崔彭帝,薛啟隆,程宇康,劉新龍,于 洋*,李 正, 3*
金銀花提取液噴霧干燥過程的數(shù)值模擬
崔彭帝1, 2,薛啟隆1, 2,程宇康1, 2,劉新龍1, 2,于 洋1, 2*,李 正1, 2, 3*
1. 天津中醫(yī)藥大學中藥制藥工程學院,天津 301617 2. 省部共建組分中藥國家重點實驗室,天津 301617 3. 現(xiàn)代中醫(yī)藥海河實驗室,天津 301617
為了研究中藥噴霧干燥過程中干燥塔內的流場特性和顆粒的干燥行為,以金銀花提取液的噴霧干燥過程為例,針對噴霧干燥塔建立了計算流體力學仿真模擬。采用離散相模型計算液滴的干燥和運動過程,SST-湍流模型用于計算干燥塔中的瞬態(tài)流動,并利用分布式光纖測溫系統(tǒng)和最終產(chǎn)品特性實驗結果對模型的準確性進行了驗證。溫度場實驗結果與模擬基本一致,金銀花粉末的得粉率與平均粒徑相對偏差在5%以內。對不同初始粒徑的液滴進行分析,干燥塔中的溫度分布與液滴的干燥和運動特性密切相關。建立的數(shù)值計算模型能夠模擬噴霧干燥塔內的復雜氣流模式和金銀花提取液的干燥特性,該模型能夠用于工藝和設計優(yōu)化,提升中藥制藥過程質量控制的智能化程度。
噴霧干燥;金銀花提取液;計算流體力學;液滴干燥過程;溫度場實驗
噴霧干燥作為一種靈活、高精度和高效率的技術,目前已被廣泛用于食品、醫(yī)藥和化工領域中[1-3]。與其他干燥過程相比,噴霧干燥過程中粉末與熱空氣之間的接觸時間更短,可以有效防止物料因加熱時間過長而變性[4]。尤其對于中藥制藥過程,粉體是一種非常重要的物料形式,如中藥配方顆粒的所需要的中藥浸膏粉往往通過噴霧干燥獲得[5]。但是由于中藥種類及來源的復雜性,目前業(yè)界對中藥噴霧干燥中產(chǎn)品質量形成與傳遞的規(guī)律認識不夠清楚,導致質量控制不精準,缺乏基于模型預測的前饋控制與優(yōu)化方法,噴霧干燥過程的工藝調整主要依賴經(jīng)驗[6-7]。研究各工藝變量對粉末特性的影響需要進行實驗室和中試試驗,這需要消耗大量的時間和人力成本[8-10]。
使用計算流體力學模擬對液滴與干燥空氣之間的復雜相互作用、液滴與壁面相互作用以及液滴和干燥空氣之間的傳熱傳質過程進行研究,可以提高我們對干燥塔中噴霧干燥過程的理解[11-12]。利用數(shù)值模擬能夠得到實驗中難以直接測量的數(shù)據(jù),并預測實驗過程中難以直接觀察到的現(xiàn)象,這將有助于干燥塔的更有效的設計和操作,并提高產(chǎn)品質量[13]。目前,還沒有關于中藥噴霧干燥過程機理的研究,因為中藥與化學藥或生物藥相比,不同之處在于中藥材是天然來源的,受到種植條件及采收時間的影響,導致同一中藥材的批次間差異性較大,從而造成生產(chǎn)過程中提取液的物性波動,不能通過簡單的干燥動力學模型進行研究[14-16]。本實驗采用歐拉-拉格朗日框架對連續(xù)相和離散相進行模擬計算,建立了金銀花提取液噴霧干燥計算流體力學模型。通過分布式光纖測溫系統(tǒng)對干燥塔內的溫度場模擬進行了驗證,并分析了不同初始粒徑液滴的運動和干燥特性,為解釋中藥提取液噴霧干燥機制和工藝參數(shù)優(yōu)化提供理論參考。
H-spray 5S中試型噴霧干燥設備,天津市現(xiàn)代創(chuàng)新中藥科技有限公司;Mastersizer 3000型激光粒度儀,英國馬爾文儀器有限公司;NKT Photonics型分布式光纖測溫系統(tǒng),德國LIOS Technology GmbH公司。
金銀花藥材,河北省安國市騰躍藥業(yè)有限公司,批號211010,經(jīng)天津中醫(yī)藥大學中藥學院張麗娟教授鑒定為忍冬科忍冬屬植物忍冬Thunb.的干燥花蕾或帶初開的花。
2.1.1 金銀花提取液的制備 金銀花藥材通過冷凝回流方式進行提取,料液比1∶10(金銀花-水),提取2次。第1次提取時間為2 h,第2次提取時間為1.5 h。2次提取結合使用旋轉蒸發(fā)器進行濃縮,即得。
2.1.2 模型描述 金銀花提取液噴霧干燥工藝流程圖如圖1所示。使用中試型噴霧干燥機進行實驗,干燥空氣被加熱后由干燥塔頂部分風器進入塔內。金銀花提取液通過蠕動泵進入雙流體霧化噴嘴,被壓縮氣體分散小液滴噴入干燥塔。干燥熱空氣與液滴從塔頂并流向下流動,進行傳熱傳質。干燥完成后,干燥空氣和金銀花顆粒在旋風分離器中完成氣固分離。較大的顆粒將沉積在旋風分離器下的接收器中,極細的粉塵和空氣被排出干燥塔。
圖1 噴霧干燥工藝流程圖
2.2.1 理論模型 在本研究中,使用歐拉-拉格朗日模型定義了相關的守恒方程[17]。熱空氣和干燥的顆粒分別被視為連續(xù)相和分散相。
(1)連續(xù)相控制方程:在歐拉-拉格朗日框架中對連續(xù)相進行建模時,連續(xù)相的動量、能量和質量的平衡方程如下。
連續(xù)相方程表示為
?(C)/?+?·(CC)=Γ,CD(1)
C為連續(xù)相密度,為時間,C為連續(xù)相速度矢量,Γ,CD為熱空氣與液滴相互作用產(chǎn)生的源項
動量方程表示為
?(Cu)/?+?·(Cuu)=??+?·+C+CD(2)
u、u為平均速度分量,為壓力,為重力加速度,CD為液滴與熱空氣的相互作用力,是黏性應力張量
對于牛頓流體采用以下形式。
=eff(?u+?u) (3)
有效黏度(eff)包括運動黏度()和湍流黏度(t),定義為eff=+t。
能量守恒方程表示為
?(CC)/?+?·(CCC)-?·(k?C)=Γ,CDC+C+Γ,CD(4)
k為熱導率,C為連續(xù)相溫度,C為連續(xù)相傳熱,Γ,CD為熱空氣與液滴的能量源項,C為傳熱系數(shù),該系數(shù)是從Ranz-Marshall相關性獲得的。
CD/∞=2.0+0.6 ReD1/2r1/3(5)
D為液滴直徑,∞為連續(xù)相的導熱系數(shù),ReD基于粒子直徑和相對速度的雷諾數(shù),r為連續(xù)相的普朗特數(shù)
物質守恒方程通過以下方式獲得。
?(CC)/?+?·(CC)-?·[CC(?C)]=Γ,CD(6)
C為氣化相質量分數(shù),C為連續(xù)相擴散系數(shù)
湍流模型選用剪切應力傳輸(SST)-模型。
?()/?+?(ρku)/?x=?/?x[(+t/σ)?/?x]+G-′(7)
?()/?+?(u)/?x=?/?x[(+t/σ)?/?x]+-2+2(1-1)ρσ21/?/?x?/?x(8)
為湍流動能,x,j為、方向上的單位向量,為比耗散率,為熱膨脹系數(shù),G代表產(chǎn)生的湍流動能,代表的生成
模型常量包括:
t=*/(9)
σ,1=2.0,σ,1=2.0,σ,2=1.0,σ,2=1.168,β,1=0.075,β,2=0.082 8
(2)離散相控制方程:在離散相模型中,粒子的運動行為由力平衡方程計算得出?;谂nD第2定律,單粒子運動方程構建為
dD/d=CDdrag(C-D)+[(D-C)/D] (10)
D為顆粒/液滴的速度,D為顆粒/液滴的密度,CDdrag被定義為單粒子曳力函數(shù),并用于確定方程(2)中牛頓第3定律上離散相和連續(xù)相的相互作用
CDdrag=∑3dragC(C-D)2DΔ/4DD(11)
D為顆粒/液滴變化的質量,曳力系數(shù)(drag)定律由下式給出。
drag=1+2/ReD+3/ReD2(12)
其中1、2和3是依賴于粒子雷諾數(shù)的常數(shù),適用于粒子雷諾數(shù),范圍0~50 000
(3)液滴干燥動力學:每個液滴/顆粒內的內部傳輸現(xiàn)象由Methericher等[18-19]先前開發(fā)和驗證的2級干燥動力學模型描述。含固體液滴的干燥過程分為2個干燥階段:在干燥的第1階段與純液體蒸發(fā)類似。在第2個干燥階段,干燥速率由水分從顆粒濕核通過外殼孔向顆粒外表面擴散的速率控制。這個過程中濕顆粒的核心收縮,顆粒外殼區(qū)域的厚度增加。由于對干燥塔內的液滴進行測量難度較大,本研究使用激光粒度儀測定,通過單液滴干燥實驗反推得到液滴的初始粒徑。
本實驗采用特征干燥率曲線(characteristic drying rate curve,CDC)模型計算液滴的蒸發(fā)速率[20]。CDC方法基于2個不同干燥期的假設,即恒定速率周期和下降速率周期。當外殼出現(xiàn)在液滴表面上時,恒定速率周期結束。此時,臨界水分(cr)阻礙了下降速率周期中的水分去除過程。經(jīng)驗無量綱函數(shù)根據(jù)顆粒水分含量定義,
根據(jù)課題組前期研究基礎[13],參數(shù)的推導值為1.81。在計算模型中,cr設置為1.42。實驗表明,所有懸浮液滴的最終濕度接近于零,因此,假設方程(1)中的平衡濕度為eq=0。
根據(jù)方程(6)和方程(13)中,傳質方程用于模擬熱空氣條件下的單顆粒蒸發(fā)速率。
Γ,CD=d/d=DCC(S-∞)(14)
通過將Ranz-Marshall相關性乘以經(jīng)驗函數(shù)來考慮飼料配方的干燥動力學[21],即
CD/C=(2+0.6 ReD1/2Sc1/3) (15)
為了確定兩相之間傳熱所改變的能量,可以用方程(16)計算單個粒子的內部能量方程。
DDdD/d=CD(∞-D)+hdD/d(16)
2.2.2 模型設置 在溫度為448 K和絕對濕度為2.93 g/kg的干燥空氣的情況下,通過干燥塔頂部的中央圓形入口以相對于垂直軸15°的角度向干燥室提供預熱的空氣。進風速度為6 m/s,湍流動能為0.043 2 m2/s2,比耗散速率等于180.69 s?1。液滴的噴射是通過在位于塔頂?shù)膲毫娮熘徐F化液體進料獲得的。料液的組成為85%的水和15%的可溶性固形物。通過對噴霧過程進行拍照,確定噴霧錐角為30°。噴嘴出口處的液滴速度被指定為65 m/s,進料溫度設置為293 K。相應的噴霧流量等于2.145 L/h。通過熱平衡實驗確定,從干燥塔到環(huán)境的熱損失參數(shù)為1.3 W/(m2K)。干燥室出口管中的表壓設置為?100 Pa。
最初模擬空氣以使用耦合求解器實現(xiàn)穩(wěn)態(tài),隨后注入粒子以達到穩(wěn)定狀態(tài)。仿真結果采用壓力-速度耦合算法求解。對動量、體積分數(shù)、湍流動力學和湍流耗散方程應用了二階迎風格式。壓力插值由PRESTO!求解(Fluent 2021,ANSYS,美國),通過有限體積法來離散化流場,然后使用離散連續(xù)平衡方程來計算交錯控制單元的交錯壓力。
將噴霧干燥的實測值與數(shù)值模型的計算結果進行比較,從而驗證模型的準確性。實驗中發(fā)現(xiàn)從旋風分離器逃逸的顆粒幾乎可以忽略不記,計算旋風分離器下端收集到的顆粒與進料量之比得到得粉率,平均粒徑通過激光粒度儀獲得,數(shù)值模型通過統(tǒng)計出口的顆粒質量及粒徑從而計算得到得粉率和平均粒徑的模擬值。
如表1所示,出口溫度、得粉率和顆粒平均直徑均在5%以內,證明模擬結果與實際的噴霧干燥現(xiàn)象基本一致。本研究采用分布式光纖測溫系統(tǒng)測定了干燥塔內的溫度分布,得到干燥塔3個高度處的溫度分布,如圖2所示。分布式光纖測溫系統(tǒng)的測量精度為0.15 m,數(shù)值模型的計算精度0.01 m,因此測量節(jié)點之間的溫度劇烈變化系統(tǒng)無法獲得,但是實驗與模擬大部分區(qū)域的溫度分布(在0.18、0.48、0.78 m高度處)趨勢均較為接近。根據(jù)實驗與模擬對比,可以在一定程度上反映噴霧干燥塔內部液滴的傳熱傳質過程。
表1 實驗與模擬結果比較
圖3為YZ平面不同高度處的空氣速度分布。干燥塔中心的空氣速度明顯高于周圍,中心處越遠離入口空氣速度越低。
如圖4、5所示,在實驗和模擬中,動量、質量和能量傳遞方程之間存在相互作用關系。當熱能被液滴蒸發(fā)帶走時,空氣速度可以由周圍的熱空氣流場補充。隨著蒸發(fā)速率的變化,空氣溫度和速度有明顯的不規(guī)則分布。本課題組已經(jīng)根據(jù)分布式光纖測量結果驗證了數(shù)值模型的溫度場,然后可以合理地認為模擬計算的速度場是可靠的[22-23]。從圖4和圖5中可以看出,干燥塔的大部分區(qū)域具有幾乎恒定的溫度和速度。如圖4所示,在塔的上部中心區(qū)域附近有一個低溫區(qū),周圍有一個高溫區(qū),并且中心外部區(qū)域中的氣流速度非常低。低溫區(qū)為推斷噴霧干燥過程中液滴的運動特性和相變位置提供了證據(jù),這對于工藝優(yōu)化和設備設計至關重要。
圖2 H=0.18、0.48、0.78 m處模擬與實驗噴霧干燥塔溫度分布
圖3 模擬噴霧干燥塔內速度分布
圖4 干燥塔內的溫度分布云圖
圖5 干燥塔內的速度分布云圖
圖6是隨粒子停留時間變化的各尺寸粒子(初始粒徑)的歸一化速度分布圖。所有注入液滴的初始速度相同。與較大的顆粒相比,較小的顆粒失去初始速度更快,因為較小的顆粒具有較小的質量,因此慣性較小,阻力的影響更大,因此較小的顆粒向下移動時減速更快。將顆粒的最小速度認定為最終下降速度,當粒子達到其最終下落速度時,它們繼續(xù)以該最終速度下落。與較大的顆粒相比,較小的顆粒具有較大的最終下落速度??紤]到粒子與壁面的碰撞和沉積作用,較小的粒子有更大的可能性在塔內壁沉積。
圖6 不同尺寸的液滴/顆粒的速度分布
圖7是不同顆粒尺寸隨粒子停留時間的溫度分布圖。當液滴從霧化器噴射時,漿液液滴的初始溫度達到甚至略高于濕球溫度。在此階段,較小的液滴表面發(fā)生的蒸發(fā)大于向液滴的熱傳遞。因此較小尺寸的液滴,溫度開始下降。較大尺寸的液滴初始階段升溫較慢,最終滴達到一個恒定濕球溫度,隨著粒子直徑的增大,恒定濕球溫度階段也越長。在某一點之后,顆粒的溫度開始快速上升。這是由于液滴表面形成了結殼。所有液滴尺寸都觀察到這種趨勢。與較大液滴尺寸相比,最小液滴的結殼形成時間要短得多。一旦結殼形成,液滴的水分損失率就會降低,導致與水分蒸發(fā)釋放的熱量相比,向液滴的熱量傳遞更大。最小粒徑(3.384 μm)迅速達到平衡溫度,隨后基本保存不變,較大的粒子達到平衡溫度需要更長的時間,最終粒子保持不變證明粒子的中的水分已完全干燥。
圖7 不同尺寸的液滴/顆粒的溫度分布
圖8是不同尺寸粒子的傳熱系數(shù)圖。較小尺寸的粒子(<20 μm)的傳熱系數(shù)在頂部最小,并隨停留時間增大而減小。較大尺寸的粒子的傳熱系數(shù)先減小后增大,最后保持恒定。對于最小的液滴,傳熱系數(shù)的初始值最大,因為它與直徑成反比。由于速度的快速下降,較小的粒子傳質系數(shù)迅速增大,并最終隨著粒子速度達到最終下降速度而變得恒定。與所有較大尺寸相比,較小粒子最終傳質系數(shù)仍然是最高的,最大尺寸(63.540 μm)粒子的傳熱系數(shù)最小。
圖8 不同尺寸液滴/顆粒的傳熱系數(shù)分布圖
圖9是不同尺寸的液滴/顆粒的歸一化含水率分布圖。較小的顆粒比較大的顆粒損失水分更快,這是由于較小尺寸的較大的比面積。顆粒經(jīng)歷水分蒸發(fā)曲線的3個不同斜率,代表2個干燥階段。這些在較大尺寸顆粒(>20 μm)的含水率變化中更明顯。在第一階段,含水率變化曲線的斜率幾乎是線性的,對應于第1個階段的恒速干燥階段。含水率下降的速度隨后變慢,這對應于液滴的第2個階段的限速干燥階段。最后當水分蒸發(fā)率隨著顆粒水分含量接近零和溫度接近氣體溫度而降低,因為該階段顆粒和氣體之間的溫差作為蒸發(fā)的驅動力變小了。最終所有直徑的顆粒在離開塔之前會失去所有水分。由于粒子表面有水分形成的水膜,水分快速蒸發(fā),導致粒子直徑在前期出現(xiàn)了明顯降低,而干燥后期水分降低較慢,粒子直徑變化較不明顯,這與干燥的2個階段的過程是類似的(圖10)。
通過對干燥塔溫度分布、速度分布與粒子速度、溫度、傳熱系數(shù)、含水率和直徑的分析,發(fā)現(xiàn)干燥塔內的溫度分布與液滴的干燥和運動特性密切相關。干燥塔中測得的溫度與模擬一致,可以很好地解釋干燥過程中液滴的變化。干燥塔中有3個不同的溫度變化區(qū),第1個是霧化區(qū),由于蒸發(fā)去除水分,液滴尺寸也強烈收縮。水相變吸收大量熱量,并且該區(qū)域的液滴溫度上升得更慢。第2個區(qū)域處于液滴的第2個干燥干燥階段,干燥速率由于液滴的表面結膜而降低,伴隨著液滴表面溫度的快速升高。最后當液滴完全干燥時,觀察到溫度和濕度水平穩(wěn)定在干燥塔出口上方。粒子的初始粒徑不同,其運動和干燥速度也不同,但是基本遵循相似的變化規(guī)律。
圖9 不同尺寸的液滴/顆粒含水率變化
圖10 不同尺寸的液滴/顆粒直徑變化
本實驗建立了金銀花提取液噴霧干燥數(shù)值模型,將干燥動力學納入歐拉-拉格朗日模型,以計算干燥塔中的瞬態(tài)氣流、傳熱和傳質以及顆粒運動。模擬所得結果與實驗數(shù)據(jù)基本一致,最大相對誤差為4.34%,證明了數(shù)值模型的準確性。在實驗中使用分布式光纖測溫系統(tǒng)測量了干燥塔的溫度場,干燥塔內溫度分布的模擬和實驗證明了干燥塔上部存在一個低溫區(qū),粒子在此區(qū)域發(fā)生劇烈的傳質傳熱反應。通過對不同初始粒徑的速度、溫度、傳熱系數(shù)、含水率和直徑的分析,分析了液滴的蒸發(fā)和運動特性。本實驗建立的數(shù)值計算模型模擬了噴霧干燥塔內的復雜氣流模式和中藥提取物噴霧的干燥歷史,與普通建模方法相比,數(shù)值計算模型可以基于產(chǎn)品質量和投料物性快速優(yōu)化生產(chǎn)工藝,減低試錯成本,未來可以用于中藥生產(chǎn)設備和工藝的優(yōu)化。
利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突
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Numerical simulation of spray drying process of
CUI Peng-di1, 2, XUE Qi-long1, 2, CHENG Yu-kang1, 2, LIU Xin-long1, 2, YU Yang1, 2, LI Zheng1, 2, 3
1. College of Pharmaceutical Engineering of Traditional Chinese Medicine, Tianjin University of Traditional Chinese Medicine, Tianjin 301617, China 2. State Key Laboratory of component traditional Chinese Medicine, Tianjin 301617, China 3. Haihe Laboratory of Modern Chinese Medicine, Tianjin 301617, China
In order to study the flow field characteristics and the drying behavior of particles in the drying tower during the spray drying process of traditional Chinese medicine, a computational fluid dynamics simulation was established for the spray drying tower with Jinyinhua (, LJF) extract as an example.The discrete phase model (DPM) was used to calculate the drying and motion processes of droplets, and the SST-turbulence model was applied to calculate the transient flow in the drying tower, and the accuracy of the model was verified by using the distributed fiber optic temperature measurement system and the experimental results of the final product characteristics.The experimental results of the temperature field were basically consistent with the simulation, and the relative deviation of the powder yield and the average particle size of LJF powder was within 5%. The droplets with different initial particle sizes were analyzed, and the temperature distribution in the drying tower was closely related to the drying and motion characteristics of the droplets.The numerical calculation model established in this paper can simulate the complex airflow patterns and drying characteristics of LJF extract in spray drying towers, and the model can be used for process and design optimization to enhance the intelligence of quality control in the pharmaceutical process of Chinese medicine.
spray drying;extracts; computational fluid dynamics; droplets drying process;temperature field experiment
R283.6
A
0253 - 2670(2023)15 - 4832 - 07
10.7501/j.issn.0253-2670.2023.15.008
2023-02-20
國家自然科學基金面上項目(82074276);國家中醫(yī)藥管理局創(chuàng)新團隊與人才培養(yǎng)計劃(ZYYCXTD-D-202002);現(xiàn)代中醫(yī)藥海河實驗室科研項目(22HHZYSS00003);現(xiàn)代中醫(yī)藥海河實驗室科研項目(22HHZYSS00009)
崔彭帝,博士研究生,研究方向為中藥智能制造研究。E-mail: cuipengdi@icloud.com
通信作者:于 洋,副研究員,研究方向為中藥智能設備開發(fā)。E-mail: yuyang@tjutcm.edu.cn
李 正,研究員,研究方向為中藥制藥工程技術研究與產(chǎn)業(yè)轉化。E-mail: lizheng@tjutcm.edu.cn
[責任編輯 鄭禮勝]