨率；而與可見光和紅外光相比，太赫茲波的波長較長，具有更強的穿透力。太赫茲相關(guān)的研究極具吸引力，不僅因為其在半導(dǎo)體2、生物醫(yī)學(xué)3、通信4和成像5等多個領(lǐng)域有廣泛的潛在應(yīng)用，還因為其光子能量與分子的旋轉(zhuǎn)躍遷能級6、有機化合物的振動能級7、固體中的晶格振動及帶內(nèi)躍遷能級8,9、超導(dǎo)體中的能隙10等相當(dāng)，可用于研究許多基本物理過程。因此，近幾十年來，太赫茲領(lǐng)域的研究熱度不斷增長11。然而，截至目前，太赫茲探測技術(shù)仍未成熟，存在許多挑戰(zhàn)。適用于探測太赫茲波的物理機制主要分為幾類，例如：①基于“熱”的探測器，這些探測器測量太赫茲波輻射的能量，類似于靈敏的溫度計12。例如，高萊盒(Golay cells)13和熱釋電探測器，具有光譜范圍寬(0.1-30 THz)和NEP 低(1 nW·Hz-1/2)等優(yōu)異特性，但其響應(yīng)時間較長，約為100 ms14。②基于“電子”的探測器，例如太赫茲場效應(yīng)晶體管和熱電子輻射熱計，這類探測器主要依靠電子和光子的相互作用?；谠撛淼纳逃幂椛錈崽綔y器具有極高的靈敏度(NEP ～0.01 pW·Hz-1/2)和較快的響應(yīng)時間(ps量級)，但需要在液氦環(huán)境(4 K)下才能工作15。雖然部分晶體管類型的探測器已經(jīng)具有高速和高靈敏度(NEP ～7-100 pW·Hz-1/2)，但這類探測器的工作頻率仍低于1.5 THz16。目前市場上還沒有一種太赫茲探測器能夠同時滿足快速響應(yīng)、高靈敏度、高工作頻率和室溫工作的要求。

單層石墨烯(SLG)具有極高的載流子遷移率17,18，同時石墨烯具有線性能帶和零帶隙等特點，使其具有優(yōu)異的光電特性和寬帶吸收光譜(從可見光到微波范圍)22,23，非常適合用于超快光電子器件，因此是太赫茲探測關(guān)注的材料。石墨烯太赫茲探測的原理主要包括等離子體振蕩效應(yīng)和光熱電效應(yīng)?；诘入x子體振蕩的太赫茲探測器，通過在石墨烯基場效應(yīng)晶體管中接收太赫茲輻射，溝道的等離子波非共振態(tài)可以實現(xiàn)室溫環(huán)境下的寬光譜探測19-21，共振態(tài)可在低溫環(huán)境下(10 K)進(jìn)行超高靈敏度(NEP ～0.2 pW·Hz-1/2)的探測22?；诠鉄犭娦?yīng)的太赫茲探測器，在石墨烯中的電子吸收入射光以后，通過帶間躍遷和帶內(nèi)躍遷等過程導(dǎo)致其溫度升高并向周圍擴散。當(dāng)電子擴散在空間中不對稱時，石墨烯器件會產(chǎn)生熱電子濃度差23,24，進(jìn)而形成局域電勢差，導(dǎo)致回路中產(chǎn)生電流信號。這種不對稱擴散可以通過構(gòu)筑pn結(jié)或石墨烯-金屬結(jié)的方式實現(xiàn)，這是因為熱電子在不同摻雜濃度的石墨烯中擴散速度(塞貝克系數(shù))不同。利用這種原理，并優(yōu)化器件設(shè)計，可以實現(xiàn)較高的靈敏度及較快的響應(yīng)速度25-27，且無需在石墨烯溝道施加偏壓，是一種高效且穩(wěn)定的寬帶探測機制25,28-30。目前，石墨烯太赫茲探測的主要問題之一是材料的光學(xué)吸收率較低，這導(dǎo)致探測器的光響應(yīng)強度較低29,30，探測性能不如可見光和紅外探測器28,33-36。因此，借助天線等結(jié)構(gòu)將波長較長的太赫茲波，與短溝道內(nèi)的吸波區(qū)域進(jìn)行耦合，可以增加吸收，最大限度地提高石墨烯pn結(jié)中的電子溫度，進(jìn)而提高探測效率。利用偶極子天線的石墨烯光熱電探測器已有報道，該石墨烯光熱電探測器可在室溫下探測1.8-4.2 THz波段的太赫茲波，其NEP可達(dá)到～100 pW·Hz-1/2，而且該類型的探測器響應(yīng)時間較快，達(dá)到τ～40 ns25。

本文采用了工作在2.7 THz的蝶形天線增強局域光場強度，并同時將天線的兩端作為兩個柵極，構(gòu)建pn結(jié)。利用石墨烯光熱電效應(yīng)增強光電子分離效率，將正交極化方向的消光比提升了1到2個數(shù)量級。在室溫條件下，成功實現(xiàn)了對2.7 THz的高效探測，噪聲等效功率達(dá)到～1 nW·Hz-1/2(與目前商業(yè)化的熱釋電探測器性能相當(dāng))。本文所述設(shè)計具有進(jìn)一步的優(yōu)化空間及集成能力，為進(jìn)一步提升太赫茲探測效率提供了可行的解決方案。

2 實驗部分器件的設(shè)計及制備

2.1 器件設(shè)計

石墨烯太赫茲探測器的設(shè)計及結(jié)構(gòu)如圖1a-c所示。在溝道區(qū)域，采用六方氮化硼(hBN)封裝的單層石墨烯，并將溝道刻蝕為H形以降低接觸電阻25，之后在溝道上沉積20 nm的HfO2，其與hBN一同作為頂柵介電層。利用蝶形天線以增強光吸收，并將天線兩端分別作為器件的左右頂柵，施加?xùn)艍悍謩e為VL和VR，兩個柵極間隙為800 nm。蝶形天線的作用是將太赫茲輻射波匯聚到石墨烯溝道中，引起帶內(nèi)吸收并隨之產(chǎn)生熱載流子31；同時，在間隙兩邊提供柵極電壓，通過電容耦合的方式在石墨烯溝道中形成pn結(jié)，實現(xiàn)光響應(yīng)所需的塞貝克系數(shù)梯度。通過將天線與柵極結(jié)合，可以實現(xiàn)入射太赫茲波匯聚區(qū)域和石墨烯溝道光響應(yīng)區(qū)域的有效重疊，最大限度地提升溝道區(qū)域的電子溫度，進(jìn)而提高探測效率。此外，采用hBN封裝的石墨烯具有高遷移率和低摻雜的優(yōu)點，可以在接近狄拉克點(最低載流子濃度點)的位置進(jìn)行柵壓調(diào)控，進(jìn)而利用該點附近塞貝克系數(shù)梯度最大的特點實現(xiàn)強的光熱電效應(yīng)。最后，降低溝道核心部分的寬度可以提升熱載流子的溫度，增加光響應(yīng)的強度。

圖1 (a)耦合天線的石墨烯太赫茲探測器示意圖。hBN封裝的石墨烯被預(yù)先定義成“H”形。天線的左側(cè)和右側(cè)部分分別作為左右頂柵，以構(gòu)建pn結(jié)25；(b)器件側(cè)視圖，天線左側(cè)和右側(cè)之間的間隙為800 nm。頂柵介電層由20 nm的HfO2和30 nm的hBN組成；(c)制備后器件的光學(xué)圖像。比例尺為10 μm；(d)石墨烯拉曼光譜中G峰與2D峰位置特征圖，紅色和藍(lán)色虛線表示應(yīng)力與摻雜的變化曲線。2D峰半高全寬(FWHM)主要分布在25 cm-1，證明溝道中是單層石墨烯。插圖：單層石墨烯的典型拉曼光譜；(e)探測器的太赫茲光電流圖。通過在焦平面上掃描探測器并記錄光電流來獲取該圖。參數(shù)為Pin=0.9 mW，VL=-2 V,VR=0.4 V。白色虛線表示器件的輪廓。比例尺為500 μm；(f)與圖(e)相同的圖，但以三維等高線的形式顯示。插圖：在X和Y方向上最大值點的線剖面(分別為藍(lán)色和紅色)Fig.1(a)Schematic diagram of an antenna integrated graphene THz detector.hBN-encapsulated graphene is predefined to‘H-shaped’.The left and right parts of antenna are used as left and right top gates to create a pn junction 25.(b)Side view of the device design.The gap between left and right parts of the antenna is 800 nm.Top gate dielectric consists of 20 nm HfO2 and 30 nm hBN.(c)Optical image of the as-fabricated THz detector.The scale bar is 10 μm.(d)Correlation between the G and 2D peaks in graphene Raman spectrum.The red and blue dashed lines indicate the axes of strain and doping.The data shows the low doping,and little compression strain.The full width at half maximum(FWHM)of 2D peak is about 25 cm-1 as shown by colorbar,which confirms that the graphene in the channel is single layer.The inset shows a typical Raman spectrum of the SLG.(e)THz photocurrent map of the detector.The map is obtained by scanning the detector on the focal plane and recording the photocurrent.The parameters are Pin=0.9 mW,VL=-2 V,and VR=0.4 V.White dotted lines indicate the outline of the device.The scale bar is 500 μm.(f)Same map as panel(e)but shown in three-dimensional contour.The inset shows line cuts at the max point along X and Y directions(blue and red,respectively).

2.2 器件制備

在器件制備過程中，我們采用機械剝離的單層石墨烯，并將其包裹于機械剝離的兩層hBN中37。其中上層hBN厚度為30 nm，均采用原子力顯微鏡(dimension ICON，Bruker,德國)表征。將三明治結(jié)構(gòu)放置在覆蓋300 nm SiO2的高阻硅片(合肥科晶，厚度0.5 mm，電阻率＞10000 Ω·cm)上，并使用電子束光刻(Raith 150 E-Beam Writer，德國)定義溝道形狀，采用反應(yīng)離子刻蝕技術(shù)(CHF3/O2氣體)將溝道刻成“H”形溝道(其尺寸參見圖S1，Supporting Information)。采用一維接觸的方式，用電子束蒸發(fā)鍍膜技術(shù)制備金屬電極(5/40 nm Cr/Au)。通過原子層沉積(TFS 200，Beneq，芬蘭)技術(shù)逐層生長頂柵氧化層(HfO2，厚度tox=20 nm)。最后，使用電子束光刻圖形化頂柵(5/50 nm Ti/Au)。

采用拉曼光譜儀(LabRAM HR Evolution，HORIBA，Japan，波長532 nm，功率＜ 1 mW)表征所制備三明治結(jié)構(gòu)中石墨烯的質(zhì)量38，其典型的拉曼曲線如圖1d中插圖所示，根據(jù)G峰和2D峰的拉曼頻率位置的分布，可以估計石墨烯的摻雜水平與所受應(yīng)力，圖中藍(lán)色與紅色虛線分別表示摻雜濃度及應(yīng)力變化曲線，兩個線的相交點(1581，2677)代表應(yīng)力與摻雜濃度共同的0點。從結(jié)果可見，石墨烯峰位的統(tǒng)計點主要分布在應(yīng)力曲線上，證明封裝后的石墨烯具有較低的摻雜和較低的壓縮應(yīng)力。

3 結(jié)果與討論

器件的電學(xué)和光電測量是在常溫、大氣環(huán)境下進(jìn)行的。所采用的量子級聯(lián)激光器(QCL)，可輸出準(zhǔn)連續(xù)的～2.7 THz(λ=110 μm)偏振太赫茲激光，并通過離軸拋物面鏡聚焦在器件上。利用三維電動位移臺掃描樣品得到光電流(Iph)在空間上的強度分布，如圖1e，f所示。由于太赫茲光斑遠(yuǎn)大于溝道響應(yīng)區(qū)域，所以Iph的強度分布可以反映太赫茲光斑的特點。由于QCL光源輸出的光斑形狀為橢圓形，所以光電流分布也呈橢圓形。同時，光電流強度呈高斯分布，圖1f的插圖展示了其半高寬(FWHM)(wX=653 μm，wY=326 μm)。對于天線的有效接收面積，文獻(xiàn)中存在不同意見25,39-41。一種方法是直接利用天線的物理表面積計算光功率，這將獲得最大的響應(yīng)度值42。另一種方法是采用照射在器件上的總功率值Pin，這將得到最低的響應(yīng)度值43。在本文中，我們采用了天線的有效接收面積44，即Aλ≈λ2/4=3.08×10-3mm2，入射到器件上的有效功率值為Peff=Pin·(Aλ/Aspot)≈ 13 μW，其中Aspot=π·(wX·wY)=0.67 mm2為光束光斑的面積。

天線的設(shè)計和實現(xiàn)是整個工作的重點。為了提高器件對太赫茲輻射的吸收效率，需要設(shè)計具有高電場增益的天線。為此，我們采用時域有限差分法(FDTD)進(jìn)行模擬，并獲得了一系列結(jié)果，如圖2a-d所示。在模擬中，器件的模型被完美匹配層(PML)所包圍，以保持吸收邊界條件與實驗條件一致。單層石墨烯采用表面電導(dǎo)率材料模型，并將其費米能級設(shè)為定值，以簡化模型。THz光源采用入射功率歸一化的平面波模型。通過調(diào)整天線的半臂長度(L)、工作頻率(f)、天線間隙寬度(Lgap)和偏振特性等關(guān)鍵參數(shù)，逐步找到最優(yōu)質(zhì)設(shè)計值。圖2a繪制了以固定頻率f=2.7 THz照射器件時，天線中心的面內(nèi)電場分量隨L變化的增強效果圖。天線響應(yīng)在L=25 μm和L=90 μm處有兩個峰值，對應(yīng)于λ/4和3λ/4共振，其中峰值最強處位于L=25 μm處。調(diào)節(jié)Lgap也可以改變其對太赫茲電磁場的約束能力，從圖2b可以看出，局域電場強度與Lgap負(fù)相關(guān)，考慮到器件工藝難度和微納加工設(shè)備的限制，我們設(shè)計的天線Lgap=800 nm。我們預(yù)計采用更小的間隙能夠進(jìn)一步提升器件的探測性能。確定天線半臂長和間隙尺寸后，我們進(jìn)一步仿真得到器件的光譜響應(yīng)特性，如圖2c所示，該天線在2.7 THz時電場增強效果最佳，且在2-3.2 THz范圍內(nèi)都具有一定的增強效果，這一結(jié)果證明我們設(shè)計的天線具有一定的光譜適用范圍。

圖2 (a)模擬的電場增強與天線半臂長L的關(guān)系。參數(shù)為2.7 THz，天線兩部分之間的間隙Lgap=800 nm，偏振方向平行于天線軸，如黑色箭頭所示。兩個峰對應(yīng)于λ/4和3λ/4的共振(λ=110 μm)，其電場分布如插圖所示；(b)模擬的電場增強與輻射頻率的關(guān)系。最佳工作頻率為2.7 THz。參數(shù)為：L=25 μm，Lgap=800 nm，偏振方向如黑色箭頭所示；(c)模擬的電場增強與天線間隙的關(guān)系；(d)天線處電場增強的空間分布圖。比例尺為10 μm；(e)光電流與偏振方向的實驗關(guān)系。0°和180°對應(yīng)與天線軸方向平行的偏振方向。平行和垂直偏振方向的光電流比值Iph∥/I ph⊥在27-295之間；(f)圖(e)中數(shù)據(jù)的極坐標(biāo)圖，紅色為模擬曲線Fig.2(a)Simulated dependence of enhanced electric field on the half-length L of antenna.Parameters are f=2.7 THz,gap between two antenna parts Lgap=800 nm,polarization parallel to antenna axis,as shown by the black arrow.Two peaks correspond to λ/4 and 3λ/4 resonances(λ=110 μm)whose electric-field distributions are shown as insets.(b)Simulated enhancement of the electric field as a function of radiation frequency.The optimal operating frequency is around 2.7 THz.Parameters:L=25 μm，Lgap=800 nm,polarization is shown by black arrows.(c)Simulated dependence of electric-field enhancement on the antenna gap.(d)Simulated spatial distribution of field enhancement at antenna.The scale bar is 10 μm.(e)Experimental dependence of photocurrent on polarization.0° and 180° correspond to polarizations parallel with the antenna axis.The ratio between photocurrent at parallel and perpendicular polarizationsIph∥/Iph⊥ is between 27 to 295.(f)Polar plot data in panel(e)with red line as simulated curve.

我們進(jìn)一步在實空間內(nèi)對器件的電磁波局域電場分布進(jìn)行了仿真，如圖2d所示。我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)太赫茲波的偏振方向與蝶形天線的主軸方向平行時，天線間隙處的電場強度呈幾個數(shù)量級的增強，在天線間隙處電場強度與入射太赫茲波電場強度的比值|E|2?|E0|2達(dá)到約為617。電場分布的側(cè)視圖如圖S2所示，該圖展示了天線和溝道中的石墨烯以及中間的hBN和HfO2介質(zhì)層的電場分布。hBN和HfO2介電層會影響天線與石墨烯溝道之間的耦合作用。HfO2介質(zhì)層具有較高的介電常數(shù)，它的引入會產(chǎn)生較大的極化電荷，在電場的作用下可以調(diào)節(jié)石墨烯溝道中的載流子密度和分布，從而改變溝道的電子輸運性質(zhì)。通過合理選擇和優(yōu)化介質(zhì)層的厚度，可以調(diào)節(jié)太赫茲光的匯聚效率，實現(xiàn)對太赫茲光的有效控制和高效探測。同時，我們還對天線的偏振響應(yīng)特性進(jìn)行了實驗和仿真研究，結(jié)果如圖2e，f所示。在實驗中，通過旋轉(zhuǎn)光路中的半波片，便可記錄不同偏振方向下光電流的變化情況，我們將這一變化通過兩種坐標(biāo)系來表示，分別如圖2e和圖2f中藍(lán)色圓圈所示，可見，當(dāng)入射光偏振方向平行于天線主軸方向時，光電流達(dá)到最大值，當(dāng)入射光偏振方向垂直于天線主軸方向時，光響應(yīng)降至最低。根據(jù)圖2e數(shù)據(jù)可知，Iph∥(0°)/Iph⊥(90°)=32 nA/1.2 nA ≈ 27，Iph∥(180°)?Iph⊥(270°)=28 nA/0.095 nA ≈ 295(括號內(nèi)為偏振角度)，所以最強和最弱光電流比Iph∥?Iph⊥值在27-295倍之間，正交極化方向的消光比提升了1到2個數(shù)量級。我們在圖2f中用紅線標(biāo)明了仿真結(jié)果，發(fā)現(xiàn)其與實驗結(jié)果吻合得很好，這也確認(rèn)了我們天線設(shè)計的合理性。圖2e,f中的雙瓣不對稱可能是由于實際光路并沒有完全垂直照射器件導(dǎo)致的。此外，我們將器件旋轉(zhuǎn)了180°，重新測量了其極化特性，結(jié)果與圖2e，f中的曲線變化趨勢一致(參見圖S3)。

太赫茲探測器性能的提升，不僅需要設(shè)計天線以增強其對太赫茲波的吸收，而且需要針對石墨烯光生載流子的產(chǎn)生及分離機制，設(shè)計石墨烯溝道。因此在上述器件中，蝶形天線具有另外一個功能，即作為器件的兩個獨立的頂柵，用來調(diào)控石墨烯溝道區(qū)域載流子分布，進(jìn)而構(gòu)造pn結(jié)，增加結(jié)兩側(cè)的塞貝克系數(shù)梯度，以增強載流子分離效率，提升太赫茲探測的靈敏度。為了驗證及表征這一設(shè)計，我們首先在兩個頂柵上施加相同的柵壓VL=VR得出溝道電阻R隨石墨烯載流子濃度n的變化情況，如圖3a所示，經(jīng)計算和擬合得到常溫下電子和空穴的遷移率分別是23000和20000 cm2·V-1·s-1。采用計算和擬合公式如下：

圖3 (a)電阻R與載流子密度的關(guān)系；(b)光響應(yīng)率(Rph)和塞貝克系數(shù)的關(guān)系。通過保持一個柵極電壓不變，在另一個柵極下，Rph呈現(xiàn)與塞貝克系數(shù)相似的趨勢。SL和SR分別表示在左側(cè)和右側(cè)頂柵下石墨烯的塞貝克系數(shù)；(c)器件光電流響應(yīng)度Rph(紅色實線)和塞貝克系數(shù)SR(黑色實線)的變化曲線，其中VL=-1 V；(d)電阻R與兩個頂柵電壓的關(guān)系。虛線表示圖(a)中的數(shù)據(jù)；(e)光響應(yīng)率Rph與兩個頂柵電壓的關(guān)系。實線和虛線分別表示圖(b)和(c)中的數(shù)據(jù)。輻射參數(shù)：f=2.7 THz，輸入功率Pin=0.9 mW；(f)噪聲等效功率(NEP)，由圖(d)和(e)中的數(shù)據(jù)估算得出Fig.3(a)Dependence of Resistance R on charge carrier density.(b)Dependence of photoresponsivity(Rph)and seebeck coefficient.By keeping one gate voltage constant,Rph shows similar trend as seebeck coefficient of channel under the other gate.SL and SR are seebeck coefficients of graphene under left and right top gates.(c)Change curve of device photocurrent responsivity Rph(solid red line)and seebeck coefficient SR(solid black line),where VL=-1 V.(d)Dependence of R on two top gate voltages.Dashed line indicate data in panel(a).(e)Dependence of Rph on two top gate voltages.Solid and dashed lines indicate data in panel(b)and(c),respectively.Radiation parameters:f=2.7 THz,power Pin=0.9 mW,polarization parallel to the antenna axis.(f)The noise equivalent power(NEP),estimated from data in panel(d)and(e).

其中，Rc表示接觸電阻，在此處假設(shè)其為恒定值，Lsd=5 μm為溝道長度，w=2 μm為溝道有效寬度(見圖S1)，μ為載流子遷移率，e為電子電荷。載流子濃度n由下式近似45：

其中n*是剩余載流子濃度，Vg=VL=VR是柵極電壓，VDirac為費米能級處于狄拉克點處的柵極電壓，β=ε0ε/(de)，ε0是真空介電常數(shù)，d是介電層總厚度，ε是hBN和HfO2的總介電常數(shù)，由以下公式得出46：

其中，εhBN和εHfO2分別是hBN和HfO2的介電常數(shù)，dhBN和dHfO2是hBN和HfO2的厚度。通過計算和擬合，我們得到接觸電阻Rc=500 ± 2 Ω，剩余載流子濃度n*=1.3×1011cm-2。

通過分別改變VL和VR，可調(diào)節(jié)左右兩側(cè)石墨烯溝道的費米能級EF，進(jìn)而調(diào)節(jié)溝道兩側(cè)區(qū)域塞貝克系數(shù)(SL和SR)。塞貝克系數(shù)通過Mott公式29進(jìn)行提取：

對于單層石墨烯來說，

石墨烯的塞貝克系數(shù)隨載流子濃度(或柵壓)具有非單調(diào)特性。為了表現(xiàn)這一變化趨勢，我們將VR保持不變，改變VL值，測量電阻值，并計算得出SL，如圖3b中的黑色曲線所示。通過變化VR可得到類似的測量結(jié)果，如圖3c中的黑色曲線所示?？梢?，塞貝克系數(shù)在VDirac附近會發(fā)生符號和強度的劇烈變化，這一變化也對光電流的產(chǎn)生帶來影響。

當(dāng)太赫茲波照射器件時，產(chǎn)生的光電流主要由光熱電效應(yīng)引起。該效應(yīng)可以用以下方程表示32

式中，ΔT表示THz輻射引起的溝道結(jié)區(qū)溫度與晶格溫度的差值，R為溝道電阻，SL和SR分別表示溝道兩側(cè)的塞貝克系數(shù)。為了更直接地表述這一關(guān)系，我們在圖3b，c中表征塞貝克系數(shù)時，同時測量了光電流的值，并將其歸一化為光電響應(yīng)度Rph=Iph/Peff，其中Peff為有效入射功率，即如圖中紅色圓圈所示。我們發(fā)現(xiàn)，當(dāng)pn結(jié)一端的塞貝克系數(shù)保持不變時，光電響應(yīng)的變化趨勢與另一端的塞貝克系數(shù)變化趨勢相同，這也證明塞貝克系數(shù)梯度是影響器件光電流響應(yīng)的主要因素。

為了明確器件梯度最大值的柵壓參數(shù)，我們變化兩個分離柵極的電壓(VL和VR)，并記錄了源漏電阻R及光電響應(yīng)Rph的變化趨勢29，其結(jié)果如圖3d所示，當(dāng)左右柵壓分別調(diào)控石墨烯的費米能級至狄拉克點時，探測器的電阻阻值最大。以此為中心，器件電阻分布呈現(xiàn)4個不同區(qū)域(pp區(qū)、pn區(qū)、nn區(qū)、np區(qū))，分別對應(yīng)于結(jié)兩側(cè)不同的摻雜情況。pp區(qū)和nn區(qū)的結(jié)區(qū)勢壘較弱，其電阻相對較小。而pp區(qū)電阻略高于nn區(qū)，Rpp＞Rnn，原因可能是Cr/Au電極與石墨烯接觸引入了電子摻雜46。圖3d中所示的藍(lán)色和紅色虛線即為圖3a中數(shù)據(jù)。

同時調(diào)控柵極電壓VL和VR獲得的光電響應(yīng)如圖3e所示，可見光電流方向發(fā)生了多次變化，響應(yīng)圖案呈現(xiàn)出六個不同區(qū)域(pn區(qū)、nn’區(qū)、nn區(qū)、np區(qū)、pp’區(qū)、pp區(qū))，且在VL=-2 V和VR=0.4 V時光電流達(dá)到了最大值2.31 mA·W-1。這主要是由于SL與SR差值隨兩側(cè)柵壓變化導(dǎo)致的，這也表明器件的主要光電流響應(yīng)機制是光熱電效應(yīng)29,48,49。器件較強的光電流位于pn區(qū)和np區(qū)，因為這兩個區(qū)域可以產(chǎn)生較大的塞貝克系數(shù)梯度，表明光響應(yīng)主要由溝道的結(jié)區(qū)所控制。沿nn區(qū)和pp區(qū)對角線的柵控條件下，左右柵極下的石墨烯具有完全相同的摻雜濃度和極性，塞貝克系數(shù)梯度為零，因此該區(qū)域并沒有光電流產(chǎn)生。圖中紅色虛線及實線對應(yīng)于圖3b及c中的數(shù)據(jù)。

太赫茲探測器的光電響應(yīng)特性可以通過響應(yīng)度Rph和噪聲等效功率(NEP)進(jìn)行量化，響應(yīng)度越高、噪聲等效功率越低表明探測器的性能越好。從圖3d，e的數(shù)據(jù)中，可以估算器件的NEP。由于器件沒有外加偏置電壓，熱噪聲(Johnson-Nyquist噪聲)是影響噪聲等效功率的主要因素50，公式如下：

其中kB為玻爾茲曼常數(shù)，T為工作環(huán)境溫度(300 K)，R是器件電阻，Rph即光響應(yīng)度。在天線分離柵極的柵壓調(diào)控下，其結(jié)果如圖3f，在相同入射功率下，pn區(qū)和np區(qū)的光電流和電阻值都較大，所以相比于其他區(qū)域其NEP值較低；且在pn區(qū)和np區(qū)內(nèi)靠近狄拉克點的位置的電阻值和光電流更大，因此NEP值更低。器件在最佳工作點(VL=-2 V,VR=0.4 V)時，NEP達(dá)到1 nW·Hz-1/2。

對器件進(jìn)行進(jìn)一步的優(yōu)化方案包括：①減少天線間隙Lgap以增加局域電場強度，進(jìn)而提升探測靈敏度；②通過有效減少感光區(qū)域面積Aactive來增加溫度差ΔT，從而增加太赫茲光響應(yīng)。ΔT的計算公式如下25：

其中，Pabs表示石墨烯溝道有效區(qū)域吸收的太赫茲輻射功率，Гcool是導(dǎo)熱系數(shù)，它定義了被加熱的電子系統(tǒng)與周圍環(huán)境的相互作用。Aactive是有效光敏面積，當(dāng)假設(shè)Lgap無窮小時，可以使用Aactive=2lcool·w，lcool是熱載流子冷卻長度，在室溫環(huán)境下通常是0.5-1 μm。通過減小溝道寬度w，可以有效降低Aactive，從而增加ΔT。然而這種設(shè)計會導(dǎo)致接觸電阻的增加。為了解決這個問題，我們采用了“H”形的溝道設(shè)計，該設(shè)計可以在降低溝道寬度的同時避免接觸電阻的增加。

為了展示器件的頻率響應(yīng)特性，我們在2.7 THz的輻射照射下，對器件的光響應(yīng)強度進(jìn)行了頻率掃描，頻率范圍從直流(DC)變化到5 kHz。歸一化的頻率響應(yīng)曲線如圖S4所示，我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)頻率為5 kHz時，器件的歸一化響應(yīng)依然在-3 dB以內(nèi)，該結(jié)果說明我們的探測器在2.7THz波段下的調(diào)制頻率高于5 kHz。

4 結(jié)論

綜上所述，我們通過設(shè)計太赫茲蝶形天線，并將其應(yīng)用于左右分離柵極，不僅成功提高了石墨烯對太赫茲波的吸收率，進(jìn)而增加了石墨烯器件中的熱電子溫度，而且通過調(diào)控pn結(jié)中的塞貝克系數(shù)梯度，提高了熱載流子轉(zhuǎn)化至光電流的效率，最終實現(xiàn)了可在室溫工作的高靈敏度太赫茲探測器(NEP ～1 nW·Hz-1/2)。通過進(jìn)一步減小天線間隙并降低石墨烯溝道寬度，可以進(jìn)一步提升探測器效率。

Author Contributions:Conceptualization,Jiawei Yang,Qingmei Hu and Jianbo Yin;Methodology,Baolu Guan;Software,Chunyang Zheng and Yahui Pang;Validation,Zhongyang Ji,Yurui Li and Jiayi Hu;Formal Analysis,Jiangrui Zhu;Investigation,Chunyang Zheng and Yahui Pang;Resources,Qi Lu,Li Lin,Zhongfan Liu;Data Curation,Jiawei Yang,Qingmei Hu and Chunyang Zheng;Writing - Original Draft Preparation,Jiawei Yang,Qingmei Hu;Writing - Review&Editing,Jianbo Yin and Baolu Guan;Visualization,Jiawei Yang and Qingmei Hu;Supervision,Zhongfan Liu and Jianbo Yin;Project Administration,Jianbo Yin and Baolu Guan;Funding Acquisition,Jianbo Yin and Baolu Guan.

Supporting Information:available free of chargeviathe internet at http://www.whxb.pku.edu.cn.