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        計算機輔助催化劑效率因子的模擬計算

        2023-10-12 05:46:50董松濤董天諾焦博陽
        石油煉制與化工 2023年10期
        關(guān)鍵詞:等距模擬計算長距離

        董松濤,董天諾,焦博陽

        (1.中石化石油化工科學(xué)研究院有限公司,北京 100083;2.南京大學(xué)軟件學(xué)院;3.大連理工大學(xué)船舶工程學(xué)院 工業(yè)裝備結(jié)構(gòu)分析國家重點實驗室)

        催化劑效率因子對催化劑的應(yīng)用效果具有重要影響,對此,之前有不少有價值的研究和探索[1-4],劉奕等[5]用效率因子來衡量本征速率和表觀速率之間的差別。

        (-RA)宏=η(-RA)本

        (1)

        式中:(-RA)宏為宏觀反應(yīng)速率;(-RA)本為本征反應(yīng)速率;η為效率因子。

        效率因子表示催化劑受內(nèi)擴散影響的程度。效率因子越接近1,表明催化劑內(nèi)外濃度差越小,內(nèi)擴散影響越小。對于等溫顆粒而言,效率因子可以表示為西勒模數(shù)的函數(shù),關(guān)系為:

        (2)

        式中,φ為西勒模數(shù)。

        西勒模數(shù)是表征內(nèi)擴散過程對化學(xué)反應(yīng)影響的重要參數(shù),由式(2)可知,可以通過減小西勒模數(shù)來增大反應(yīng)效率因子。西勒模數(shù)是擴散距離、反應(yīng)速率常數(shù)和有效擴散系數(shù)的函數(shù)。

        (3)

        式中:km為反應(yīng)速率常數(shù);L為擴散路徑長度;DA,eff為有效擴散系數(shù)。

        對于一個給定條件下的反應(yīng),反應(yīng)速率常數(shù)km為定值,通過式(3)可知,提高催化劑孔道的有效擴散系數(shù)和縮短擴散路徑均可減小西勒模數(shù)??赏ㄟ^優(yōu)化催化劑孔道結(jié)構(gòu)及工藝條件來增加有效擴散系數(shù),或者縮短擴散路徑。

        為了求解催化劑的效率因子,進行了很多有益的探索和研究[6-8]。這些工作都為計算反應(yīng)效率提供了很好的思路和方法,但這些方法都是基于規(guī)范形狀,如果用于一些非規(guī)范形狀的催化劑,或者實際生產(chǎn)的存在外形變形,甚至內(nèi)部包含空腔或裂縫的催化劑,就存在一定的局限性。

        進一步考慮式(3),根號內(nèi)有兩項,有效擴散系數(shù)和反應(yīng)速率常數(shù),如果原材料和制備方法相同,催化劑的孔道結(jié)構(gòu)也相同,則有效擴散系數(shù)是一個定值。對于一個特定的反應(yīng),在給定的催化劑和反應(yīng)條件下,反應(yīng)速率常數(shù)也是一個定值,因此,式(3)可簡化為:

        φ=C×L

        (4)

        式中,C為包含了反應(yīng)速率常數(shù)和有效擴散系數(shù)的常數(shù)。

        也就是說,對于給定的催化劑和反應(yīng)條件,西勒模數(shù)只與擴散路徑的長度有關(guān),更確切地說,僅與距表面的距離有關(guān)。因此,對催化劑外形設(shè)計而言,并非一定要采用某個特定的形狀,而是要在保證物理性能的基礎(chǔ)上,使催化劑的活性組分盡可能地貼近表面?;钚灾行馁N近表面的程度可用其距邊界距離與等距點的數(shù)量或計數(shù)關(guān)系曲線來描述。

        距邊界距離與等距點計數(shù)之間的關(guān)系可通過2種方法獲得:①對于一些簡單、規(guī)范的形狀,可以基于幾何原理來計算;②對于復(fù)雜的形狀,可以采用計算機輔助模擬方法得到,比如地圖處理軟件ArcGIS,圖形處理軟件python+openCV、FIJI等?;痉椒?先確定邊界,然后計算點到邊界的距離,統(tǒng)計距邊界等距點的計數(shù)。為了提升計算機輔助模擬方法的可靠性,可用規(guī)范形狀的計算結(jié)果來校驗?zāi)M結(jié)果,對相關(guān)參數(shù)進行優(yōu)化,使得模型實現(xiàn)盡可能高的實用性。

        為了直觀表示距離分布情況,用不同的顏色深度來表示點與邊界的距離。為了改善催化劑性能,需要找到對催化劑效率影響最大的點。用人工方法可以繪制一些簡單形狀的距離與等距點數(shù)量分布圖,如果是更復(fù)雜的形狀,人工繪制難度極大,也少見文獻報道,這就需要采用計算機輔助技術(shù)。計算機輔助技術(shù)可以得到幾乎任意圖形的距邊界距離與等距點計數(shù)的幾何分布圖?;谶@樣的分布圖,能夠直觀地找到效率低點的位置,方便下一步進行優(yōu)化。

        1 實驗方法

        對于一些相對簡單的外形,可基于幾何原理測定點與邊界的距離。假定二維圖形的周長或三維圖形的外表面積大小與活性點的數(shù)量或計數(shù)有對應(yīng)關(guān)系,按照從外向里“剝洋蔥”的方式,每次減去足夠小的“厚度”,則可以持續(xù)得到距邊界距離和該距離下點的計數(shù)關(guān)系曲線。

        計算機輔助模擬方法基本過程為:①取一個平面圖形(自行繪制或照相);②以像素點為基本單位,找出邊界點,獲得所有邊界點坐標值;③選擇圖中某像素點,并得到其坐標值,計算該像素點與所有邊界點的距離,取這些距離的最小值作為該點距邊界的距離值,遍歷圖形內(nèi)所有像素點;④將所有點距邊界的距離值進行統(tǒng)計匯總,得到距邊界距離與等距點計數(shù)數(shù)組;⑤將計算得到的距離值進行歸一化顯示,用顏色的深淺代表點與邊界距離的長短。具體工具方面,很多軟件都可以實現(xiàn)。如:python+openCV組合,主要基于openCV中的pointPolygonTest這個API功能。也可以采用上文提到的圖形或地理軟件,或者采用其他具有類似功能的軟件來實現(xiàn)。

        整體效率因子根據(jù)文獻的反應(yīng)速率常數(shù)和擴散系數(shù)計算,或者直接設(shè)定式(4)的C值,計算出距邊界距離下的催化劑效率因子。對于某種形狀的催化劑,通過計算機輔助模擬方法,得到距邊界距離及等距點計數(shù)曲線,將所有距邊界距離的計數(shù)和效率因子相乘,取加權(quán)平均值,得到整體效率因子。

        (5)

        式中:η總為總有效率;Nd為距邊界距離為d單位時的等距點計數(shù);ηd為距邊界距離為d單位時的效率因子。

        將所有距邊界的距離按照大小進行歸并,為方便與八位灰度圖的繪圖要求相匹配,將數(shù)據(jù)歸并到最大為28=256個“簇”中,實際計算時,僅需對這些“簇”進行計算,這樣就可以采用常用的辦公軟件實現(xiàn)整體效率因子的模擬和計算。由于采用了模擬計算方法,簡化并歸并到“簇”,因此得到的效率因子是一個近似結(jié)果。

        距邊界距離幾何分布圖按照灰度的方式表示點距邊界的距離,其中顏色越深,距離邊界越遠,反之亦然。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 簡單形狀

        催化劑均具有三維形狀,直接進行模擬計算的難度較大。大部分催化劑是條柱狀,如果假設(shè)催化劑長度為無限長,那么距邊界距離與等距點計數(shù)之間的關(guān)系僅僅與截面的形狀有關(guān),這樣就實現(xiàn)了模擬過程的簡化處理。

        有幾種形狀相對簡單,如圓形、三角形和正方形。

        圓柱形的截面是圓形,也是目前常用的催化劑形狀之一?;趫A的幾何特性,一個半徑為R的圓形,圓內(nèi)任一點距圓周的距離有兩個極限值:①圓周上,距離邊界的距離為0,計數(shù)數(shù)量為周長,即2πR;②圓心,為1個點,距離邊界的距離為R;如果圓中其他點距邊界的距離為R1,則具有相同距離點的數(shù)量為2π(R-R1),從半徑和圓的周長公式可知,距邊界距離和等距點的數(shù)量為線性關(guān)系,如圖1所示。其中,由兩個坐標軸和直線組成的圖形的面積和原圖面積相等,其他形狀也具有同樣特征。

        圖1 圓形等距點幾何分布

        采用計算機輔助模擬計算的分布情況如圖2所示。

        圖2 計算機輔助模擬得到的圓形等距點幾何分布

        比較圖1和圖2可見,距邊界距離與等距點計數(shù)的關(guān)系圖,采用幾何關(guān)系時預(yù)計是一條直線(圖1),采用計算機輔助模擬得到的曲線(圖2)整體與圖1類似,但是在距離邊界較近距離區(qū)域計數(shù)點較分散,但仍保持了很好的趨勢。由此表明,計算機輔助模擬得到的結(jié)果與采用幾何特性計算的結(jié)果具有良好的一致性。

        在實際模擬中發(fā)現(xiàn),由于采用圖形的像素大小問題,圓形在放大后,邊界變成了鋸齒形,這可能是距邊界較短距離區(qū)計數(shù)點較分散的原因之一。三角形和正方形的情況與圓形類似,分別如圖3和圖4所示。

        圖3 計算機輔助模擬得到的三角形等距點幾何分布

        圖4 計算機輔助模擬得到的正方形等距點幾何分布

        由圖3和圖4可見,三角形等距點的分布曲線中在距邊界較近距離區(qū)域計數(shù)點較分散,而正方形就不存在這一情況,這可能與正方形邊界上所有點都是直線,而圖形模擬都是按照直角坐標系來對圖形中的點進行標注,即便是放大后也不會出現(xiàn)“鋸齒”有關(guān)。

        將圓形、三角形和正方形的相關(guān)特性進行匯總,結(jié)果如表1所示。

        表1 簡單圖形距邊界距離的特性

        表1中斜率用周長與距邊界最長距離的比值來計算。可以注意到,這幾種簡單圖形具有一定的共性,如3種形狀的距邊界最長距離都可以表示為:

        (6)

        式中:Lm為距邊界最長距離;S為截面面積;Cb為邊界長度。

        由表1可見,形狀越偏離圓形,距邊界距離與等距點計數(shù)關(guān)系曲線的斜率也越大。為了提高催化劑的效率因子,希望距邊界最長距離更小,周長更大,相應(yīng)的斜率也更大。又由于距邊界最長距離可以用面積和周長來計算,也就是希望邊界周長更長,面積更小。

        上述3種簡單形狀,距邊界最長距離都是“一個點”,究其原因,圓形是等距向內(nèi),三角形和正方形具有角平分線相交于一點的特性,決定了只能匯聚到一個點上。而復(fù)雜圖形就不一定會匯聚到一個點上,另外,距邊界距離與等距點計數(shù)關(guān)系曲線也不再是簡單的直線。

        2.2 復(fù)雜形狀

        簡單形狀的幾何計算和計算機模擬結(jié)果對比說明,計算機模擬結(jié)果具有較高的可靠性,因此可以對一些相對復(fù)雜的圖形進行模擬計算。

        2.2.1圓環(huán)形

        圓環(huán)形是在圓形的基礎(chǔ)上,中心部分加一個中空的孔道。從圓環(huán)形的幾何形狀可知,兩個極限點分別為:①距邊界距離為0的點,計數(shù)值為內(nèi)環(huán)周長和外環(huán)周長之和;②距邊界距離最長的點,位置在距外環(huán)和內(nèi)環(huán)相等的圓周上,計數(shù)值為內(nèi)環(huán)周長和外環(huán)周長和的一半。距邊界最近和最遠點間等距點計數(shù)曲線為直線,如圖5所示,計算機輔助模擬結(jié)果如圖6所示。

        圖5 圓環(huán)形等距點幾何分布

        圖6 計算機輔助模擬得到的圓環(huán)形等距點幾何分布

        比較圖5和圖6可見,模擬得到的等距點分布與幾何分析特征一致;距邊界距離與等距點計數(shù)曲線也高度一致,模擬計算得到的分布也是與x軸平行的一條線段,在超過距邊界距離最長點后等距點計數(shù)降為0。

        2.2.2橢圓形

        橢圓形有不少的定義方式,取其中的一種形式:

        (7)

        式中:橢圓的短半軸長度為a;長半軸長度為b。橢圓形的面積S=πab,橢圓的周長等于該橢圓短半軸與長半軸長度之和與該橢圓系數(shù)的積,計算過程較復(fù)雜,不在此贅述。推測距邊界最長距離為短半軸長度。

        圖7為計算機輔助模擬得到的橢圓等距點幾何分布。由圖7可見,距邊界距離和等距點計數(shù)關(guān)系曲線并非一條直線,而是類似于橢圓右上部分的邊界曲線。這種分布用幾何方法計算的難度較大。此外,模擬結(jié)果證實,距邊界距離最大值為短軸半徑。

        圖7 計算機輔助模擬得到的橢圓形等距點幾何分布

        2.2.3長方形

        長方形相對比較簡單。對一個長邊長度為L、短邊長度為H的長方形,長方形中任一點距離邊界的距離有兩個極值:①長方形周長上,距離邊界距離為0,計數(shù)數(shù)量為周長,即2(L+H);②中線,距邊界距離最大值為短邊長度的一半,即H/2,計數(shù)為2(L-H);長方形內(nèi)其他點的距邊界距離與計數(shù)點均在這兩點的連線上,如圖8所示。

        圖8 長方形等距點幾何分布

        長方形內(nèi)部距邊界距離與等距點計數(shù)的計算機輔助模擬結(jié)果如圖9所示。圖8和圖9結(jié)果顯示,計算機模擬結(jié)果和幾何法得到的結(jié)果具有很好的一致性。在距邊界距離較短區(qū),沒有出現(xiàn)計數(shù)點分散的情況。

        圖9 計算機輔助模擬得到的長方形等距點幾何分布

        2.2.4任意四邊形

        與長方形不同,任意四邊形無法用幾何方法確定距邊界最大距離,但仍然可以進行計算機輔助模擬計算,結(jié)果見圖10。

        圖10 計算機輔助模擬得到的任意四邊形等距點幾何分布

        需要特別指出的是,任意四邊形距邊界最長距離可能不是一個點,有可能是一條線或者其他形狀。在圖10所示的四邊形中,距邊界距離與等距點計數(shù)曲線基本呈直線。

        2.2.5心形

        催化劑截面很少出現(xiàn)心形,但是心形比較特殊,用極坐標很容易繪制,在直角坐標系也可以實現(xiàn),在此僅作為一個案例進行探討。圖11為計算機輔助模擬得到的心形等距點幾何分布。由圖11可見,距邊界距離與等距點計數(shù)曲線在臨界點之前基本是一條趨勢向下的直線,過了臨界點則變成上凹曲線,最終與x軸相交。

        圖11 計算機輔助模擬得到的心形等距點幾何分布

        2.2.6齒輪形

        齒輪形偶見作為催化劑截面形狀,基本由圓環(huán)外套一個等間隔空缺的圓環(huán)組成,該形狀以函數(shù)方式表達難度較大,在此作為一個復(fù)雜形狀的案例進行探討。圖12為計算機輔助模擬得到的八齒齒輪的等距點幾何分布。由圖12可見,齒輪形的距邊界距離與等距點計數(shù)曲線類似于心形和環(huán)形的組合,在臨界點之前計數(shù)值基本相等,過了臨界點后變?yōu)樯习记€,最終與x軸相交。

        圖12 計算機輔助模擬得到的齒輪形等距點幾何分布

        2.3 三維形狀

        三維圖形計算的難點是如何轉(zhuǎn)化為二維的距邊界距離與等距點計數(shù)曲線。

        所有催化劑都是以某種三維形狀出現(xiàn)的,純粹的三維形狀的模擬計算難度大,需要將三維形狀進行降維處理,以方便計算和模擬。一種簡化方法,如前文采用的,將柱狀條的條長假定為無限長,不考慮長度的影響,僅考慮截面形狀;另外一種簡化方法,對一些“規(guī)范”的形狀,則可基于其幾何特性,采用一些簡化處理。

        (1)簡單形狀(球體、立方體、正四面體)。對于一些簡單形狀,比如球體,一個半徑為R的球體,圓球中任一點距球表面的距離有兩個極值:①球面上,距球面距離為0,計數(shù)數(shù)量為球的表面積,即4πR2;②球心,數(shù)量為1,距離圓球外表面的距離為R;若圓球中其他點距表面的距離為R1,則具有相同距離點的數(shù)量相當(dāng)于過該點的球面積,數(shù)值為 4π(R-R1)2計數(shù)。由圓球的表面積公式可知,距球表面距離與等距點計數(shù)的平方根呈線性關(guān)系。立方體和正四面體具有類似的情況。

        (2)柱狀體。在此假定柱狀體為圓柱體,如果橫截面為其他形狀,特性基本類似。柱狀體的模擬結(jié)果與柱狀體的長度有關(guān),要分為兩種情況,一種是柱體半徑小于柱長,一種是柱體半徑大于柱長,其中前一種情況比較多見。沿軸向過圓柱軸心的橫截面是一個長方形,從幾何特性分析,距邊界距離分布圖和長方形類似(見圖9)。

        一個長度為h、半徑為r的圓柱體,極限點分別為:①圓柱表面上,距離邊界距離為0,等距點計數(shù)為外表面積S=2πr2+2πrh;②中線,距離圓柱表面的最大距離點為圓柱形的半徑r。圓柱體內(nèi)的一點,如果距圓柱體表面的距離為d,則等距點計數(shù)為S內(nèi)=2π(r-d)(h-d)+2π(r-d)2。由圓柱體的表面積計算公式可知,距圓柱表面的距離與等距點計數(shù)的平方根呈線性關(guān)系。

        2.4 催化劑形狀對效率因子的影響

        對于常見的催化劑外形,趙毅等[9]采用有限差分方法及松弛迭代法對三維體系的擴散反應(yīng)方程進行了求解,得到了幾種具有典型特征形狀催化劑的效率因子。

        對于復(fù)雜截面的條柱形,其三維結(jié)構(gòu)的模擬較復(fù)雜。假設(shè)催化劑條為無限長,則只需模擬計算截面形狀不同的催化劑的效率因子即可,結(jié)果如表2所示。

        表2 模擬計算值與文獻值比較

        表2中圓柱形、三葉形、環(huán)形、五葉形的形狀定義與文獻[9]一致,包括帶孔三葉形和心形的形狀,如圖13所示。

        圖13 催化劑截面形狀

        由表2可見,采用計算機輔助模擬計算得到的效率因子與文獻值相比,最大絕對誤差為0.036,最大相對誤差為8.3%,表明兩者具有較好的一致性。表2也提供了文獻未提及形狀及尺寸下的效率因子,同時提供了距邊界最大距離的數(shù)值。

        比較帶孔和不帶孔三葉形催化劑的效率因子,在同樣尺寸條件下,中心帶孔催化劑的效率因子比不帶孔催化劑提高11.8%(外徑1.8 mm),距界面最大距離縮短幅度更大。由前文分析可知:在距邊界最長距離的點處開孔,或者將該點轉(zhuǎn)化為向外的邊界,對效率因子的提升具有較大的幫助;反之,對原本效率因子較高的靠近邊界的點進行改進,效率因子的提升幅度就比較有限。

        表2中提到的三葉形、帶孔三葉形和五葉形的距邊界距離與等距點分布如圖14所示。

        圖14 多葉形形狀及距表面距離分布

        在距邊界最長距離相等的條件下,不同形狀催化劑的效率因子如表3所示。由表3可見,在距邊界最長距離等于0.3 mm的情況下,除環(huán)形外,其他幾種形狀催化劑的效率因子很接近,最大值為0.755,最小值為0.719,這些外形與環(huán)形的最大差別是距邊界距離和等距點計數(shù)曲線是一條隨距離增加單調(diào)減少的曲線,而環(huán)形的是一條與x軸平行的直線。

        表3 距邊界最長距離相同時不同形狀催化劑的效率因子

        由表3還可見,在距邊界最長距離相等的條件下,催化劑最小外徑尺寸由大到小的順序為:環(huán)形>帶孔三葉形>三葉形>五葉形>心形>圓柱形,這一順序也代表催化劑形狀的效率。通過改變催化劑的形狀,可以用更大外徑實現(xiàn)小外徑圓柱形同樣的性能,對催化劑的工業(yè)生產(chǎn)以及使用均有益。

        距邊界最長距離與不同形狀催化劑效率因子的關(guān)系如圖15所示。由圖15可見,距邊界最長距離與效率因子之間的相關(guān)性較強,包括環(huán)形在內(nèi),均存在距邊界最長距離越小效率因子越高這一基本規(guī)律。

        圖15 距邊界最長距離與不同形狀催化劑效率因子的關(guān)系

        如果將環(huán)形的效率因子進行適當(dāng)校正,校正值取10%~20%,則可以基于距邊界最長距離與效率因子之間的關(guān)系,推算環(huán)形催化劑的效率因子。在實際應(yīng)用中,如果是相對較簡單的形狀,距邊界最長距離可以采用式(6)來估算,但形狀與規(guī)范形狀差別越大,相應(yīng)的偏差也會越大。

        由于采用了計算機輔助模擬圖像處理法,催化劑可以具有任意形狀,工業(yè)生產(chǎn)中即便是出現(xiàn)了不規(guī)則形狀,包括出現(xiàn)扭曲、變形、裂縫和起泡等情況,也都可以快速、便捷地計算出效率因子,為非規(guī)范形狀催化劑效率因子的計算開辟了一條可行的通道。

        3 結(jié) 論

        催化劑的效率因子與其外形有關(guān),特別是與距邊界等距點的分布有關(guān),研究了幾種簡單形狀催化劑的幾何特性,得到了相應(yīng)的距邊界距離與等距點計數(shù)的分布曲線。

        提出了一種計算機輔助模擬方法,結(jié)合圖像識別模擬計算法,可獲得一個圖中所有點距邊界距離與等距點計數(shù)的關(guān)系,經(jīng)過驗證,模擬計算獲得的結(jié)果和幾何分析得到的結(jié)果一致,表明計算機輔助模擬方法具有較高的可靠性。

        采用計算機輔助方法,模擬并給出了環(huán)形、橢圓形、長方形、任意四邊形、心形和齒輪形的等距點幾何分布,基于計算機輔助模擬方法,可以得到更復(fù)雜形狀的等距點分布曲線。

        采用計算機輔助模擬計算得到的效率因子與文獻結(jié)果基本一致,相對誤差不大于10%,具有較好的一致性。結(jié)果證實,除環(huán)形外,距界面最大距離與催化劑的效率因子之間具有較高的相關(guān)性。

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