吳光華,吳黃鑫,顧 龍,關(guān)興彩

(蘭州大學 核科學與技術(shù)學院,甘肅 蘭州 730000)

癌癥是我國的高發(fā)疾病之一,其復發(fā)多發(fā)、浸潤轉(zhuǎn)移非常常見,致死率高,是我國面臨的最嚴重的公共健康問題。硼中子俘獲治療(boron neutron capture therapy, BNCT)是一種先進的腫瘤靶向精準放射治療技術(shù),它利用中子與富集在腫瘤細胞內(nèi)的10B發(fā)生的10B(n,α)7Li反應放出的次級粒子殺死腫瘤細胞,具有細胞級的治療精度[1]。近些年,BNCT技術(shù)因其具有靶向精準、相對生物學效應高和療程短等優(yōu)點而越來越受到國際粒子放療界的追捧,目前正在蓬勃發(fā)展,已建和在建的基于加速器的BNCT(accelerator-based BNCT, AB-BNCT)裝置超過20臺套[2-9],且部分裝置已在醫(yī)院臨床應用,正步入推廣應用階段。

BNCT技術(shù)是中子與10B相結(jié)合的二元靶向放療方式,由于中子的物理特性和生物學效應隨著中子能量的變化而發(fā)生顯著變化,因此中子束能譜關(guān)乎BNCT的安全性和有效性,其測量對于BNCT基礎研究和臨床應用至關(guān)重要。多箔活化法是一種技術(shù)簡單而又非常實用的中子能譜測量方法,應用廣泛,適用于BNCT中子束能譜測量[10]。因此,本文開展多箔活化法測量BNCT中子束能譜的研究,選取活化箔并制作相關(guān)活化反應的群截面,確定活化箔的優(yōu)化排列組合方式,建立解譜方法;同時利用建立的解譜方法,開展針對基于加速器和反應堆的BNCT中子束能譜的解譜研究,對方法的有效性和普適性進行驗證。

1 研究方法

1.1 多箔活化法原理

多箔活化法通過選擇一組活化截面較大且已知、半衰期長短適中、共振峰能量不同、能覆蓋感興趣中子能區(qū)的活化箔來實現(xiàn)中子能譜的測量,具有對γ射線不靈敏以及因活化箔體積小而對待測場干擾小等優(yōu)點。將選取的活化箔組放置于待測場中,經(jīng)照射一段時間后取出,通過放射性測量獲得各活化箔的單核活化率,進而根據(jù)單核活化率與待測中子能譜和反應截面的關(guān)系利用適當?shù)慕庾V算法求得待測中子能譜。

活化箔經(jīng)中子照射后的單核活化率與反應截面和待測中子能譜滿足如下關(guān)系:

(1)

其中:I為活化箔的數(shù)量;Ri為第i個活化箔的單核活化率,s-1·atom-1;σi(E)為第i個活化箔與能量為E的中子發(fā)生(n,γ)反應的截面,cm2;Φ(E)為待測中子能譜[11-12]。

1.2 解譜原理

活化箔的單核活化率Ri可通過對活化箔進行放射性測量求得,反應截面σi(E)可從相應的評價核數(shù)據(jù)庫(如中國的CENDL、美國的ENDF、日本的JENDL等)中獲得,因此理論上通過求解式(1)即可得到待測中子能譜Φ(E),此過程即為解譜。但在利用多箔活化法測量中子能譜的實際操作中,所能采用的活化箔的數(shù)量I總是有限的,無法完全覆蓋所有能量點,只能依靠有限的離散測量值Ri來確定中子能譜,因此解譜過程需根據(jù)能群結(jié)構(gòu)對待測中子能譜Φ(E)與反應截面σi(E)進行離散化處理,從而將式(1)的積分形式轉(zhuǎn)化為如下的求和形式[13]:

j=1,2,…,m

(2)

其中:Φj(E)為待測中子能譜第j個能群的平均中子通量;σi,j(E)為第i個活化箔在第j個能群內(nèi)的群截面;ΔEj為第j個能群的中子能量間隔;m為所劃分的能群數(shù)。

1.3 SAND-Ⅱ解譜

(3)

(4)

則在第k次迭代后,對第i個活化箔計算得到的總單核活化率為:

(5)

(6)

定義第i個活化箔第k次迭代后的第j個能群的權(quán)重函數(shù)為:

(7)

于是在第k次迭代時,第j個能群的修正因子可表示為:

(8)

隨后利用修正因子對前次迭代后的能譜進行修正,得到第k+1次的修正譜為:

(9)

一般,確定結(jié)束迭代的條件有如下3種[15]:

(10)

其中,εQ為預先設定的結(jié)束迭代的條件。由于隨著迭代次數(shù)的增加,Qk的下降速率逐漸減慢,故其取值應根據(jù)活化箔的數(shù)量、單核活化率的測量精度以及反應截面的不確定度來確定。

(11)

3) 當?shù)螖?shù)達到一個預先設定的最大迭代次數(shù)值時,隨即結(jié)束迭代并取最后一次的迭代結(jié)果為解譜結(jié)果。

以上3種條件是相互獨立的,滿足其中任意一條,迭代過程均將結(jié)束。

一般,SAND-Ⅱ解譜工作步驟如下:1) 構(gòu)造合適的能群結(jié)構(gòu);2) 建立各個活化箔在該能群結(jié)構(gòu)下的群截面數(shù)據(jù)并保存到群截面數(shù)據(jù)庫文件中;3) 將初始譜按照上述能群結(jié)構(gòu)進行插值并保存于初始譜文件中;4) 求解各個活化箔的單核活化率并保存于單核活化率文件中;5) 調(diào)用上述3個文件,利用SAND-Ⅱ算法進行運算得到解譜結(jié)果。

為對解譜效果進行評價,引用平均相對偏差(average relative deviation, ARD)表示解譜結(jié)果與初始譜之間的偏差程度[16]。ARD的計算公式如下:

(12)

其中:Φj為初始譜;Φ′j為解譜結(jié)果;j為能群序號。

1.4 材料選擇

BNCT中子束通量高(≥1.0×109cm-2·s-1),主要成分是能量范圍為0.5 eV～10 keV的超熱中子(占比大于85%)[17]。因此,綜合考慮活化反應截面、共振峰能量、半衰期、輻照和放射性測量時間、材料的可獲得性及成本、對待測場的干擾等因素,本文選取了InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、W、Sc等7種材料作為活化箔,規(guī)格參數(shù)列于表1。

表1 活化箔的規(guī)格參數(shù)

1.5 群截面數(shù)據(jù)制作

在進行單核活化率計算時涉及各活化箔的群截面σi,j(E)的確定,故需要將核數(shù)據(jù)庫的原始截面數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為滿足需求的群截面數(shù)據(jù)。本文選擇將中子能區(qū)(10-11～20 MeV)劃分為640個能群的結(jié)構(gòu)[13],這樣可將共振能區(qū)劃分得更詳細,以有效減小制作的群截面數(shù)據(jù)的偏差。本文采用NJOY程序[18]制作640群截面數(shù)據(jù):首先對ENDF/B-Ⅶ.1數(shù)據(jù)庫的原始截面數(shù)據(jù)進行線性化處理,然后進行反應截面的共振重造、多普勒展寬[19]等處理,最后獲得滿足要求的640群截面數(shù)據(jù)。基于上述群截面數(shù)據(jù)制作方法,本文制作了表1中7個活化反應的640群截面數(shù)據(jù),作為例子,圖1給出了139La(n,γ)140La反應的640群截面及其原始截面。表2給出了在相同中子能譜活化下分別使用原始截面與640群截面計算得到的表1中各活化箔的單核活化率之比Rinitial/R640,結(jié)果表明,制作的640群截面與原始截面吻合。

圖1 139La(n,γ)140La反應的640群截面與原始截面

表2 各活化箔在相同中子能譜活化下的Rinitial/R640

1.6 MCNP模擬

本文利用MCNP程序[20]模擬計算表1中各活化箔經(jīng)BNCT中子束照射后的單核活化率Ri,計算模型如圖2所示。模擬計算時,BNCT中子束被簡化為單一方向發(fā)射的均勻面源,半徑為5 cm;活化箔組被放置于距離面源2 cm的位置處,與面源等中心;用F4卡計算平均中子通量;數(shù)據(jù)庫采用ENDF/B-Ⅶ.1;入射中子數(shù)為5×109。

圖2 計算模型

2 結(jié)果與討論

2.1 活化箔排列順序確定

圖3 一種基于p-7Li反應的AB-BNCT中子束的初始譜與理想解譜結(jié)果

表3 各活化箔的Rideal與不同排列方案的Rorder及其比值

表4 理想解譜結(jié)果與不同排列方案的解譜結(jié)果的平均相對偏差

在利用多箔活化法測量中子能譜時,通常是將多個活化箔疊放成1個活化箔組,同時置于待測中子場中進行照射。因此,活化箔的排列順序必然會影響各活化箔的單核活化率,進而對解譜結(jié)果產(chǎn)生影響。為評估活化箔的排列順序?qū)庾V結(jié)果的影響,確定活化箔的優(yōu)化排列組合方式,首先,本文參考文獻[22]使用的活化箔排列順序,擬定了排列方案1,將活化箔按照共振峰能量由小到大的順序排列,即采用InAl、AuAl、W、LaAl、MnNi、CuAl、Sc的排列順序,如圖4a所示;其次,擬定了排列方案2,將活化箔按照Rideal由大到小的順序排列,即采用AuAl、InAl、W、MnNi、LaAl、CuAl、Sc的排列順序,如圖4c所示;再次,擬定了排列方案3,將活化箔按照Rideal由小到大的順序排列,即采用Sc、CuAl、LaAl、MnNi、W、InAl、AuAl的排列順序,如圖4e所示。

2.2 BNCT中子束能譜解譜

a——基于p-7Li反應的AB-BNCT中子束;b——基于D-T反應的AB-BNCT中子束;c——THOR的BNCT中子束;d——KUR的BNCT中子束

表5 不同BNCT中子束能譜解譜結(jié)果的平均相對偏差

需指出,本文中的解譜結(jié)果是根據(jù)MCNP模擬計算結(jié)果推導出來的,且模擬計算過程中并未考慮活化截面的不確定度。在實際實驗中,影響解譜結(jié)果的因素有很多,如幾何測量的不確定度、活化箔稱重的不確定度、活化箔中可活化核素質(zhì)量分數(shù)的不確定度、高純鍺探測器絕對效率的不確定度、特征γ射線峰計數(shù)的不確定度、時間記錄的不確定度、環(huán)境溫度等。因此,在未來的工作中,將利用BNCT裝置(如蘭州大學的AB-BNCT裝置)對本文建立的多箔活化法測量BNCT中子束能譜方法開展實驗研究。

3 結(jié)論

中子束能譜測量關(guān)乎BNCT的安全性和有效性,對于BNCT基礎研究和臨床應用至關(guān)重要。本文開展了利用多箔活化法測量BNCT中子束能譜的模擬研究,建立了相關(guān)解譜方法。本文選取了InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、W、Sc等7種材料作為活化箔,制作了相關(guān)活化反應的640群截面數(shù)據(jù),確定了7種活化箔的優(yōu)化排列順序,沿中子束入射方向依次為W、InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、Sc?；诮⒌慕庾V方法,本文分別對基于p-7Li和D-T反應的AB-BNCT中子束和THOR、KUR的BNCT中子束進行了解譜研究,結(jié)果表明,各BNCT中子束能譜解譜結(jié)果的平均相對偏差分別為3.73%、4.73%、7.04%和5.24%,說明解譜結(jié)果與初始譜符合良好,解譜效果好,可滿足實際應用需求。本文建立的多箔活化法測量中子能譜方法有效性和實用性強、普適性好,為將來BNCT中子束能譜測量提供了一種可行方案,應用前景光明。