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        可替代箱式鉛手套的復(fù)合橡膠屏蔽材料研究

        2023-10-18 13:32:32
        科技創(chuàng)新與應(yīng)用 2023年29期
        關(guān)鍵詞:橡膠材料漿料手套

        莫 默

        (中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

        特定核設(shè)施如一體化快堆干法處理設(shè)施以及輻射場中所涉及源項(xiàng)主要為貧鈾、工業(yè)钚以及乏燃料。在模擬試驗(yàn)階段以及后續(xù)工藝階段實(shí)驗(yàn)室檢驗(yàn)等環(huán)節(jié)中均需進(jìn)行密封箱室(手套箱)操作,此過程中放射性工作人員主要面臨中低能射線的輻射[1-2]。通常工作人員通過穿戴具有外照射防護(hù)能力的防護(hù)屏蔽服裝和防護(hù)用具來解決輻射的傷害[3],影響防護(hù)服和防護(hù)用具屏蔽效率的關(guān)鍵因素是防護(hù)材料的選用和配比,而在特殊輻射環(huán)境下使用更高性能的屏蔽材料成為關(guān)鍵的問題。

        隨著輻射防護(hù)領(lǐng)域的發(fā)展,對于輻射屏蔽材料提出了新的要求,過去傳統(tǒng)一般使用鉛板或者采用鉛作為填料制作的復(fù)合材料[4]。然而含鉛輻射防護(hù)材料都存在著質(zhì)量重、不易成型、價(jià)格較高且有毒等缺點(diǎn)。在手套箱手套行業(yè)中,除了要求手套具有較高的屏蔽性能,操作人員更加看重于手套的輕便性,無毒性和舒適性[5-6]。能夠替代鉛手套材料的高性能稀土橡膠材料是解決方案之一。

        Geant4 是歐洲核子研究組織(CERN)開發(fā)的,基于蒙特卡羅方法模擬物質(zhì)中粒子運(yùn)輸?shù)能浖蚱溟_源性、通用性和可擴(kuò)展性被廣泛應(yīng)用于核物理、醫(yī)學(xué)物理和輻射屏蔽等領(lǐng)域[7-8]。通過蒙特卡羅模擬計(jì)算軟件Geant4,計(jì)算選用出合適的屏蔽手套填充材料Tm和Sm 稀土作為填充材料,并研究和制作出可替代鉛手套的高性能屏蔽手套。

        屏蔽材料與γ 射線的相互作用主要的方式為[9]:①光電效應(yīng),γ 光子入射到靶原子上,靶原子吸收γ 光子的全部能量,這些能量一部分用于克服原子核對某個(gè)電子的束縛,一部分作為該電子出射的動(dòng)能,掙脫原子核的束縛而發(fā)射出去的電子稱為光電子,而后γ 光子消失;內(nèi)殼電子出射后會(huì)形成一個(gè)空位,原子處于激發(fā)態(tài),退激的方式有2 種:一種是外殼電子向內(nèi)殼電子躍遷并發(fā)射X 射線,另一種是原子的激發(fā)能交給外殼層電子使之發(fā)射,此電子稱為俄歇電子。②康普頓散射,入射γ 光子與原子作用時(shí),將一部分能量傳給靶原子中的外層電子,獲得能量的電子出射變成反沖電子,入射γ 光子損失能量后變成散射γ 光子并改變運(yùn)動(dòng)方向。外層電子結(jié)合能很小,可近似看作自由電子,康普頓散射可以不嚴(yán)格地看作是光子與自由電子之間的彈性碰撞。③電子對效應(yīng),能量很高的γ 光子經(jīng)過原子核附近時(shí),在原子核庫倫場作用下,入射γ 光子會(huì)轉(zhuǎn)化成一個(gè)正電子和一個(gè)負(fù)電子。γ 光子的能量一部分轉(zhuǎn)化為正負(fù)電子對的靜止能量(1.02 MeV),剩余部分作為2 個(gè)電子的動(dòng)能。正電子在物質(zhì)中通過電離損失和輻射損失能量降為零后,會(huì)與附近的電子發(fā)生湮滅,產(chǎn)生一對動(dòng)量相反能量相等(0.511 MeV)的光子,正負(fù)電子的湮滅可看作是電子對效應(yīng)的逆過程[10-11]。

        制作手套箱手套的材料多種多樣,丁基橡膠是目前市面上常見的手套箱手套材料,其具有抗風(fēng)化能力強(qiáng),優(yōu)良的氣密性(天然橡膠的4 倍以上)和良好的耐熱、耐老化、耐臭氧、耐溶劑、電絕緣、減震及低吸水等性能,同時(shí)具有較為優(yōu)良的物理性能和抗撕裂性。而稀土元素中,根據(jù)蒙特卡羅模擬計(jì)算得出在40~88 keV段Tm 和Sm 具有足夠高的屏蔽性能,能夠很好地替代鉛材料在手套方面的應(yīng)用。本文結(jié)合丁基橡膠,Tm 和Sm 復(fù)合材料的特性,制備柔性橡膠復(fù)合屏蔽材料,這能夠使得各個(gè)粒子的優(yōu)勢互補(bǔ),屏蔽性能得到較大的提升。后續(xù)重點(diǎn)研究了所制成材料的抗穿刺性能,分析在加入了不同材料含量的Tm、Sm 復(fù)合材料對材料力學(xué)性能和屏蔽性能的影響,對比不同配方下其物理性能的優(yōu)劣,以期為制備一種高性能屏蔽材料提供參考。

        1 制備實(shí)驗(yàn)

        1.1 實(shí)驗(yàn)材料和儀器

        本實(shí)驗(yàn)?zāi)康氖侵苽鋸?fù)合橡膠材料,在實(shí)驗(yàn)過程中所使用到的原材料見表1,使用到的實(shí)驗(yàn)器材見表2。

        表1 實(shí)驗(yàn)所需主要原材料

        表2 實(shí)驗(yàn)所需主要儀器

        1.2 實(shí)驗(yàn)配方及制備工藝

        本文為了研究稀土元素作為填充材料所制成的復(fù)合橡膠材料對低能γ 輻射場的射線屏蔽效果,以氧化銩和氧化釤為填充材料,控制其配比和填充量,每份材料為1 g。評估對所制成復(fù)合橡膠材料的影響和最終成型的物理性能情況,實(shí)驗(yàn)的配方見表3。

        表3 Tm2O3/IIR,Sm2O3/IIR,Tm2O3-Sm2O3/IIR 復(fù)合材料配方份

        復(fù)合橡膠材料的制備工藝對其最后制品的性能具有重大的影響,制備的工藝決定了橡膠的基礎(chǔ)性能。后續(xù)的實(shí)驗(yàn)中制備Tm2O3/IIR,Sm2O3/IIR,Tm2O3-Sm2O3/IIR 復(fù)合橡膠材料采用機(jī)械共混法的方式,為了保證所填充材料的均勻分散性、橡膠整體的強(qiáng)度和橡膠材料出色的物理性能,在制作過程中采用球磨混合、充分靜置和物理烘干等工藝。具體的制備工藝如下。

        對于Tm2O3/IIR 復(fù)合材料:首先,將所購買的IIR膠乳進(jìn)行80 目篩網(wǎng)過濾后靜置,取一定的量進(jìn)行固含量的測量,后放置備用;將IIR 膠乳加入到制備燒杯當(dāng)中,加入ZnO、SA、防老劑等助劑充分?jǐn)嚢韬箪o置,制成IIR 膠乳漿料后備用。其次,分別取不同量的納米Tm2O3材料置于行星球磨機(jī)的球磨罐中,加入等量去離子水,一定量填料CB、分散劑NNO 等助劑,在常溫下的球磨機(jī)中以400 r/min 球磨6 h,制成含有不同含量納米Tm2O3材料的混合填充材料漿料,后取出放置備用;再次,取配方中所設(shè)置質(zhì)量的IIR 膠乳漿料置于攪拌容器中,加入含納米Tm2O3材料的混合漿料,再加入促進(jìn)劑BZ、促進(jìn)劑DM、偶聯(lián)劑KH-550、硫磺等助劑,充分?jǐn)嚢杈鶆?,再密封放?4 h 得到復(fù)合橡膠材料漿料。最后,將上述得到的復(fù)合橡膠材料漿料加入到培養(yǎng)皿中,后放入干燥箱中以60 ℃的溫度進(jìn)行干燥2 h,升溫硫化定型后出片,制成不同含量的納米Tm2O3/IIR 復(fù)合橡膠材料。

        對于Sm2O3/IIR 復(fù)合材料:制成IIR 膠乳漿料的具體流程與Tm2O3/IIR 復(fù)合材料一致;對于制成納米Sm2O3材料混合漿料,則需要將不同含量的納米Sm2O3材料加入到球磨機(jī)中,加入等量去離子水,一定量填料CB、分散劑NNO 等助劑,在常溫下的球磨機(jī)中以400 r/min 球磨6 h,制成含有不同含量納米Sm2O3材料的混合填充材料漿料,后取出放置備用;之后過程與Tm2O3/IIR 制作類似,在干燥硫化定型后,制成不同含量的納米Sm2O3/IIR 復(fù)合橡膠材料。

        對于Tm2O3-Sm2O3/IIR 復(fù)合材料:制成IIR 膠乳漿料的具體流程與Tm2O3/IIR、Sm2O3/IIR 復(fù)合材料一致;將前面根據(jù)配方所制得的含量100 份納米Tm2O3材料的混合填充材料漿料和含量100 份的納米Sm2O3材料的混合填充材料漿料各取出50 份,放入球磨機(jī)中以400 r/min 球磨6 h,靜置后得到Tm2O3-Sm2O3混合漿料;之后過程與Tm2O3/IIR 和Sm2O3/IIR 制作類似,在干燥硫化定型后,制成Tm2O3-Sm2O3/IIR 復(fù)合材料。

        2 性能測試結(jié)果和討論

        根據(jù)上節(jié)配方所制成的復(fù)合橡膠材料組分別有Tm2O3/IIR,Sm2O3/IIR,Tm2O3-Sm2O3/IIR,根據(jù)不同的配方配比,將不添加稀土材料的球磨漿料和IIR 乳漿料混合制成對照組;將Tm2O3和IIR 干膠質(zhì)量比調(diào)整到1∶1 制成樣品組A;將Sm2O3和IIR 干膠質(zhì)量比調(diào)整到1∶1 制成樣品組B;將Tm2O3、Sm2O3和IIR 干膠質(zhì)量比調(diào)整到1∶1∶2 制成樣品組C。

        通過屏蔽性能測試得到的結(jié)果見表4。由表4 的結(jié)果可知,在對照于純橡膠材料而言,普通無填充屏蔽材料的橡膠材料,這種材料對γ 射線的屏蔽效率較弱且可忽略不計(jì);各個(gè)樣品組的樣品隨著材料厚度的增加,其射線屏蔽率也隨之增加,這也符合隨著材料厚度的增加,射線越容易被屏蔽的原則,但又因作為手套箱手套材料,為確保其有足夠的物理性能以便操作,所以將材料的厚度設(shè)置為0.8 mm 左右。同時(shí),其他樣品組中填充有稀土元素氧化銩、氧化釤以及兩者混合填充的γ 射線屏蔽率可達(dá)30%~40%,且單獨(dú)摻雜氧化銩的Tm2O3/IIR 樣品組A 射線屏蔽率最高,混合摻雜Tm2O3-Sm2O3/IIR 樣品組C 其次,單獨(dú)摻雜氧化釤Sm2O3/IIR 的樣品組B 屏蔽率最低,這也符合控制不同摻雜比例的模擬計(jì)算結(jié)果。

        表4 屏蔽材料對γ 射線的屏蔽率檢測結(jié)果

        同時(shí)對所制得的幾種材料進(jìn)行物理性能測試,將實(shí)驗(yàn)所得的后3 個(gè)實(shí)驗(yàn)組樣品裁成4 cm×2 cm 大小的長方形短片,制成9 個(gè)樣品塊,所裁成樣品外形光滑,如圖1 所示。采用YTN-D5 拉力試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率檢測,測試9 個(gè)樣品并平均計(jì)算每個(gè)樣品組的檢測結(jié)果,力學(xué)性能結(jié)果見表5。在摻雜有稀土元素作為屏蔽材料的條件下,實(shí)驗(yàn)所制成橡膠手套材料能夠滿足制作手套箱手套材料的要求,且其拉伸性能和斷裂伸長率較好。

        圖1 裁剪的樣品

        表5 材料力學(xué)性能檢測結(jié)果

        結(jié)合表4 和表5 進(jìn)行分析,與純橡膠材料相對比,填充Tm 和Sm 復(fù)合材料可大幅度提升手套箱手套對低能γ 的屏蔽率,同時(shí)也改善了其力學(xué)性能。通過檢測可知:Tm 和Sm 復(fù)合橡膠材料制品對59.5 keV 的γ 射線屏蔽率可達(dá)30%~40%,拉伸強(qiáng)度9.8~10.8 MPa,斷裂伸長率可達(dá)650%左右。

        3 結(jié)論

        本文利用蒙特卡羅程序Geant4 的計(jì)算結(jié)果研究設(shè)計(jì)了一種含Tm 和Sm 聚合物的橡膠復(fù)合材料,設(shè)計(jì)的重點(diǎn)在于研究分析屏蔽材料的選用和相應(yīng)含量對屏蔽性能的影響,通過材料的混合設(shè)計(jì)出最優(yōu)化的屏蔽材料選用方案。設(shè)計(jì)出了替代手套箱含鉛手套的復(fù)合橡膠手套屏蔽材料,在一定程度上可以解決鉛手套含毒性和不便性的問題,且在特定能量段的輻射屏蔽效率比鉛手套更好。后續(xù)進(jìn)行了手套箱手套材料的制備實(shí)驗(yàn),結(jié)合力學(xué)性能測試、屏蔽性能測試實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證模擬計(jì)算的正確性,同時(shí)評估所制成材料可制成手套箱手套的可行性。在之后繼續(xù)通過其他測試和成本評估進(jìn)一步驗(yàn)證和優(yōu)化復(fù)合材料的設(shè)計(jì),這種材料有望可以在某些場合對含鉛手套做一定的替代且能給相關(guān)屏蔽防護(hù)用具的設(shè)計(jì)提供參考。

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