孔淑穎,張 明,王仁生,拓 飛,*

(1.中國(guó)疾病預(yù)防控制中心 輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所,北京 100088;2.中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院,北京 100029;3.蘇州大學(xué)醫(yī)學(xué)部 放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)學(xué)院,江蘇 蘇州 215123)

內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器因其對(duì)低能X射線、β射線具有非常高的探測(cè)效率,廣泛應(yīng)用于惰性氣體核素(如85Kr、133Xe)和氣態(tài)氚、碳核素的活度測(cè)量[1]。同時(shí),為了避免由于計(jì)數(shù)器“端效應(yīng)”引起的漏計(jì)數(shù),一般采用一組長(zhǎng)度不同的正比計(jì)數(shù)器,通過(guò)長(zhǎng)度補(bǔ)償?shù)姆绞綄?shí)現(xiàn)氣體核素活度的絕對(duì)測(cè)量[2]。此外,還需要考慮小幅度脈沖信號(hào)的漏計(jì)數(shù)損失修正。小幅度脈沖信號(hào)計(jì)數(shù)的來(lái)源主要有兩個(gè):一是自身能量很低的低能β射線,即使能量完全沉積在探測(cè)器靈敏體積內(nèi),所產(chǎn)生的電脈沖信號(hào)仍在計(jì)數(shù)閾值以下;二是由于正比計(jì)數(shù)器“壁效應(yīng)”產(chǎn)生的計(jì)數(shù)損失,產(chǎn)生這些計(jì)數(shù)對(duì)應(yīng)的初始射線能量較高,但在探測(cè)器靈敏體積內(nèi)損失了部分能量后從靈敏體積內(nèi)逃逸或被計(jì)數(shù)器管壁材料吸收,而沉積的能量所產(chǎn)生的電脈沖信號(hào)幅度在計(jì)數(shù)閾值以下[3-4]。

基于上述原因,為獲得氣體核素活度的準(zhǔn)確結(jié)果,在實(shí)驗(yàn)上一般采用對(duì)測(cè)量的能量沉積譜進(jìn)行外推的方法,以及改變工作氣體壓強(qiáng)的方法修正由低能β射線和壁效應(yīng)產(chǎn)生的漏計(jì)數(shù),也可以通過(guò)蒙特卡羅模擬或理論計(jì)算的方法得到修正因子[5]?？紤]到不同放射性氣體核素衰變類型及所產(chǎn)生射線種類和能量的不同,且低能β射線和壁效應(yīng)漏計(jì)數(shù)對(duì)活度測(cè)量結(jié)果的影響程度也不盡相同,本工作以3種典型的不同衰變類型的放射性氣體核素37Ar、3H和85Kr為對(duì)象,采用Geant4蒙特卡羅模擬方法,對(duì)正比計(jì)數(shù)器測(cè)量放射性氣體活度方法中小幅度脈沖信號(hào)產(chǎn)生的漏計(jì)數(shù)損失原因及其修正因子進(jìn)行系統(tǒng)研究。

1 模擬方法

本工作采用的蒙特卡羅模擬軟件為Geant4。Geant4是基于C++編寫(xiě)的開(kāi)源軟件包,內(nèi)置一系列物理模型,用于描述射線和物質(zhì)的相互作用過(guò)程,以準(zhǔn)確模擬粒子在物質(zhì)中的輸運(yùn)[6]。依據(jù)模擬粒子衰變特性及能量范圍,選用Geant4內(nèi)建的物理過(guò)程包FTFP_BERT[7]。該物理過(guò)程包可較好地描述能量為keV～MeV粒子所發(fā)生的光電效應(yīng)、康普頓散射等物理過(guò)程。程序結(jié)果以ROOT文件格式存儲(chǔ),并基于ROOT進(jìn)行數(shù)據(jù)分析[8]。

在正比計(jì)數(shù)器幾何建模上,構(gòu)建了長(zhǎng)度L=550 mm、半徑R=24 mm的圓柱體模型,其管壁厚度為1.65 mm,材料為銅,靈敏體積內(nèi)填充工作氣體為氬甲烷(90%氬氣,10%甲烷)[9],如圖1所示。模擬的放射性氣體核素為37Ar、3H和85Kr,這3種核素是核技術(shù)應(yīng)用、核試驗(yàn)、放射性氣體監(jiān)測(cè)中的主要監(jiān)測(cè)對(duì)象[10],且衰變類型及輻射粒子能量對(duì)研究小幅度脈沖計(jì)數(shù)損失具有典型性。其中37Ar為軌道電子俘獲衰變,K殼層發(fā)射總能量為2.82 keV的低能俄歇電子及特征X射線,分支比分別為81.5%和8.7%[11];85Kr和3H衰變方式為β-(100%)衰變,產(chǎn)生的β射線能量較高,最大能量為687 keV[12];3H衰變產(chǎn)生的β射線能量較低,最大能量?jī)H為18.59 keV。Geant4模擬時(shí)假設(shè)粒子發(fā)射位置均勻分布在圓柱體內(nèi),發(fā)射方向?yàn)?π同性。能譜輸入方面,對(duì)于37Ar,按照其衰變分支比發(fā)射電子和X射線;對(duì)于85Kr,采用由法國(guó)LNHB實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的β譜計(jì)算程序得到的能量概率密度分布圖[13-14];對(duì)于3H,可認(rèn)為由Si-Li固體探測(cè)器測(cè)量的能譜近似于3H的β衰變理論譜,據(jù)此繪制出能量的概率密度分布曲線進(jìn)行輸入[15]。模擬時(shí),將1次衰變定義為1個(gè)事件,為減小漲落誤差,每種條件均模擬106個(gè)事件。此外,參考實(shí)際應(yīng)用中探測(cè)器電子學(xué)系統(tǒng)的能量分辨率和信噪比,對(duì)探測(cè)器內(nèi)部沉積的能量進(jìn)行20%的高斯展寬。

圖1 粒子運(yùn)行軌跡示意圖Fig.1 Particle running track diagram

2 模擬結(jié)果與分析

2.1 β連續(xù)譜低能部分修正

1個(gè)大氣壓(101.325 kPa)下,由Geant4模擬生成的37Ar、3H和85Kr核素衰變粒子在正比計(jì)數(shù)器中的能量沉積譜示于圖2,對(duì)于核素3H和85Kr僅顯示能量區(qū)間在0～5 keV的低能部分。

圖2 低能端能量沉積譜Fig.2 Energy deposition spectrum at low-energy

由圖2a可見(jiàn),由于37Ar衰變產(chǎn)生的俄歇電子和X射線為單能粒子,與正比計(jì)數(shù)器工作氣體相互作用后在2.8 keV左右形成單能峰,而低能端幾乎無(wú)能量沉積。其原因在于37Ar衰變產(chǎn)生的俄歇電子能量很低,在正比計(jì)數(shù)器內(nèi)能完全沉積能量;而對(duì)于X射線,與氣體發(fā)生的相互作用主要以光電效應(yīng)為主,一旦發(fā)生了該相互作用,也會(huì)將能量完全沉積于探測(cè)器靈敏體積內(nèi)。因此,對(duì)于37Ar核素的測(cè)量,在低能俄歇電子和X射線在探測(cè)器靈敏體積內(nèi)相互作用產(chǎn)生的能量完全沉積的條件下,可通過(guò)能峰內(nèi)計(jì)數(shù)率與K殼層衰變分支比(0.902)之比,來(lái)得到37Ar氣體核素活度。

由圖2b、c可見(jiàn),對(duì)于3H和85Kr,由于衰變產(chǎn)生的β射線為連續(xù)譜,β射線與正比計(jì)數(shù)器工作氣體發(fā)生相互作用后,在探測(cè)器靈敏體積內(nèi)的能量沉積譜同樣為連續(xù)譜[16]。由于實(shí)驗(yàn)電子學(xué)的設(shè)置,閾值以下的計(jì)數(shù)不被記錄,故對(duì)這部分β計(jì)數(shù)率應(yīng)予以修正?；赟tanga等[5]的理論計(jì)算和圖2b、c可見(jiàn),能量沉積譜在低能端范圍內(nèi)分布平緩,可通過(guò)多項(xiàng)式外推的方式進(jìn)行漏計(jì)數(shù)修正。為了研究不同閾值條件下,不同能量區(qū)間外推得到的漏計(jì)數(shù)修正后的結(jié)果與輸入粒子數(shù)106的一致性,依據(jù)表1所列的能量區(qū)間進(jìn)行β能譜外推,其中T為能量區(qū)間。

表1 3H和85Kr β能譜低能端修正能量選擇閾Table 1 Low-energy selection threshold of 3H and 85Kr β spectrum correction energy

在每個(gè)能量區(qū)間內(nèi)均勻選取6個(gè)閾值點(diǎn),記作Ex,記錄能量大于Ex的計(jì)數(shù)Nx,將各模擬計(jì)數(shù)Nx除以輸入總粒子數(shù)106,即為將下閾值設(shè)置在不同能量點(diǎn)處所獲得的探測(cè)效率(εx),對(duì)每個(gè)能量區(qū)間內(nèi)6個(gè)點(diǎn)的Ex與εx進(jìn)行擬合,外推至X=0 keV時(shí)的探測(cè)效率值即為能譜低能段修正后的結(jié)果。以區(qū)間T1為例,采用二次三項(xiàng)式(ε=P0+p1X+p2X2,P為常數(shù))擬合對(duì)3H和85Kr進(jìn)行閾值外推所得探測(cè)效率如圖3所示。各能量選擇閾進(jìn)行低能端外推后所得結(jié)果的偏差列于表2。

表2 3H和85Kr的低能端修正結(jié)果Table 2 Small-pulse correction results of 3H and 85Kr at low-energy

由上述結(jié)果可知,在3H的模擬過(guò)程中,為使修正后的計(jì)數(shù)與理論計(jì)數(shù)106的相對(duì)偏差小于1%,并達(dá)到較高的探測(cè)效率(高于90%),探測(cè)器閾值下限應(yīng)設(shè)置在1.0 keV以下,此時(shí)通過(guò)β能譜低能端外推的方式得到的外推效率為99.95%,即由于電子學(xué)閾值設(shè)置導(dǎo)致的低能β射線漏計(jì)數(shù)可完全修正。由表2中不同外推區(qū)間得到的外推效率的相對(duì)偏差可知,在能量很低的區(qū)間(小于1.5 keV),計(jì)數(shù)的修正結(jié)果受能量外推區(qū)間選擇的影響不大,但為了降低外推不確定度,能量外推區(qū)間應(yīng)盡可能靠近能量為0的點(diǎn)。因此,在實(shí)驗(yàn)上對(duì)低能核素3H進(jìn)行活度測(cè)量時(shí),要盡可能設(shè)置低的電子學(xué)下閾值。對(duì)于85Kr,從表2的修正結(jié)果可知,隨著模擬閾值下限的增高,經(jīng)低能端外推修正后的偏差逐漸增加,其主要原因在于圖2c所示的85Kr能譜模擬結(jié)果中,在低能端雖分布平緩,但仍呈現(xiàn)下降趨勢(shì),因此隨著能量外推區(qū)間的升高,外推得到的修正計(jì)數(shù)相比模擬的總計(jì)數(shù)偏差逐漸增大。此外,與3H模擬結(jié)果不同的是,即使將計(jì)數(shù)閾值設(shè)置在0.5 keV的較低水平,并選擇低能區(qū)間進(jìn)行計(jì)數(shù)外推,修正后仍會(huì)丟失約1%的計(jì)數(shù),這表明僅通過(guò)低能β能譜外推的方式不足以對(duì)85Kr的計(jì)數(shù)損失進(jìn)行完全修正。對(duì)于85Kr衰變產(chǎn)生的高能β射線,其由于壁效應(yīng)導(dǎo)致的漏計(jì)數(shù)損失不可忽略。

2.2 壁效應(yīng)修正

對(duì)于由計(jì)數(shù)器有限邊界引起的壁效應(yīng)漏計(jì)數(shù)損失,可通過(guò)改變氣體壓強(qiáng)并進(jìn)行計(jì)數(shù)外推的方式予以修正[17]。對(duì)于37Ar、3H和85Kr 3種氣體,模擬時(shí)選取表3所列的9種氣體壓強(qiáng)(p)條件,對(duì)輸入粒子數(shù)為106的事件進(jìn)行模擬,37Ar記錄1.5～4.0 keV的峰值區(qū)間內(nèi)粒子能量沉積計(jì)數(shù),3H、85Kr記錄1.0 keV以上的能量沉積計(jì)數(shù),并逐一獲得探測(cè)效率。對(duì)不同氣壓的倒數(shù)值(1/p)與探測(cè)效率ε做二階多項(xiàng)式外推(對(duì)于3種氣體,擬合后R2=1),獲得1/p為0(壓強(qiáng)無(wú)窮大)時(shí)的探測(cè)效率,即為正比計(jì)數(shù)器壁效應(yīng)修正后的最終結(jié)果,如圖4所示。

表3 37Ar、3H和85Kr的壁效應(yīng)修正因子Table 3 Wall effect correction factor of 37Ar, 3H and 85Kr

圖4 37Ar、3H和85Kr的壁效應(yīng)修正Fig.4 Wall effect correction of 37Ar, 3H and 85Kr

由圖4可見(jiàn),對(duì)于37Ar,當(dāng)工作氣體壓強(qiáng)較低時(shí),探測(cè)效率在95%左右,即有5%左右的計(jì)數(shù)損失,且探測(cè)效率隨氣壓的升高而增加。在氣壓趨近于無(wú)窮大極限條件時(shí),效率外推結(jié)果接近于1。其原因?yàn)?對(duì)于37Ar衰變釋放2.82 keV的俄歇電子和特征X射線,在氣壓較低的條件下,俄歇電子仍能完全沉積能量;而X射線與工作氣體分子發(fā)生光電效應(yīng)損失能量的相互作用截面在低氣壓下較小,且隨著氣壓的升高而增大,因此對(duì)總探測(cè)效率的貢獻(xiàn)逐漸增加。由于俄歇電子和X射線的能量沉積譜為不連續(xù)譜,無(wú)需做能譜外推,小幅度脈沖漏計(jì)數(shù)損失僅來(lái)源于壁效應(yīng),因此僅通過(guò)工作氣體壓強(qiáng)外推的方式,即可實(shí)現(xiàn)計(jì)數(shù)損失修正。

對(duì)于3H和85Kr,由于這2種核素衰變產(chǎn)生的β射線能量有顯著差異,3H最大能量為18.59 keV,85Kr最大能量為687 keV,因此圖4所示的模擬探測(cè)效率(沉積能量大于1 keV以上的計(jì)數(shù)效率)對(duì)工作氣體壓強(qiáng)的依賴關(guān)系有明顯區(qū)別。可見(jiàn),能量越高的β射線,壁效應(yīng)越明顯。將85Kr的探測(cè)效率隨氣壓的變化曲線進(jìn)行外推,探測(cè)效率可達(dá)99.8%,這表明,雖然在有限氣壓條件下模擬得到的探測(cè)效率不為100%(在標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下,模擬的85Kr探測(cè)效率為94%),但閾值以下小脈沖漏計(jì)數(shù)主要來(lái)源于高能β射線的壁效應(yīng),而對(duì)應(yīng)于初始能量低于1 keV的低能β射線,其計(jì)數(shù)損失貢獻(xiàn)僅為0.2%。而對(duì)于3H,模擬的探測(cè)效率不依賴于工作氣體壓強(qiáng)的變化,表明低能β射線不存在明顯的壁效應(yīng),模擬探測(cè)效率維持在90.5%左右,損失的探測(cè)效率主要來(lái)源于能量小于1 keV的低能β漏計(jì)數(shù),由圖3a與表2的模擬結(jié)果可知,這部分漏計(jì)數(shù)可通過(guò)β能譜外推的方式完全修正。

在實(shí)驗(yàn)中,一般采用能譜外推的方式對(duì)小幅度脈沖漏計(jì)數(shù)進(jìn)行修正,從而得到準(zhǔn)確的氣體核素活度測(cè)量結(jié)果。從上述低能部分修正的模擬結(jié)果可以看到,對(duì)于存在明顯壁效應(yīng)的高能β衰變核素(如85Kr),外推的修正計(jì)數(shù)并未完全包括壁效應(yīng)損失的計(jì)數(shù),需要額外通過(guò)氣壓外推的方式予以修正。此外,對(duì)于僅發(fā)射俄歇電子和X射線的37Ar氣體核素,只需通過(guò)氣壓外推的方式對(duì)壁效應(yīng)漏計(jì)數(shù)進(jìn)行修正。然而,考慮到在實(shí)驗(yàn)情況下,實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的高氣壓條件往往存在技術(shù)難度,且隨著工作氣體壓強(qiáng)的增加,計(jì)數(shù)管工作電壓逐漸升高,鑒于計(jì)數(shù)管坪曲線斜率的影響,工作電壓的變化會(huì)使測(cè)量計(jì)數(shù)率發(fā)生改變;此外,對(duì)工作氣體壓強(qiáng)較低情況下得到的計(jì)數(shù)率進(jìn)行外推,外推至氣體壓強(qiáng)無(wú)窮大過(guò)程中引入的不確定度也較大。因此,可以通過(guò)蒙特卡羅模擬的方法,獲得對(duì)應(yīng)于實(shí)驗(yàn)測(cè)量氣壓條件下的壁效應(yīng)修正因子,來(lái)替代外推修正的方法。37Ar、85Kr和3H 3種核素的壁效應(yīng)修正因子模擬結(jié)果列于表3,其中85Kr和3H的修正因子是在β能譜外推修正后的計(jì)數(shù)率基礎(chǔ)上得到的。

表3結(jié)果再次表明,37Ar衰變產(chǎn)生的X射線受計(jì)數(shù)器壁效應(yīng)的影響隨工作氣體壓強(qiáng)的增加而減小,修正因子逐漸降低;對(duì)應(yīng)于標(biāo)準(zhǔn)大氣壓的實(shí)驗(yàn)條件,壁效應(yīng)修正因子約為4.86%;將壓強(qiáng)倒數(shù)與計(jì)數(shù)進(jìn)行擬合外推,得到修正后的計(jì)數(shù)值為997 288,相對(duì)偏差為0.27%,擬合相對(duì)不確定度小于0.1%,壁效應(yīng)的影響可得到修正。85Kr衰變產(chǎn)生的高能β射線雖有明顯的壁效應(yīng)漏計(jì)數(shù),但在β能譜外推的過(guò)程中可予以大部分修正,對(duì)應(yīng)于標(biāo)準(zhǔn)大氣壓和計(jì)數(shù)閾值1.0 keV的實(shí)驗(yàn)條件,壁效應(yīng)修正因子約為1.2%,可見(jiàn),該修正因子隨著計(jì)數(shù)閾值的降低而減小。而對(duì)于3H,壁效應(yīng)修正因子可忽略,這與表2結(jié)果一致。

3 結(jié)論

基于Geant4蒙特卡羅模擬方法,研究了正比計(jì)數(shù)管測(cè)量37Ar、3H、85Kr 3種放射性氣體活度過(guò)程中小幅度脈沖漏計(jì)數(shù)的修正方法,得到如下結(jié)論:

1)37Ar核素活度測(cè)量中小脈沖漏計(jì)數(shù)主要來(lái)自于其通過(guò)電子俘獲衰變產(chǎn)生的X射線壁效應(yīng),在給定的氣體壓強(qiáng)60～300 kPa范圍內(nèi),模擬的壁效應(yīng)修正因子為1.063～1.021,且可通過(guò)壓強(qiáng)外推至無(wú)窮大的方式對(duì)壁效應(yīng)產(chǎn)生的計(jì)數(shù)損失進(jìn)行完全修正;

2)3H核素衰變產(chǎn)生的β射線能量非常低,無(wú)明顯的壁效應(yīng),小脈沖漏計(jì)數(shù)主要來(lái)自能量低于計(jì)數(shù)閾值的低能β射線,可通過(guò)在較低計(jì)數(shù)閾值(1 keV以下)下,采用β能譜外推的方式進(jìn)行修正;

3) 對(duì)于85Kr核素,小脈沖漏計(jì)數(shù)主要是由于高能β射線的壁效應(yīng)損失,僅通過(guò)β能譜外推修正的方式無(wú)法對(duì)壁效應(yīng)漏計(jì)數(shù)進(jìn)行完全修正。

此外,本工作在計(jì)數(shù)閾值1 keV條件下,在β能譜外推的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步模擬得到了60～300 kPa下的壁效應(yīng)修正因子,為1.017～1.005,且修正因子隨計(jì)數(shù)閾值的降低而下降。