陳蔚陽(yáng)，宋欣，殷亞然，張先明，朱春英，付濤濤，馬友光

（1 浙江理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，紡織纖維材料與加工技術(shù)國(guó)家地方聯(lián)合工程研究中心，浙江 杭州 310018；2 化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072）

作為化工過(guò)程強(qiáng)化設(shè)備，微通道反應(yīng)器憑借其提供的高濃度/熱梯度和巨大比表面積，已在生物化學(xué)、有機(jī)合成、分離、鹵化等涉及傳質(zhì)受限的氣-液、液-液體系中展現(xiàn)潛在的應(yīng)用前景[1-5]。闡釋微通道內(nèi)流體動(dòng)力學(xué)行為是實(shí)現(xiàn)微尺度受限空間內(nèi)傳質(zhì)強(qiáng)化和反應(yīng)性能有效調(diào)控的重要基礎(chǔ)。

彈狀流流型因分布均勻、易于調(diào)控和重復(fù)性好等優(yōu)點(diǎn)在諸多體系中受到青睞，而通道幾何尺寸、兩相流速和流體物性等因素卻影響彈狀流中氣泡/液滴的形狀與流動(dòng)，因而探究氣泡/液滴流動(dòng)與形變機(jī)理對(duì)于實(shí)現(xiàn)氣泡/液滴行為和熱/質(zhì)傳遞強(qiáng)化的有效控制具有重要意義[6-10]。目前，已有學(xué)者針對(duì)彈狀液滴界面形變規(guī)律、液膜厚度和流場(chǎng)結(jié)構(gòu)等內(nèi)容展開(kāi)研究[11-13]。研究發(fā)現(xiàn)，液滴形狀與液滴尺寸、毛細(xì)管數(shù)（Ca）和黏度比等緊密相關(guān)[14]。Kovalev等[15]利用Ca數(shù)、雷諾數(shù)（Re）和韋伯?dāng)?shù)（We）繪制液滴形狀分布圖，并揭示了不同液滴形狀間的轉(zhuǎn)變機(jī)制，表示連續(xù)相的高剪切速率和流體結(jié)構(gòu)變化導(dǎo)致液滴由彈狀轉(zhuǎn)變?yōu)閱♀彔?。相較于液-液體系，氣-液體系中高的界面張力和液/氣黏度比將導(dǎo)致氣泡界面形變與流動(dòng)規(guī)律顯著不同[16]，而如何闡釋液相黏度對(duì)氣泡界面的作用機(jī)理成為相關(guān)研究的重點(diǎn)。Yao等[17]發(fā)現(xiàn)在Ca數(shù)小于0.07范圍內(nèi)，隨著Ca的增大，氣泡在液相剪切作用下頭尾曲率增大，而增加氣液相We數(shù)，液彈壓力升高，導(dǎo)致氣泡尾部更加扁平甚至出現(xiàn)凹陷[18]。Fei等[19]在矩形微通道中發(fā)現(xiàn)彈狀、啞鈴狀和手榴彈狀三種氣泡形狀，并發(fā)現(xiàn)增加液相黏度氣泡變形的臨界流速降低。此外，相界面的表面活性劑在連續(xù)相強(qiáng)剪切下將遷移至氣泡/液滴尾部，產(chǎn)生馬蘭戈尼效應(yīng)，引起尾部界面張力降低甚至破裂[20]。盡管以上研究指出了氣泡不規(guī)則界面及尾部破裂現(xiàn)象[20-21]，而關(guān)于液相黏度對(duì)氣泡界面作用機(jī)制的認(rèn)識(shí)尚不充分。Wu等[20]表明微通道內(nèi)氣泡/液滴界面形變和破裂是一個(gè)時(shí)間過(guò)程，但對(duì)界面演變過(guò)程卻未做深入分析。

本文針對(duì)微通道中不同黏度體系下氣泡界面及演變規(guī)律進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究。利用高速攝像機(jī)追蹤并獲取氣泡形狀和長(zhǎng)度等特征尺寸，重點(diǎn)闡釋氣泡界面形狀轉(zhuǎn)變機(jī)理。利用氣液流率比和Ca數(shù)繪制氣泡形狀流型分布圖，并建立流型轉(zhuǎn)變判別模型。根據(jù)氣泡形狀特征長(zhǎng)度研究了氣泡不同形狀間的演變過(guò)程，并分析了操作條件對(duì)流動(dòng)過(guò)程氣泡由棒槌狀向平尾狀和棒槌狀向尖尾狀轉(zhuǎn)變的影響。最后，結(jié)合氣液流率比和Ca數(shù)分析了尖尾狀氣泡的破裂機(jī)理與臨界條件，并提出尖尾破裂條件的預(yù)測(cè)模型。

1 材料和方法

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)所用微通道芯片由兩片聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）板制成，下板刻有微通道結(jié)構(gòu)，上板為光滑平板，上下板通過(guò)螺栓進(jìn)行密封。如圖1(a)所示，微通道為對(duì)流T形結(jié)構(gòu)，進(jìn)口分支和主通道的長(zhǎng)度分別為5mm 和25mm，均為寬（w）0.6mm、深（h）0.4mm 的矩形截面。微通道的制造精度為±6μm，占微通道深度1.5%，根據(jù)已有研究[22-23]，此粗糙度對(duì)流體流動(dòng)幾乎不產(chǎn)生影響。實(shí)驗(yàn)所用裝置及流程如圖1(b)所示，由兩臺(tái)微流注射泵（Harvard PHD 2000，USA，0.35%穩(wěn)定精度）以設(shè)定的流量分別將氣液兩相送至T形微通道的分支進(jìn)口。微流注射泵能夠精確控制氣液流速，并在T形結(jié)構(gòu)處生產(chǎn)穩(wěn)定的氣泡[氣泡長(zhǎng)度（LB）誤差小于6%，如圖2 所示]。液相流率（QL）和氣相流率（QG）范圍分別設(shè)定為40～100mL/h 和20～500mL/h。氣液兩相在T形交叉口處交匯并產(chǎn)生氣泡，隨后通過(guò)主通道流入收集瓶中。待流型和壓力穩(wěn)定后，在冷光燈照明下，采用高速攝像儀（FastCam SA1.1，Photron，Japan）以每秒2000 幀的拍攝頻率（精度為0.5μs）記錄微通道內(nèi)氣液兩相的流動(dòng)狀態(tài)。采用壓差傳感器（Honeywell ST3000，USA）測(cè)量主通道的進(jìn)口壓力，出口壓力為大氣壓。所有實(shí)驗(yàn)在(293.15±2)K和室內(nèi)壓力（101kPa）下進(jìn)行。

圖1 微通道結(jié)構(gòu)和實(shí)驗(yàn)裝置流程示意圖

圖2 氣泡初始長(zhǎng)度的穩(wěn)定性分析

1.2 材料與物理性質(zhì)

實(shí)驗(yàn)所用氮?dú)猓∟2，純度＞99.99%），杭州今工特種氣體有限公司；甘油（甘油，純度＞99%）和十二烷基硫酸鈉（SDS，純度＞99%），上海麥克林生化科技有限公司，藥品使用前均未經(jīng)任何處理。氣液兩相分別為氮?dú)夂筒煌视秃浚╟，0、20%、40%、60%、80%、90%，質(zhì)量分?jǐn)?shù)）的水溶液。水溶液中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.4%的表面活性劑SDS以提高通道壁的潤(rùn)濕性，產(chǎn)生穩(wěn)定流型。實(shí)驗(yàn)采用加熱方法，在甘油水溶液中溶解0.4%SDS粉末至溶液澄清，之后溶液放置在室內(nèi)冷卻至20℃，并在使用中依舊澄清，因而SDS質(zhì)量質(zhì)量分?jǐn)?shù)確定為0.4%。經(jīng)接觸角測(cè)定儀（JY-82B，承德鼎盛試驗(yàn)機(jī)測(cè)試設(shè)備有限公司）測(cè)量，不同甘油質(zhì)量分?jǐn)?shù)的水溶液與PMMA 通道芯片表面的接觸角均小于46°（圖3），表明溶液對(duì)材料表面具有很好潤(rùn)濕性。水溶液的密度（ρL）、界面張力（σ）和黏度（μL）分別 由 密 度 計(jì) （DMA-4500-M，Anton Paar，Austria）、表 面 張 力 儀（OCAH200，Dataphysics instruments GmbH，Germany）和 黏 度 儀（iVisc，LAUDA，Germany）測(cè)定。所有物理特性至少重復(fù)測(cè)量5 次，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采用平均值，誤差小于5%。相應(yīng)物性數(shù)據(jù)見(jiàn)表1。

表1 甘油水溶液的物理性質(zhì)

圖3 甘油水溶液與PMMA通道芯片表面的接觸角

2 結(jié)果與討論

2.1 氣泡形狀

實(shí)驗(yàn)觀察表明，氣泡在微通道內(nèi)運(yùn)動(dòng)過(guò)程中呈現(xiàn)四種氣泡形狀，分別為子彈狀[圖4(a)]、棒槌狀[圖4(b)]、平尾狀[圖4(c)]和尖尾狀[圖4(d)]。理論上，氣泡形狀是由液相壓力和黏性剪切力克服界面張力形成的。為闡明氣泡界面變形機(jī)理，對(duì)氣泡頭尾部壓差進(jìn)行分析。根據(jù)Young-Laplace 方程，氣泡尾部和頭部的拉普拉斯壓降分別為式(1)、式(2)。

圖4 微通道中典型的氣泡形狀

式中，P1為氣泡上游液相的壓力；P2為氣泡尾部?jī)?nèi)部壓力；P3為氣泡頭部?jī)?nèi)部壓力；P4為氣泡下游液相壓力；σ為界面張力；Rrear和rrear分別為氣泡尾部在y軸和z軸方向上的界面曲率半徑；Rhead和rhead分別為氣泡頭部在y軸和z軸方向上的界面曲率半徑。研究表明，液滴內(nèi)部壓力在不同流型下幾乎保持定值[24]，而氣相黏度比液相黏度低2～4個(gè)數(shù)量級(jí)，因此氣泡內(nèi)部壓力也可認(rèn)為是均勻的，即P2=P3。氣泡相鄰兩個(gè)液彈的壓差可由式(3)進(jìn)行表示。

（1）子彈狀氣泡[圖4(a)] 出現(xiàn)在低的氣液流率比和液相黏度條件，其形狀特征為具有穩(wěn)定的弧形頭尾部，且尾部曲率明顯小于頭部，表明氣泡相鄰液彈內(nèi)壓力P4＜P1，氣泡和與通道壁間的液膜將從氣泡尾部流向頭部。由于壁面摩擦作用，通道中心氣泡比通道壁附近流體流動(dòng)快，液膜內(nèi)產(chǎn)生速度梯度，而氣泡將受到液相流體反向剪切，從而導(dǎo)致氣泡頭部曲率大于尾部[25]。由圖5(a)可知，隨著液相黏度的增加，頭部曲率半徑變小而尾部弧形趨于平緩。這是由于較大黏度增強(qiáng)矩形截面角區(qū)液膜的流動(dòng)，進(jìn)而增強(qiáng)對(duì)氣泡頭部側(cè)面的反向剪切作用[17]。因此，在受限空間內(nèi)，氣泡通過(guò)改變頭尾曲率以提高頭尾壓差（P1-P4）來(lái)平衡增大的剪切應(yīng)力[25]。

圖5 液相黏度對(duì)微通道中氣泡形狀的影響

（2）棒槌狀氣泡[圖4(b)] 隨著氣液流率比升高，氣泡頭部曲率幾乎保持不變，而氣泡尾部（a區(qū)域）出現(xiàn)凹陷[圖4(b)][26]，尾部y軸方向上曲率逐漸減大，但始終保持Rrear＞Rhead，即P4＜P1[圖5(b)]，因而凹陷處液膜可能來(lái)自氣泡尾部[27]。由于矩形通道深度小于寬度（h＜w），氣泡受上下壁摩擦作用更為嚴(yán)重，因而凹陷部分液膜更傾向來(lái)自左右壁的角區(qū)。在較大氣液流率比下氣泡凹陷界面處在液體剪切作用被進(jìn)一步拉長(zhǎng)，從而形成棒槌狀[15]。隨著液相黏度的增加，液相黏性剪切力和液彈壓力增大，液體更易流向左右兩端而拉長(zhǎng)氣泡，導(dǎo)致氣泡尾部附近液膜變厚、尾部曲率變大[圖5(b)][28]。

（3）平尾狀氣泡[圖4(c)] 進(jìn)一步增大氣液流率比，氣泡頭部曲率仍維持不變，但尾部曲率較棒槌狀氣泡而減小，形狀為扁平或凹面狀，氣泡相鄰液彈內(nèi)壓力仍滿足P4＜P1。隨著氣/液流率比的增加，氣泡上游液彈壓力等于甚至高于氣泡內(nèi)壓力（P1≥P2），在上游液彈擠壓作用下氣泡尾部曲面最終由凸變平甚至變凹[29]。如圖6(a)所示，平尾狀氣泡是由棒槌狀氣泡在流動(dòng)過(guò)程演變而來(lái)。增加液相黏度，棒槌狀氣泡將提前向平尾狀轉(zhuǎn)變[圖5(c)]。氣泡由棒槌狀向平尾狀的演變過(guò)程將在第2.3 節(jié)展開(kāi)討論。

圖6 微通道中氣泡形狀的演變過(guò)程

（4）尖尾狀氣泡[圖4(d)] 高的液相黏度和氣液流率比下，氣泡在被拉長(zhǎng)的同時(shí)尾部曲率半徑銳減，其特征為具有穩(wěn)定的尖尾。隨著液相黏度和氣液流率比的增加，y軸方向氣泡尾部曲率半徑減小，而z軸方向上氣泡尾部形狀由凸變凹。研究發(fā)現(xiàn)，方形截面通道中液滴或氣泡在靠近通道壁處形成2 處或4 處尖尾[20,29]，而在矩形截面通道中則發(fā)現(xiàn)1處尖尾[15]。矩形微通道內(nèi)，液彈在通道中心流速最大[30]，且受壁面摩擦效應(yīng)顯著，因而尖尾極有可能為2 個(gè)，形成于上下通道壁面中心[20,29][圖4(d)]。

此外，表面活性劑存在情況下，Marangoni 效應(yīng)也可促進(jìn)尖尾形成[31]。由于彈狀流中氣泡速度高于周圍流體平均速度，氣泡界面上的表面活性劑在壁面剪切效應(yīng)下將從氣泡頭部剪切至尾部，導(dǎo)致氣泡界面產(chǎn)生張力梯度，而尾部界面張力最小[32]，因而在較大壁面剪切和上游液彈中心擠壓下，氣泡尾部變成近壁面尖而中間凹的尖尾形狀[圖5(d)][33]。如圖6(b)所示，尖尾狀氣泡通常也由棒槌狀氣泡演變而來(lái)。這是因?yàn)闅馀菰谏蛇^(guò)程中，氣泡界面處表面活性劑轉(zhuǎn)移和吸附飽和時(shí)間要長(zhǎng)于氣泡生成時(shí)間（亞秒級(jí)），剛生成氣泡界面的表面活性劑濃度梯度小，其尾部不容易發(fā)生變形，從而維持棒槌狀[34]。而隨著氣泡向下游流動(dòng)，氣泡界面表面活性劑在剪切作用下由頭部向尾部轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致氣泡界面活性劑濃度梯度增大，尾部界面張力最小，從而逐漸形成尖尾狀[29]。隨著液相黏度和兩相流率的增大，氣泡界面處增大的黏性剪切力將使表面活性劑的轉(zhuǎn)移和吸附速度加快[35-36]，氣泡界面容易形成較大張力梯度，導(dǎo)致尖尾狀提前出現(xiàn)[圖5(d)]，甚至出現(xiàn)尖尾破裂[圖5(e)]。

微尺度限域內(nèi)氣泡與其周圍液相流場(chǎng)相互耦合，因而氣泡形狀將密切影響周圍液相流場(chǎng)和傳質(zhì)特性。彈狀流型下，相鄰彈狀氣泡間的液彈內(nèi)循環(huán)已被證實(shí)能夠增強(qiáng)氣液傳質(zhì)[21]；棒槌狀氣泡的凹部表明，與之相鄰的液膜中存在較高壓力和壓力梯度，這有助于加速壁面流體的流動(dòng)，進(jìn)而提高氣泡主體的界面更新與傳質(zhì)[15,26]；平尾狀氣泡兩端較大的壓降有利于相鄰液彈間的交匯，從而增強(qiáng)氣泡主體與頭尾部的傳質(zhì)速率；在尖尾狀氣泡流型下，液膜厚且不易飽和，因而液膜的傳質(zhì)貢獻(xiàn)不容忽略[15]。此外，較大的界面剪切和Marangoni 效應(yīng)也有助于傳質(zhì)增強(qiáng)[37]。目前，關(guān)于彈狀氣泡流型下的氣液傳質(zhì)特性已有大量報(bào)道，而其他形狀氣泡周圍的液相流場(chǎng)和傳質(zhì)特性尚需進(jìn)一步研究。

2.2 氣泡形狀分布和預(yù)測(cè)

為進(jìn)一步探究氣泡形狀分布及轉(zhuǎn)變機(jī)理，系統(tǒng)分析黏度體系和兩相流速對(duì)氣泡形狀的影響[38]。利用兩相Ca數(shù)（Ca=uμL/σ，表示剪切力與界面張力的比值，其中u為兩相表觀速度）和QG/QL繪制氣泡形狀分布圖（圖7）。子彈狀氣泡出現(xiàn)在低Ca（0.002～0.203）區(qū)域內(nèi)，且隨QG/QL的增加而變窄。因?yàn)樵贑a＞0.0058，由擠壓和剪切共同控制下的氣泡生成尺寸較小，抗衡此狀態(tài)下氣泡界面張力需要更大的剪切力[17]。增加Ca，氣泡形狀由子彈狀轉(zhuǎn)變?yōu)榘糸碃?，而棒槌狀向平尾狀和尖尾狀的轉(zhuǎn)變需要更高Ca。增加液相黏度，流體流動(dòng)更為穩(wěn)定，導(dǎo)致棒槌狀向尖尾狀轉(zhuǎn)變需要更大剪切力，從而造成棒槌狀-尖尾狀的轉(zhuǎn)變線相比于棒槌狀-平尾狀轉(zhuǎn)變線向更高的Ca偏移。氣泡形狀區(qū)域的轉(zhuǎn)變線可根據(jù)QG/QL和Ca數(shù)進(jìn)行擬合預(yù)測(cè)，如式(4)所示。

圖7 氣泡形狀分布圖與轉(zhuǎn)變線

式中，參數(shù)a、b和c為擬合值，可根據(jù)最小二乘法計(jì)算得到。子彈狀與棒槌狀之間的轉(zhuǎn)變線，見(jiàn)式(5)，棒槌狀與平尾狀之間的轉(zhuǎn)變線見(jiàn)式(6)，棒槌狀與尖尾狀之間的轉(zhuǎn)變線見(jiàn)式(7)。

如圖7所示，轉(zhuǎn)變線的計(jì)算值與氣泡形狀過(guò)渡的實(shí)驗(yàn)值之間具有良好的一致性。該轉(zhuǎn)變線適用于矩形截面微通道（600μm×400μm）、0.002＜Ca＜2.588 和0.5＜QG/QL＜5 的實(shí)驗(yàn)條件。由以上分析可知，液相黏度和QG/QL的增加有利于形成尖尾狀氣泡。

2.3 氣泡形狀演變過(guò)程

由圖6可知，氣泡平尾狀或尖尾狀是由棒槌狀演變而來(lái)，并且演變過(guò)程與時(shí)間相關(guān)[20]。通過(guò)追蹤氣泡特性長(zhǎng)度（LB）和形狀轉(zhuǎn)變位置對(duì)氣泡形狀的演變機(jī)理進(jìn)行研究。各種氣泡形狀特征長(zhǎng)度的丈量方式如圖4所示。

固定甘油質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%，探究低黏體系中氣液流率比對(duì)氣泡由棒槌狀向平尾狀演變的影響，如圖8 所示。其中，坐標(biāo)x表示氣泡中心與氣液入口通道交叉口間的距離。氣泡在運(yùn)動(dòng)初期為棒槌狀，隨著流體逐漸向通道出口流動(dòng)，液膜內(nèi)泄漏流減小[39]，氣泡尾部受液彈壓力影響逐漸顯著而演變?yōu)槠轿矤?。氣泡長(zhǎng)度增加同樣不利于液膜泄漏，從而增強(qiáng)上游液彈擠壓作用，更加易于平尾狀氣泡形成，因而增大QG/QL，氣泡形狀轉(zhuǎn)變位置不斷向通道入口偏移。QL的增加也會(huì)使氣泡形狀轉(zhuǎn)變位置向通道入口偏移。這是因?yàn)?，氣泡上游液彈壓力隨著QL的增大而增大，氣泡尾部壓力及早地滿足P1≥P2。此外，在QG/QL＞4時(shí)，氣泡趨向由慣性力主導(dǎo)的環(huán)狀流過(guò)渡，氣泡長(zhǎng)度隨氣液流率比的增大而略微增加[40]，并導(dǎo)致氣泡形狀轉(zhuǎn)變位置略有不同。

圖8 微通道內(nèi)氣泡由棒槌狀向平尾狀的演變過(guò)程（c=40%）

固定液相甘油質(zhì)量分?jǐn)?shù)80%，高黏液相體系下氣泡由棒槌狀向尖尾狀的演變規(guī)律如圖6(b)和圖9所示。這一演變過(guò)程伴隨初期階段LB較大幅度增長(zhǎng)，直至氣泡尖尾發(fā)展完全，LB幾乎保持不變。QG/QL增加同樣有利于氣泡向尖尾狀過(guò)渡，導(dǎo)致轉(zhuǎn)變點(diǎn)向通道入口偏移。并且，較大QL下較強(qiáng)液相剪切將縮短表面活性劑在氣泡界面的轉(zhuǎn)移和吸附時(shí)間，從而增大尖尾狀氣泡流動(dòng)范圍。研究表明，氣泡圓弧狀向尖尾狀轉(zhuǎn)變需大于臨界黏性剪切力[20,29]。經(jīng)研究，本實(shí)驗(yàn)氣泡由橢圓形狀向尖尾狀轉(zhuǎn)變的臨界Ca值為0.08。進(jìn)一步增大Ca，剪切效應(yīng)增強(qiáng)且氣泡尾部界面張力因表面活性劑聚集而進(jìn)一步減小，導(dǎo)致氣泡尖尾處微氣泡剪切脫離[33]。氣泡尖尾發(fā)生破裂時(shí)的臨界LB不隨QG/QL而改變，而隨QL增大而減小，說(shuō)明尖尾破裂現(xiàn)象與液相剪切密切相關(guān)。

圖9 微通道內(nèi)氣泡由棒槌狀向尖尾狀的演變過(guò)程（c=80%）

2.4 氣泡形狀轉(zhuǎn)變規(guī)律

兩相流率和液相黏度對(duì)微通道內(nèi)氣泡形狀轉(zhuǎn)變位置的影響如圖10 所示，轉(zhuǎn)變位置（x）與QG/QL滿足冪律關(guān)系（QG/QL～axb）。由以上分析可知，較長(zhǎng)氣泡易受液相壓力和剪切力作用而發(fā)生尾部變形，因而QG/QL越大，各種形變情況下臨界轉(zhuǎn)變位置x越小，即越靠近通道入口。值得注意的是，甘油質(zhì)量分?jǐn)?shù)為80%時(shí)，氣泡由棒槌狀向尖尾狀的轉(zhuǎn)變距離并未隨QL的增加而單一遞減[圖10(c)]。當(dāng)QL從40mL/h 增至60mL/h 時(shí)，高黏體系（0.13＜Ca＜0.68）下由剪切機(jī)理控制下的氣泡生成尺寸顯著減小[圖5(e)][41]，氣泡形狀較為穩(wěn)定而不易變形[30]，因而形狀轉(zhuǎn)變位置向通道出口偏移。而當(dāng)QL進(jìn)一步增加，液相黏性剪切力足以抗衡界面張力，致使轉(zhuǎn)變線不斷靠近通道入口。

圖10 不同液相黏度下微通道內(nèi)氣泡形狀轉(zhuǎn)變規(guī)律

2.5 尖尾狀氣泡破裂的臨界條件

尖尾狀氣泡在微通道內(nèi)的流動(dòng)可分為不破裂和破裂兩類，氣泡尖尾破裂存在臨界條件[20,29]。Wu等[20]通過(guò)研究微通道中氣泡的尖尾破裂現(xiàn)象，利用毛細(xì)管數(shù)Ca與量綱為1 的長(zhǎng)度L（L=LB/w）建立氣泡尖尾破裂臨界條件的預(yù)測(cè)模型（Lc=aCab，Lc為臨界無(wú)量綱長(zhǎng)度）。Wang等[29]利用量綱為1的Ca、Re和奧內(nèi)佐格數(shù)（Oh）預(yù)測(cè)液滴尖尾破裂臨界條件。相關(guān)模型對(duì)本實(shí)驗(yàn)中氣泡尖尾破裂臨界條件的預(yù)測(cè)結(jié)果如圖11所示。Wu等[20]模型可很好模擬破裂臨界條件趨勢(shì)，但卻與實(shí)驗(yàn)值存在偏差[圖11(a)]，這可能由于通道截面幾何結(jié)構(gòu)不同所致。尖尾狀氣泡尾部破裂得益于上游液彈壓力積累與壁面摩擦，而矩形截面通道內(nèi)角區(qū)相較于方形截面更厚，液膜易于在角區(qū)流通，不利于液彈內(nèi)壓力積累，導(dǎo)致氣泡尖尾破裂需要更大Ca數(shù)（即較大液相流速和黏度）。此外，模型中Lc為氣泡流動(dòng)過(guò)程的一項(xiàng)因變量，方程使用具有不便。Wang 等[29]模型不能很好描述本實(shí)驗(yàn)氣泡尖尾破裂的臨界條件，兩者存在很大偏差[圖11(b)]，可能是由于液滴與氣泡的物理性質(zhì)，以及所用表面活性劑的濃度和種類不同。兩者都會(huì)影響相界面的張力梯度，導(dǎo)致尖尾破裂的臨界剪切力存在差異[20]。

圖11 尖尾狀氣泡破裂分布圖及轉(zhuǎn)變線

利用操作條件QG/QL和Ca繪制氣泡尖尾形狀破裂與不破裂分布圖（圖12），發(fā)現(xiàn)破裂臨界條件遵循式(8)關(guān)系。

圖12 尖尾狀氣泡破裂分布圖及轉(zhuǎn)變線

當(dāng)QG/QL＜0.83Ca-0.61，氣泡尾部在微通道內(nèi)趨于穩(wěn)定，不發(fā)生破裂，而當(dāng)QG/QL＞0.83Ca-0.61，氣泡尾部發(fā)生尖尾破裂。此關(guān)系式適用于實(shí)驗(yàn)條件為0.5＜QG/QL＜5、0.08＜Ca＜2.59。

3 結(jié)論

本文利用高速攝像對(duì)矩形微通道（600μm×400μm）內(nèi)不同黏度體系下氣泡形狀及其演變現(xiàn)象進(jìn)行研究，揭示了0.002＜Ca＜2.588 和0.5＜QG/QL＜5條件下矩形通道構(gòu)型、液相壓力和黏性對(duì)運(yùn)動(dòng)氣泡界面及其分布、演變和破裂的影響機(jī)制，為微通道反應(yīng)器內(nèi)氣-液兩相流調(diào)控提供理論指導(dǎo)。主要結(jié)論如下：

（1）通道內(nèi)觀察到子彈狀、棒槌狀、平尾狀和尖尾狀四種氣泡形狀，平尾狀和尖尾狀氣泡界面分別由液相壓力和黏性剪切力控制，利用Ca數(shù)和氣液流率比可很好地預(yù)測(cè)氣泡形狀。

（2）高黏體系（0.13＜Ca＜0.68）下由剪切機(jī)理控制的氣泡生成尺寸影響運(yùn)動(dòng)過(guò)程的界面穩(wěn)定性。在相對(duì)較低剪切效應(yīng)下小氣泡的高界面張力穩(wěn)定界面形狀，而當(dāng)剪切力升高至一定值，并足以能對(duì)抗小氣泡界面張力，氣泡運(yùn)動(dòng)過(guò)程界面發(fā)生變形。通過(guò)探究微通道內(nèi)氣泡特征長(zhǎng)度的演變過(guò)程，發(fā)現(xiàn)平尾狀和尖尾狀氣泡均由棒槌狀氣泡在運(yùn)動(dòng)過(guò)程演變而來(lái)，并且氣泡形狀轉(zhuǎn)變距離與Ca數(shù)和氣/液流率比呈負(fù)相關(guān)。

（3）提出了矩形截面微通道內(nèi)尖尾狀氣泡破裂的臨界條件模型。當(dāng)QG/QL＜0.83Ca-0.61，氣泡尾部在微通道內(nèi)趨于穩(wěn)定，不發(fā)生破裂。相反，當(dāng)QG/QL＞0.83Ca-0.61，氣泡尾部發(fā)生尖端破裂。

符號(hào)說(shuō)明

Ca——兩相毛細(xì)管數(shù)（Ca=μLu/σ）

c——質(zhì)量濃度，%

h——深度，m

L——量綱為1氣泡長(zhǎng)度（L=LB/w）

LB——?dú)馀蓍L(zhǎng)度，m

Oh——奧內(nèi)佐格數(shù)[Oh=μ(ρwσ)-0.5]

P——壓力，Pa

Q——體積流率，mL/s

R——半徑，m

Re——雷諾數(shù)（Re=ρQ/wμ）

r——半徑，m

u——兩相表觀流速，m/s

w——寬度，m

μ——黏度，Pa·s

ρ——密度，kg/m3

σ——界面張力，N/m

下角標(biāo)

c——臨界值

f——液膜

G——?dú)庀?/p>

head——?dú)馀蓊^部

L——液相

rear——?dú)馀菸膊?/p>