秦 皓 于子洋 黃 陽 胡 燦 朱曉晗 解偉亞 郭洪玲王 萍 李亞軍 鄭繼利 朱 軍** 梅宏成**

（1）中國人民公安大學(xué)偵查學(xué)院，北京 100038；2）公安部物證鑒定中心，北京 100038）

個(gè)體身份確認(rèn)是自然災(zāi)害、空難、爆炸、火災(zāi)、交通事故等事（案）件處置中的一項(xiàng)重要工作。隨著社會(huì)的發(fā)展和技術(shù)的進(jìn)步，中國在預(yù)防和應(yīng)對此類事（案）件方面的能力越來越強(qiáng)。指紋識(shí)別、DNA 檢測、牙齒印痕比對等技術(shù)在個(gè)體身份的確認(rèn)中發(fā)揮了重要作用［1］。這些技術(shù)具有準(zhǔn)確的識(shí)別能力，但它們都依賴與已知的個(gè)體數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，當(dāng)無法獲取死者生前的指紋、DNA 等數(shù)據(jù)時(shí)，上述方法也難以識(shí)別個(gè)體身份［2］，這往往會(huì)使事（案）件處置陷入困境。因此，引入新的分析檢驗(yàn)技術(shù)對個(gè)體進(jìn)行溯源和身份確認(rèn)，成為法庭科學(xué)領(lǐng)域的重要研究方向之一。

穩(wěn)定同位素技術(shù)基于穩(wěn)定同位素分布的地域差異性在物質(zhì)溯源方面具有廣泛的應(yīng)用。目前該技術(shù)已在農(nóng)產(chǎn)品溯源、食品科學(xué)、動(dòng)植物生態(tài)學(xué)、考古學(xué)、環(huán)境科學(xué)等諸多領(lǐng)域中開展了大量的應(yīng)用研究［3-7］。呂軍等［8］利用多種穩(wěn)定同位素對中國牛肉進(jìn)行產(chǎn)地溯源研究，結(jié)果表明，從山東省、內(nèi)蒙古自治區(qū)和山西省采集的牛肉樣品δ13C、δ15N、δ2H、δ18O值都有顯著的差異，利用這些比值可對牛肉產(chǎn)地來源進(jìn)行追溯，且可利用δ13C值推斷各地牛飼料中的主要成分。吳浩等［9］對不同產(chǎn)地（中國、法羅群島、挪威、智利、加拿大以及澳大利亞）三文魚的肌肉、表皮、鱗片以及骨骼中的碳、氮、氫、氧、硫穩(wěn)定同位素比值進(jìn)行分析，結(jié)果表明，采用穩(wěn)定同位素能完全將以上產(chǎn)地的樣品區(qū)分開，且還能將中國的虹鱒與進(jìn)口的三文魚進(jìn)行區(qū)分。在考古領(lǐng)域，人骨穩(wěn)定同位素δ13C、δ15N分析是古人類食物狀況研究的主要方法，δ13C可以顯示人的主食狀況，δ15N則反映其食肉程度的多少，兩者相結(jié)合可以大致區(qū)分出人骨樣品來自一般農(nóng)業(yè)區(qū)、牧區(qū)，還是臨近河海的地區(qū)［10］。將穩(wěn)定同位素技術(shù)應(yīng)用于法庭科學(xué)領(lǐng)域的研究也越來越多［11-12］。通過對多種身體組織（如頭發(fā)、指甲、牙齒和骨骼）中的多種元素（C、N、O、H、S）進(jìn)行穩(wěn)定同位素分析，可以對個(gè)體進(jìn)行溯源，推斷其出生地、生活移動(dòng)軌跡、長期居住地以及飲食習(xí)慣等［13-14］，為確認(rèn)其身份提供重要的線索。

為了促進(jìn)穩(wěn)定同位素技術(shù)在個(gè)體溯源領(lǐng)域的應(yīng)用，本文簡要介紹了穩(wěn)定同位素技術(shù)原理，對用于個(gè)體溯源的元素和不同人體組織中穩(wěn)定同位素蘊(yùn)含的信息特征進(jìn)行了綜述分析，并對該技術(shù)在個(gè)體溯源中的研究應(yīng)用現(xiàn)狀、存在問題以及未來發(fā)展方向進(jìn)行了總結(jié)展望。

1 穩(wěn)定同位素技術(shù)的基本原理

1.1 穩(wěn)定同位素

同位素是指原子序數(shù)（質(zhì)子數(shù)）相同但質(zhì)量數(shù)（中子數(shù)）不同的同一類元素，幾乎所有天然元素都以同位素形式存在。根據(jù)性質(zhì)不同，同位素分為穩(wěn)定同位素和放射性同位素，前者是指物理性質(zhì)相對較穩(wěn)定，沒有放射性和輻射效應(yīng)的一類同位素，而能夠自發(fā)地放出粒子并可以衰變?yōu)榱硪环N同位素的一類同位素被稱為放射性同位素，例如12C和13C為C 的穩(wěn)定同位素，而14C 為C 的放射性同位素。同一元素的不同同位素質(zhì)量不同，物理和化學(xué)性質(zhì)也存在差異，其豐度在各種物理、化學(xué)和生物代謝過程中常會(huì)發(fā)生改變。穩(wěn)定同位素在不同化合物或不同物質(zhì)間分布不同，在環(huán)境分布上具有差異性。由于重同位素的自然豐度一般都很低，進(jìn)行同位素分析一般不直接測定其絕對豐度，而是測定它們的相對豐度或同位素比率R（isotope ration），即某一元素的重同位素原子豐度與輕同位素原子豐度之比，例如2H/1H、13C/12C。在實(shí)際研究中，為便于比較不同來源同一物質(zhì)穩(wěn)定同位素組成的細(xì)微差異，穩(wěn)定同位素比值常用千分偏差值（δ值）來表示，其計(jì)算公式如下［15］：

其含義為樣品中重、輕兩種同位素比值相對于某一標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)對應(yīng)比值的相對千分差。δ值的大小基于標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)確定，國際原子能組織（IAEA）和美國國家標(biāo)準(zhǔn)局（NBS）頒布了國際通用的同位素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)［15］。H、C、N、O、S穩(wěn)定同位素的國際標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)分別為標(biāo)準(zhǔn)平均大洋海水（SMOW）、美國南卡羅來納州白堊紀(jì)皮狄組層位中的擬箭石化石（PDB）、大氣氮?dú)猓∟2-atm）、標(biāo)準(zhǔn)平均大洋海水（SMOW）、鐵隕石中的隕硫鐵（CDT）。

1.2 穩(wěn)定同位素分析的方法與原理

穩(wěn)定同位素研究中常用的測定方法有激光同位素分析法和穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜法。激光同位素分析法基于連續(xù)波長的紅外波譜被待測樣品吸收之后的紅外吸收光譜特征來定量樣品含量和同位素組成［16］。根據(jù)原理差異，主流的激光同位素分析可分為兩種：由LGR 公司研發(fā)的離軸積分腔輸出光譜（OA-ICOS）和Picarro 公司研發(fā)的波長掃描光腔衰蕩光譜（WS-CRDS）［17］。OA-ICOS 技術(shù)基于高分辨率激光吸收光譜，將激光射入裝有目標(biāo)氣體的光腔中，使其在諧振腔兩端反射鏡中反復(fù)震蕩并多次穿過樣品，光與樣品充分作用后可根據(jù)待測樣品的吸收光譜測量其濃度，進(jìn)而精確計(jì)算同位素含量［17-18］。WS-CRDS 技術(shù)將激光二極管發(fā)射出的單頻光束射入含有三面高反射率鏡子的腔室進(jìn)行連續(xù)反射，光電感應(yīng)達(dá)到某一閾值時(shí)關(guān)閉連續(xù)激光，光強(qiáng)度會(huì)隨時(shí)間呈指數(shù)衰減直至為零，通過樣品吸收的衰蕩時(shí)差計(jì)算待測樣品的分子濃度和同位素比值［17，19-20］。穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜法則將待測樣品中C、N、O、H、S 等元素轉(zhuǎn)換成氣體進(jìn)行不同穩(wěn)定同位素比率測定，根據(jù)用途和樣品狀態(tài)不同可與元素分析儀（EA）、氣相色譜（GC）、液相色譜（LC）等儀器聯(lián)用［21］。

激光同位素分析法多適用于氣態(tài)、液態(tài)樣品同位素的測定，在生態(tài)學(xué)、環(huán)境學(xué)、地質(zhì)學(xué)等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用［16-17，19］。法庭科學(xué)領(lǐng)域中用于個(gè)體溯源的樣本多為固體（頭發(fā)、指甲、骨骼、牙齒等），因此一般使用元素分析-穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀（EA-IRMS）進(jìn)行分析。EA-IRMS 由3 部分構(gòu)成，元素分析儀（EA）、連續(xù)流接口裝置（Conflo）、穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀（IRMS）（圖1）。分析樣品時(shí)，經(jīng)前處理后的樣品首先進(jìn)入元素分析儀，通過高溫裂解（H、O）或燃燒（C、N、S）將樣品中的H、O、C、N 和S 元素分別轉(zhuǎn)化為H2、CO、CO2、N2和SO2，然后經(jīng)氣相色譜柱分離后通過Conflo接口導(dǎo)入穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀，同時(shí)引入高純度H2、CO、CO2、N2和SO2作為參考?xì)?，重、輕穩(wěn)定同位素質(zhì)荷比不同，在磁場中飛行軌道不同，從而被不同的法拉第杯收集，形成原始檢測信號(hào)和數(shù)據(jù)［21-22］。

Fig. 1 Schematic diagram of EA-IRMS［23］圖1 EA-IRMS原理示意圖

2 個(gè)體溯源中常用的穩(wěn)定同位素

人體組織中穩(wěn)定同位素組成與其生長過程中個(gè)體攝入的食物以及飲用水的同位素組成密切相關(guān)［24］。研究表明，動(dòng)植物體和水的穩(wěn)定同位素組成具有地域特征性，生活在不同地區(qū)人們的農(nóng)業(yè)習(xí)俗和文化飲食習(xí)慣差異可以通過飲食、飲水等體現(xiàn)在人體組織（如頭發(fā)、指甲、骨骼和牙齒）的穩(wěn)定同位素組成中［25］。因此，人體組織中蘊(yùn)含了一個(gè)人的生活史信息，包括旅居信息和飲食信息，通過穩(wěn)定同位素分析能提供有關(guān)身份不明死者的生活地區(qū)和移動(dòng)軌跡信息，進(jìn)而對個(gè)體進(jìn)行溯源。法庭科學(xué)領(lǐng)域?qū)τ谌梭w組織穩(wěn)定同位素的研究和分析主要集中在5個(gè)非金屬元素及其穩(wěn)定同位素上（H、C、N、O 和S），即“生物元素”，這5 種元素構(gòu)成了生物體的大部分組織［26］。

2.1 H、O穩(wěn)定同位素

人體組織中H和O元素的主要來源是水，一般通過飲用水、飲料直接攝入或食用水果、蔬菜等食物間接攝入。在水循環(huán)過程中，H、O元素具有相似的分餾過程，H 的穩(wěn)定同位素有1H 和2H 兩種，而O 元素有16O、17O 和18O 三種穩(wěn)定同位素，1H、2H 分別與16O、17O、18O 組合形成同位素組成不同的水分子，由于組成不同、質(zhì)量不同，其在蒸發(fā)和冷凝過程中的分餾特征也有所不同。在海水蒸發(fā)形成云層的過程中，由較重同位素組成的水分子更容易以液體形式存在，而由較輕同位素組成的水分子更傾向于以氣體的形式存在，因此在降雨過程中含有較重同位素的水分子更容易形成雨滴降落，隨著云層中較重同位素比例的減少，降水中的δ2H、δ18O 值會(huì)越來越低，水的δ2H 和δ18O 值顯現(xiàn)出由沿海至內(nèi)陸逐漸降低的特征［27-28］。除此以外，隨著維度、海拔的升高以及溫度的降低，水的δ2H 和δ18O 值都會(huì)有不同程度的下降［15］。多種效應(yīng)的影響使得不同地區(qū)水中氫、氧穩(wěn)定同位素比值存在顯著的差異，此特征可作為個(gè)體溯源的基礎(chǔ)。雖然氣候、環(huán)境相似地區(qū)的氫、氧穩(wěn)定同位素組成差異較小，但穩(wěn)定同位素分析仍可為調(diào)查人員提供有效線索來排除大部分其他區(qū)域［22］。

2.2 C、N、S穩(wěn)定同位素

食物是人體C、N 和S 元素的主要來源，因此將這幾種元素稱為“飲食元素”，不同地區(qū)種植的農(nóng)作物類型及當(dāng)?shù)鼐用耧嬍称煤土?xí)慣不同，人體組織中的δ13C、δ15N 和δ34S 值在一定程度上可以反映出個(gè)體的地理位置信息［29］。

碳元素的豐度變化主要和植物光合作用途徑有關(guān)，盡管所有植物都是以大氣中CO2作為碳源，但不同植物對13C 的識(shí)別和排出能力不同，會(huì)產(chǎn)生不同的分餾效應(yīng)。單子葉植物（C4 植物），例如甘蔗、玉米、高粱、熱帶植物和海洋植物等進(jìn)行Hatch-Slack 光合循環(huán)，這類植物的δ13C 值通常在-15‰到-7‰；而雙子葉植物（C3 植物），例如小麥、水稻、大豆、馬鈴薯等植物則采用Calvin-Benson 光合循環(huán)，其δ13C 值范圍通常在-35‰至-20‰；CAM植物為具景天酸代謝途徑的植物，其δ13C值處于C3和C4植物之間，但該類植物在人類食物中并不常見［30-31］。人體組織中碳穩(wěn)定同位素的變化主要與個(gè)體飲食中植物類型（C3植物或C4植物）的占比有關(guān)，飲食中含有大量C4植物的個(gè)體，無論是直接攝入還是通過食用以C4 植物為飼料的動(dòng)物間接攝入，其組織穩(wěn)定同位素組成都與以C3植物為食物的個(gè)體顯著不同［32］。此外，海洋生物13C 含量較陸地更為豐富，大量食用海洋生物會(huì)使組織中δ13C值升高，如因紐特人主要依靠捕撈海洋動(dòng)物為生，其組織會(huì)表現(xiàn)出更高的δ13C 值［33］。即使經(jīng)濟(jì)全球化導(dǎo)致世界范圍內(nèi)的飲食呈現(xiàn)均質(zhì)化趨勢，但不同地區(qū)個(gè)體組織的δ13C值分布仍存在地理差異［29］。

氮穩(wěn)定同位素組成主要與個(gè)體食用動(dòng)物蛋白質(zhì)的種類和數(shù)量有關(guān)。動(dòng)物組織中δ15N 值又與物種、生活地區(qū)、食物來源等因素有關(guān)［33］。動(dòng)物在消化吸收食物時(shí)，15N 會(huì)在其體內(nèi)富集，通常從食物鏈中的一個(gè)營養(yǎng)級上升到另一個(gè)營養(yǎng)級時(shí)，δ15N值會(huì)增加約3‰［34］，而通常海洋中食物鏈更長，因此海洋動(dòng)物組織中δ15N 值往往高于陸地動(dòng)物［35］。不同地區(qū)居民的食物來源以及飲食習(xí)慣存在一定差異，其身體組織中δ15N值也會(huì)出現(xiàn)差異，消耗較高等級動(dòng)物蛋白質(zhì)的個(gè)體通常具有較高的δ15N 值［36］，有研究發(fā)現(xiàn)經(jīng)常食用海鮮的個(gè)體，其組織中δ15N值高于主要食用牛肉或主要食用素食的個(gè)體［37］。在利用δ15N值推斷個(gè)體來源時(shí)，可與δ13C分析結(jié)果相結(jié)合，以獲取更多地理位置信息。

硫穩(wěn)定同位素體現(xiàn)了飲食中與海洋密切相關(guān)的蛋白質(zhì)來源［38］，海洋生物（如魚類、貝類）、長期生活在沿海地區(qū)附近的動(dòng)植物組織中δ34S含量比內(nèi)陸生物更高，同時(shí)化工污染和人工施肥也會(huì)影響所生產(chǎn)農(nóng)作物中34S 的含量。直接食用海洋來源的食物或種植于海岸的農(nóng)作物都會(huì)對人體組織中的δ34S值產(chǎn)生顯著影響，食物中的蛋白質(zhì)經(jīng)消化系統(tǒng)分解為氨基酸進(jìn)入人體組織時(shí)，幾乎不存在硫穩(wěn)定同位素分餾，據(jù)此可推斷個(gè)體是否來源于沿海地區(qū)［32，39-40］。與碳、氮元素相比，硫同位素豐度較低且影響因素較為復(fù)雜［41］，因此該元素在個(gè)體溯源研究中應(yīng)用較少。

3 不同組織的穩(wěn)定同位素分析

頭發(fā)和指甲的角蛋白以及骨骼的膠原蛋白是最常見的蛋白質(zhì)組織，而牙齒和骨骼中的羥基磷灰石則是最常見的生物礦物組織。人體組織中的蛋白質(zhì)和生物礦物質(zhì)通過記錄飲用水和食物中的穩(wěn)定同位素特征，反映了個(gè)體相應(yīng)生活歷史的地理和飲食信息。根據(jù)時(shí)間尺度可將人體組織分為：a. 具有長期“記憶”的組織（骨骼和牙齒）；b. 具有較短“記憶”的組織（頭發(fā)和指甲）。表1 列出了不同人體組織所記錄信息的大致時(shí)間段。

Table 1 Approximate time period of information recorded by different human tissues［11，42］表1 不同人體組織記錄信息的大致時(shí)間段［11，42］

3.1 長期“記憶”組織——骨骼和牙齒

骨骼和牙齒是死后存在時(shí)間最長的人體組織，如果條件允許，它們可以保持?jǐn)?shù)百年甚至數(shù)千年原始狀態(tài)［43］。骨骼由膠原蛋白、非膠原蛋白以及羥基磷灰石組成，牙釉質(zhì)的主要成分是羥基磷灰石，對不同組分中“生物元素”的穩(wěn)定同位素進(jìn)行分析都可以為個(gè)體的溯源提供有效信息［44-45］。不同組織穩(wěn)定同位素比值分別記錄了組織形成期間個(gè)體生活的地域及飲食信息，骨骼提供了個(gè)體生命最后幾年或幾十年的居住和飲食記錄，而牙齒中穩(wěn)定同位素反映了個(gè)體嬰兒和兒童時(shí)期的居住區(qū)域［46］。

骨骼在個(gè)體整個(gè)生命周期中都會(huì)以不同速率重塑，且不同骨骼重塑率也不同，這意味著不同骨骼蘊(yùn)含著個(gè)體在不同時(shí)間段的生活信息。肋骨可以提供死者生前5~10 年的地理和飲食信息，股骨則保留著死者生前20~25 年的記錄［24］，這些特征使骨骼成為同位素分析應(yīng)用中極佳的信息來源。目前已有研究證明其在溯源方面的效力，如居住在北美的人會(huì)比居住在歐洲和亞洲的人攝入更多的C4 植物及其衍生食品，這種差異會(huì)反映在骨骼δ13C 值中［47］。Bartelink等［48］對戰(zhàn)爭遺骸骨骼中羥基磷灰石和膠原蛋白的同位素組成進(jìn)行分析對比，發(fā)現(xiàn)亞洲人與美國人骨骼中δ13C值具有顯著差異。但同時(shí)骨骼重塑時(shí)間緩慢，會(huì)記錄個(gè)體死亡前很長一段時(shí)間內(nèi)積累的飲食和居住地區(qū)信息，但由于飲食和居住地穩(wěn)定同位素特征的混合影響，也可能會(huì)提供誤導(dǎo)性的結(jié)果［30］。例如，在死亡前幾年搬家到另一地區(qū)或國家的個(gè)體，骨骼可能保留其原有居住地區(qū)部分穩(wěn)定同位素信息以及其最近居住地區(qū)的信息。因此，骨骼穩(wěn)定同位素比值對需要確定死者較長時(shí)間生活區(qū)域的案例更具應(yīng)用價(jià)值。

牙齒形成于個(gè)體的嬰兒期和兒童期，一旦完全形成就不會(huì)發(fā)生更新重塑，它代表了牙釉質(zhì)形成時(shí)不同時(shí)期的“快照”，反映了有關(guān)出生地、嬰兒期和兒童期的生活地域、飲食信息，對幾顆形成時(shí)間不同的牙齒進(jìn)行分析即可提供從出生到青春期的飲食和居住模式信息［30］。Someda 等［49］研究表明，牙齒羥基磷灰石的δ13C值和δ18O值可以準(zhǔn)確分辨出日本和美國士兵的遺骸。對牙齒穩(wěn)定同位素的檢測多集中在碳、氧兩種元素［49-51］，由于牙釉質(zhì)中碳酸鹽離子會(huì)取代羥基離子，且取代的程度尚不明確，因此2H 的比值特征不能作為個(gè)體地理來源的指標(biāo)［52］。并非所有恒牙都是“理想檢材”。恒切牙、犬齒和第一磨牙（M1 齒）的牙蕾在出生時(shí)開始形成，但牙冠通常要到4~5 歲時(shí)才能生長完成，因此會(huì)保留斷奶到開始飲食飲水整個(gè)時(shí)期穩(wěn)定同位素的變化特征；第二磨牙牙蕾（M2 齒）在2~3 歲左右開始形成，牙冠生長在7~8歲后完成；第三磨牙（M3牙）的牙冠礦化在出生后7~10年開始，在12~16歲之間完成。為了避免斷奶過程對穩(wěn)定同位素的影響，在分析時(shí)應(yīng)盡可能選擇M2 和M3 齒進(jìn)行同位素分析［42］。由于受生長形成時(shí)間的限制，牙齒穩(wěn)定同位素分析多用于識(shí)別個(gè)體的出生地，對于長期生活在非出生地的成年人，牙齒穩(wěn)定同位素分析所能提供的信息有限。

3.2 短期“記憶”組織——頭發(fā)和指甲

頭發(fā)和指甲有許多共同的特征，從成分上來看，頭發(fā)和指甲的主要成分都是角蛋白（α角蛋白（頭發(fā)）、β 角蛋白（指甲）），雖然兩者都在不斷生長形成，但其本質(zhì)上都是靜態(tài)的，即形成時(shí)角化的頭發(fā)和指甲都不是活組織且不會(huì)再次重塑。從記錄的時(shí)間尺度來看，分析頭發(fā)或指甲的穩(wěn)定同位素組成可以提供個(gè)體近期的生活史信息（具體取決于用于分析頭發(fā)或指甲的長度）。相較于牙齒和骨骼，頭發(fā)和指甲的采集不具有侵入性且生長的方向性也更明確，可以作為連續(xù)“記錄器”以提供更多調(diào)查信息，因此對頭發(fā)和指甲的研究需要記錄組織的方向性，以便按照時(shí)間順序檢測穩(wěn)定同位素組成的變化。與其他組織相同，不同個(gè)體頭發(fā)和指甲的穩(wěn)定同位素比值有助于重建其旅居信息和飲食習(xí)慣。作者所在課題組采集了中國不同城市常住居民的頭發(fā)和指甲，發(fā)現(xiàn)同一地區(qū)常住居民不同段頭發(fā)或指甲具有相似穩(wěn)定同位素比值，而不同地區(qū)居民具有顯著差異［23，53-55］。國外也有研究表明，生活在美國不同地區(qū)的個(gè)體以及生活在美國和歐洲的個(gè)體其頭發(fā)中碳、氮和硫穩(wěn)定同位素比值存在顯著差異［32，56］。Fraser等［57］收集并測定了20名學(xué)生不同時(shí)間段的頭發(fā)和指甲樣本中的氫、氧、碳和氮穩(wěn)定同位素，發(fā)現(xiàn)由于生活環(huán)境改變導(dǎo)致的飲食和飲水變化會(huì)使個(gè)體頭發(fā)和指甲中的四種穩(wěn)定同位素比值發(fā)生改變［57］，提示旅居者頭發(fā)和指甲中穩(wěn)定同位素比值會(huì)顯示出規(guī)律性變化。

除上述相同點(diǎn)外，頭發(fā)和指甲也存在部分差異。一般來說頭發(fā)平均每天增長0.4 mm，在這種生長速度下，1 cm長的頭發(fā)可以記錄個(gè)體大約25 d的生活情況。手指甲每月增長約2~3 mm，指尖的指甲記錄的是個(gè)體大約6個(gè)月前的穩(wěn)定同位素組成情況。有研究表明，指甲角蛋白的形成比頭發(fā)更慢，來自同一個(gè)體頭發(fā)中穩(wěn)定同位素的比值與指甲略有差異，頭發(fā)和指甲樣本間的δ13C 值差異約為-0.3‰至-0.5‰，而δ15N 差異約為+0.5‰至+1.0‰［25，57-59］。

在調(diào)查過程中，大部分遺骸上頭發(fā)和指甲會(huì)完整保留，調(diào)查者可對某一個(gè)體的頭發(fā)和指甲進(jìn)行分段分析，根據(jù)頭發(fā)或指甲的長度和生長速度推斷個(gè)體某個(gè)時(shí)間節(jié)點(diǎn)的穩(wěn)定同位素組成特征，并以時(shí)間尺度重建身份不明個(gè)體近期的生活地域和飲食信息，以確定個(gè)體是否存在地理位置上的移動(dòng)，因此對頭發(fā)和指甲穩(wěn)定同位素比值的測定往往可以提供個(gè)體生活地域變換等重要信息，為個(gè)體溯源提供線索。

4 穩(wěn)定同位素技術(shù)在個(gè)體溯源中的應(yīng)用

在考古學(xué)領(lǐng)域，溯根究源一直是重點(diǎn)研究目標(biāo)之一。根據(jù)“我即我食”的原理，生物組織的化學(xué)成分直接取決于其所攝取的食物，對考古遺址中人類遺骸的穩(wěn)定同位素進(jìn)行分析，可以揭示和重建古代人類的生活區(qū)域、營養(yǎng)狀況和飲食特征，推斷其遷徙活動(dòng)和食物結(jié)構(gòu)［60-62］。Schoeninger 等［63］在1983 年首次利用人類骨骼中C、N 穩(wěn)定同位素比值，區(qū)分了生活和飲食方式不同的古代人群（狩獵、打漁和農(nóng)耕）。王寧等［64］對遺跡中動(dòng)物和人類骨骼中C、N、O 穩(wěn)定同位素分析的結(jié)果表明，物種間的δ18O值差異主要與飲用水來源和自身新陳代謝方式有關(guān)，在此基礎(chǔ)上利用C、N穩(wěn)定同位素重建了其飲食結(jié)構(gòu)，并結(jié)合當(dāng)時(shí)文化因素推測了不同古代人群來源地的具體情況。叢德新等［65］、雷帥等［66］結(jié)合遺骸牙齒C、N 穩(wěn)定同位素比值特征和生物鏈不同營養(yǎng)級同位素富集特點(diǎn)，重建了古代人群的飲食結(jié)構(gòu)并通過飲食的改變推斷了古代人類的遷移情況。Richards 等［67］通過對歐洲考古遺址人類骨膠原δ34S值分析和在海洋、淡水和陸地生態(tài)系統(tǒng)之間δ34S值的差異推斷個(gè)體飲食習(xí)慣，結(jié)合地區(qū)δ34S 值特征推斷古代人群的居住地區(qū)。Sharp等［68］對遺骸頭發(fā)中H穩(wěn)定同位素進(jìn)行了分析，推測了死者生前的旅居史。上述研究表明，遺骸組織穩(wěn)定同位素記錄了當(dāng)時(shí)環(huán)境中穩(wěn)定同位素的狀況，通過對不同組織進(jìn)行穩(wěn)定同位素分析，可以揭示古代人類的生活區(qū)域、食物結(jié)構(gòu)，基于地理位置、飲食習(xí)慣的差異性，穩(wěn)定同位素比值可作為一種天然示蹤劑用于確定古代人類的來源。

法庭科學(xué)與考古學(xué)在許多方面都具有相似性，都需要對現(xiàn)場遺留的“證據(jù)”進(jìn)行識(shí)別、記錄和采樣，并加以分析來重建已經(jīng)發(fā)生的事件［69］，因此考古學(xué)的一些基本原理和方法也可以應(yīng)用于法庭科學(xué)領(lǐng)域，穩(wěn)定同位素分析技術(shù)便是其中之一。盡管在考古學(xué)中對人類遺骸進(jìn)行穩(wěn)定同位素分析研究較為成熟，但該技術(shù)在法庭科學(xué)領(lǐng)域中的應(yīng)用并不廣泛，還存在巨大的拓展?jié)摿?。目前國外法庭科學(xué)家已經(jīng)進(jìn)行了一些探索性的研究工作，證明了該技術(shù)在現(xiàn)代人類個(gè)體溯源相關(guān)案件中的可行性和有效性。2002 年，德國警方在高速公路附近發(fā)現(xiàn)了一具處于高度腐爛狀態(tài)男性尸體，指紋、DNA、牙齒印痕比對無法識(shí)別死者身份，Rauch 等［44］對死者頭發(fā)、枕骨和牙齒進(jìn)行了穩(wěn)定同位素分析，較高的δ13C和δ14N值表明死者可能來自飲食多為玉米的地區(qū)，δ2H值表明死者生前居住地遠(yuǎn)離海邊，結(jié)合尸體埋葬地土壤的紅外光譜測定結(jié)果，綜合推斷死者居住在羅馬尼亞附近地區(qū)，警方通過這些信息進(jìn)一步調(diào)查確定了死者身份并最終破案。Meier-Augenstein 等［70］對愛爾蘭一具被肢解男性尸體的指甲、體毛進(jìn)行C、N、H、O 穩(wěn)定同位素比值分析，指甲和體毛的穩(wěn)定同位素比值與當(dāng)?shù)貙φ照邲]有顯著差異，表明其飲食、飲水習(xí)慣與當(dāng)?shù)鼐用褚恢拢狼伴L期生活在當(dāng)?shù)?，進(jìn)一步利用死者股骨δ18O 值結(jié)合骨骼重塑速率推測死者并非出生于當(dāng)?shù)?，而是從“非洲之角”附近的國家來到愛爾蘭，根據(jù)上述信息和線索，最終確定死者來自肯尼亞，于7 年前移民愛爾蘭。在另一起英國的案件中，Meier-Augenstein等［47］對一名亞裔男性死者的頭發(fā)逐段進(jìn)行穩(wěn)定同位素比值分析，結(jié)合其實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的方程推算出了各段頭發(fā)生長對應(yīng)的氣象降水中δ2H值，并和歐洲的相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，推斷出死者生前先在東歐或歐亞大陸部分地區(qū)停留了2.5~3個(gè)月，然后直接遷移到中歐生活了大約6~7 個(gè)月，最后到達(dá)了他在威爾士附近的最后居住地生活了3~4 個(gè)月，這些推斷都與警方最終的調(diào)查結(jié)果相符。Font 等［71］對一名身份不明男性死者骨骼和牙齒中多種穩(wěn)定同位素進(jìn)行測定，經(jīng)分析比對發(fā)現(xiàn)其骨骼δ13C值和δ15N值與歐洲地區(qū)居民相似，根據(jù)牙齒和骨骼中δ18O值推測此人可能來自波蘭南部或斯洛伐克地區(qū)，最終的調(diào)查結(jié)果證實(shí)死者來自波蘭西南部。Bartelink 等［48］在調(diào)查戰(zhàn)爭遺骸的身份時(shí)，基于美國和亞洲的飲食偏好差異使美國人組織具有更高的δ13C值這一研究結(jié)果，利用穩(wěn)定同位素技術(shù)對遺骸的骨骼和牙齒進(jìn)行分析，成功區(qū)分了美國和亞洲人的遺骸。這些利用穩(wěn)定同位素技術(shù)進(jìn)行現(xiàn)代個(gè)體溯源的案例均得到了較好的效果，證明了利用穩(wěn)定同位素對現(xiàn)代個(gè)體進(jìn)行溯源切實(shí)可行，并且在現(xiàn)代人類個(gè)體溯源推斷中可以利用案件中不同人體組織的穩(wěn)定同位素?cái)?shù)據(jù)與現(xiàn)有穩(wěn)定同位素?cái)?shù)據(jù)庫進(jìn)行比對分析，從而更有效地推斷死者生前的生活地域或生活軌跡。

國內(nèi)法庭科學(xué)領(lǐng)域的穩(wěn)定同位素應(yīng)用研究尚處于起步階段，應(yīng)用案例相對較少。劉昌景等［72］以人頭發(fā)樣品氫穩(wěn)定同位素比值檢測方法為例，系統(tǒng)論證了頭發(fā)樣品穩(wěn)定同位素檢驗(yàn)過程中如何進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)品選擇和真值校正算法，為人頭發(fā)樣本穩(wěn)定同位素比值數(shù)據(jù)庫的構(gòu)建奠定了基礎(chǔ)。何亞等［53］、何欣龍等［55，73］、于子洋等［23］研究測定了中國不同城市居民頭發(fā)或指甲中H、O穩(wěn)定同位素組成，并進(jìn)一步利用穩(wěn)定同位素比值差異結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)方法，實(shí)現(xiàn)了對國內(nèi)不同城市和地區(qū)生活居民的區(qū)分。于子洋等［54］還對不同城市居民頭發(fā)中C、N穩(wěn)定同位素的比值特征和影響因素進(jìn)行了初步探究。梅宏成等［11］在一起案件中對死者指甲進(jìn)行C、H、O、N 穩(wěn)定同位素分析，并與四川達(dá)州當(dāng)?shù)鼐用裰讣字蟹€(wěn)定同位素比值進(jìn)行比較，推斷死者生前可能生活在該地區(qū)，為案件偵破提供了線索。這些研究為穩(wěn)定同位素技術(shù)在國內(nèi)法庭科學(xué)領(lǐng)域相關(guān)案件中的應(yīng)用儲(chǔ)備了數(shù)據(jù)和積累了經(jīng)驗(yàn)。

穩(wěn)定同位素技術(shù)雖然無法直接對某一個(gè)體進(jìn)行準(zhǔn)確“識(shí)別”，但在具有全國或全球穩(wěn)定同位素?cái)?shù)據(jù)庫的情況下，可以實(shí)現(xiàn)對個(gè)體的生活區(qū)域或旅居軌跡進(jìn)行較為準(zhǔn)確的刻畫，能夠縮小個(gè)體識(shí)別范圍，提高個(gè)體身份確認(rèn)的效率，在個(gè)體溯源領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

5 總結(jié)與展望

目前針對人體組織中穩(wěn)定同位素的分析研究和相關(guān)數(shù)據(jù)主要集中在美國和歐洲等發(fā)達(dá)國家和地區(qū)，但在大多數(shù)研究中相關(guān)樣品采集數(shù)量少，樣品來源區(qū)域范圍較小，樣品提供者的個(gè)人信息及飲食信息不明確，上述因素導(dǎo)致人體組織穩(wěn)定同位素比值特征和變化規(guī)律的研究仍存在許多亟待解決的問題。a. 氣候、地質(zhì)和人為因素等對穩(wěn)定同位素組成的影響尚不明確；b. 穩(wěn)定同位素在人體內(nèi)代謝過程中分餾機(jī)制尚不清晰；c. 雖然Meier-Augenstein等［70］嘗試建立了人體組織中穩(wěn)定同位素比值和氣象水中數(shù)據(jù)的換算模型，但該模型并沒有經(jīng)過大量案例和數(shù)據(jù)的驗(yàn)證，且不同地區(qū)穩(wěn)定同位素比值特征會(huì)受到氣候等因素的影響，因此需要在全球范圍內(nèi)構(gòu)建不同區(qū)域的穩(wěn)定同位素?cái)?shù)據(jù)庫和數(shù)據(jù)分析模型，為穩(wěn)定同位素技術(shù)在個(gè)體溯源中的有效應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。

穩(wěn)定同位素技術(shù)已初步顯示了其在個(gè)體溯源中的優(yōu)越性，特別是在“傳統(tǒng)”技術(shù)無法發(fā)揮有效作用的情況下，穩(wěn)定同位素可以提供線索和方向，縮小追溯范圍。隨著相關(guān)機(jī)理研究的深入，全球性精細(xì)化數(shù)據(jù)庫和溯源分析模型、體系的構(gòu)建，穩(wěn)定同位素技術(shù)在推斷個(gè)體來源、重點(diǎn)人員活動(dòng)軌跡刻畫、認(rèn)定重大事故受害者身份等方面將發(fā)揮越來越重要的作用。