黃敏 任佳 陳密

1.中國石油西南油氣田公司天然氣研究院 2.中國石油天然氣集團公司天然氣質(zhì)量控制和能量計量重點實驗室

質(zhì)量時間法原級標準裝置作為天然氣流量量值傳遞體系的首要環(huán)節(jié),其量值向上可直接溯源至國家基準,向下可經(jīng)多級傳遞至現(xiàn)場貿(mào)易計量用流量計,其測量不確定度水平直接影響下一級量值的不確定度水平和量值傳遞的準確可靠性[1]。我國國家石油天然氣大流量計量站成都分站(以下簡稱成都分站)于2017年建立了質(zhì)量時間法天然氣流量原級標準裝置(以下簡稱mt法原級標準裝置),壓力為0.3～6.0 MPa、質(zhì)量流量測量不確定度為0.05%～0.07%(k=2),并建立了中低壓天然氣流量量值溯源鏈,在保證天然氣貿(mào)易計量的公平公正、推進我國計量技術(shù)發(fā)展中發(fā)揮了重要作用。

隨著國內(nèi)天然氣消費量的穩(wěn)定增長,進一步提高天然氣貿(mào)易計量準確度的需求越來越強烈,越來越多的用戶提出了 0.5 級流量計的檢定需求,天然氣跨國貿(mào)易交接用流量計的準確度等級均為 0.5 級。成都分站現(xiàn)有mt法原級標準裝置及相應(yīng)傳遞標準、工作標準在壓力低于2.0 MPa時無法滿足 0.5 級流量計的檢定。同時,美國西南研究院氣體研究院(SwRI GRI)的mt法原級標準裝置壓力為0.4～8.4 MPa、不確定度為0.04%～0.10%(k=2)[2-4],我國國家石油天然氣大流量計量站南京分站于2019年將中高壓mt法原級標準裝置不確定度由0.10%優(yōu)化為0.05%(k=2)、壓力為5.5～8.0 MPa。因此,迫切需要提高中低壓mt法原級標準裝置2.0 MPa以下技術(shù)水平,進而提高與傳遞標準、工作標準構(gòu)成的量值傳遞體系的整體水平,才能更好地滿足貿(mào)易計量用高準確度流量計的檢定需求,并進一步提升我國在國內(nèi)外天然氣流量計量領(lǐng)域的地位和話語權(quán),提高在跨國天然氣貿(mào)易中的主動性。

1 mt法原級標準裝置工作原理

mt法原級標準裝置主要包括3 t專用電磁天平稱量系統(tǒng)、時間測量系統(tǒng)、液壓驅(qū)動快速換向閥組、配套壓力溫度測量儀表、在線色譜分析系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集和流量評價系統(tǒng)、計算機控制系統(tǒng)及配套工藝系統(tǒng)等,主要用于臨界流文丘里噴嘴的檢定、校準工作,實現(xiàn)量值傳遞。該裝置是目前國內(nèi)唯一一套以等臂電磁天平來測量質(zhì)量的mt法天然氣流量標準裝置。圖1所示為中低壓mt法原級標準裝置流程示意圖。

來自上游的檢定介質(zhì)(天然氣)流經(jīng)臨界流文丘里噴嘴后進入出站系統(tǒng),流過臨界流文丘里噴嘴喉部的氣體流量隨節(jié)流壓力比(即噴嘴出口壓力與上游壓力之比)的減小而增大;當節(jié)流壓力比低于臨界背壓比時,在噴嘴喉部形成臨界流狀態(tài),氣流達到最大速度(當?shù)匾羲?,此時,流過噴嘴的氣體質(zhì)量流量只與噴嘴入口處的滯止壓力和滯止溫度有關(guān),而不受下游狀態(tài)變化的影響[5];通過液壓驅(qū)動的2只快速切換閥狀態(tài)變化,驅(qū)使流向出站系統(tǒng)的天然氣改變流動方向而流向稱量罐;由測量系統(tǒng)同時測量充氣時間、被檢流量計處壓力溫度、附加管路壓力溫度等相關(guān)參數(shù);通過測量稱量罐與附加管路中的天然氣質(zhì)量變化,得到在充氣時間內(nèi)流經(jīng)臨界流文丘里噴嘴的氣體質(zhì)量。氣體質(zhì)量流量可由式(1)計算得到。

qm=m/t

(1)

式中：qm為mt法原級標準裝置氣體質(zhì)量流量,kg/s;m為充入的氣體質(zhì)量,kg;t為充氣時間,s。

m由以下公式計算得到：

m=Δmc+Δm1+Δm2+Δmb

(2)

Δmc=mcf-mci

(3)

Δm1=m1f-m1i

(4)

Δm2=m2f-m2i

(5)

Δmb=mbf-mbi

(6)

式中：Δmc為稱量罐充氣前后的氣體質(zhì)量變化量,kg;Δm1為附加容積1充氣前后的氣體質(zhì)量變化量,kg;Δm2為附加容積2充氣前后的氣體質(zhì)量變化量,kg;Δmb為充氣前后的空氣浮力變化量,kg;mcf為稱量罐充氣后的氣體質(zhì)量,kg;mci為稱量罐充氣前的氣體質(zhì)量,kg;m1f為附加容積1充氣后的氣體質(zhì)量,kg;m1i為附加容積1充氣前的氣體質(zhì)量,kg;m2f為附加容積2充氣后的氣體質(zhì)量,kg;m2i為附加容積2充氣前的氣體質(zhì)量,kg;mbf為充氣后稱量罐受空氣浮力等效質(zhì)量,kg;mbi為充氣前稱量罐受空氣浮力等效質(zhì)量,kg。

2 mt法原級標準裝置不確定度影響因素及技術(shù)改進措施

2.1 優(yōu)化前裝置不確定度評定

結(jié)合式(1)和式(2),質(zhì)量流量測量不確定度計算公式如式(7)所示：

ur(qm)=

(7)

式中：ur(qm)為mt法流量標準裝置質(zhì)量流量測量相對標準不確定度;cr(t)為時間測量的相對標準不確定度的靈敏系數(shù);ur(t)為時間測量相對標準不確定度;cr(Δm)為裝置質(zhì)量變化測量的相對標準不確定度的靈敏系數(shù);ur(Δm)為裝置質(zhì)量變化測量的相對標準不確定度;cr(QT)為其他影響因素相對標準不確定度的靈敏系數(shù);ur(QT)為其他影響因素相對標準不確定度。

ur(Δm)計算公式如式(8)所示：

(8)

式中：u(Δmc)為稱量罐內(nèi)氣體質(zhì)量變化測量的標準不確定度,g;u(Δm1)為附加管路1質(zhì)量變化測量的標準不確定度,g;u(Δm2)為附加管路2質(zhì)量變化測量的標準不確定度,g;u(Δmb)為空氣浮力變化帶來的質(zhì)量測量標準不確定度,g;Δm為裝置質(zhì)量變化量,g。

表1所列為優(yōu)化前mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度評定結(jié)果。

表1 優(yōu)化前mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度評定結(jié)果不確定度分量p<2.0 MPap≥2.0 MPa計算值靈敏系數(shù)標準不確定度分量計算值靈敏系數(shù)標準不確定度分量u(Δmc)0.500 g10.500 g0.500 g10.500 gu(Δm1)0.046 g10.046 g0.288 g10.288 gu(Δm2)0.023 g10.023 g0.026 g10.026 gu(Δmb)0.400 g10.400 g0.400 g10.400 gur(Δm)由式(8)計算0.025%由式(8)計算0.020%ur(t)0.010%10.010%0.010%10.010%ur(QT)0.020%10.020%0.010%10.010%評定結(jié)果合成標準不確定度 0.034%合成標準不確定度 0.025%擴展不確定度(k=2) 0.070%擴展不確定度(k=2) 0.050%

2.2 不確定度分量權(quán)重計算及關(guān)鍵影響因素確定

為明確主要影響因素,需要分析各測量不確定度分量在質(zhì)量流量測量不確定度中所占的權(quán)重。根據(jù)測量不確定度傳播規(guī)律,可按式(9)計算權(quán)重：

(9)

式中：W(X)為某測量不確定度分量相對標準不確定度占質(zhì)量流量相對標準不確定度的權(quán)重,%;ur(X)為某測量不確定度分量的相對標準不確定度,%。

表2所列為mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度分量權(quán)重及優(yōu)化思路。

2.3 不確定度優(yōu)化措施

2.3.1天平系統(tǒng)優(yōu)化

歷年電磁天平校準不確定度統(tǒng)計結(jié)果(見圖2)表明：天平本身開關(guān)重復(fù)性等性能良好,校準結(jié)果不確定度部分可以達到甚至低于不確定度0.5 g(k=2),此結(jié)果是在靜態(tài)稱量砝碼的狀態(tài)下計算得到的,但在實際運行時,由于稱量罐的升降、進出而導(dǎo)致晃動或位置變化帶來的稱量結(jié)果變化可以達到1.0 g左右。因此,須對現(xiàn)有設(shè)計測量不確定度1.0 g(k=2)的電磁天平機械及電磁測量系統(tǒng)進行升級改造,將天平實際分度值從0.1 g降至0.05 g,才能在動態(tài)稱量時質(zhì)量測量不確定度≤0.5 g(k=2)。

表2 質(zhì)量流量測量不確定度分量權(quán)重及優(yōu)化思路測量不確定度分量壓力范圍/MPa不確定度/%分量權(quán)重/%優(yōu)化思路ur(Δm) <2.00.02546.30≥2.00.02055.17質(zhì)量稱量不確定度分量權(quán)重占比最大,為第1影響因素,主要來源于電磁天平的質(zhì)量稱量過程,其中,電磁天平測量不確定度和空氣浮力影響為主要因素。技術(shù)改進措施為：進一步提升動態(tài)稱量過程天平讀數(shù)的穩(wěn)定性;優(yōu)化稱量罐,進一步降低浮力影響ur(t)<2.00.0107.40≥2.00.01013.80時間測量不確定度分量權(quán)重占比最小,為次要影響因素。技術(shù)改進措施：升級時間測量系統(tǒng)ur(QT) <2.00.02546.30≥2.00.01531.03主要包括環(huán)境溫、濕度,非計量漏失等影響因素。當p<2.0 MPa時,與質(zhì)量稱量不確定分量權(quán)重占比一致,為第1影響因素;當p≥2.0 MPa時,其權(quán)重小于質(zhì)量稱量不確定度分量,為第2影響因素?？蓪y試區(qū)域的溫、濕度進行控制,以降低其他影響因素帶來的測量不確定度

2.3.2稱量罐浮力削減措施

圖3所示為電磁天平讀數(shù)穩(wěn)定性實驗結(jié)果。由圖3可得：在低壓工況條件下,稱量罐質(zhì)量測量結(jié)果呈現(xiàn)波動,1 h內(nèi)最大變化為0.6 g左右,讀數(shù)波動的相對影響量可以達到0.009%,同時,充氣帶來的罐內(nèi)壓力增加,對浮力變化影響量預(yù)估約為0.2 g;在高壓大流量工況條件下,稱量罐質(zhì)量測量結(jié)果短時間就呈現(xiàn)明顯的上升趨勢,1 h內(nèi)最大變化達到3.0 g,空氣浮力影響比較明顯,但相對影響量小于0.003%。因此,需要對稱量罐進行改造,以減少空氣浮力對稱量罐內(nèi)氣體質(zhì)量稱量結(jié)果的影響。

浮力削減主要是從優(yōu)化稱量罐來予以消除,有兩個技術(shù)思路,一是更換為鈦合金罐,二是改造現(xiàn)有不銹鋼稱量罐的保溫層。從技術(shù)經(jīng)濟合理性考慮,擬優(yōu)化現(xiàn)有稱量罐保溫層。

經(jīng)調(diào)研及技術(shù)分析,提出兩個保溫層優(yōu)化技術(shù)方案：方案一是將原稱量罐改造為全新真空保溫層的“恒浮罐”,其優(yōu)點為保溫性能好,但缺點為質(zhì)量增加過大,對天平性能影響較大,且在使用過程中需配備真空泵等設(shè)備來保持恒浮罐真空層的真空度,使用過程復(fù)雜;方案二是采用氣凝膠保溫層的稱量罐,保溫性能較原始稱量罐有明顯提高,再經(jīng)過恒浮工藝處理,重量增加少,對天平性能影響也較小,使用過程與原始罐類似,無須增加運行保障設(shè)備?？紤]原始稱量罐保溫能力已基本滿足保溫性能的要求,欠缺的是沒有恒浮效果,故推薦選擇方案二。稱量罐優(yōu)化前后技術(shù)參數(shù)與使用效果對比見表3。

2.3.3其他項目優(yōu)化措施

其他項目優(yōu)化前后的效果對比見表4。

表3 稱量罐優(yōu)化前后技術(shù)參數(shù)與使用效果對比項目優(yōu)化前優(yōu)化后方案一方案二原始稱量罐橡塑棉保溫改造為恒浮罐改造為恒浮罐真空保溫氣凝膠保溫恒浮能力①無有有導(dǎo)熱系數(shù)/(W·(m·K)-1)≤0.033≤0.008≤0.022增加的質(zhì)量/kg<200<800<200運行保障無有②無對稱量結(jié)果影響程度橡塑棉偶有掉屑,偶有影響可能出現(xiàn)真空度下降問題,真空保護層存在老化問題,真空隔熱板的保溫能力會隨著時間變化而下降無注：①恒浮能力：當稱量罐內(nèi)溫度、壓力等變化時,稱量罐空氣浮力保持恒定,不會對氣體質(zhì)量稱量結(jié)果產(chǎn)生影響的能力。②運行保障：需要真空泵等運行保障設(shè)備,用以保持真空保溫層的真空度。

表4 其他項目優(yōu)化前后效果對比項目優(yōu)化前技術(shù)措施性能參數(shù)滯止溫度測量系統(tǒng)采用A級鉑電阻和溫度變送器測量,根據(jù)校準證書,溫度測量不確定度為0.2 ℃(k=2)。設(shè)實際測量溫度為20 ℃,均勻分布不確定度：0.034%時間測量系統(tǒng)采用普通晶振,抗干擾能力較弱溫度頻差：(±10.0～±100.0)×10-6數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)①釆集單個滯止溫度;②釆集和計算單臺色譜數(shù)據(jù);③無計時測量修正功能;④無換向閥換向時間統(tǒng)計功能電流采集精度：0.01%;頻率采集精度：0.01%其他影響因素調(diào)壓區(qū)：無保溫措施;稱量罐區(qū)：安裝有除濕機及精密空調(diào)ur(QT)：0.02%項目優(yōu)化后改進措施性能參數(shù)滯止溫度測量系統(tǒng)采用兩個溫度變送器測量,以平均值作為最終溫度測量結(jié)果不確定度：0.024%時間測量系統(tǒng)采用溫補晶振,在環(huán)境溫度變化時,會根據(jù)溫度補償電路補償振蕩頻率偏差,進一步保證時間測量系統(tǒng)的穩(wěn)定性溫度頻差：(±0.5～±3.0)×10-6數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)①增加兩個滯止溫度釆集和平均值計算;②增加兩臺色譜數(shù)據(jù)進入系統(tǒng)的釆集和計算(數(shù)據(jù)取均值);③增加計時測量修正功能(校準證書數(shù)據(jù)置入并修正);④增加換向閥換向時間記錄表和統(tǒng)計功能更好地監(jiān)測換向閥換向時間,保障安全運行其他影響因素調(diào)壓區(qū)：管道外部包裹橡塑棉;標準裝置測試區(qū)：在現(xiàn)有鋼結(jié)構(gòu)棚內(nèi)建設(shè)封閉小廠房,顯著減少環(huán)境溫、濕度對 mt法原級標準裝置運行的影響ur(QT)：0.01%

3 優(yōu)化后mt法原級標準裝置不確定度預(yù)評估及驗證

3.1 優(yōu)化后mt法原級標準裝置不確定度預(yù)評估

目前,已完成滯止溫度測量系統(tǒng)、時間測量系統(tǒng)及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)的優(yōu)化措施的實施,天平系統(tǒng)、稱量罐浮力削減與其他影響因素的優(yōu)化措施有待進一步實施。按照式(7)可得到優(yōu)化后mt法原級標準裝置不確定度預(yù)評估結(jié)果(見表5)。

表5 優(yōu)化后mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度預(yù)評估結(jié)果測量不確定度分量數(shù)值備注u(m)電磁天平0.250 g優(yōu)化后,校準證書給出擴展不確定度為0.5 g補償段10.046 g根據(jù)實驗數(shù)據(jù)計算補償段20.023 g根據(jù)實驗數(shù)據(jù)計算空氣浮力等0.400 g1 h內(nèi)天平讀數(shù)變化最大值,按照正態(tài)分布計算合成標準不確定度0.474 g前面4項合成計算ur(m)0.018 %質(zhì)量測量相對不確定度ur(t)0.010 %時間測量相對不確定度ur(QT)0.010 %環(huán)境因素Ur(qm)0.050 %k=2

3.2 優(yōu)化后mt法原級標準裝置校準結(jié)果不確定度

mt法原級標準裝置通常用于臨界流文丘里噴嘴的校準,根據(jù)JJG 620—2008《臨界流文丘里噴嘴》,流經(jīng)臨界流文丘里噴嘴的質(zhì)量流量qm可按式(10)計算[6-7]：

(10)

臨界流文丘里噴嘴流出系數(shù)按式(11)計算：

(11)

式中：Cd為經(jīng)校準后確定的噴嘴流出系數(shù),無量綱;qm為mt法原級標準裝置氣體質(zhì)量流量,kg/s;D為噴嘴喉部直徑,mm;C*為實際氣體臨界流函數(shù),無量綱;p0為噴嘴滯止壓力,Pa;T0為噴嘴滯止溫度,K;R為通用氣體常數(shù),8.314 462 1 J/(mol·K);M為氣體摩爾質(zhì)量,kg/mol。

由于C*為p0、T0和氣體組分的函數(shù),因已考慮了p0、T0和氣體物性的不確定度,則不再重復(fù)計算此項不確定度。同時,p0和T0的相關(guān)性、R的不確定度可忽略。因此,流出系數(shù)合成相對標準不確定度可簡化為式(12)[8]：

(12)

式中：ur(Cd)為mt法原級標準裝置校準噴嘴流出系數(shù)相對標準不確定度;ur(qm)為原級標準質(zhì)量流量的相對標準不確定度;ur(re)為原級標準裝置校準噴嘴的重復(fù)性引入的相對標準不確定度;ur(D)為噴嘴喉部直徑測量的相對標準不確定度;ur(p0)為噴嘴滯止壓力測量的相對標準不確定度;ur(T0)為噴嘴滯止溫度測量的相對標準不確定度;ur(M)為氣體摩爾質(zhì)量測量相對標準不確定度。

由式(12)和校準實驗數(shù)據(jù)重復(fù)性,計算得到臨界流文丘里噴嘴校準結(jié)果不確定度(見表6)。

3.3 不確定度評定結(jié)果驗證

為驗證優(yōu)化后的mt法原級標準裝置校準能力,在申請實驗室(成都分站)試驗壓力2.0 MPa和0.8 MPa天然氣介質(zhì)和審核實驗室(中國計量科學(xué)研究院)2.0 MPa和0.8 MPa空氣介質(zhì)開展測量審核工作。測量審核標準裝置及傳遞標準基本信息如表7所列。

表6 優(yōu)化后mt法原級標準裝置校準臨界流文丘里噴嘴不確定度不確定度來源符號名稱評定類型分布包含因子相對不確定度靈敏系數(shù)備注ur(qm)原級標準質(zhì)量流量B正態(tài)20.025 %1ur(re)校準重復(fù)性A0.020 %1ur(D)喉部直徑B正態(tài)20.0085 %2ur(p0)噴嘴滯止壓力B正態(tài)20.025 %1ur(T0)噴嘴滯止溫度B正態(tài)20.024 %0.5常用溫度為20 ℃ur(M)氣體摩爾質(zhì)量A0.03 %0.5與天然氣組成分析的重復(fù)性相關(guān)合成相對標準不確定度0.049 %擴展不確定度(k=2)0.10 %

表7 測量審核標準裝置及傳遞標準基本信息表實驗室標準裝置測量范圍裝置不確定度(k=2)校準不確定度(k=2)傳遞標準審核實驗室(中國計量科學(xué)研究院)pVTt法原級標準裝置壓力：0.1～2.5 MPa流量：0.019～1 367.000 kg/h0.06 %0.09 %申請實驗室(成都分站)mt法原級標準裝置(優(yōu)化前)壓力：0.3～6.0 MPa流量：0.004～5.400 kg/sp<2.0 MPa：0.07%p≥2.0MPa：0.05%p<2.0 MPa：0.12%p≥2.0MPa：0.10%申請實驗室(成都分站)mt法原級標準裝置(優(yōu)化后)壓力：0.3～6.0 MPa流量：0.004～5.400 kg/s0.05 %0.10 %臨界流文丘里噴嘴型號/規(guī)格：7.453 mm出廠編號：2016-32-2

測量審核滿意度判定見式(13)[9]：

(13)

式中：|En|為測量審核滿意度;y0為中國計量科學(xué)研究院原級標準裝置測量得到的噴嘴流出系數(shù)參考值;y為成都分站原級標準裝置測量得到噴嘴流出系數(shù)的測量值;U0為中國計量科學(xué)研究院評定的參考值y0的測量不確定度(k=2);U為成都分站評定的測量值y的測量不確定度(k=2)。

若|En|≤1,測量結(jié)果符合要求;|En|越接近0,兩個實驗室測量結(jié)果越接近;若|En|>1,則不滿足要求,需要分析查找原因。

按照上述測量審核滿意度判定方法,計算了mt法原級標準裝置優(yōu)化前后的測量審核結(jié)果(見表8)。

從以上測量審核結(jié)果可看出,優(yōu)化前兩個流量點的|En|均小于1,測量審核結(jié)果為滿意。將優(yōu)化后校準結(jié)果不確定度的估算值0.10%代入式(13),計算得到優(yōu)化后的兩個流量點的|En|也均小于1,驗證了mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度全量程實現(xiàn)0.05%的可行性。

4 結(jié)語

(1) 質(zhì)量稱量,環(huán)境溫、濕度,非計量漏失及時間測量是影響mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度的主要影響因素。

(2) 研究提出的天平系統(tǒng)升級、稱量罐改造、滯止溫度優(yōu)化、時間測量系統(tǒng)及環(huán)境條件改善可降低mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度。

(3) 優(yōu)化后的mt法原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度預(yù)評估值為0.05%(k=2),校準結(jié)果不確定度估算值為0.10%(k=2),經(jīng)中國計量科學(xué)研究院測量審核,|En|均小于1,測量審核結(jié)果滿意。

(4) 建議加快優(yōu)化措施的落實,進一步通過大量實驗數(shù)據(jù)驗證mt法天然氣流量原級標準裝置質(zhì)量流量測量不確定度全量程達到0.05%(k=2)。