葉想平 南小龍 馮琦杰 周 韋 吳鳳超 李雪梅,2) 耿華運(yùn) 胡建波 俞宇穎

* (中國工程物理研究院流體物理研究所,沖擊波物理與爆轟物理重點(diǎn)實(shí)驗室,四川綿陽 621900)

? (中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所,四川綿陽 621900)

引言

核能以其資源豐富和環(huán)境友好等特點(diǎn),長期備受人們的重視[1-2].反應(yīng)堆防護(hù)結(jié)構(gòu)材料在服役過程中接受中子輻照會發(fā)生硬化和脆化,惡化其力學(xué)性能,降低反應(yīng)堆的安全可靠性.因此,金屬材料的輻照硬化和脆化一直是核能安全領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵問題之一[3-9].

大量冷軋態(tài)金屬材料被應(yīng)用于建造反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)件[4,10-12].然而,現(xiàn)有實(shí)驗研究卻較少關(guān)注中子輻照冷軋(預(yù)應(yīng)變)金屬材料宏觀力學(xué)性能的變化規(guī)律和微觀機(jī)理[10-11,13-21].與此同時,絕大部分宏觀實(shí)驗研究都集中在拉伸加載條件下,較少關(guān)注壓縮加載條件下輻照金屬材料的力學(xué)性能,然而反應(yīng)堆內(nèi),部分結(jié)構(gòu)件在服役過程中也會承受壓縮應(yīng)力載荷,尤其在事故場景中,外部載荷的形式將更為復(fù)雜.但對壓縮加載條件下中子輻照冷軋態(tài)金屬材料宏觀力學(xué)性能變化規(guī)律及其微觀機(jī)理的認(rèn)識還比較欠缺,不利于反應(yīng)堆安全性的準(zhǔn)確評估[22-23].

本文研究了退火態(tài)和預(yù)壓縮10%應(yīng)變高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)壓縮力學(xué)性能隨中子輻照劑量的變化規(guī)律.采用透射電鏡(TEM)研究了初始輻照樣品內(nèi)部位錯密度和輻照缺陷的尺寸和數(shù)密度變化規(guī)律,揭示了中子輻照高純鋁宏觀力學(xué)性能變化的微觀機(jī)理.并將B-Y (Byun Ye) 模型推廣應(yīng)用到中子輻照退火態(tài)金屬材料的壓縮本構(gòu)關(guān)系預(yù)測.

1 準(zhǔn)靜態(tài)壓縮實(shí)驗結(jié)果

實(shí)驗材料為中子活化率極低的高純鋁(新疆眾合公司出產(chǎn),純度為99.999 5%),能夠避免其他金屬元素高中子活化率給后續(xù)實(shí)驗研究帶來的放射性問題[18,24-26].樣品狀態(tài)分別為完全退火態(tài)和預(yù)壓縮10%應(yīng)變,預(yù)壓縮應(yīng)變通過材料試驗機(jī)沿軸向直接對Φ110 mm×160 mm 的退火態(tài)高純鋁棒料預(yù)壓縮16 mm 獲得,預(yù)應(yīng)變時的橫梁位移速率為11 mm/min,工程應(yīng)變率為1.1×10-3s-1.采用線切割沿軸向?qū)ν嘶饝B(tài)和預(yù)應(yīng)變高純鋁棒料進(jìn)行取料,線切割棒料的直徑均為Φ14 mm,而后車削加工成樣品,樣品尺寸均為Φ6 mm×6 mm.最后將樣品放入中國綿陽研究堆中接受不同劑量的快中子輻照(輻照溫度均為40 °C)制備出輻照樣品.輻照劑量按照等比例設(shè)計分別為0.01 dpa,0.03 dpa,0.09 dpa,0.27 dpa,0.81 dpa,但輻照過程中受到反應(yīng)堆自身運(yùn)維周期的限制,樣品實(shí)際輻照劑量往往存在一定偏差,且由于退火態(tài)和預(yù)應(yīng)變高純鋁樣品輻照過程中分屬于不同批次,導(dǎo)致二者的實(shí)際輻照劑量也存在一定差異,樣品的實(shí)際狀態(tài)如表1 所示.

表1 樣品狀態(tài)Table 1 Specimens station

輻照樣品制備完成后,采用材料試驗機(jī)開展準(zhǔn)靜態(tài)壓縮實(shí)驗,實(shí)驗過程中試驗機(jī)的橫梁位移速率為0.4 mm/min,工程應(yīng)變率為1.1×10-3s-1.由于樣品制備成本高,所有輻照樣品的壓縮實(shí)驗均只開展單次有效實(shí)驗.不同中子劑量高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)壓縮真應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖1(a) 所示,圖中0.03 dpa-10%表示輻照劑量為0.03 dpa 的預(yù)壓縮10%應(yīng)變的高純鋁樣品,其他依此類推.

圖1 中子輻照高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)壓縮實(shí)驗結(jié)果Fig.1 Quasi-static compression experimental results of high-purity aluminum with different neutron doses

退火態(tài)高純鋁的屈服強(qiáng)度和塑性流動應(yīng)力均隨輻照劑量增加而增大,表現(xiàn)出典型的輻照硬化效應(yīng),如圖1(a)中虛線所示.未輻照時,預(yù)應(yīng)變樣品內(nèi)部的林位錯引起的強(qiáng)化效應(yīng),導(dǎo)致預(yù)壓縮10%應(yīng)變高純鋁的屈服強(qiáng)度和整個塑性流動應(yīng)力均顯著高于退火態(tài)樣品;但隨著輻照劑量的增加,預(yù)應(yīng)變樣品的屈服強(qiáng)度和塑性流動應(yīng)力均表現(xiàn)出隨輻照劑量增加而先增加后降低的特性,且0.20 dpa 預(yù)應(yīng)變樣品的整個應(yīng)力-應(yīng)變曲線幾乎與相同劑量條件下的退火態(tài)樣品重合,如圖1(a)中實(shí)線和表2 所示.

表2 中子輻照高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)壓縮性能Table 2 Quasi-static compression properties of neutron irradiation high-purity aluminum

值得特別強(qiáng)調(diào)的是,相同輻照劑量條件下,預(yù)應(yīng)變高純鋁的屈服強(qiáng)度雖然一直高于退火態(tài)高純鋁,但按照圖1(a)和表2 中屈服強(qiáng)度隨輻照劑量的變化趨勢來看,隨著輻照劑量的進(jìn)一步增加,預(yù)應(yīng)變樣品的屈服強(qiáng)度很有可能將低于退火態(tài)樣品;與此同時,輻照預(yù)應(yīng)變樣品的屈服強(qiáng)度也將有可能低于其未輻照初始態(tài),這意味著冷軋態(tài)金屬在輻照過程中有可能出現(xiàn)屈服強(qiáng)度低于其初始狀態(tài)的情況,進(jìn)而威脅反應(yīng)堆的運(yùn)行安全.

不同狀態(tài)高純鋁的應(yīng)變硬化率隨真應(yīng)力的變化趨勢如圖1(b)所示,相同真應(yīng)力條件下,退火態(tài)樣品的應(yīng)變硬化率基本處于同一水平,如圖1(b)中虛線所示;相同真應(yīng)力條件下,預(yù)應(yīng)變高純鋁樣品的應(yīng)變硬化率隨輻照劑量的增加整體表現(xiàn)出降低的趨勢,且輻照劑量超過0.12 dpa 后,預(yù)應(yīng)變樣品的應(yīng)變硬化率與退火態(tài)樣品基本處于同一水平,尤其是0.20 dpa預(yù)應(yīng)變樣品和0.22 dpa 退火態(tài)樣品的應(yīng)變硬化率幾乎完全相同,如圖1(b)所示.從應(yīng)變硬化率的變化規(guī)律來看,輻照預(yù)應(yīng)變高純鋁的壓縮性能隨輻照劑量的增加,也是越來越與退火態(tài)樣品接近.

2 微觀機(jī)理分析

為了揭示輻照和預(yù)壓縮應(yīng)變對高純鋁壓縮特性的影響機(jī)理,采用TEM 顯微技術(shù)分析了中子輻照高純鋁初始樣品內(nèi)部的位錯密度、孔洞尺寸和數(shù)密度的變化規(guī)律.位錯密度,輻照孔洞尺寸和數(shù)密度的統(tǒng)計方法詳見文獻(xiàn)[27].需要說明的是,基于葉想平等[28]的已有認(rèn)識,本文依舊只能大致給出所有樣品內(nèi)部位錯環(huán)尺寸上限值為15 nm,數(shù)密度上限值為1019/m3,且由于位錯環(huán)數(shù)密度過低,回收樣品中同樣并未能觀測到位錯通道[28-29].

首先,初始退火態(tài)高純鋁內(nèi)部位錯密度極低(≤1012/m2量級),且輻照對其位錯密度幾乎也沒有影響,與此同時其內(nèi)部未觀測到初始孔洞,如圖2 和圖3(a)所示,這表明退火態(tài)高純鋁處于密實(shí)的完全退火態(tài).預(yù)應(yīng)變導(dǎo)致未輻照的預(yù)應(yīng)變樣品內(nèi)部存在高密度林位錯,但隨著輻照劑量的增加,預(yù)應(yīng)變高純鋁內(nèi)部位錯密度開始快速降低,表現(xiàn)出顯著的輻照退火效應(yīng),且0.20 dpa 時,預(yù)應(yīng)變樣品內(nèi)部位錯密度已經(jīng)接近退火態(tài),如圖2 和圖3(a)所示.

圖2 輻照高純鋁的典型TEM 圖Fig.2 TEM micrographs of high-purity aluminum with different doses

圖3 輻照高純鋁內(nèi)部缺陷統(tǒng)計數(shù)據(jù)Fig.3 Statistical data of defects in high-purity aluminum with different doses and pre-strain

其次,退火態(tài)和預(yù)應(yīng)變高純鋁內(nèi)部孔洞的尺寸和數(shù)密度均隨輻照劑量的增加而增大;相同輻照劑量條件下,預(yù)應(yīng)變能夠抑制輻照孔洞的形核和長大,從而顯著降低孔洞的尺寸和數(shù)密度,如圖2、圖3(b)和圖3(c)所示.預(yù)應(yīng)變降低輻照孔洞尺寸和數(shù)密度主要與以下兩種機(jī)制有關(guān): (1) 輻照形成的點(diǎn)缺陷更容易被預(yù)應(yīng)變引入的林位錯捕獲,二者的結(jié)合能夠降低整體能量,在這個過程中部分間隙原子和空位會在位錯線上復(fù)合,同時位錯線還能夠為點(diǎn)缺陷和空位的遷移提供能量更低的通道,進(jìn)一步加速間隙原子與空位的復(fù)合,降低基體的輻照損傷程度,進(jìn)而降低輻照孔洞的尺寸和數(shù)密度[10-12,30-31];(2) 預(yù)應(yīng)變樣品在輻照退火過程中,位錯線在晶粒內(nèi)部滑移,會湮滅掉部分缺陷,尤其是點(diǎn)缺陷,位錯環(huán)和四面體等,從而再次降低基體材料的整體輻照損傷程度[5,18,32].

以上顯微分析結(jié)果表明,輻照高純鋁內(nèi)部缺陷主要為輻照孔洞和初始預(yù)壓縮應(yīng)變引入的林位錯,基于強(qiáng)化理論可得輻照高純鋁屈服強(qiáng)度的理論計算值如下[33-35]

其中,σy和 σm分別為輻照高純鋁屈服強(qiáng)度和未輻照退火態(tài)高純鋁基體的屈服強(qiáng)度;Δ σdpaD和 Δ σD分別為輻照孔洞和林位錯引起的強(qiáng)化應(yīng)力.G=26 GPa,b=0.286 nm 和M=3.06 分別為鋁的剪切模型、伯格矢量的大小和泰勒系數(shù)[28];αdpa=1 和αD=1.25 分別為輻照孔洞強(qiáng)化因子和位錯強(qiáng)化因子[34-35];N和d分別為輻照孔洞的尺數(shù)密度和尺寸;ρ為位錯密度.

基于式(1),結(jié)合表2 和圖3 實(shí)驗數(shù)據(jù),計算可得不同狀態(tài)高純鋁屈服強(qiáng)度的理論計算值和實(shí)驗值的對比圖,如圖4 所示.但由于缺陷尺寸和數(shù)密度統(tǒng)計數(shù)據(jù)存在一定的誤差,特別是位錯密度的統(tǒng)計誤差往往能相差一個量級,以及強(qiáng)化模型的半定量特性,導(dǎo)致圖4 中樣品屈服強(qiáng)度的實(shí)驗值與理論值存在一定差異,尤其是預(yù)壓縮樣品內(nèi)部位錯強(qiáng)化應(yīng)力的理論計算值偏大,導(dǎo)致整個預(yù)壓縮樣品的屈服強(qiáng)度也顯著高于實(shí)驗結(jié)果,但模型預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗結(jié)果在整體趨勢上保持一致.

圖4 屈服強(qiáng)度實(shí)驗和理論計算值對比圖Fig.4 Comparison of experimental yield strength with simulated results by strengthening model

對于退火態(tài)高純鋁,輻照孔洞引起的強(qiáng)化效應(yīng)正是其屈服強(qiáng)度隨輻照劑量增加而增大的微觀機(jī)制.輻照預(yù)應(yīng)變高純鋁內(nèi)部存在孔洞和位錯這兩種強(qiáng)化因素,且輻照孔洞引起的強(qiáng)化效應(yīng)與輻照退火引起的軟化效應(yīng)之間存在競爭關(guān)系.在輻照初期,輻照孔洞引起的硬化效應(yīng)略強(qiáng)于輻照退火引起的軟化效應(yīng),但隨著輻照劑量的增加,輻照退火引起的軟化效應(yīng)將更加顯著,宏觀上表現(xiàn)為預(yù)應(yīng)變高純鋁屈服強(qiáng)度實(shí)驗值隨輻照劑量增加而先增加后降低,如圖4所示.

預(yù)應(yīng)變引入的林位錯為輻照缺陷提供了大量復(fù)合點(diǎn),以及輻照退火過程中滑移位錯湮滅了部分輻照缺陷,導(dǎo)致相同輻照劑量條件下預(yù)應(yīng)變高純鋁內(nèi)部孔洞的尺寸和數(shù)密度均低于退火態(tài)高純鋁.隨著輻照劑量的進(jìn)一步增加,當(dāng)預(yù)應(yīng)變樣品內(nèi)部林位錯密度降到最低點(diǎn)時,輻照預(yù)應(yīng)變樣品的屈服強(qiáng)度很可能將低于退火態(tài)樣品,且這一變化趨勢已經(jīng)在圖4屈服強(qiáng)度隨輻照劑量的變化規(guī)律中有所體現(xiàn).

3 B-Y 模型的適用性推廣

葉想平等[28,36]基于Johnson-Cook 本構(gòu)模型,建立了僅需輻照金屬材料屈服強(qiáng)度和未輻照材料本構(gòu)關(guān)系就能夠預(yù)測輻照材料整個真應(yīng)力-應(yīng)變曲線,以及斷裂真應(yīng)變的輻照脆化模型(B-Y 模型).B-Y 模型的使用需滿足兩個前提條件: (1) 相同真應(yīng)力條件下的應(yīng)變硬化率不隨輻照劑量增加而改變;(2) 當(dāng)材料發(fā)生斷裂時,其失穩(wěn)應(yīng)力不隨輻照劑量的增加而改變.B-Y 模型如式(2)所示[28,36]

B-Y 輻照脆化模型在拉伸加載條件下能夠基于未輻照退火態(tài)金屬材料的拉伸真應(yīng)力-應(yīng)變曲線,以及輻照材料的屈服強(qiáng)度完整預(yù)測輻照材料的整個塑性形變過程和最終失穩(wěn)斷裂應(yīng)變,但該模型在壓縮加載條件下的適用性還有待確認(rèn)[28,36].

由于高純鋁樣品在壓縮過程中均未發(fā)生塑性失穩(wěn)和斷裂,因此,僅驗證模型對輻照高純鋁壓縮本構(gòu)特性的預(yù)測能力.將不同狀態(tài)輻照高純鋁的壓縮真應(yīng)力-應(yīng)變曲線均向應(yīng)變軸正方向平移一定應(yīng)變量,平移真應(yīng)變量(εshift)的選取依據(jù)是使得輻照材料的塑性段能夠更好地與未輻照退火態(tài)材料的真應(yīng)力-應(yīng)變曲線重合[13-17,19,27-28],具體平移應(yīng)變量如表2所示.結(jié)果表明,輻照退火態(tài)高純鋁的塑性應(yīng)變段均與未輻照退火態(tài)高純鋁的壓縮真應(yīng)力-應(yīng)變曲線的塑性段重合得非常好,如圖5(a)所示,即相同真應(yīng)力條件下,退火態(tài)高純鋁的壓縮應(yīng)變硬化率與輻照劑量無關(guān).更直觀的應(yīng)變硬化率隨真應(yīng)力的變化規(guī)律如圖1(b)所示.

圖5 應(yīng)變平移后的壓縮真應(yīng)力-應(yīng)變曲線Fig.5 Curve of shifted compression true stress-strain

對預(yù)應(yīng)變高純鋁的壓縮真應(yīng)力-應(yīng)變曲線做類似平移,具體平移應(yīng)變量如表2 所示.可以看出,劑量較低時(≤0.03 dpa),預(yù)應(yīng)變高純鋁的塑性段與未輻照退火態(tài)高純鋁的塑性段重合得并不太好,但他們自身的塑性段重合性較好;只有當(dāng)輻照劑量較高時(≥0.12 dpa),輻照預(yù)應(yīng)變高純鋁的塑性段才與未輻照退火態(tài)高純鋁的塑性段重合較好,如圖5(b)所示.但整體而言,中子輻照預(yù)應(yīng)變高純鋁在壓縮加載條件下的應(yīng)變硬化率依舊表現(xiàn)出與輻照劑量無關(guān)的特性.因此,輻照高純鋁在壓縮加載條件下依舊滿足B-Y 模型的使用條件.

由退火態(tài)高純鋁的壓縮真應(yīng)力-應(yīng)變曲線數(shù)據(jù)擬合可得公式(1)中所需參數(shù)如表3 所示,其中β的取值沿用拉伸加載條件[27-28].

表3 B-Y 模型參數(shù)表Table 3 Value of parameters for B-Y model

基于以上參數(shù),結(jié)合式(2),以及表2 中輻照退火態(tài)高純鋁的屈服強(qiáng)度值,可得輻照高純鋁的壓縮真應(yīng)力-應(yīng)變曲線的理論預(yù)測值與實(shí)驗值的對比結(jié)果,如圖6 所示.圖中相同顏色實(shí)線為理論預(yù)測結(jié)果,虛線為對應(yīng)的實(shí)驗結(jié)果,可以看出B-Y 模型對輻照退火態(tài)高純鋁壓縮塑性形變特性的預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗結(jié)果吻合非常好,對輻照預(yù)壓縮應(yīng)變高純鋁塑性形變特性的預(yù)測效果也較好,整體而言,B-Y 模型依舊能夠適用于壓縮加載狀態(tài)條件下輻照金屬材料的塑性形變特性預(yù)測.

圖6 中子輻照高純鋁真應(yīng)力-應(yīng)變曲線的模型預(yù)測(實(shí)線)與實(shí)驗結(jié)果(虛線)對比Fig.6 Comparison of calculated results (solid line) with experimental results (dash line) for high-purity aluminum with different doses

4 結(jié)論

本文研究了退火態(tài)和冷軋(預(yù)壓縮10%應(yīng)變)高純鋁的準(zhǔn)靜態(tài)壓縮性能隨輻照劑量的變化規(guī)律及其微觀機(jī)理,得出以下結(jié)論.

(1) 預(yù)應(yīng)變引入的高密度位錯為輻照缺陷提供更多的復(fù)合點(diǎn)位,加上輻照退火過程中位錯湮滅部分缺陷,導(dǎo)致預(yù)應(yīng)變能夠抑制輻照孔洞的形核和長大,從而顯著降低孔洞的尺寸和數(shù)密度.

(2) 輻照孔洞引起的硬化效應(yīng)導(dǎo)致退火態(tài)高純鋁表現(xiàn)出典型的輻照硬化特性;預(yù)應(yīng)變高純鋁內(nèi)部輻照孔洞引起的硬化效應(yīng)在輻照劑量較低時強(qiáng)于輻照退火引起的軟化效應(yīng),但隨著輻照劑量的增加,輻照軟化效應(yīng)愈發(fā)強(qiáng)烈,最終導(dǎo)致預(yù)應(yīng)變高純鋁屈服強(qiáng)度隨輻照劑量增加先增加后降低.

(3) B-Y 模型能夠適用于壓縮加載條件下中子輻照金屬材料塑性形變特性的預(yù)測,且模型預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗結(jié)果吻合地較好.