張小倩，司 宇，薛 岳，陳早璟

(1.中國核工業(yè)集團有限公司，北京 100822；2.中核戰(zhàn)略規(guī)劃研究總院有限公司，北京 100048)

高溫氣冷堆是第四代核能系統(tǒng)中具有廣闊發(fā)展前景的堆型之一，是我國具有完全自主知識產(chǎn)權(quán)的先進核電技術(shù)[1]。

在高溫氣冷堆燃料元件技術(shù)方面，高溫氣冷堆采用陶瓷型包覆顆粒燃料元件。燃料核芯是二氧化鈾顆粒，其外部覆蓋包覆層，構(gòu)成燃料球的燃料區(qū)，燃料區(qū)之外為非燃料區(qū)。國際上對于包覆層開展了諸多研究與設(shè)計，目前廣泛應(yīng)用的技術(shù)是TRISO包覆燃料顆粒[2]。

石墨粉是球形燃料元件的基料。在燃料元件中，基體石墨與燃料顆?；旌?，通過基體石墨的作用，燃料顆粒可以均勻的彌散在球體中，同時可以起到中子慢化與傳熱作用。在國內(nèi)各相關(guān)創(chuàng)新主體的研發(fā)攻關(guān)下，我國目前的核級石墨研究取得了一定進展。

專利是知識產(chǎn)權(quán)的重要組成部分，是科技研發(fā)活動最直接的資源和財富，是技術(shù)信息和商業(yè)信息相結(jié)合的重要文獻來源，為相關(guān)技術(shù)的發(fā)展方向提供了必要的信息[3]。本文對國內(nèi)在高溫氣冷堆核燃料技術(shù)領(lǐng)域的專利進行了分析研究，綜合分析了專利申請年代、專利申請人、地域分布和技術(shù)領(lǐng)域等情況，以專利的視角對核燃料技術(shù)的發(fā)展態(tài)勢作出了分析。

1 研究方法

本研究專利信息的獲取依托專業(yè)專利檢索數(shù)據(jù)庫，數(shù)據(jù)來源包括全球116個國家地區(qū)的1.35億專利數(shù)據(jù)。本研究所分析的專利數(shù)據(jù)，檢索期限截至2022年12月31日，專利申請人/專利權(quán)人限制為國內(nèi)單位。

2 研究分析

2.1 專利申請趨勢

國內(nèi)單位對于高溫氣冷堆核燃料技術(shù)的專利申請起步于1990年。在這一時期，國內(nèi)高溫氣冷堆研究處于初步的探索階段，相關(guān)研究主要依托清華大學(xué)開展。

在2005—2006年，高溫氣冷堆核燃料技術(shù)專利申請出現(xiàn)初步增長趨勢。這一趨勢的出現(xiàn)與清華大學(xué)在球型燃料元件技術(shù)上的突破密切相關(guān)。2004年國家成立HTR-PM領(lǐng)導(dǎo)小組以及2006年高溫氣冷堆被列為國家重大專項[4]，推動了這一時期高溫氣冷堆相關(guān)技術(shù)的發(fā)展。

2011—2018年專利申請量突增，專利申請人逐漸多元化，除清華大學(xué)外，包括中核能源科技有限公司、中鋼新型材料股份有限公司在內(nèi)的多個單位積極開展了核燃料元件專利的申請。各相關(guān)創(chuàng)新主體依托自身優(yōu)勢技術(shù)，持續(xù)加強核心技術(shù)攻關(guān)和專利保護。

高溫氣冷堆核燃料技術(shù)專利申請年代趨勢圖如圖1所示。

圖1 高溫氣冷堆核燃料技術(shù)專利申請趨勢圖Fig.1 Trend of patent application for high temperature gas-cooled reactor nuclear fuel technology

近兩年來，相關(guān)專利申請高速發(fā)展，年申請量再創(chuàng)新高。華能集團下屬單位西安熱工研究院有限公司、華能山東石島灣核電公司等開展了大量申請專利。2021年華能石島灣高溫氣冷堆核電廠示范工程1號反應(yīng)堆首次并網(wǎng)成功，作為主要研發(fā)單位對長期積累掌握的科研成果在同一年度進行大規(guī)模專利申請，體現(xiàn)了其打造“自主知識產(chǎn)權(quán)”標(biāo)簽的強烈意愿。

2.2 專利類型與地域分布

經(jīng)對專利進行檢索與降噪后，共得到核燃料相關(guān)專利133件，其中發(fā)明專利占比約84%。高溫氣冷堆核燃料技術(shù)整體創(chuàng)新程度高，技術(shù)難度大，符合發(fā)明專利高條件的門檻要求。

全部133件專利的受理局均為中國。反映出國內(nèi)企業(yè)對于高溫氣冷堆核燃料技術(shù)十分注重國內(nèi)市場的布局與保護。就目前形勢來看，高溫氣冷堆核燃料技術(shù)的國內(nèi)市場存在較大的競爭壓力，這促使國內(nèi)各相關(guān)創(chuàng)新主體進一步加強高溫氣冷堆核燃料技術(shù)的創(chuàng)新研發(fā)工作。

2.3 主要專利申請人

圖2展示了高溫氣冷堆核燃料技術(shù)專利主要申請人情況。清華大學(xué)、中核能源科技有限公司、西安熱工研究院有限公司分別排名前三位。從圖2中可以看出，高溫氣冷堆核燃料技術(shù)的主要創(chuàng)新主體為清華大學(xué)、華能集團與中核集團相關(guān)下屬單位。

圖2 高溫氣冷堆核燃料技術(shù)專利主要申請人Fig.2 Main applicant for nuclear fuel technology patent of high temperature gas-cooled reactor

部分創(chuàng)新主體在高溫氣冷堆項目研究中開展了合作。清華大學(xué)與中核北方核燃料元件有限公司作為共同申請人，共申請9件核燃料技術(shù)專利；華能核能技術(shù)研究院有限公司、華能山東石島灣核電有限公司、中國輻射防護研究院之間開展了密切合作，共同申請專利7件。

通過創(chuàng)新主體合作進行技術(shù)研發(fā)并聯(lián)合進行專利申請，既可充分發(fā)揮各主體自身技術(shù)優(yōu)勢，形成技術(shù)合力，加速關(guān)鍵核心技術(shù)攻關(guān)；也可完善各主體的專利布局體系，實現(xiàn)對高溫氣冷堆核燃料關(guān)鍵技術(shù)知識產(chǎn)權(quán)的有力保護。

2.4 專利技術(shù)分析

本文將高溫氣冷堆核燃料專利技術(shù)領(lǐng)域初步劃分為制備工藝、檢測技術(shù)、裝卸技術(shù)、輸送技術(shù)、系統(tǒng)研發(fā)、后端處理、性能研究等領(lǐng)域。如圖3所示，總體來看，制備工藝、檢測技術(shù)、系統(tǒng)研發(fā)為專利申請量最多的三大技術(shù)領(lǐng)域。下面針對上述三大技術(shù)領(lǐng)域進行分析。

圖3 高溫氣冷堆核燃料技術(shù)專利技術(shù)領(lǐng)域分布Fig.3 Distribution of patent technology fields of high temperature gas-cooled reactor nuclear fuel technology

2.4.1 制備工藝

在制備工藝技術(shù)領(lǐng)域中，基體石墨粉的制備技術(shù)占據(jù)較大比重。湖南大學(xué)在2022年申請了關(guān)于高溫氣冷堆燃料元件用基體石墨粉及其制備方法的發(fā)明專利，該專利技術(shù)主要從改良制備原料的方向出發(fā)，以微晶石墨粉與天然鱗片石墨粉為原料制備得到的基體石墨粉，從而簡化了生產(chǎn)工藝并降低了成本；中鋼新型材料股份有限公司在2018年申請了關(guān)于高溫氣冷堆核燃料元件用人造石墨粉的制粉方法專利，該方法主要解決了高標(biāo)準(zhǔn)核燃料元件難以實現(xiàn)批量生產(chǎn)的技術(shù)問題；遼寧國瑞新材料有限公司于2016年申請了兩項發(fā)明專利，分別為高溫氣冷堆核燃料元件用天然石墨粉制備方法和人造石墨粉制備方法，專利的技術(shù)創(chuàng)新點在于產(chǎn)生的石墨粉粉體都是接近圓形或橢圓形且粉體粒度分布更加均勻，使其內(nèi)部不會形成孔洞。

新型燃料元件的制備方法也是研究熱點之一。西北工業(yè)大學(xué)研發(fā)了新型燃料元件并進行了專利申請，其提出了一種新型泡沫陶瓷復(fù)合燃料芯塊，采用該方法可將包覆燃料顆粒復(fù)合到泡沫陶瓷中，形成更均勻的熱場。此外，其還研發(fā)了不同工藝的陶瓷復(fù)合燃料芯塊，包括采用3D打印結(jié)合化學(xué)氣相沉積工藝制得燃料芯塊，實現(xiàn)了優(yōu)化工藝設(shè)計并簡化堆芯結(jié)構(gòu)的目的；中國工程物理研究院材料研究所在2017年申請了兩種類型的燃料元件專利，分別為MAX相陶瓷基體彌散芯塊核燃料和ZrC惰性基彌散芯塊核燃料。在MAX相陶瓷基體彌散芯塊核燃料中，無燃料區(qū)保護層由MAX相陶瓷制成，可解決基體在輻照條件下熱導(dǎo)率下降較快的問題。ZrC惰性基彌散芯塊是將前者中的MAX相陶瓷基體替換為ZrC，通過材料的替換實現(xiàn)了基本相同的技術(shù)效果。

此外，清華大學(xué)與中核北方核燃料元件有限公司開展了燃料元件制備裝置的研究并開展了專利申請，包括燃料元件壓制自動上下料裝置和車削加工自動上料裝置，進一步提升制備效率并降低人工成本。

通過上述分析可知，基體石墨粉的研究主要針對制備原料、工藝流程等進行了探索；新型燃料元件的改良結(jié)合前沿技術(shù)開展研究，如將3D打印技術(shù)融入到制備工藝中。利用新型材料開展燃料元件的制備以及燃料元件加工裝置的改良也是相關(guān)創(chuàng)新主體關(guān)注的技術(shù)方向。

2.4.2 檢測技術(shù)

在該技術(shù)領(lǐng)域中占比最大的是燃料球完整性檢測技術(shù)。西安熱工研究院有限公司在2022年申請了多件相關(guān)專利，主要涉及燃料球完整性檢測裝置，包括基于激光測距的檢測裝置、基于超聲波層析技術(shù)的檢測裝置以及基于X射線斷層掃描的檢測裝置等。

在基于激光測距的檢測裝置中，激光測距檢測裝置套接于測距管道上，能夠快速檢測被測物體的表面缺陷；在基于超聲波層析技術(shù)的檢測裝置和于X射線斷層掃描的檢測裝置中，檢測裝置套同樣位于測距管道上，這兩種裝置除可以對球形燃料元件的表面缺陷進行檢測外，還可對其體積缺陷進行檢測。

清華大學(xué)、華能核能技術(shù)研究院有限公司等也開展了該技術(shù)領(lǐng)域的創(chuàng)新研究工作，清華大學(xué)在2022年申請了關(guān)于包覆顆粒破損率計算方法的發(fā)明專利，該方法采用了擴散釋放模型和核素遷移模型等，能夠獲得球床式高溫氣冷堆源項計算、事故分析等燃料元件性能和狀態(tài)的關(guān)鍵參數(shù)；華能核能技術(shù)研究院有限公司在2021年申請了關(guān)于燃料元件破損檢測方法的發(fā)明專利，該方法主要針對一回路氦氣中氪-88和氙-138的含量水平及變化進行監(jiān)測，從而判斷燃料元件是否發(fā)生破損。

通過上述分析可知，各相關(guān)創(chuàng)新主體主要致力于高溫氣冷堆燃料球完整性檢測方法和檢測裝置的創(chuàng)新研發(fā)，檢測方法涉及了包覆顆粒破損率計算方法、放射性核素含量監(jiān)測方法等，檢測裝置包含基于激光測距、基于超聲波層析技術(shù)和X射線斷層掃描等裝置。專利申請時間主要集中在2021年和2022年，可以發(fā)現(xiàn)近年來高溫氣冷堆的燃料元件檢測技術(shù)受到持續(xù)關(guān)注并實現(xiàn)了進一步發(fā)展。

2.4.3 系統(tǒng)研發(fā)

相關(guān)創(chuàng)新主體針對石墨粉系統(tǒng)進行了研發(fā)。中鋼新型材料股份有限公司在2018年申請了一種高溫氣冷堆核燃料元件用人造石墨粉的制粉系統(tǒng)的專利，該系統(tǒng)通過將粉體細磨與整形，在過程中對風(fēng)機等設(shè)備進行頻率控制，從而實現(xiàn)了粉料指標(biāo)的準(zhǔn)確控制；內(nèi)蒙古金彩礦業(yè)有限公司在2020年申請了高溫氣冷堆核燃料元件用天然石墨粉的整形系統(tǒng)的專利，該專利涉及的整形系統(tǒng)包含3個磨粉整形機，通過該系統(tǒng)制得的天然石墨粉形狀為圓餅狀或橢圓餅狀，采用該形狀可以減少甚至消除芯球和外殼層間物理界面。

針對在換料過程中會產(chǎn)生粉塵污染的問題，部分創(chuàng)新主體研發(fā)了新型系統(tǒng)。啟迪新核(北京)能源科技有限公司在2020年申請了關(guān)于高溫氣冷反應(yīng)堆系統(tǒng)和燃料元件的專利，該系統(tǒng)中設(shè)置多個包含正四面體、正四邊形棱柱體等結(jié)構(gòu)燃料元件的燃料盒，可以避免不停堆換料時產(chǎn)生的粉塵污染；華能核能技術(shù)研究院有限公司在2021年申請了高溫氣冷堆燃料元件循環(huán)系統(tǒng)發(fā)明專利，在該系統(tǒng)中，反應(yīng)堆壓力容器、裝球裝置、卸料裝置、燃料元件循環(huán)列等依次相連，通過該系統(tǒng)的運行能夠提升燃料元件循環(huán)的穩(wěn)定性，減少循環(huán)過程中產(chǎn)生的粉塵。

與此同時，各相關(guān)創(chuàng)新主體在多種類型的系統(tǒng)研發(fā)方面都開展了創(chuàng)新攻關(guān)工作，包括研發(fā)燃料元件輸送控系統(tǒng)、新燃料處理系統(tǒng)、燃料元件成組氣力提升系統(tǒng)等，體現(xiàn)出在高溫氣冷堆的系統(tǒng)研發(fā)方面呈現(xiàn)多元化的技術(shù)發(fā)展趨勢。

通過上述分析可知，在系統(tǒng)研發(fā)技術(shù)領(lǐng)域中，各創(chuàng)新主體主要聚焦于石墨粉系統(tǒng)研發(fā)、燃料循環(huán)系統(tǒng)研發(fā)等。該領(lǐng)域的研究呈現(xiàn)多元化的技術(shù)發(fā)展趨勢。

3 結(jié)論

(1)我國相關(guān)技術(shù)起步較晚，近年來發(fā)展迅速，相關(guān)創(chuàng)新主體注重國內(nèi)專利布局

20世紀(jì)90年代是我國高溫氣冷堆核燃料技術(shù)的初步探索階段；2005—2006年，相關(guān)專利申請出現(xiàn)增長趨勢；2011—2018年為初步發(fā)展階段，相關(guān)專利申請量、創(chuàng)新主體數(shù)量均出現(xiàn)增長；近兩年，華能集團下屬單位或為主要創(chuàng)新主體。高溫氣冷堆核燃料相關(guān)發(fā)明專利占比高達84%，體現(xiàn)出該技術(shù)整體創(chuàng)新程度高，技術(shù)難度大的特點。全部專利均布局在國內(nèi)，說明國內(nèi)企業(yè)較為注重國內(nèi)市場的專利布局與技術(shù)保護，國內(nèi)市場存在較大的競爭壓力。

(2)主要創(chuàng)新主體優(yōu)勢地位突出，多主體積極開展合作研發(fā)，助力關(guān)鍵技術(shù)攻關(guān)

在高溫氣冷堆核燃料技術(shù)領(lǐng)域，專利申請主要集中在清華大學(xué)、華能集團與中核集團相關(guān)下屬單位。主要創(chuàng)新主體在高溫氣冷堆技術(shù)攻關(guān)過程中開展了合作，并聯(lián)合申請專利，形成了有效的專利保護網(wǎng)絡(luò)。主要合作方為清華大學(xué)與中核北方核燃料元件有限公司、華能核能技術(shù)研究院有限公司與華能山東石島灣核電有限公司等。

(3)專利技術(shù)領(lǐng)域多元化，制備工藝、檢測技術(shù)、系統(tǒng)研發(fā)領(lǐng)域為主要創(chuàng)新方向

在制備工藝技術(shù)方面，基體石墨粉制備是重點技術(shù)之一，主要針對制備原料、工藝流程等方向進行了探索；新型燃料元件制備方法得到高度關(guān)注，在新型燃料元件的優(yōu)化上結(jié)合前沿技術(shù)開展了研究，如采用3D打印技術(shù)；利用新型材料開展燃料元件的制備以及燃料元件加工裝置的改良也是相關(guān)創(chuàng)新主體關(guān)注的技術(shù)方向。

在檢測技術(shù)方面，各相關(guān)創(chuàng)新主體主要致力于高溫氣冷堆燃料球完整性檢測方法和檢測裝置的創(chuàng)新研發(fā)；專利申請時間主要集中在2021年和2022年，可以發(fā)現(xiàn)近年來高溫氣冷堆的燃料元件檢測技術(shù)得到了持續(xù)關(guān)注并實現(xiàn)了進一步發(fā)展。

在系統(tǒng)研發(fā)技術(shù)方面，各創(chuàng)新主體主要聚焦于石墨粉系統(tǒng)研發(fā)、燃料循環(huán)系統(tǒng)研發(fā)等；各創(chuàng)新主體開展了多方面的核燃料系統(tǒng)研發(fā)工作，該領(lǐng)域呈現(xiàn)出多元化的技術(shù)發(fā)展趨勢。