常稼強(qiáng), 楊紅艷, 張翔宇, 邱 萍, 祝天宇

(1.成都市計(jì)量檢定測(cè)試院，四川 成都 610059； 2.中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，北京 100029；3.北京林電偉業(yè)電子技術(shù)有限公司，北京 100097)

1 引 言

近年來,隨著生物醫(yī)藥技術(shù)的快速發(fā)展,低于 -80 ℃ 的超低溫存儲(chǔ)和運(yùn)輸需求越來越多,如 -86 ℃超低溫冰箱適合新冠疫苗超低溫安全存儲(chǔ)等[1]。各種超低溫溫場(chǎng)測(cè)試需求日益增多,然而,目前缺少對(duì)測(cè)試用傳感器開展量值溯源的合適溫場(chǎng),超低溫溫度計(jì)量值溯源問題一直未得到有效解決[2,3]。為了確保超低溫傳感器量值準(zhǔn)確可靠,本項(xiàng)目擬研制超低溫可調(diào)恒溫器,可實(shí)現(xiàn)在-180～-60 ℃溫度范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào),為生物醫(yī)藥、空間氣象、航空航天等領(lǐng)域使用的超低溫?cái)?shù)字溫度計(jì)溯源提供合適的溫度溯源場(chǎng)[4]。

低溫恒溫器利用低溫液體或者氣體制冷機(jī),使樣品處在恒定的或可按需要變化低溫溫度的空間,并能對(duì)樣品進(jìn)行一種或多種物理量測(cè)量的裝置[5]。隨著低溫技術(shù)的發(fā)展,獲得的溫度更低,就需要不斷改進(jìn)恒溫器的絕熱性能,降低系統(tǒng)漏熱。同時(shí)隨著低溫下一些材料的特殊性質(zhì)的發(fā)現(xiàn)和應(yīng)用,低溫恒溫器開始在各個(gè)行業(yè)和領(lǐng)域廣泛應(yīng)用起來[6,7],這就需要低溫恒溫器不斷改進(jìn)其結(jié)構(gòu),以適應(yīng)各種不同裝置和設(shè)備的使用要求。另外為了解決恒溫器溫度連續(xù)可調(diào)的技術(shù)難題,還需要使用可調(diào)溫的溫度控制器和恒溫銅塊加熱絲[8～12]。

常見的超低溫恒溫器有低溫比較槽、氮點(diǎn)比較槽。目前國(guó)內(nèi)現(xiàn)有的超低溫恒溫器主要用于液氮溫區(qū)的測(cè)量,裝置結(jié)構(gòu)復(fù)雜,運(yùn)行成本非常高,不適用于通用傳感器如數(shù)字溫度計(jì)、長(zhǎng)桿溫度計(jì)的測(cè)量。國(guó)際上英國(guó)愛松特有-180～-80℃可調(diào)恒溫器,但售價(jià)昂貴。在其他低溫區(qū),英國(guó)愛松特公司研發(fā)了525Isis型干體爐,校驗(yàn)溫度范圍為-100～40℃,絕對(duì)最小溫度-100℃,溫度穩(wěn)定性優(yōu)于 30mK/30min。無需液體作為介質(zhì),可便攜地對(duì)制藥、航空和食品環(huán)境的低溫溫度計(jì)進(jìn)行標(biāo)定,其主要是利用自由活塞型斯特林制冷機(jī)(FPSC)提供80W制冷功率。此外,歐洲坎比奇-Kambic公司研發(fā)了TK-64 CKULT型超低溫校準(zhǔn)箱(一種依靠氣體制冷機(jī)降溫,可實(shí)現(xiàn)在一定空間內(nèi)達(dá)到某種溫度性能,用于校準(zhǔn)溫度傳感器的設(shè)備),溫度范圍為-90～90℃,溫度穩(wěn)定性優(yōu)于80mK/30min,溫度均勻性優(yōu)于 5mK,通過LP精密控制系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)溫度的高精度控制。國(guó)內(nèi)星宇華準(zhǔn)等公司生產(chǎn)的超低溫恒溫器只有在液氮固定點(diǎn),不能實(shí)現(xiàn)其他低溫區(qū)的溫度可調(diào)[13～16]。

綜上所述,國(guó)內(nèi)外目前已有的超低溫可調(diào)恒溫器存在溫度均勻性和溫度波動(dòng)性不優(yōu)、溫度范圍無法達(dá)到在-180～-60℃范圍可調(diào)、進(jìn)口設(shè)備昂貴等現(xiàn)狀[17,18]。因此,研制-180～-60℃超低溫可調(diào)恒溫器可彌補(bǔ)國(guó)內(nèi)行業(yè)空白,突破國(guó)外技術(shù)壁壘。

2 系統(tǒng)結(jié)構(gòu)

2.1 設(shè)計(jì)原理

超低溫可調(diào)恒溫器需在-180～-60 ℃之間溫度連續(xù)可調(diào),其主要計(jì)量特性有溫度波動(dòng)度、孔間溫差(溫度均勻性),本設(shè)計(jì)以準(zhǔn)絕熱法為主要研究方法,以99.999%純度的液氮為冷源介質(zhì),采用真空與保溫相結(jié)合的方式,綜合恒溫均熱塊、防輻射屏、溫度補(bǔ)償結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì),以避免系統(tǒng)漏熱及熱流反向流入,從而實(shí)現(xiàn)超低溫恒溫器的溫場(chǎng)穩(wěn)定及均勻。

超低溫可調(diào)恒溫器的控溫采用PID算法控制溫度變化,通過輻射屏上的溫度計(jì)測(cè)量輻射屏的溫度,根據(jù)其數(shù)值隨時(shí)調(diào)整控溫儀的輸出,電流源根據(jù)控溫儀的輸出改變輸出電流。另外,溫度補(bǔ)償控制可跟蹤主加熱器,實(shí)時(shí)補(bǔ)償系統(tǒng)因?yàn)闇囟扔?jì)阱產(chǎn)生的漏熱。

2.2 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

超低溫可調(diào)恒溫器主要由真空系統(tǒng)、低溫恒溫器主體、加熱及溫度控制系統(tǒng)、冷源環(huán)境設(shè)備四部分組成,整體設(shè)計(jì)示意圖如圖1所示。真空系統(tǒng)采用冷阱設(shè)計(jì),主要為了除去系統(tǒng)中的水蒸氣,同時(shí)也便于研究不同真空度對(duì)系統(tǒng)溫度控制穩(wěn)定性的影響。低溫恒溫器主體為超低溫可調(diào)恒溫器的核心部件,其性能直接影響溫場(chǎng)的穩(wěn)定性和均勻性。加熱及溫度控制系統(tǒng)主要實(shí)現(xiàn)超低溫可調(diào)恒溫器連續(xù)升溫及控溫功能,可補(bǔ)償加熱和減少系統(tǒng)漏熱。冷源環(huán)境設(shè)備由真空杜瓦瓶及配置的可密封端蓋組成,也可敞口使用,為整個(gè)系統(tǒng)提供恒定冷源。

圖1 整體結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic of the overall structure1-真空接口; 2-低溫恒溫器主體; 3-冷源介質(zhì); 4-液氮杜瓦瓶;5-控溫傳感器及加熱線接口; 6-標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì);7-溫控箱; 8-測(cè)溫電橋

2.2.1 真空系統(tǒng)

真空系統(tǒng)是熱系統(tǒng)減少漏熱的重要組成部分,也是保證溫度穩(wěn)定控制的關(guān)鍵,裝置預(yù)留搭載真空系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)及接口。根據(jù)實(shí)際控溫效果及溯源精度要求,可選擇搭載或不搭載外接真空系統(tǒng)。

2.2.2 低溫恒溫器主體

低溫恒溫器主體主要包括恒溫均熱塊、防輻射屏、溫度補(bǔ)償結(jié)構(gòu)。恒溫均熱塊內(nèi)置深位及淺位控溫傳感器,用于溫度監(jiān)測(cè)反饋,控制系統(tǒng)基于不同位置控溫傳感器測(cè)量結(jié)果進(jìn)行PID調(diào)節(jié),恒溫均熱塊外圍設(shè)有加熱罩。頂部開口至均熱塊中央?yún)^(qū)域設(shè)有4個(gè)校準(zhǔn)通道,用于校準(zhǔn)溫度計(jì)插入,溫度計(jì)阱采用真空隔斷,減少溫度計(jì)阱導(dǎo)熱的影響。防輻射屏采取多層屏蔽設(shè)計(jì),以減少輻射換熱,同時(shí)在均熱塊及防輻射屏間設(shè)有隔層,以空氣為介質(zhì)實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)絕熱結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),還可與真空系統(tǒng)連通進(jìn)一步提高控溫精度,以減少對(duì)流、輻射和熱傳導(dǎo)損耗,同時(shí)方便長(zhǎng)桿超低溫溫度計(jì)的實(shí)際校準(zhǔn)工作,提高校準(zhǔn)效率。圖2為低溫恒溫器主體示意圖。

圖2 低溫恒溫器主體Fig.2 Low temperature thermostat body

2.2.3 加熱及溫度控制系統(tǒng)

加熱及溫度控制系統(tǒng)由加熱及補(bǔ)償加熱模塊、控溫用溫度傳感器以及溫度控制儀表組成。溫度控制系統(tǒng)使用PID控制算法實(shí)現(xiàn)對(duì)恒溫均熱塊的單段控溫和多段控溫,分辨力可達(dá)到0.001K。單段控溫可實(shí)現(xiàn)在低溫可調(diào)恒溫器溫度范圍內(nèi)任意目標(biāo)溫度點(diǎn)單段設(shè)置,溫度控制器控制低溫可調(diào)恒溫器實(shí)現(xiàn)快速升溫,并在設(shè)置目標(biāo)溫度點(diǎn)穩(wěn)定控溫,提供穩(wěn)定溫場(chǎng);多段控溫為方便在連續(xù)時(shí)間內(nèi)對(duì)同一低溫溫度計(jì)的多個(gè)溫度點(diǎn)進(jìn)行校準(zhǔn),可通過溫度控制系統(tǒng)自動(dòng)設(shè)置多溫度梯度控溫程序,溫度控制系統(tǒng)自動(dòng)升溫到第一目標(biāo)溫度并穩(wěn)定設(shè)置時(shí)間后,繼續(xù)升溫至下一目標(biāo)溫度并穩(wěn)定設(shè)置時(shí)間,實(shí)現(xiàn)低溫溫度計(jì)在校準(zhǔn)過程中無人值守、自動(dòng)記錄,提高校準(zhǔn)效率。溫度控制系統(tǒng)配有可視化軟件,可自由選擇單段控溫或多段控溫。

2.2.4 冷源環(huán)境設(shè)備

冷源環(huán)境設(shè)備主要由真空杜瓦瓶組成,以液氮介質(zhì)為冷源,配套真空杜瓦瓶可敞口使用,也可閉口使用。

3 控溫原理

將標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)及被測(cè)低溫溫度計(jì)分別插入到超低溫可調(diào)恒溫器校準(zhǔn)通道底部,并將標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)與電測(cè)設(shè)備相連接。設(shè)置目標(biāo)溫度點(diǎn),啟動(dòng)冷源,超低溫可調(diào)恒溫器會(huì)實(shí)時(shí)讀取恒溫均熱塊內(nèi)置淺位和深位控溫溫度計(jì)實(shí)測(cè)溫度值,當(dāng)實(shí)測(cè)溫度值低于設(shè)定目標(biāo)溫度時(shí),超低溫可調(diào)恒溫器真空系統(tǒng)啟動(dòng),抽取空腔內(nèi)的空氣,加熱單元開啟加熱,當(dāng)控溫溫度計(jì)實(shí)測(cè)溫度處于目標(biāo)溫度允許波動(dòng)范圍內(nèi)時(shí),PID控溫進(jìn)行小幅度功率調(diào)節(jié),超低溫可調(diào)恒溫器可始終保持在穩(wěn)定的目標(biāo)溫度范圍內(nèi),提供恒定低溫溫場(chǎng)。

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境下,對(duì)-180～-60 ℃超低溫可調(diào)恒溫器進(jìn)行測(cè)試實(shí)驗(yàn)。測(cè)試環(huán)境無明顯振動(dòng)、無陽(yáng)光直射以及電磁干擾。測(cè)試內(nèi)容包括溫度波動(dòng)度、孔間溫差以及升溫速率。測(cè)試過程中使用的溫度測(cè)量?jī)x器為一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì),電測(cè)儀表為FLUKE公司1595A型高精度測(cè)溫儀。

進(jìn)行測(cè)試實(shí)驗(yàn)前,先在液氮杜瓦瓶中加入一定量的液氮,液氮加入的量為杜瓦瓶容積的3/4左右,加注完成后將外表干燥的低溫恒溫器主體緩慢放入液氮杜瓦瓶中。因?yàn)閯偡湃氲牡蜏睾銣仄髦黧w溫度較高,杜瓦瓶中的液氮?jiǎng)傞_始會(huì)急劇揮發(fā),低溫恒溫器主體在短時(shí)間內(nèi)不會(huì)有明顯降溫。待低溫恒溫器主體開始快速降溫時(shí),用漏斗補(bǔ)加液氮,直至液氮液面完全超過低溫恒溫器主體上表面為至。在測(cè)試實(shí)驗(yàn)過程中,用醫(yī)用脫脂棉覆蓋在液氮杜瓦瓶上表面,防止液氮杜瓦瓶上表面結(jié)霜導(dǎo)致溫度計(jì)阱堵塞。

4.1 溫度波動(dòng)度測(cè)試

選取的測(cè)試點(diǎn)分別為-180、-150、-100、-80、-60℃,按照溫度從低到高的順序,先后進(jìn)行測(cè)試。

將1支一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)插入超低溫可調(diào)恒溫器溫度計(jì)阱底部,按照設(shè)定溫度啟動(dòng)超低溫可調(diào)恒溫器,待溫度計(jì)阱溫度穩(wěn)定后,每隔10 s記錄1次一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)讀數(shù),連續(xù)記錄10 min,計(jì)算10 min內(nèi)讀數(shù)最大值和最小值的差值,記為Δt1;然后將一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)從孔1取出,先后插入孔2、孔3、孔4中,按照上述同樣的方法,計(jì)算Δt2、Δt3、Δt4,取Δt1、Δt2、Δt3、Δt4中絕對(duì)值最大者即為該溫度點(diǎn)的溫度波動(dòng)度。溫度計(jì)阱分布圖如圖3所示。每個(gè)測(cè)試點(diǎn)的溫度波動(dòng)度測(cè)試結(jié)果如圖4所示。

圖3 溫度計(jì)阱示意圖Fig.3 Diagram of thermometer trap

圖4 溫度波動(dòng)度測(cè)試結(jié)果Fig.4 Test results of temperature volatility

綜上可得出超低溫可調(diào)恒溫器在-180～-60℃的溫度波動(dòng)度優(yōu)于2 mK/10 min。

4.2 孔間溫差測(cè)試

選取的測(cè)試點(diǎn)分別為-180、-150、-120、-100、-80、-60℃,按照溫度從低到高的順序,先后進(jìn)行測(cè)試。

測(cè)試時(shí),采用2支一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì),分別編為1號(hào)和2號(hào)。將1號(hào)溫度計(jì)插入孔1底部,將2號(hào)溫度計(jì)插入孔2底部,按照設(shè)定溫度啟動(dòng)超低溫可調(diào)恒溫器,待溫度計(jì)阱溫度穩(wěn)定后,分別記錄1號(hào)和2號(hào)溫度計(jì)讀數(shù),每個(gè)溫度計(jì)記錄2組數(shù)據(jù),計(jì)算2組數(shù)據(jù)的平均值,1號(hào)溫度計(jì)讀數(shù)平均值記為t12,2號(hào)溫度計(jì)讀數(shù)平均值記為t2;然后取出2號(hào)溫度計(jì),并將其插入孔3底部,待溫度計(jì)阱溫度穩(wěn)定后,分別記錄1號(hào)和2號(hào)溫度計(jì)讀數(shù),每個(gè)溫度計(jì)記錄2組數(shù)據(jù),計(jì)算2組數(shù)據(jù)的平均值,1號(hào)溫度計(jì)讀數(shù)平均值記為t13,2號(hào)溫度計(jì)讀數(shù)平均值記為t3。超低溫可調(diào)恒溫器溫度計(jì)阱孔2與孔3間的孔間溫差記為|Δt23|,計(jì)算公式為:

|Δt23|=|(t12-t2)-(t13-t3)|

(1)

按照上述相同方法,測(cè)試并計(jì)算出|Δt34|、|Δt14|、|Δt12|、|Δt13|和|Δt24|,取6個(gè)測(cè)試結(jié)果中最大者為超低溫可調(diào)恒溫器該測(cè)試溫度點(diǎn)的孔間溫差。測(cè)試結(jié)果如圖5所示。由圖5可以得出,超低溫可調(diào)恒溫器在-180～-60℃的孔間溫差優(yōu)于2mK。

圖5 孔間溫差測(cè)試結(jié)果Fig.5 Test results of temperature difference between holes

4.3 升溫速率測(cè)試

4.3.1 單段升溫速率

在超低溫可調(diào)恒溫器溫控器界面設(shè)置控溫模式為單段控溫,將超低溫可調(diào)恒溫器設(shè)置為-180 ℃,將1支一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)插入任意孔底部監(jiān)控超低溫可調(diào)恒溫器溫度變化,啟動(dòng)超低溫可調(diào)恒溫器,待一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)溫度變化值在10min內(nèi)小于2mK時(shí),視為超低溫可調(diào)恒溫器在-180℃達(dá)到了穩(wěn)定;穩(wěn)定后,將超低溫可調(diào)恒溫器設(shè)置為 -60℃并開始計(jì)時(shí),待一等標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)的溫度變化值在-60℃達(dá)到10min內(nèi)小于2mK時(shí),視為超低溫可調(diào)恒溫器在-60℃點(diǎn)達(dá)到了穩(wěn)定,停止計(jì)時(shí),升溫速率測(cè)試結(jié)束。升溫速率測(cè)試結(jié)果如圖6所示。

圖6 單段升溫速率測(cè)試結(jié)果Fig.6 Single period of heating rate test results

由圖6可以看出,超低溫可調(diào)恒溫器從-180℃升溫到-60℃用時(shí)60min,達(dá)到-60℃到穩(wěn)定 (10min 內(nèi)溫度變化小于2mK)用時(shí)20min,累計(jì)用時(shí)80min。由此可得,超低溫可調(diào)恒溫器從-180℃升溫到-60℃的單段平均升溫速率為1.5℃/min。

4.3.2 多段升溫速率

在超低溫可調(diào)恒溫器溫控器界面設(shè)置控溫模式為多段控溫,設(shè)置測(cè)試點(diǎn)分別為-180、-150、-100、-60℃,設(shè)置在每個(gè)溫度點(diǎn)恒溫時(shí)長(zhǎng)150min后自動(dòng)升溫到下一個(gè)溫度點(diǎn)。多段升溫速率與單段升溫速率測(cè)試方法一致。測(cè)試結(jié)果如圖7所示。

圖7 多段升溫速率測(cè)試結(jié)果Fig.7 Multi-stage heating rate test results

圖7可以得出,由-180℃升至-150℃并達(dá)到穩(wěn)定用時(shí)50min,平均升溫速率為0.6℃/min;由 -150℃升至-100℃并達(dá)到穩(wěn)定用時(shí)90min,平均升溫速率為0.55℃/min;由-100℃升至-60℃并達(dá)到穩(wěn)定用時(shí)75min,平均升溫速率為0.53℃/min。由于多段升溫模式下每一個(gè)測(cè)試點(diǎn)均有一段時(shí)間的穩(wěn)定時(shí)間,故多段升溫速率較單段升溫速率下降。

4.4 不確定度分析

影響-180～-60℃超低溫可調(diào)恒溫器不確定度的主要因素有:標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)短期穩(wěn)定性、電測(cè)儀表、溫度波動(dòng)性和孔間溫差。標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)短期穩(wěn)定性引入的不確定度為u1:標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)短期穩(wěn)定性引入的不確定度分量為0.2mK。電測(cè)儀表引入的不確定度分量為u2:電測(cè)儀表采用Fluke 1595A型高精度測(cè)溫儀,其標(biāo)稱的不確定度為6×10-6,其不確定度貢獻(xiàn)轉(zhuǎn)化為溫度值為0.3mK。-180～-60℃超低溫可調(diào)恒溫器的溫度波動(dòng)性引入的不確定度分量為:待恒溫器溫度穩(wěn)定后,在不同的溫度點(diǎn)測(cè)量了10 min內(nèi)恒溫器溫度的變化。-180～-60℃超低溫可調(diào)恒溫器的孔間溫差引入的不確定度分量為u4:待恒溫器溫度穩(wěn)定后,在不同的溫度點(diǎn)測(cè)量了10min內(nèi)恒溫器孔間溫差的變化。

不確定度主要因素的貢獻(xiàn)可以單項(xiàng)逐個(gè)確定,合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度由式(2)計(jì)算可得,其結(jié)果見表1。

表1 不確定度評(píng)定結(jié)果Tab.1 Uncertainty evaluation results mK

(2)

5 結(jié) 論

本文設(shè)計(jì)了一套溫度范圍為-180～-60℃,具有溫度連續(xù)可調(diào)的超低溫恒溫器裝置,介紹了該裝置的設(shè)計(jì)原理、設(shè)計(jì)機(jī)構(gòu)及功能、測(cè)試方法。-180～-60℃超低溫可調(diào)恒溫器可以實(shí)現(xiàn)該溫度范圍內(nèi)的溫度連續(xù)可調(diào),實(shí)現(xiàn)不同溫度的自動(dòng)連續(xù)控溫。該裝置的研制,為超低溫溫度計(jì)量值溯源提供了合適的溫場(chǎng),確保了超低溫溫度計(jì)量值準(zhǔn)確可靠,可為超低溫領(lǐng)域產(chǎn)業(yè)高質(zhì)量發(fā)展提供了計(jì)量保障。