劉心語(yǔ) 張利民 寧廣勝 鐘巍華 王繩鴻 何安平

1（蘭州大學(xué) 信息科學(xué)與工程學(xué)院 蘭州 730000）

2（蘭州大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 蘭州 730000）

3（中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所 北京 102413）

中子輻照溫度是材料入堆考驗(yàn)的關(guān)鍵試驗(yàn)參數(shù)，準(zhǔn)確監(jiān)測(cè)材料的輻照溫度對(duì)于評(píng)價(jià)材料的抗輻照性能至關(guān)重要。高純碳化硅（SiC）晶體可以用作傳感器，離線測(cè)量反應(yīng)堆的中子輻照溫度。相比共晶合金等離線測(cè)溫技術(shù)，SiC 監(jiān)測(cè)器不僅尺寸小、γ加熱率低、感生放射性小，而且還具有測(cè)溫精度高和范圍寬的優(yōu)點(diǎn)。已有試驗(yàn)結(jié)果表明，SiC 的測(cè)溫范圍為200～1 000 ℃［1-2］，遠(yuǎn)高于普通共晶合金的監(jiān)測(cè)溫度（266～327 ℃）［3］，基本覆蓋了各類先進(jìn)核反應(yīng)堆的實(shí)際工況［4-7］，因此，SiC監(jiān)控器在當(dāng)前及未來(lái)核能系統(tǒng)中具有重要的應(yīng)用價(jià)值。

SiC測(cè)溫技術(shù)最早于20世紀(jì)60年代被提出［8-9］。Pravdyuk等［8］發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)堆中子輻照導(dǎo)致SiC的體積腫脹，當(dāng)輻照后的熱退火溫度超過(guò)輻照溫度時(shí)材料腫脹被恢復(fù)，由此提出SiC 可以用于監(jiān)測(cè)反應(yīng)堆的中子輻照溫度。隨后，人們相繼建立了基于SiC 質(zhì)量密度、熱導(dǎo)和電阻特性的測(cè)溫方法。迄今，SiC監(jiān)控器已經(jīng)被應(yīng)用于美國(guó)的高通量同位素反應(yīng)堆（High Flux Isotope Reactor，HFIR）和先進(jìn)實(shí)驗(yàn)堆（Advanced Test Reactor，ATR）［10-13］、日本的研究性反應(yīng)堆（Japan Research Reactor No.2，JRR-2）和材料實(shí)驗(yàn)堆（Japan Materials Testing Reactor，JMTR）［14］、英國(guó)實(shí)驗(yàn)堆［15］、比利時(shí)實(shí)驗(yàn)堆（Belgian Reactor 2，BR-2）［16-17］和中國(guó)原子能科學(xué)研究院（China Institute of Atomic Energy，CIAE）的49-2游泳池式反應(yīng)堆［18-19］。近年來(lái)，隨著核能工程與核材料研發(fā)的迫切需要，基于SiC 新的測(cè)溫技術(shù)正在被快速發(fā)展［20-22］。本文首先綜述了SiC 監(jiān)控器的主要測(cè)溫方法及其發(fā)展現(xiàn)狀，然后介紹了CIAE 研發(fā)的SiC 測(cè)溫系統(tǒng)，分析了該系統(tǒng)在前期工作中出現(xiàn)的測(cè)溫結(jié)果與熱偶測(cè)量值存在差異的主要原因，并提出了未來(lái)進(jìn)一步提高SiC測(cè)溫效率的實(shí)驗(yàn)方法。

1 SiC監(jiān)控器的測(cè)溫方法

SiC 測(cè)溫的基本原理是對(duì)中子輻照后的SiC 晶體進(jìn)行熱退火，當(dāng)退火溫度超過(guò)輻照溫度時(shí)，晶體中的輻照缺陷被恢復(fù)，進(jìn)而導(dǎo)致材料微觀結(jié)構(gòu)以及熱學(xué)和電學(xué)等宏觀性能的變化。迄今，已經(jīng)發(fā)展的SiC測(cè)溫方法包括宏觀尺寸法、質(zhì)量密度法、熱導(dǎo)率法、晶格腫脹法和電阻率法等。表1 總結(jié)了各種方法的主要特點(diǎn)和測(cè)溫精度。

表1 SiC監(jiān)控器不同測(cè)溫方法的主要特點(diǎn)與測(cè)溫精度Table 1 Characteristics and accuracy for different SiC monitor measurement methods

1.1 宏觀尺寸法

宏觀尺寸法是最早被建立的SiC 測(cè)溫方法。Price 等［23］使 用 熱 壓 燒 結(jié) 的α-SiC 制作了長(zhǎng) 度 約1 cm、直徑約0.2 cm 的SiC 圓棒。入堆輻照后，對(duì)SiC 樣品在不同溫度下進(jìn)行等時(shí)熱退火處理，測(cè)得了樣品長(zhǎng)度隨退火溫度的變化曲線。當(dāng)退火溫度超過(guò)輻照溫度時(shí)，樣品長(zhǎng)度隨退火溫度呈線性降低，長(zhǎng)度開(kāi)始降低的臨界退火溫度點(diǎn)即被取作輻照溫度。測(cè)溫結(jié)果表明［23］，當(dāng)輻照溫度為525 ℃時(shí)，SiC 的測(cè)溫精度為±20 ℃，而輻照溫度為772 ℃時(shí)測(cè)溫精度為±30 ℃。SiC 測(cè)溫精度取決于樣品長(zhǎng)度的測(cè)量精度：輻照溫度越高，中子輻照導(dǎo)致SiC長(zhǎng)度變化的絕對(duì)值越小，SiC 的測(cè)溫精度越低。由于熱壓法制備的SiC 具有較低的質(zhì)量密度，會(huì)影響材料的輻照腫脹性能，因此，當(dāng)前人們普遍使用化學(xué)氣相沉積法（Chemical Vapour Deposition，CVD）制備的全致密SiC，特別是立方相SiC（3C-SiC），來(lái)制作SiC 監(jiān)控器。為提高SiC 測(cè)溫效率，Campbell 等［10］利用高分辨熱膨脹計(jì)，連續(xù)測(cè)量中子輻照SiC 樣品在一次升溫和降溫過(guò)程中的長(zhǎng)度變化，并準(zhǔn)確給出了樣品的輻照溫度。這種方法避免了SiC樣品反復(fù)地?zé)嵬嘶鹛幚?，但樣品測(cè)試技術(shù)和數(shù)據(jù)處理方法較為復(fù)雜，尚有待進(jìn)一步優(yōu)化。

1.2 質(zhì)量密度法

中子輻照導(dǎo)致SiC 體積腫脹，造成其質(zhì)量密度的降低。對(duì)中子輻照后的SiC 樣品進(jìn)行熱退火，當(dāng)退火溫度超過(guò)輻照溫度時(shí)，SiC 密度將隨著退火溫度的增加而增大，質(zhì)量密度法便是通過(guò)測(cè)試和分析SiC 密度隨退火溫度的變化來(lái)確定其輻照溫度。SiC 樣品的密度通過(guò)密度梯度管進(jìn)行測(cè)量，測(cè)量時(shí)將SiC 樣品浸泡在密度梯度管的化學(xué)溶液中，因此測(cè)量不受樣品尺寸和形狀的限制，特別適合小尺寸SiC 樣品的測(cè)溫分析。由于SiC 體積腫脹的程度比長(zhǎng)度變化更明顯，部分補(bǔ)償了樣品密度的測(cè)量誤差，因此質(zhì)量密度法具有較高的測(cè)溫精度（±30 ℃）［1］。質(zhì)量密度法的缺點(diǎn)在于耗時(shí)長(zhǎng)、成本高。

1.3 熱導(dǎo)率法

SiC 材料的熱導(dǎo)率高，且對(duì)中子輻照十分敏感［25］。輻照缺陷會(huì)導(dǎo)致SiC 的晶格應(yīng)變，同時(shí)降低材料的熱導(dǎo)率。因此，通過(guò)分析SiC 熱導(dǎo)率隨輻照后退火溫度的變化也可以得到樣品的輻照溫度。SiC 的熱導(dǎo)率測(cè)試可以使用商用的測(cè)量裝置，無(wú)須獨(dú)立研發(fā)測(cè)試系統(tǒng)。熱導(dǎo)率測(cè)試本身存在一定誤差，測(cè)溫精度可以達(dá)到±40 ℃［1］。熱導(dǎo)率法的主要優(yōu)勢(shì)在于可以測(cè)試小尺寸的SiC 樣品，因此適用于反應(yīng)堆中存在溫度梯度區(qū)域的測(cè)溫分析。

1.4 晶格腫脹法

晶格腫脹法的測(cè)溫原理與長(zhǎng)度法類似，它利用X射線衍射技術(shù)測(cè)量中子輻照及熱退火前后SiC樣品的晶格常數(shù)（或晶面間距），通過(guò)分析樣品晶格應(yīng)變率隨輻照后退火溫度的變化規(guī)律來(lái)確定樣品的輻照溫度。研究結(jié)果表明［26］，當(dāng)中子輻照溫度為200～1 000 ℃、輻照劑量≤10 DPA 時(shí)（（Displacements per Atom，DPA），1 DPA代表平均1個(gè)晶格原子被移位1次），點(diǎn)缺陷和點(diǎn)缺陷團(tuán)簇是導(dǎo)致SiC晶格腫脹的主要原因；SiC 的晶格腫脹和宏觀體積腫脹被證實(shí)具有等效性［24］。相比宏觀尺寸測(cè)量，X 射線衍射具有更高的測(cè)試精度，且測(cè)試方法簡(jiǎn)便，因此晶格腫脹法也是當(dāng)前廣泛使用的SiC測(cè)溫方法之一。

1.5 電阻率法

眾所周知，SiC 是一種性能優(yōu)異寬帶隙半導(dǎo)體材料。中子輻照導(dǎo)致SiC電學(xué)性能的變化會(huì)受到諸多因素的影響［1］：一方面快中子級(jí)聯(lián)碰撞會(huì)增加SiC中點(diǎn)缺陷的濃度，同時(shí)降低載流子遷移率；另一方面，中子輻照誘發(fā)的嬗變反應(yīng)會(huì)改變SiC 中施主和受主雜質(zhì)的濃度，例如將Si原子嬗變?yōu)槭┲鱌原子，或?qū)⑹苤麟s質(zhì)B 原子嬗變?yōu)長(zhǎng)i 原子。對(duì)輻照后的SiC 樣品進(jìn)行退火處理，當(dāng)退火溫度超過(guò)輻照溫度時(shí)，樣品中的點(diǎn)缺陷濃度將逐漸降低，導(dǎo)致樣品電阻率的升高。電阻率法利用四點(diǎn)探針技術(shù)測(cè)試中子輻照及熱退火前后SiC 樣品的電阻率，具有很高的靈敏度，能夠在極低的中子劑量下測(cè)得SiC 的輻照溫度。Suzuki等［14］利用電阻率法準(zhǔn)確測(cè)量了中子注量為1.5×1017n·cm-2（中子能量E＞0.18 MeV）的SiC 輻照溫度，而利用晶格腫脹等其他方法進(jìn)行測(cè)溫時(shí)需要的中子注量通常大于1.5×1019n·cm-2。類似宏觀尺寸法，為了提高測(cè)溫效率，美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的研究人員正在嘗試通過(guò)連續(xù)測(cè)量SiC在熱循環(huán)過(guò)程中的電阻變化來(lái)給出樣品的輻照溫度，但主要技術(shù)難度在于如何保證電阻探針和SiC在升溫和降溫過(guò)程中穩(wěn)定地物理接觸［11］。

2 CIAE的SiC測(cè)溫系統(tǒng)

針對(duì)先進(jìn)核反應(yīng)堆的測(cè)溫需求，CIAE自主研發(fā)了SiC測(cè)溫技術(shù)。研究團(tuán)隊(duì)研制了SiC監(jiān)控器，基于49-2 實(shí)驗(yàn)堆開(kāi)展了入堆輻照試驗(yàn)，設(shè)計(jì)了SiC 監(jiān)控器的電阻率測(cè)試裝置，分別利用電阻率法和晶格腫脹法分析了SiC 的中子輻照溫度，獲取了豐富的試驗(yàn)數(shù)據(jù)［18-19］。以下將介紹CIAE 研發(fā)的SiC 測(cè)溫系統(tǒng)和主要測(cè)溫結(jié)果。

2.1 SiC監(jiān)控器

使用高純（＞99.999 5%）、全致密、近化學(xué)計(jì)量比CVD-SiC 制作SiC 監(jiān)控器。SiC 樣品晶體類型為多晶6H-SiC，晶粒尺寸范圍為0.5～4 μm。SiC 的導(dǎo)電類型為非有意摻雜n 型，室溫電阻率＞1 500 Ω·cm。SiC 監(jiān)控器被加工為“火柴棍”形狀，樣品尺寸為（1±0.05） mm×（1±0.05） mm×（25±0.1） mm，如圖1所示。對(duì)樣品表面進(jìn)行了拋光處理，以提高電阻儀探針與樣品表面的接觸質(zhì)量。

圖1 CIAE研制的“火柴棍”狀SiC監(jiān)控器Fig.1 SiC monitors machined in match-stick form developed at CIAE

2.2 入堆輻照裝置與輻照試驗(yàn)

在CIAE 的49-2 游泳池式輕水反應(yīng)堆中開(kāi)展了SiC監(jiān)控器的入堆輻照試驗(yàn)。用于裝載樣品的不銹鋼輻照容器由3個(gè)均勻分布的樣品艙構(gòu)成，如圖2所示。由于溫度波動(dòng)會(huì)影響SiC的測(cè)溫精度［2］，在輻照容器外部安裝有溫度補(bǔ)償系統(tǒng)，以控制樣品的輻照溫度。使用鎧裝熱電偶實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)樣品輻照溫度，熱電偶被固定在樣品艙室的中心位置（圖2）。樣品輻照在堆芯D10孔道進(jìn)行，快中子（E＞0.1 MeV）、中能中子（1 eV＜E＜0.1 MeV）和熱中子（E＜1 eV）的通量分 別 為1.35×1013n·cm-2·s-1、3.15×1013n·cm-2·s-1和2.34×1013n·cm-2·s-1。先后開(kāi)展了兩次入堆輻照試驗(yàn)：首次輻照試驗(yàn)熱偶記錄的輻照溫度為（550±20） ℃，累計(jì)快中子注量約為2×1019n·cm-2；第二次輻照試驗(yàn)熱偶記錄溫度為（275±20） ℃，累計(jì)快中子注 量 約 為3.2×1020n·cm-2。當(dāng)快中子注量 為1×1021n·cm-2時(shí)，對(duì)應(yīng)SiC 樣品的移位損傷劑量為1 DPA［27］。

圖2 裝載SiC監(jiān)控器和熱電偶的輻照容器示意圖Fig.2 Schematic diagram of irradiation capsule containing a SiC monitor and thermocouple

2.3 樣品測(cè)試與熱退火

分別利用晶格腫脹法和電阻率法測(cè)量SiC監(jiān)控器的入堆輻照溫度。通過(guò)掠入射X 射線衍射（Grazing-angle Incidence X-ray Diffraction，GIXRD）測(cè)量SiC樣品的晶格腫脹率，測(cè)試儀器為配有Cu Kα源的Rigaku SmartLab X 射線衍射儀；X 射線入射角為3°，在SiC中的探測(cè)深度約為2.33 μm。利用四探針?lè)y(cè)量樣品電阻率，測(cè)試儀器的示意圖如圖3 所示。測(cè)試使用4 只直線排列的彈簧探針，外側(cè)兩只間距為20 mm的探針通過(guò)直流電源提供電流（I），內(nèi)側(cè)兩只間距為10 mm的探針通過(guò)電壓計(jì)測(cè)量樣品電壓（V）。樣品電阻率R=VA/IL，其中，A和L分別代表樣品的橫截面積和長(zhǎng)度。由于樣品電阻率與溫度密切相關(guān)，樣品的電阻測(cè)試是在一恒溫箱中進(jìn)行的。每次電阻測(cè)試時(shí)，SiC 監(jiān)控器都被裝載在樣品臺(tái)上的固定卡槽內(nèi)，以減少樣品非均勻的電學(xué)性質(zhì)對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。

圖3 SiC樣品電阻率測(cè)試的儀器示意圖Fig.3 Diagram of SiC monitor electrical resistivity measurement

輻照后，使用真空管式退火爐對(duì)樣品進(jìn)行熱退火。退火前，使用安裝在樣品鋁坩堝上的熱電偶對(duì)退火爐的溫度進(jìn)行了標(biāo)定。退火時(shí)首先將退火爐加熱至預(yù)定溫度，并保持30 min。然后將樣品插入退火爐中，同時(shí)在石英管中充入高純He氣對(duì)樣品表面進(jìn)行保護(hù)。退火后將樣品留在密閉的退火爐中進(jìn)行降溫，直到退火爐的溫度被降低到200 ℃以下。由于高溫?zé)嵬嘶鹂赡軐?dǎo)致SiC 樣品發(fā)生表面氧化，影響樣品的電阻測(cè)量精度，因此每次退火后都將樣品放入濃度為10%的HF 酸中浸泡約30 min。圖4 顯示HF 酸處理前后不同SiC 樣品Si 2p 軌道的X 射線光電子譜（X-ray Photoelectron Spectroscopy，XPS）。可以看到，原生樣品的Si 2p 峰中包含有Si-O 峰，表明樣品表面存在氧化物SiO2。在中子輻照及熱退火后，Si-O 峰的強(qiáng)度明顯增強(qiáng)。經(jīng)過(guò)HF 酸處理后，樣品的Si-O 峰幾乎消失，說(shuō)明HF 酸預(yù)處理可以有效去除SiC表面的SiO2氧化層。

圖4 原生和中子輻照及熱退火后的SiC樣品在經(jīng)HF酸處理前(a)和處理后(b)的Si 2p XPS譜中子輻照劑量為0.02 DPA，退火溫度為685 ℃Fig.4 XPS spectra of Si 2p core levels taken from the pristine and thermal-annealed SiCs before (a)and after (b) bathing in HF acid.The thermal-annealed SiC sample was pre-irradiated with neutrons to 0.02 DPA, the annealing temperature was 685 ℃

2.4 測(cè)溫結(jié)果與誤差分析

表2 總結(jié)了SiC 監(jiān)控器兩次入堆輻照試驗(yàn)的測(cè)溫結(jié)果，詳細(xì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)見(jiàn)文獻(xiàn)［18-19］。對(duì)于快中子注量為2×1019n·cm-2的SiC 樣品，由GIXRD 測(cè)得的SiC 在（110）面上的晶格應(yīng)變率僅為0.03%，因此無(wú)法利用SiC的晶格腫脹來(lái)分析樣品的輻照溫度。然而，輻照導(dǎo)致了SiC電學(xué)性質(zhì)的明顯變化，輻照后的樣品電阻由原來(lái)的～0.5 MΩ增加至20 MΩ?？熘凶油ㄟ^(guò)核碰撞在SiC 中產(chǎn)生間隙和空位缺陷，其中間隙子具有較高的遷移率，它們可以與空位相互復(fù)合或在晶粒邊界處發(fā)生湮滅，這使得SiC 中的大部分缺陷為空位缺陷。Si 空位（VSi）和C 空位（VC）均為SiC 的受主缺陷［28］，將降低材料的電子濃度；另外，輻照缺陷的形成也會(huì)造成載流子遷移率的降低，因而SiC的電阻率隨著中子輻照而增大。對(duì)輻照后的SiC樣品進(jìn)行熱退火，當(dāng)退火溫度超過(guò)輻照溫度時(shí)，激活能較低的間隙子缺陷首先被恢復(fù)。不同于空位缺陷，Si 間隙（Sii）和C 間隙（Ci）均為SiC 的施主缺陷［29］，因此SiC 的電阻率隨著退火溫度的升高而增大。對(duì)SiC 樣品進(jìn)行了Raman 光譜的分析［18］，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Ci的恢復(fù)是導(dǎo)致樣品電阻率增大的主要原因。通過(guò)尋找導(dǎo)致SiC電阻率開(kāi)始增大的起始退火溫度點(diǎn)，得到SiC的中子輻照溫度為615 ℃，遠(yuǎn)高于熱偶記錄的（550±20） ℃。

表2 SiC監(jiān)控器的測(cè)溫結(jié)果Table 2 SiC monitor temperature measurement results

對(duì)于快中子注量為3.2×1020n·cm-2的SiC 樣品，中子輻照在SiC 中產(chǎn)生的移位損傷劑量為0.32 DPA，輻照后測(cè)得SiC 在（110）面上的晶格應(yīng)變率為0.45%。對(duì)于不同溫度的中子輻照，當(dāng)輻照劑量超過(guò)～0.1 DPA時(shí)，SiC中空位、反位和點(diǎn)缺陷團(tuán)簇的濃度基本飽和，SiC的晶格腫脹率達(dá)到最大值［26］，這將有利于提高SiC的測(cè)溫精度。通過(guò)分析樣品晶格腫脹率隨退火溫度的變化關(guān)系，得到SiC 的中子輻照溫度為（408±5） ℃。輻照過(guò)程中原位熱偶的測(cè)量記錄顯示：SiC 的初始輻照溫度約為290 ℃，累積輻照劑量為0.12 DPA；隨后輻照溫度降低至275 ℃，增加的輻照劑量為0.2 DPA。隨著輻照溫度的降低，原來(lái)在高溫下產(chǎn)生的輻照缺陷被保留在SiC 中，新的輻照缺陷在降低的溫度下不斷產(chǎn)生并達(dá)到飽和。低溫缺陷的移位激活能較低，它們將在逐漸升溫的熱退火處理過(guò)程中首先被恢復(fù)，因此SiC 監(jiān)控器應(yīng)顯示輻照末期的中子輻照溫度。顯然，SiC 測(cè)得的408 ℃遠(yuǎn)高于熱偶記錄的275 ℃。為了比較，也利用電阻率法分析了樣品的輻照溫度。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，與低注量（2×1019n·cm-2）的SiC 樣品相類似，中子輻照導(dǎo)致SiC電阻率的增大，輻照后SiC的電阻率隨著退火溫度的升高而增大，由此測(cè)得SiC 的輻照溫度約為400 ℃，與晶格腫脹法測(cè)得的408 ℃相接近。

SiC 監(jiān)控器的測(cè)溫精度與中子輻照溫度和劑量以及輻照后的熱退火參數(shù)等密切相關(guān)。本工作利用CVD-SiC測(cè)量了反應(yīng)堆內(nèi)不同溫度和劑量條件下的中子輻照溫度，結(jié)果顯示，SiC測(cè)得的輻照溫度比原位熱偶記錄的溫度值高出65～125 ℃。對(duì)于高注量的SiC 樣品，由晶格腫脹法和電阻率法測(cè)得的輻照溫度值相近，這表明SiC與熱偶的測(cè)溫差異與SiC的測(cè)溫方法無(wú)關(guān)。為了探究熱退火參數(shù)對(duì)SiC測(cè)溫精度的影響，對(duì)中子輻照的SiC 樣品進(jìn)行了相同溫度下不同退火時(shí)間（3～120 min）的等溫退火實(shí)驗(yàn)［19］。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)退火時(shí)間達(dá)到30 min時(shí)，SiC輻照缺陷的恢復(fù)數(shù)量便達(dá)到最大值。本工作每次樣品退火的時(shí)長(zhǎng)均為30 min，且在接近樣品輻照溫度點(diǎn)時(shí)增加退火溫度的步長(zhǎng)被減小至5 ℃，因此退火參數(shù)對(duì)測(cè)溫精度的影響很小。綜合以上因素，我們認(rèn)為SiC與熱偶的測(cè)溫差異主要來(lái)自于兩者在輻照過(guò)程中放置位置的不同。如圖2 所示，在本工作設(shè)計(jì)的輻照容器中，SiC被放置在扇形的輻照艙中，而熱偶則被固定在輻照艙中部的管道上，兩者并未直接接觸，這很可能造成它們的溫度差異。

為驗(yàn)證我們的推測(cè)，使用理論模型［30］對(duì)中子輻照導(dǎo)致CVD-SiC的晶格腫脹進(jìn)行了計(jì)算，計(jì)算表達(dá)式如下：

式中：γ為輻照劑量；S為SiC在相應(yīng)輻照劑量下的體積腫脹率；SS為飽和體積腫脹率；γC為特征劑量。SS和γC值計(jì)算如下：

其中：T 為輻照溫度，K；a0=-0.575 33，a1=3.334 2×10-3K-1，a2=-5.397 0×10-6K-2，a3=2.975 4×10-9K-3，b0=5.836 6×10-2，b1=-1.008 9×10-4K-1，b2=6.936 8×10-8K-2，b3=-1.815 2×10-11K-3［30］。

Snead 等的研究發(fā)現(xiàn)［31］，中子輻照導(dǎo)致CVD 法制備的6H-SiC 發(fā)生各向同性的晶格腫脹，因此SiC在某一方向上的晶格腫脹率C為：

根據(jù)式（1～4），假定中子輻照溫度為SiC測(cè)得的408 ℃（681 K）、對(duì)應(yīng)的中子劑量為0.2 DPA，計(jì)算得到SiC 的晶格腫脹率C 為0.45%，這與實(shí)驗(yàn)測(cè)得的0.46%幾乎相同。相反，假定中子輻照溫度為熱偶測(cè)得的275 ℃（548 K），計(jì)算得到樣品的晶格腫脹率為0.6%，遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)測(cè)量值。以上計(jì)算結(jié)果證實(shí)了我們的推測(cè)，表明SiC 具有良好的測(cè)量精度，SiC 和熱偶的測(cè)溫差異可能主要來(lái)自它們之間非直接的物理接觸。未來(lái)將設(shè)法改進(jìn)SiC 與熱偶的物理接觸，以便更好地評(píng)估SiC的測(cè)溫精度。

根據(jù)以上計(jì)算分析，通過(guò)測(cè)量中子輻照誘導(dǎo)SiC 的晶格腫脹率理論上可以直接計(jì)算得出SiC 的輻照溫度。作為一種重要的候選核結(jié)構(gòu)材料，人們對(duì)中子輻照導(dǎo)致SiC晶格腫脹的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象已經(jīng)進(jìn)行了大量研究，得到了成熟的理論模型［30］。就SiC 測(cè)溫而言，傳統(tǒng)的SiC測(cè)溫方法需要將SiC樣品在退火和測(cè)量裝置之間進(jìn)行反復(fù)轉(zhuǎn)移，不僅費(fèi)時(shí)耗力，而且容易引入額外的測(cè)量誤差。利用SiC晶格腫脹率來(lái)直接計(jì)算樣品的輻照溫度，無(wú)疑將顯著提高SiC 的測(cè)溫效率?？紤]到SiC的測(cè)溫精度隨晶格腫脹率的增加而增大，利用SiC 的飽和腫脹率進(jìn)行測(cè)溫將有助于提高SiC的測(cè)溫精度，這要求SiC監(jiān)控器接受中子輻照的劑量應(yīng)≥ 0.1 DPA。Gusarov等［12］分析了在227～527 ℃溫度范圍內(nèi)SiC 飽和腫脹率與輻照溫度的變化關(guān)系，得到SiC的測(cè)溫精度為±20 ℃。未來(lái)需要在更寬的溫度范圍內(nèi)開(kāi)展基于SiC飽和腫脹率的測(cè)溫試驗(yàn)，明確其在不同溫度下的測(cè)溫精度，以建立完善的利用SiC飽和腫脹率進(jìn)行測(cè)溫的物理模型。

3 結(jié)語(yǔ)

準(zhǔn)確測(cè)量材料的入堆輻照溫度是核材料抗輻照性能研究的關(guān)鍵。SiC 監(jiān)控器具有尺寸小、測(cè)溫精度高、測(cè)溫范圍寬等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)被廣泛用于反應(yīng)堆中子輻照溫度的測(cè)量，并在未來(lái)的高溫核反應(yīng)堆中具有重要的應(yīng)用前景。本文綜述了已有和目前正在發(fā)展的各種SiC 測(cè)溫方法，比較了不同方法的主要特點(diǎn)和測(cè)溫精度。重點(diǎn)介紹了CIAE 設(shè)計(jì)和搭建的SiC 測(cè)溫系統(tǒng)，闡述了該系統(tǒng)在不同溫度和中子劑量下的測(cè)溫試驗(yàn)結(jié)果。針對(duì)該系統(tǒng)測(cè)溫結(jié)果與原位熱偶記錄值相差較大的問(wèn)題，進(jìn)行了中子輻照誘導(dǎo)SiC 晶格腫脹的理論計(jì)算，結(jié)果表明，SiC 具有良好的測(cè)溫精度，熱偶與SiC 的非直接接觸可能是導(dǎo)致兩者測(cè)溫差異的主要原因。未來(lái)可利用中子輻照SiC的飽和腫脹率來(lái)直接確定SiC的輻照溫度，以提高其測(cè)溫效率。

作者貢獻(xiàn)聲明劉心語(yǔ)負(fù)責(zé)調(diào)研和整理文獻(xiàn)，進(jìn)行了SiC晶格腫脹的理論計(jì)算，撰寫(xiě)論文初稿；張利民負(fù)責(zé)提出編寫(xiě)思路，負(fù)責(zé)論文修改；寧廣勝、鐘巍華負(fù)責(zé)SiC監(jiān)控器設(shè)計(jì)，審核論文；王繩鴻負(fù)責(zé)調(diào)研文獻(xiàn)，負(fù)責(zé)論文制圖；何安平負(fù)責(zé)審核論文。