姬 超，董文浩，侯大偉，趙曉杰，謝 麗，孫 華*，包廣靜，鄧愛萍

土壤重金屬健康風(fēng)險時空預(yù)測及管控目標研究①

姬 超1，董文浩1，侯大偉2，趙曉杰1，謝 麗1，孫 華1*，包廣靜3*，鄧愛萍4

(1 南京農(nóng)業(yè)大學(xué)公共管理學(xué)院，南京 210095；2 東北農(nóng)業(yè)大學(xué)公共管理與法學(xué)院，哈爾濱 150030；3 云南財經(jīng)大學(xué)物流與管理工程學(xué)院，昆明 650221；4 江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心，南京 210036)

以土壤重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg調(diào)查數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，利用黑箱理論、健康風(fēng)險評估模型和反距離權(quán)重插值法，預(yù)測分析了南京市六合區(qū)土壤重金屬健康風(fēng)險的時空變化特征，并基于健康風(fēng)險視角探究了土壤重金屬管控目標。結(jié)果表明：研究區(qū)重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg在2007—2017年的平均累積速率分別為–0.711、0.558、0.006、–0.086和0.013 mg/(kg·a)，且Pb、Cd、As和Hg在2007年和2017年均處于中度或高度變異狀態(tài)。Cr和As的兒童致癌風(fēng)險在2017年的最小值分別為13.307×10–6和4.548×10–6，Pb兒童非致癌風(fēng)險的最大值為1.366，且該風(fēng)險值高于1的點位占所有調(diào)查點位的11.58%，Cr、Pb和As是六合區(qū)土壤重金屬健康風(fēng)險特征因子。2017—2030年，Pb兒童非致癌風(fēng)險呈上升趨勢，該風(fēng)險值高于1的區(qū)域主要分布在大廠街道、長蘆街道等六合區(qū)南部區(qū)域和以金牛湖街道為核心的六合區(qū)北部區(qū)域；Cr和As兒童致癌風(fēng)險總體呈下降趨勢，但對應(yīng)的平均值分別高于8.670×10–6和9.564×10–6，其中Cr兒童致癌風(fēng)險值高于20×10–6的區(qū)域逐漸集中在以六合開發(fā)區(qū)和化工園區(qū)為核心的周邊區(qū)域，As兒童致癌風(fēng)險值高于10×10–6的區(qū)域逐漸集中在以馬鞍街道為核心的六合區(qū)北部區(qū)域?；?030年健康風(fēng)險管控目標，Cr和As的含量分別需降低到37.500 mg/kg和4.167 mg/kg，對應(yīng)的年均降低速率分別處于0.978 ～ 8.122 mg/(kg·a)和0.305 ～ 0.747 mg/(kg·a)，且均值分別為3.176 mg/(kg·a)和0.381 mg/(kg·a)；Cr降低速率高值區(qū)域主要分布在六合開發(fā)區(qū)周邊的區(qū)域以及冶山鎮(zhèn)南部區(qū)域，As則主要分布在以竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)西部、冶山鎮(zhèn)北部以及馬鞍街道北部為核心的六合區(qū)北部區(qū)域。

土壤重金屬；健康風(fēng)險；黑箱理論；時空預(yù)測；風(fēng)險管控

隨著人類對地球資源開發(fā)利用強度的持續(xù)增加，土壤環(huán)境面臨的重金屬污染形勢日益嚴峻[1-3]，土壤重金屬污染已成為當前全球可持續(xù)發(fā)展面臨的主要挑戰(zhàn)之一，尤其對于發(fā)展中國家[4]。同時，土壤重金屬可通過皮膚接觸、呼吸吸入、經(jīng)口攝入等暴露方式進入人體中[5]，并隱藏在蛋白質(zhì)或沉積在細胞中，進而影響肺、腦、肝、腎和其他器官的正常功能，威脅人體健康[6]。此外，土壤重金屬污染對于人體健康造成的影響具有長期性、隱蔽性和不可逆轉(zhuǎn)性等特征[7- 8]。因此，土壤重金屬健康風(fēng)險研究一直是環(huán)境與健康研究的熱點[2，9-10]。

自20世紀80年代《化學(xué)混合物健康風(fēng)險評估指南》[11]提出以來，國內(nèi)外學(xué)者圍繞毒性效應(yīng)、暴露評估和風(fēng)險分析等開展了一系列關(guān)于土壤重金屬健康風(fēng)險的研究。Briffa等[6]和Azeh Engwa等[12]基于毒理學(xué)視角探討了人體對重金屬的生物吸收和累積，并揭示了重金屬的毒理效應(yīng)；楊敏等[13]和Chen等[14]定量評估了土壤重金屬在經(jīng)口攝入、呼吸攝入和皮膚接觸途徑下的健康風(fēng)險；Zhang等[15]和Hu等[16]在土壤重金屬健康風(fēng)險評估的基礎(chǔ)上進一步探究了其影響因素和空間分異規(guī)律。以上研究明確了土壤重金屬與人體健康之間的聯(lián)系，完善了土壤重金屬健康風(fēng)險評估的理論與方法體系。當前，土壤重金屬健康風(fēng)險時空預(yù)測分析相對缺乏，且由于重金屬在土壤中具有累積性、持久性和生物難降解性等特征[5，17]，揭示土壤重金屬健康風(fēng)險的時空變化規(guī)律和明晰健康風(fēng)險視角下的不同區(qū)域在不同時期的土壤重金屬管控目標對于制定風(fēng)險管控策略、提升風(fēng)險管控效率、落實“健康中國2035”戰(zhàn)略等具有重要的現(xiàn)實意義。

雖然多元統(tǒng)計分析[5，18]、同位素示蹤法[9，19]、UNMIX模型[20-21]和PMF模型[7，22]等源解析模型可以定量分析不同因素對土壤重金屬的影響程度，但是其研究目的側(cè)重于為土壤重金屬健康風(fēng)險的影響因素管控提供現(xiàn)實依據(jù)，研究結(jié)果無法滿足區(qū)域土壤重金屬時空變化特征預(yù)測分析的需求。如PMF源解析模型能夠定量描述不同來源對于區(qū)域土壤重金屬的貢獻水平，然而農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、交通運輸、工業(yè)生產(chǎn)等導(dǎo)致重金屬進入土壤中的總量在不同時期難以量化[2]，且土壤系統(tǒng)的高度復(fù)雜性也決定了土壤重金屬在不同區(qū)域累積、遷移和轉(zhuǎn)化等存在較大的差異[23]。黑箱理論的出發(fā)點在于系統(tǒng)中各要素是相互聯(lián)系和相互作用的，在黑箱內(nèi)部結(jié)構(gòu)不清楚的情況下，可通過掌握系統(tǒng)信息輸入與輸出的關(guān)系，進而分析黑箱系統(tǒng)的相關(guān)結(jié)構(gòu)或者參數(shù)等特性。土壤系統(tǒng)作為一個物質(zhì)與能量循環(huán)的開放系統(tǒng)，具有黑箱系統(tǒng)中“黑箱”的特征[24]。重金屬在土壤系統(tǒng)中的累積可通過不同時期土壤重金屬監(jiān)測結(jié)果獲得，即重金屬在土壤系統(tǒng)中的輸入和輸出之間的差值[25]。

基于上述分析，本研究以南京市六合區(qū)為研究區(qū)，以土壤重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg調(diào)查數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，嘗試依據(jù)黑箱理論構(gòu)建土壤重金屬累積模型，分析研究區(qū)2007—2017年土壤重金屬累積速率，在此基礎(chǔ)上借助健康風(fēng)險評估模型和反距離權(quán)重插值法揭示土壤重金屬健康風(fēng)險的時空變化特征，明晰不同區(qū)域在不同時期的土壤重金屬管控目標，并進一步探討對應(yīng)的風(fēng)險管控措施，以拓展土壤重金屬健康風(fēng)險研究視角和方法體系，為區(qū)域土壤重金屬健康風(fēng)險管控提供現(xiàn)實依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

六合區(qū)(32°11′E ～ 32°27′ E，118°34′N ～ 119°03′ N)位于江蘇省中西部(圖1)，隸屬南京市，下轄10個街道和2個鎮(zhèn)，屬于亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)，常年盛行東南風(fēng)和東北風(fēng)。區(qū)內(nèi)具有鐵、銅、硼等30多種礦產(chǎn)資源，年開采鐵礦石超過55萬t，擁有包括國家級重化工基地“南京化學(xué)工業(yè)園區(qū)”在內(nèi)的4個開發(fā)區(qū)，超過2 900家企業(yè)和240家規(guī)模企業(yè)，是全國綜合實力百強區(qū)和國家東部地區(qū)現(xiàn)代工業(yè)基地。同時，該區(qū)擁有超過6.33萬hm2的耕地，主要以種植小麥、水稻等農(nóng)作物為主，全年糧食總產(chǎn)量超過40萬t，是南京市糧食主產(chǎn)區(qū)[26]。2020年六合區(qū)工業(yè)企業(yè)和農(nóng)業(yè)總產(chǎn)值分別為318.81億元和109.31億元。在工業(yè)和農(nóng)業(yè)快速發(fā)展的同時，其面臨的環(huán)境污染壓力持續(xù)增加，環(huán)境與健康問題已引起全區(qū)的重點關(guān)注，如制定土壤污染防治方案、開展健康支持性環(huán)境建設(shè)、推進創(chuàng)建省級慢性病綜合示范區(qū)和建設(shè)省級健康促進區(qū)等。因此，以六合區(qū)為研究區(qū)，分析土壤重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg健康風(fēng)險的時空變化特征并明晰不同區(qū)域在不同時期的管控目標具有典型示范意義和現(xiàn)實指導(dǎo)意義。

圖1 研究區(qū)及調(diào)查點位分布圖

1.2 樣品采集與分析

基于規(guī)則網(wǎng)內(nèi)的隨機采樣布點法，按照3.5 km× 3.5 km的規(guī)則網(wǎng)格在六合區(qū)初步布設(shè)采樣點。在實際采樣過程中，根據(jù)六合區(qū)現(xiàn)場條件適當調(diào)整土壤采樣點，利用GPS記錄調(diào)整后的2017年采樣點位(圖1)，按照對角線法采集每個調(diào)查點位耕作層的土壤混合樣品，即在10 m×10 m 的方格對角線5等分處分別采集樣品，均勻混合后利用四分法選取約1 kg的土壤作為一個調(diào)查點位的樣品，并記錄對應(yīng)的采樣人員、采樣日期、監(jiān)測項目等基礎(chǔ)信息。土壤樣品在室內(nèi)自然風(fēng)干后，除去碎石、砂礫和動植物殘體等雜質(zhì)，用木槌搗碎之后再用瑪瑙研缽研磨，并過100目尼龍篩，最后利用原子熒光光譜法(HJ 680—2013)測定Hg和As的含量，采用等離子體質(zhì)譜法(HJ 803—2016)測定Pb、Cr和Cd的含量。為保證分析結(jié)果的準確性，重金屬全量測定過程中使用的所有試劑均為優(yōu)級純，檢測用水均為新配置的去離子水，所有樣品均設(shè)定重復(fù)樣和空白樣，質(zhì)控和樣品回收率均在90% ～ 110%，實驗結(jié)果符合監(jiān)控要求。2007年土壤重金屬數(shù)據(jù)主要通過文獻資料查找和“流域典型區(qū)域農(nóng)用地環(huán)境健康風(fēng)險研究”課題組獲取。

1.3 基于黑箱理論的土壤重金屬累積模型

對于土壤環(huán)境系統(tǒng)，可以通過重金屬輸入輸出的特點掌握土壤重金屬的累積效應(yīng)、生態(tài)效應(yīng)和環(huán)境效應(yīng)等，如土壤環(huán)境負載容量模型是以黑箱理論為基礎(chǔ)建立的，基于土壤負載容量的土壤污染物分析對于土壤環(huán)境質(zhì)量標準的制定、區(qū)域重金屬污染總量的控制以及土壤資源的合理利用等具有重要的現(xiàn)實意義[27]。因此，黑箱理論可以為揭示土壤重金屬的時空變化規(guī)律提供理論支撐。基于黑箱理論的土壤重金屬累積模型如下：

式中：Y表示土壤重金屬在時期的含量，mg/kg；表示時間，a；表示影響土壤重金屬含量的各種要素；U表示土壤重金屬的年均累積速率，mg/(kg·a)。

1.4 反距離權(quán)重插值法

反距離權(quán)重插值法作為確定性插值方法，以插值點與采樣點之間的距離為權(quán)重進行加權(quán)平均，離插值點越近的樣本點賦予的權(quán)重越大，采樣點的插值結(jié)果與評價結(jié)果保持一致，且對評價結(jié)果的最大值與最小值影響較小[28]。與克里格法等其他插值方法相比，反距離權(quán)重插值法對輸入數(shù)據(jù)的統(tǒng)計屬性沒有明確假設(shè)，在重金屬及其相關(guān)屬性的空間分布特征分析中具有一定的優(yōu)勢[29]。反距離權(quán)重插值法的原理及其計算公式可以表達為：

式中：為空間估計點的值；Z為土壤重金屬在調(diào)查點位的評價結(jié)果；d2表示空間估計點與調(diào)查點位之間的歐氏距離；(0，0)和(x，y)為空間估值點與調(diào)查點位的坐標。

1.5 健康風(fēng)險評價方法

美國環(huán)境保護署提出的健康風(fēng)險評價方法綜合考慮了土壤重金屬類型、重金屬毒性、人群暴露情況等因素，是當前分析重金屬對人體造成潛在危害可能性或程度的有效方法[17，22]。且以往研究表明，土壤重金屬通過皮膚接觸和呼吸吸入的暴露方式進入人體的總量低于經(jīng)口攝入量的1%[30]。鑒于此，本研究重點評估經(jīng)口暴露途徑下的土壤重金屬健康風(fēng)險[13]，公式如下：

式中：ADDoj為日均經(jīng)口攝入量，mg/(kg·d)；C為土壤重金屬的含量，mg/kg；IR攝入土壤的頻率，mg/d；EF、ED和BW分別為暴露年限(a)、暴露頻率(d/a)和體重(kg)；HI和CR分別為土壤重金屬非致癌和致癌風(fēng)險；RfD為重金屬毒性參考劑量，mg/(kg·d)；SF致癌斜率因子，(kg·d)/mg。通常，當HI< 1時，土壤重金屬非致癌風(fēng)險可被接受，相反則需引起關(guān)注；CR≤10–6、10–6≤10–4和CR> 10–4分別表示重金屬致癌風(fēng)險可以被忽略、致癌風(fēng)險可以被接受但需要進行風(fēng)險管控、存在潛在致癌風(fēng)險且需要治理，具體參數(shù)見參考文獻[7，13-16]。基于健康風(fēng)險評估模型，進一步構(gòu)建基于時間視角的土壤重金屬健康風(fēng)險評估模型[27，13]，公式如下：

式中：C0為起始年份的土壤重金屬的濃度，mg/kg；為預(yù)測年限，a；HI和CR分別為時期的土壤重金屬非致癌風(fēng)險和致癌風(fēng)險。

1.6 數(shù)據(jù)處理與統(tǒng)計分析

本文利用SPSS 25.5對六合區(qū)土壤重金屬含量及其健康風(fēng)險評價結(jié)果進行描述性統(tǒng)計分析，并利用該軟件中的箱體圖模塊對比分析2017年、2025年和2030年土壤重金屬健康風(fēng)險的時間變化特征。運用ArcGIS 10.3中的反距離權(quán)重插值法揭示土壤重金屬累積速率的空間分布特征、健康風(fēng)險的時空變化特征和管控目標的空間分布特征。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤重金屬含量及累積速率

2.1.1 不同時期土壤重金屬含量 以2017年土壤重金屬監(jiān)測數(shù)據(jù)為核心，基于2007年的21個對應(yīng)土壤重金屬調(diào)查點位，對比分析2007年和2017年土壤重金屬含量(表1)。2017年Cr和As含量的平均值、最大值和中位數(shù)均低于2007年，且對應(yīng)的平均值較2007年分別降低了7.119 mg/kg和0.859 mg/kg，表明其在研究區(qū)域有總體降低趨勢；Pb、Cd和Hg則相反，其含量分別增加了5.581、0.056和0.133 mg/kg。同時，2017年Cr、Pb、Cd、As和Hg的變異系數(shù)分別為0.173、0.344、0.591、0.219和1.153，處于中度變異(0.160.36)，且對應(yīng)的最大值和最小值的差值分別為40.800、41.700、0.329、8.670和0.899 mg/kg，均高于2007年，表明人類活動對于土壤重金屬的干擾逐漸增強以及研究區(qū)域土壤重金屬具有較高的空間分異性[22，31]。因此，在后續(xù)的研究中需要進一步關(guān)注不同調(diào)查點位的土壤重金屬累積速率及其空間分布特征。

表1 2007年和2017年土壤重金屬描述性統(tǒng)計

2.1.2 土壤重金屬累積速率 以Cr、Pb、Cd、As和Hg在2017年和2007年的調(diào)查結(jié)果為基礎(chǔ)，以基于黑箱理論的土壤重金屬累積模型為支撐(公式(1))，分析不同調(diào)查點位的土壤重金屬累積速率并揭示其空間分布特征(圖2)。為驗證本研究土壤重金屬累積速率分析的準確性，進一步以2020年調(diào)查數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)進行驗證分析，驗證結(jié)果表明，Cr、Pb、Cd、As和Hg的實測值與預(yù)測值的差值與實測值的比值分別為0.026、0.014、0.028、0.030和0.014，表明該研究結(jié)果可以為后期土壤重金屬健康風(fēng)險時間變化特征分析提供數(shù)據(jù)支撐[31-32]。2007—2017年，研究區(qū)域土壤重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg的年平均累積速率分別為–0.711、0.558、0.006、–0.086和0.013 mg/(kg·a)，其中Cr、Hg、Cd和Pb的年均累積速率高值區(qū)域主要分布在從葛塘街道—龍池街道到冶山鎮(zhèn)—金牛湖街道的六合區(qū)東南—西北的連接區(qū)域，并經(jīng)過六合開發(fā)區(qū)和化工園區(qū)。結(jié)合以往的研究可以推斷[7，18]，工業(yè)生產(chǎn)和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)是六合區(qū)Cr、Hg、Cd和Pb累積的重要影響因素。As對應(yīng)的高值區(qū)域主要分布在竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)、馬鞍街道及冶山鎮(zhèn)的局部區(qū)域，該區(qū)域是六合區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的主要區(qū)域，表明農(nóng)業(yè)生產(chǎn)對于As在土壤中的累積影響較大[18，22]。Hg和Pb的低值區(qū)域主要分布在以竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)和長蘆街道為核心的六合區(qū)西北部和東南部，As的低值區(qū)域主要分布在六合區(qū)的西南部和東部，Cr的低值區(qū)域則零散分布在六合區(qū)馬鞍街道、程橋街道、長路街道等。因此，六合區(qū)土壤Cr、Pb、Cd、As和Hg在2007—2017年的年平均累積速率具有較高的空間差異性，在土壤重金屬健康風(fēng)險時空預(yù)測分析中，需分析研究區(qū)域總體健康風(fēng)險的時間變化特征和區(qū)域內(nèi)部健康風(fēng)險的時空分布特征。

圖2 2007—2017年土壤重金屬年平均累積速率空間特征

2.2 土壤重金屬健康風(fēng)險評價

基于公式(2)分析2017年六合區(qū)不同調(diào)查點位土壤重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg的成人及兒童致癌風(fēng)險和非致癌風(fēng)險，其描述性統(tǒng)計分析結(jié)果如表2所示。對于成人健康風(fēng)險，成人綜合非致癌風(fēng)險最大值為0.469，低于可接受水平的最大值1，表明六合區(qū)土壤重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg的成人非致癌風(fēng)險均處于可接受水平；Cr和As致癌風(fēng)險的最小值分別為8.074×10–6和1.840×10–6，而Pb致癌風(fēng)險的最大值為0.197×10–6，表明Cr和As是六合區(qū)土壤重金屬成人致癌風(fēng)險特征因子。對于兒童健康風(fēng)險，Pb非致癌風(fēng)險的最大值為1.366，且該風(fēng)險值高于1的調(diào)查點位數(shù)為11個，占所有調(diào)查點位的11.58%，Cr、Cd、As和Hg非致癌風(fēng)險的最大值均低于1；Cr、Pb和As致癌風(fēng)險的最小值分別為13.307×10–6、0.839×10–6和4.548×10–6，且Pb致癌風(fēng)險的最大值為3.250×10–6，其對應(yīng)的5% 分位數(shù)為0.999×10–6，該風(fēng)險值高于10–6的調(diào)查點位數(shù)為91個，占調(diào)查點位的95.79%，表明Cr、Pb和As是兒童健康風(fēng)險的特征因子。

總體來看，六合區(qū)土壤重金屬對于成人造成的健康風(fēng)險低于兒童，表明兒童健康更容易受到重金屬的威脅，這與Han等[2]、Yang等[10]和Sun等[19]的研究結(jié)果相符。同時，Cr、Pb和As是六合區(qū)土壤重金屬健康風(fēng)險特征因子，在后續(xù)的風(fēng)險分析或管控過程中需要重點關(guān)注，尤其是Cr、Pb和As的兒童致癌風(fēng)險以及兒童綜合非致癌風(fēng)險。

表2 2017年土壤重金屬健康風(fēng)險評價結(jié)果描述性統(tǒng)計

2.3 基于土壤重金屬累積的健康風(fēng)險時間變化特征

依據(jù)2007—2017年的土壤重金屬累計速率分析結(jié)果和2017年土壤重金屬健康風(fēng)險評價結(jié)果，進一步結(jié)合公式(3)和公式(4)預(yù)測分析六合區(qū)土壤重金屬健康風(fēng)險的時間變化特征。一方面，《土壤污染防治行動計劃》[33]指出：到2030年，農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量穩(wěn)中向好、有效保障土壤環(huán)境安全以及全面管控土壤環(huán)境風(fēng)險，進而為實現(xiàn)土壤環(huán)境質(zhì)量全面改善和生態(tài)系統(tǒng)良性循環(huán)的最終目標提供基礎(chǔ)保障；另一方面，《江蘇省“十四五”生態(tài)環(huán)境保護規(guī)劃》[34]提出：在“十四五”期間需要加強土壤重金屬污染治理并嚴格管控土壤污染風(fēng)險?；诖?，本研究以2025年和2030年為預(yù)測目標年，預(yù)測分析土壤重金屬健康風(fēng)險的時空變化特征。由于上述分析結(jié)果表明兒童健康更容易受到土壤重金屬的威脅，本研究重點分析土壤重金屬兒童健康風(fēng)險的時間變化特征，進而為基于環(huán)境與健康視角的土壤重金屬風(fēng)險防控提供現(xiàn)實依據(jù)。

對于兒童非致癌風(fēng)險，2025年和2030年的Pb兒童非致癌風(fēng)險均值、最大值分別為0.754和0.808、1.596和1.837，且該風(fēng)險值高于1的調(diào)查點位數(shù)分別為19個和27個，均高于2017年對應(yīng)的評價結(jié)果；Cr、Cd、As和Hg兒童非致癌風(fēng)險在以上3個時期的最大值均低于0.379，其引起的兒童非致癌風(fēng)險均處于可接受范圍之內(nèi)。因此，Pb是未來引起兒童非致癌風(fēng)險的風(fēng)險特征因子。同時，Pb的年均累計速率大于0的點位占比為92.63%，且Pb兒童非致癌風(fēng)險值超過1的調(diào)查點位在2007—2017年之間呈逐年遞增趨勢，未來需要引起關(guān)注。

進一步對比分析2017年、2025年和2030年的Cr、Pb、As的兒童致癌風(fēng)險和兒童綜合致癌風(fēng)險(圖3)。Cr和As兒童致癌風(fēng)險在2017—2030年呈現(xiàn)整體下降趨勢，其在上述3個時期對應(yīng)的平均值分別為21.010×10–6和10.940×10–6、19.569×10–6和10.093×10–6以及18.670×10–6和9.564×10–6；Pb兒童致癌風(fēng)險則呈現(xiàn)上升趨勢，其在2017年、2025年和2030年的平均值和最大值分別為1.587×10–6和3.250×10–6、1.795×10–6和3.798×10–6以及1.924×10–6和4.372×10–6；兒童綜合致癌風(fēng)險雖然整體呈現(xiàn)降低趨勢，但對應(yīng)的年均降低速率較低，僅為0.260×10–6，且其在2030年的平均值為30.157×10–6。因此，雖然Pb兒童致癌風(fēng)險呈上升趨勢，Cr和As兒童致癌風(fēng)險呈下降趨勢，但是由于As和Cr的兒童致癌風(fēng)險水平較高，其依然是未來六合區(qū)土壤重金屬致癌風(fēng)險重點關(guān)注的風(fēng)險特征因子，需要進一步加強以Cr和As為核心的兒童致癌風(fēng)險的管控，進而確保研究區(qū)域?qū)崿F(xiàn)或者接近江蘇省土壤污染防控目標。同時，根據(jù)圖3可以進一步發(fā)現(xiàn)，土壤重金屬累計速率的空間異質(zhì)性引起不同調(diào)查點位的健康風(fēng)險時間變化特征具有較大的差異。因此，需進一步分析研究區(qū)域內(nèi)部土壤重金屬健康風(fēng)險的時空分布特征，進而為制定差異化的管控策略提供基礎(chǔ)支撐。

(圖中數(shù)字為調(diào)查點位的編號)

2.4 不同時期土壤重金屬健康風(fēng)險空間特征

在土壤重金屬健康風(fēng)險時間變化特征分析的基礎(chǔ)上，進一步結(jié)合公式(2)分析2017年、2025年和2030年土壤重金屬Cr和As的兒童致癌風(fēng)險、兒童綜合致癌風(fēng)險以及Pb兒童非致癌風(fēng)險的空間分布特征，結(jié)果如圖4所示。2017—2030年，Cr兒童致癌風(fēng)險值高于20×10–6的區(qū)域逐步集中在以六合開發(fā)區(qū)和化工園區(qū)為核心的周邊區(qū)域，如龍池街道、雄州街道和長蘆街道等，其中，該風(fēng)險值處于20×10–6～ 25×10–6的區(qū)域范圍呈現(xiàn)減少趨勢，高于25×10–6的區(qū)域范圍未發(fā)生明顯變化，低于20×10–6的區(qū)域范圍呈現(xiàn)增加趨勢，并主要集中在六合區(qū)的西北部和東南部，如竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)、龍池街道、程橋街道等。這進一步表明Cr的兒童致癌風(fēng)險處于降低趨勢，但是其總體水平依然較高，尤其是以六合開發(fā)區(qū)和化工園區(qū)為核心的高值區(qū)域需要重點關(guān)注。

與Cr兒童致癌風(fēng)險的時空變化特征類似，As兒童致癌風(fēng)險在2017—2030年的高值區(qū)域范圍呈現(xiàn)減少趨勢、低值區(qū)域范圍呈現(xiàn)增加趨勢。其中，該風(fēng)險值高于10×10–6的區(qū)域逐步集中在以馬鞍街道為核心的六合區(qū)北部，低于該值的區(qū)域逐步由六合區(qū)東部和西部區(qū)域向中心區(qū)域擴展；該風(fēng)險值高于14×10–6的區(qū)域分布在竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)東北部、馬鞍街道北部以及冶山鎮(zhèn)西北部，且對應(yīng)的區(qū)域范圍持續(xù)增長和最大值持續(xù)增加。這進一步表明As對于該區(qū)域的兒童健康的威脅程度將持續(xù)升高。

Pb兒童非致癌風(fēng)險高于0.8的區(qū)域范圍在2017—2030年呈增長趨勢，其中該風(fēng)險值高于1的區(qū)域主要分布在大廠街道、長蘆街道等六合區(qū)南部區(qū)域以及以金牛湖街道為核心的北部區(qū)域，且對應(yīng)的該風(fēng)險最大值持續(xù)升高。未來需結(jié)合Pb累積速率分析結(jié)果(圖2)，進一步加強該區(qū)域與土壤Pb累積相關(guān)的人類生產(chǎn)活動的管控，進而降低Pb兒童非致癌風(fēng)險。

2017—2030年，兒童綜合致癌風(fēng)險值高于35× 10–6的區(qū)域逐漸集聚在六合開發(fā)區(qū)和化工園區(qū)周邊的區(qū)域以及馬鞍街道東北部和冶山鎮(zhèn)西北部交接的區(qū)域；低于30×10–6的區(qū)域逐漸由六合區(qū)西北部和東南部向六合區(qū)中心擴散；處于30×10–6～ 35×10–6之間的區(qū)域逐步向高于35×10–6的區(qū)域核心方向靠近，其區(qū)域范圍逐步增加，表明研究區(qū)域兒童綜合致癌風(fēng)險呈現(xiàn)降低趨勢。同時，兒童綜合致癌風(fēng)險高于30×10–6的區(qū)域空間分布特征與對應(yīng)時間節(jié)點的Cr兒童致癌風(fēng)險高于20×10–6和As兒童致癌風(fēng)險高于10×10–6的區(qū)域空間分布特征具有較高的一致性。

總體來看，在2017—2030年期間，六合區(qū)Cr和As兒童致癌風(fēng)險以及兒童綜合致癌風(fēng)險的空間分布特征具有較高的一致性，主要以風(fēng)險值高于15×10–6、8×10–6和25×10–6為核心，均處于可以被接受但需要進行風(fēng)險管控等級；同時Pb兒童非致癌風(fēng)險高于1的區(qū)域范圍具有明顯的上升趨勢。從環(huán)境與健康視角來看，要達到“環(huán)境安全得到有效保障”、“江蘇省環(huán)境風(fēng)險得到有效管控”的《江蘇省“十四五”生態(tài)環(huán)境保護規(guī)劃》[34]目標以及“到2030年全面管控土壤環(huán)境安全”的《土壤污染防治行動計劃》[33]目標等，需要在上述分析的基礎(chǔ)上，進一步分析不同區(qū)域的具體管控目標，明確不同時期的管控任務(wù)。

2.5 基于風(fēng)險可接受水平的不同時期土壤重金屬管控目標

在上述分析的基礎(chǔ)上，以2030年土壤重金屬Cr和As兒童致癌風(fēng)險的可接受水平為依據(jù)，按照風(fēng)險管控最嚴格的要求及研究區(qū)域的實際情況，分別將8×10–6和5×10–6作為2030年土壤重金屬Cr和As致癌風(fēng)險的最終實現(xiàn)目標，以2017年土壤重金屬Cr和As含量的調(diào)查結(jié)果為基礎(chǔ)，結(jié)合公式(4)分析不同調(diào)查點位的土壤重金屬含量的降低幅度及年均降低速率。另外，由于土壤重金屬的空間異質(zhì)性，在上述分析的基礎(chǔ)上，進一步結(jié)合公式(2)分析土壤重金屬含量降低幅度及年均降低速率的空間分布特征(圖5)。

結(jié)果顯示，到2030年，六合區(qū)土壤重金屬Cr和As含量需分別降低至37.500 mg/kg和4.167 mg/kg。具體而言，土壤Cr的降低速率處于0.978 ～ 8.122 mg/(kg·a)，其均值為3.176 mg/(kg·a)，Cr含量的降低速率的空間分布格局與其對應(yīng)的健康風(fēng)險的空間分布特征具有較高的一致性，其平均降低速率在4.001 mg/(kg·a)以上的區(qū)域依然主要分布在以六合開發(fā)區(qū)及化工園區(qū)為核心的周邊區(qū)域，且2025年對應(yīng)的Cr含量的范圍為43.370 ～ 86.231 mg/kg，尤其對于六合開發(fā)區(qū)周邊區(qū)域以及冶山鎮(zhèn)南部區(qū)域，其對應(yīng)的Cr含量均高于60.001 mg/kg，均未達到2030年確定的最低標準37.500 mg/kg。土壤As的降低速率處于0.305 ～ 0.747 mg/(kg·a)，對應(yīng)的均值為0.381 mg/(kg·a)，平均降低速率在0.501 mg/(kg·a)以上的區(qū)域主要分布在竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)西部、冶山鎮(zhèn)北部及馬鞍街道北部等六合區(qū)北部區(qū)域，且2025年As含量的范圍為4.004 ～ 8.650 mg/kg，低于5.001 mg/kg的區(qū)域主要零散分布在程橋街道北部、龍袍街道東部以及竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)中部，高于7.001 mg/kg區(qū)域的主要分布在竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)、馬鞍街道和冶山鎮(zhèn)。

圖4 2017年、2025年及2030年土壤重金屬健康風(fēng)險空間特征

圖5 基于健康風(fēng)險可接受水平的土壤重金屬管控目標的空間特征

總體來看，按照本研究確定的不同區(qū)域土壤重金屬含量的降低速率對六合區(qū)土壤Cr和As進行健康風(fēng)險管控，雖然在2030年能夠?qū)崿F(xiàn)土壤重金屬健康風(fēng)險全面管控的目標，但是在2025年之前，六合區(qū)全域依然需要重點關(guān)注Cr和As對人體健康造成的潛在危害。

2.6 基于土壤重金屬管控目標的管控措施

六合區(qū)土壤重金屬Cd和Hg的非致癌風(fēng)險遠低于可接受水平1，且在2017—2030年期間，Pb兒童非致癌風(fēng)險高于1的區(qū)域處于上升趨勢，As和Cr兒童致癌風(fēng)險的平均值分別高于18.670×10–6和9.564×10–6，Pb、As和Cr是研究區(qū)當前及未來一段時間內(nèi)的健康風(fēng)險特征因子。鑒于此，結(jié)合土壤重金屬健康風(fēng)險管控目標的研究結(jié)果，進一步探討土壤重金屬Pb、As和Cr的管控措施。

對于Pb，其兒童非致癌風(fēng)險總體處于增長趨勢，且該風(fēng)險值高于1的區(qū)域范圍呈現(xiàn)逐年遞增，需進一步加強以葛塘街道連接金牛湖街道的六合區(qū)西南—東北區(qū)域為重點區(qū)域的管控。重點管控該地區(qū)含Pb化石燃料的使用，并加強工業(yè)企業(yè)排放煙氣中Pb的管控[19，35]，同時對2017年P(guān)b非致癌風(fēng)險值高于1區(qū)域的土壤進行適當?shù)男迯?fù)，如通過使用海泡石、腐植酸鈉和生物質(zhì)炭等Pb修復(fù)材料，或推進綠葉莧菜等Pb高富集植物與農(nóng)作物進行間種/套種等方式[36-37]，對其引起的非致癌風(fēng)險進行管治，進而降低Pb的非致癌風(fēng)險。

對于As，2017年研究區(qū)域的As致癌風(fēng)險普遍高于可接受水平的最低限值，雖然其致癌風(fēng)險水平和分布區(qū)域在2025年和2030年處于降低趨勢，但是該風(fēng)險值高于8×10–6的分布區(qū)域并未發(fā)生明顯的變化。且以往研究表明，As主要來源于化肥、農(nóng)藥、灌溉污水等農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動以及廢水、廢氣等工業(yè)生產(chǎn)排放[7，23，38]。按照2030年制定的健康風(fēng)險目標，2025年六合區(qū)土壤As含量普遍高于2.167 mg/kg，需進行全域健康風(fēng)險管控。首先，要重點管控以竹鎮(zhèn)鎮(zhèn)北部、馬鞍街道北部以及冶山鎮(zhèn)西北部為核心的六合區(qū)北部區(qū)域。該區(qū)域是As含量增長速度的高值區(qū)域，需要重點關(guān)注農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動引起的As致癌風(fēng)險，如對于當前在推進測土配方施肥工作和有機肥替代部分化肥行動過程中，需進一步強化肥質(zhì)量管理，嚴格管理灌溉水環(huán)境質(zhì)量，并降低含As農(nóng)藥的使用量，進而降低農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動對于耕地土壤重金屬As的累積及健康風(fēng)險的影響[26]。其次，需關(guān)注以冶山鎮(zhèn)—葛塘街道為核心的六合區(qū)西南—東北區(qū)域，加強對于重金屬冶煉或加工等涉重金屬企業(yè)、峨眉山礦區(qū)等周邊的工礦廢棄地、畜禽養(yǎng)殖廢棄物等的管控[39]。最后，對于As含量降低速率較低或其在2025年的高值區(qū)域，可有條件地實施不予種植農(nóng)作物或者減少輪作系數(shù)等輪作休耕制度，也可利用天然有機酸和土壤改良劑等實施化學(xué)修復(fù)[40-41]；對于相對低值區(qū)域可通過種植蜈蚣蕨、粉葉蕨等As高累積植物來降低其含量[42]。

相較于Pb的非致癌風(fēng)險和As的致癌風(fēng)險，Cr則是研究區(qū)耕地土壤重金屬健康風(fēng)險管控的核心要素，其兒童致癌風(fēng)險在2017年均高于13×10–6。按“2030年土壤環(huán)境風(fēng)險得到全面管控”的目標，土壤重金屬Cr的年均降低速率及幅度分別高于4.001 mg/(kg·a)和19.901 mg/kg；而按照其在2007—2017年間的土壤累積速率計算，其降低速率與幅度遠達不到要求。因此，土壤重金屬Cr致癌風(fēng)險也需進行全域管控。一方面要加強對土壤重金屬Cr的源頭管控。六合區(qū)作為南京市重要的工業(yè)集中區(qū)和糧食生產(chǎn)區(qū)，金屬冶煉和加工制造、電子儀器儀表制造、印染紡織等工業(yè)廢水、廢渣、粉塵排放以及含Cr農(nóng)藥化肥的不合理使用等是引起土壤Cr累積的重要因素[28，38]。一方面要重點監(jiān)管Cr排放工業(yè)企業(yè)，嚴格控制含有Cr的農(nóng)用化學(xué)品的投入使用。另一方面要重點關(guān)注冶山鎮(zhèn)和金牛湖街道—葛塘街道和大廠街道的連接區(qū)域，在源頭管控的基礎(chǔ)上，通過調(diào)整種植結(jié)構(gòu)、間作超累積植物、深耕翻土等方式，進一步降低該區(qū)域土壤Cr的含量，確保土壤重金屬含量達到預(yù)期目標。

3 結(jié)論

1) 研究區(qū)域土壤重金屬Cr、Pb、Cd、As和Hg在2007—2017年的平均累積速率分別為–0.711、0.558、0.006、–0.086和0.013 mg/(kg·a)，對應(yīng)的土壤重金屬變異系數(shù)持續(xù)增長，表明了人類活動對于研究區(qū)域土壤重金屬的干擾持續(xù)增強。

2) 土壤重金屬對于兒童造成的健康風(fēng)險均高于成人，且Cr和As兒童致癌風(fēng)險在2017年的最小值分別為13.307×10–6和4.548×10–6，Pb兒童非致癌風(fēng)險和致癌風(fēng)險對應(yīng)的均值分別為1.052和1.587×10–6，Cr、As和Pb是研究區(qū)域健康風(fēng)險特征因子。2017—2030年，Pb兒童非致癌風(fēng)險總體水平和高于1的調(diào)查點位數(shù)呈上升趨勢，Cr和As兒童致癌風(fēng)險雖然整體呈下降趨勢，但是其在2030年對應(yīng)的平均值分別為18.670×10–6和9.564×10–6，均高于8×10–6和5×10–6的管控目標。

3) 2017年、2025年和2030年，Cr兒童致癌風(fēng)險、As兒童致癌風(fēng)險以及兒童綜合致癌風(fēng)險高于15×10–6、8×10–6和25×10–6的區(qū)域主要分布在以馬鞍街道、大廠街道、金牛湖街道和葛塘街道為核心的六合區(qū)東南至西北區(qū)域，Pb兒童非致癌風(fēng)險高于1的區(qū)域主要分布在以六合開發(fā)區(qū)和化工園區(qū)為核心的周邊區(qū)域。

4) 在健康風(fēng)險視角下，土壤Cr和As需進行全域管控，其管控最終目標分別為37.500 mg/kg和4.167 mg/kg，對應(yīng)的年平均變化速率為–3.176 mg/(kg·a)和–0.381 mg/(kg·a)，且以六合開發(fā)區(qū)和化工園區(qū)為核心的區(qū)域是Cr重點管控區(qū)域，以冶山鎮(zhèn)北部和馬鞍街道北部為核心的區(qū)域是As的重點管控區(qū)域。

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Spatio-temporal Prediction and Control Objectives for Health Risk of Soil Heavy Metals

JI Chao1, DONG Wenhao1, HOU Dawei2, ZHAO Xiaojie1, XIE Li1, SUN Hua1*, BAO Guangjing3*, DENG Aiping4

(1 College of Public Administration, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China; 2 College of Public Administration and Law, Northeast Agricultural University, Harbin 150030, China; 3 School of Logistics and Management Engineering, Yunnan University of Finance and Economics, Kunming 650221, China; 4 Jiangsu Environmental Monitoring Center, Nanjing 210036, China)

With the support of black box theory and the monitoring data of Cr, Pb, Cd, As and Hg in soil, the health risks and their spatio-temporal distributions in Luhe district of Nanjing City were assessed and predicted by using the health risk assessment model and inverse distance weight interpolation method, and then the corresponding control objectives were proposed. The results show that the average annual accumulation rates of Cr, Pb, Cd, As and Hg were –0.711, 0.558, 0.006, –0.086 and 0.013 mg/(kg·a)with the moderate or high variation of from 2007 to 2017, respectively. The minimum carcinogenic risks of Cr and As for children were 13.307×10–6and 4.548×10–6in 2017, respectively. The maximum non-carcinogenic risk of Pb for children was 1.366, and the sites higher than 1 account for 11.58% of all sites, which indicated Cr, Pb and As are the main health risk characteristic factors. From 2017 to 2030, the non-carcinogenic risk of Pb shows an upward trend, and the areas higher than 1 are mainly distributed in the southern area such as Dachang and Changlu streets and the northern area with the core of Jinniuhu street. The children carcinogenic risks of Cr and As show the downward trend, but their corresponding average values are higher than 8.670×10–6and 9.564×10–6, respectively, and the areas with the children carcinogenic risk higher than 20×10–6for Cr are gradually concentrated in the surrounding areas of Luhe Economic Development Zone and Industrial Park, while the areas with the children carcinogenic risk higher than 10×10–6for As is gradually concentrated in the northern part including Ma’an street. Based on 2030 carcinogenic risk control targets, the contents need to be reduced to 37.500 mg/kgfor Cr and 4.167 mg/kgfor As, and their reduction rates should be reduced from 0.978 mg/(kg·a) to 8.122 mg/(kg·a) and from 0.305 mg/(kg·a) to 0.747 mg/(kg·a), with the corresponding mean values of 3.176 mg/(kg·a) and 0.381 mg/(kg·a) respectively. Furthermore, the regions with high Cr reduction rates are mainly distributed around Luhe Economic Development Zone and the south of Yeshan town, and the regions for As is mainly distributed in the north, including the west of Zhuzhen town, the north of Yeshan town and the north of Ma’an street.

Soil heavy metals; Health risk; Black-box theory; Spatio-temporal prediction; Risk management

X53

A

10.13758/j.cnki.tr.2023.03.022

姬超，董文浩，侯大偉，等. 土壤重金屬健康風(fēng)險時空預(yù)測及管控目標研究. 土壤, 2023, 55(3): 634–646.

江蘇省環(huán)?？蒲姓n題(2018001)，江蘇省社會科學(xué)基金項目(22JZB001)和NSFC-云南聯(lián)合基金重點支持項目(U2102208)資助。

(sh@njau.edu.cn；cyberbao@qq.com)

姬超(1993—)，男，安徽亳州人，博士研究生，主要研究方向為資源環(huán)境評價與規(guī)劃管理。E-mail：208860788@qq.com