王 壘 彭雄剛 張紅強(qiáng) 于潤(rùn)升 張 鵬 伍海彪 吳亞茹 王寶義 曹興忠 肖德濤 劉福雁

1（南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院 衡陽(yáng) 421001）

2（中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所 北京 100049）

3（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

正電子湮沒(méi)譜學(xué)方法是在原子尺度上有效研究金屬、合金等材料中空位/空位團(tuán)、位錯(cuò)、偏析物等微觀缺陷的特色手段［1］。正電子湮沒(méi)壽命譜（Positron Annihilation Lifetime Spectrum，PALS）測(cè)量技術(shù)能夠反映材料中微觀缺陷的類型和濃度，是正電子譜學(xué)方法中最具代表性和重要的方法［2］。正電子湮沒(méi)壽命測(cè)量的基本原理是通過(guò)統(tǒng)計(jì)大量的隨正電子產(chǎn)生、22Na 放射源放出的1.28 MeV 級(jí)聯(lián)γ 光子（起始）與樣品中正電子湮沒(méi)釋放的0.511 MeV γ 光子（停止）間的時(shí)間差從而獲得正電子在材料中的存活時(shí)間分布，即正電子湮沒(méi)壽命譜。

譜儀系統(tǒng)中，起始、停止特征γ 射線的精準(zhǔn)采集，與時(shí)間關(guān)聯(lián)符合技術(shù)，是正電子壽命準(zhǔn)確測(cè)量的關(guān)鍵，核心在于對(duì)不同γ信號(hào)能窗閾值的精確設(shè)置，以排除環(huán)境中本底噪聲影響，有效識(shí)別湮沒(méi)事例。而在特殊場(chǎng)景中，測(cè)量環(huán)境或測(cè)量樣品材料中可能包含有復(fù)雜的γ 放射性本底［3］，將引起起始、停止能窗內(nèi)特征伽馬光子的采集發(fā)生紊亂，導(dǎo)致正電子壽命測(cè)量受到不同程度干擾。γ 輻射背景環(huán)境在反應(yīng)堆材料中子輻照損傷研究中極為常見(jiàn)，例如，反應(yīng)堆材料加工熱室以及中子活化材料本身均攜帶有56Mn、60Co 等多種γ 放射性核素，使得正電子湮沒(méi)壽命譜在這些特殊環(huán)境中的應(yīng)用往往存在較大挑戰(zhàn)。

正電子壽命譜儀能窗固定，輻射背景對(duì)其測(cè)量的影響決定于放射性核素產(chǎn)生γ光子的能量和射線數(shù)量。對(duì)于單條γ 本底射線，在被起始或停止能窗捕獲后，與另一通道的特征信號(hào)符合后，主要貢獻(xiàn)在于偶然符合概率增大，使得壽命譜本底變差；而同一核素釋放的兩條及以上γ射線本底一旦在所設(shè)定能窗內(nèi)被捕獲，除偶然符合外，這些時(shí)間關(guān)聯(lián)γ射線的同時(shí)探測(cè)也將促使錯(cuò)誤符合的比例逐漸增大，對(duì)測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生嚴(yán)重影響，甚至得到錯(cuò)誤的結(jié)果。例如，對(duì)于活化核結(jié)構(gòu)材料中廣泛存在的60Co 核素，其釋放的1.17 MeV 和1.33 MeV 雙高能γ 光子不僅極容易被起始能窗捕獲，影響譜形峰谷比，同時(shí)可能發(fā)生康普頓散射，被誤判作停止信號(hào)，發(fā)生錯(cuò)誤符合，導(dǎo)致譜形畸變。

國(guó)際上提出了多種方法以排除γ輻射背景對(duì)正電子湮沒(méi)壽命譜儀帶來(lái)的不良影響。為排除中子活化放射性核素60Co 對(duì)壽命譜的影響，研究核結(jié)構(gòu)材料中的中子輻照缺陷，Hoorebeke 等［4］提出了一種“求差譜”的方法。將放射性樣品的常規(guī)正電子湮沒(méi)壽命譜與單測(cè)放射性樣品得到的譜相減得到差異譜，通過(guò)解譜去掉壽命譜中60Co 的成分。這種方法的缺點(diǎn)在于譜計(jì)數(shù)相減時(shí)，每道計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)性變差，壽命測(cè)量不確定度增大。而Krsjak等［5］采用同樣的測(cè)量方法，但在捕獲模型的理論基礎(chǔ)上進(jìn)一步推導(dǎo)，由正電子捕獲動(dòng)力學(xué)計(jì)算了缺陷的濃度，以此確定60Co 占比，通過(guò)在解譜軟件上固定正電子源、Co峰、背底分量，扣除壽命譜中60Co對(duì)本底和峰位計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)。這些工作目的是保證解譜結(jié)果準(zhǔn)確性，但未系統(tǒng)研究60Co在測(cè)量過(guò)程中的影響。

本文選取了γ射線能量與正電子湮沒(méi)壽命測(cè)量特征γ光子能量相近的60Co和137Cs兩種典型核素來(lái)模擬測(cè)量環(huán)境中的輻射背景，并實(shí)測(cè)了中子輻照后活化的反應(yīng)堆壓力容器（Reactor Pressure Vessel，RPV）鋼樣品，通過(guò)分析影響正電子湮沒(méi)壽命譜測(cè)量的因素，結(jié)合譜形的變化程度，探究放射性本底對(duì)壽命譜的影響規(guī)律，為研發(fā)新技術(shù)排除60Co信號(hào)干擾，探索輻照后核結(jié)構(gòu)材料缺陷演化的物理機(jī)制提供理論依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)方法

正電子壽命測(cè)量系統(tǒng)按照“快-快符合”方式搭建，優(yōu)點(diǎn)是直接對(duì)快信號(hào)進(jìn)行處理，能有效減少脈沖堆積，提高計(jì)數(shù)率。由于BaF2晶體［6-7］的耐γ輻照、高時(shí)間分辨和信噪比等優(yōu)點(diǎn)，將BaF2晶體耦合光電倍增管（XP2020Q 型）經(jīng)過(guò)電路連接組成探測(cè)器。譜儀由起始、停止探測(cè)器及一系列的核電子學(xué)插件組成，測(cè)量原理如圖1所示。

圖1 正電子湮沒(méi)壽命譜儀測(cè)量原理框圖Fig.1 Principal scheme of the positron annihilation lifetime spectrometer

恒比定時(shí)微分甄別器（CFDD，ORTEC 583B）不僅可以在探測(cè)到γ 光子時(shí)產(chǎn)生定時(shí)信號(hào)，又能對(duì)探測(cè)的γ 光子進(jìn)行能量選擇。通過(guò)調(diào)節(jié)583B的上、下閾值，將起始、停止探測(cè)器的能窗分別設(shè)置在1.28 MeV、0.511 MeV γ 光 子 的1.13～1.55 MeV、0.39～0.69 MeV 區(qū)域的全能峰位置。通過(guò)對(duì)輸入信號(hào)幅度的選擇，能有效識(shí)別湮沒(méi)事例，排除環(huán)境中噪聲等信號(hào)干擾。時(shí)幅轉(zhuǎn)換器（TAC，ORTEC 566）進(jìn)行時(shí)間符合測(cè)量，符合時(shí)間窗為100 ns，并將探測(cè)到的起始、停止信號(hào)的時(shí)間間隔轉(zhuǎn)換成一個(gè)高度與之成正比的脈沖信號(hào)。

為驗(yàn)證搭建譜儀的性能，測(cè)量了經(jīng)過(guò)退火處理的純鐵樣品壽命譜。放射源為7 μm 厚Kapton 薄膜封裝的22Na 正電子源，源強(qiáng)為0.89 MBq，兩片完全相同的樣品緊貼放射源呈“三明治”結(jié)構(gòu)。用LT9軟件［8］進(jìn)行解譜，扣除源分量后［9］，解譜結(jié)果見(jiàn)表1。解譜時(shí)，壽命譜可以看作是多個(gè)指數(shù)壽命成分的疊加［1］，數(shù)學(xué)模型可寫(xiě)作：

表1 壽命譜解譜結(jié)果Table 1 Resolved results of positron-lifetime spectrum

式中：τi、Ii為第i種壽命成分的壽命值和強(qiáng)度；n為壽命成分?jǐn)?shù)量。在本文中，正電子在樣品中共有兩種壽命成分：τ1、I1為正電子在樣品中湮沒(méi)的壽命和強(qiáng)度；τ2、I2為電子偶素在樣品表面等湮沒(méi)的壽命和強(qiáng)度；χ2為擬合系數(shù)，其值要求在1 附近。正電子湮沒(méi)壽命譜儀的壽命譜解譜結(jié)果與文獻(xiàn)［10］中鐵的體壽命110 ps相同，說(shuō)明譜儀能滿足測(cè)量要求。

2 結(jié)果與討論

2.1 輻射本底模擬測(cè)量

本實(shí)驗(yàn)用60Co、137Cs兩種典型的γ射線源模擬放射性本底，研究γ 射線本底對(duì)壽命譜測(cè)量的影響。其中，60Co產(chǎn)生的1.17 MeV、1.33 MeV雙高能γ射線與起始信號(hào)能量相近，137Cs產(chǎn)生的0.662 MeV γ光子與停止信號(hào)能量相近，分別作為高能和低能γ 射線的模擬源。在低能γ 射線作為輻射本底研究中，將137Cs/22Na活度比2.2（137Cs源活度0.4 MBq）下測(cè)得的壽命譜，與在雙高能γ射線影響下的高、低兩種典型活度比下測(cè)得的壽命譜對(duì)比。根據(jù)不同活度比下壽命譜形、壽命參數(shù)的變化選擇了高、低兩種典型活度比，低活度比是60Co/22Na 活度比1.9（60Co 源活度1.7 MBq）、高活度比是60Co/22Na 活度比3.3（60Co 源活度3.0 MBq）。低活度比測(cè)得的壽命譜形變化不大，但峰谷比明顯變差；而在高活度比下，壽命譜形發(fā)生嚴(yán)重畸變，且峰谷比也變差。高活度比下純鐵樣品的壽命譜圖如圖2 所示，壽命譜的解譜結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 純Fe樣品壽命譜解譜結(jié)果Table 2 Resolved results of pure iron(Fe) positron-lifetime spectrum

圖2 60Co/22Na活度比3.3下純鐵的壽命譜圖（彩圖見(jiàn)網(wǎng)絡(luò)版）Fig.2 Positron-lifetime spectrum of pure iron(Fe) in 60Co/22Na with activity radio of 3.3 (color online)

在γ 輻射本底影響下，壽命譜的峰谷比明顯變差，且源活度越高，峰谷比越差。Janne 認(rèn)為常規(guī)譜儀測(cè)得壽命譜的峰谷比與源活度有關(guān)，并通過(guò)RcRr=1 (Aτ)來(lái)估算放射源的活度水平［11］。Rc為峰計(jì)數(shù)；Rr為本底計(jì)數(shù)；A為源活度；τ為時(shí)間窗寬度。為了研究不同活度比下峰谷比的變化，同時(shí)考慮干擾γ射線的能量、數(shù)量對(duì)譜儀測(cè)量的不同影響，理論計(jì)算了不同活度比下峰谷比的變化并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比分析。

137Cs源作為輻射本底測(cè)得的壽命譜峰谷比變差是由于137Cs 的低能γ 信號(hào)與22Na 起始信號(hào)偶然符合，增加了壽命譜的本底。60Co的γ射線不僅與22Na信號(hào)偶然符合，也會(huì)發(fā)生康普頓散射［12］被停止探測(cè)器收集而發(fā)生錯(cuò)誤符合。忽略信號(hào)的偶然符合，將不同活度60Co 源與22Na 源活度相加計(jì)算的峰谷比與22Na 源峰谷比進(jìn)行對(duì)比，可以直觀地比較不同能量干擾γ射線影響下峰谷比的變化程度，數(shù)值越小，峰谷比越差。在22Na 源、60Co/22Na 低活度比、60Co/22Na高活度比情況下純Fe樣品壽命譜的峰谷比（Peak-to-Valley Ratio，PVR）計(jì)算結(jié)果如下：

理論：PVRNa∶PVRL∶PVRH=1∶0.34∶0.23，

實(shí)驗(yàn)：PVRNa∶PVRL∶PVRH=1∶0.19∶0.13。

實(shí)驗(yàn)測(cè)得的峰谷比為壽命譜的最高峰值計(jì)數(shù)與峰后平坦連續(xù)本底區(qū)域內(nèi)平均本底計(jì)數(shù)的比值，計(jì)算的PVRL/PVRNa值遠(yuǎn)小于理論計(jì)算得到的值，約是理論值的一半，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的峰谷比更差；通過(guò)理論和實(shí)驗(yàn)計(jì)算的PVRL/PVRH值均為1.5。說(shuō)明低活度比下，不僅源活度使峰谷比變差，信號(hào)的符合也會(huì)影響峰谷比；而60Co活度的增加，信號(hào)發(fā)生錯(cuò)誤符合的概率增加，但實(shí)驗(yàn)值與源活度計(jì)算值基本一致；說(shuō)明低活度比下峰谷比變差確實(shí)是信號(hào)偶然符合導(dǎo)致的。可以認(rèn)為，低活度比下，本底計(jì)數(shù)中約一半是偶然符合信號(hào)貢獻(xiàn)的。

在高活度60Co 影響下，圖2 中壽命譜形嚴(yán)重畸變，對(duì)壽命譜形高斯擬合后得到譜形參數(shù)半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）和十分之一高寬（Full Width Tenth Maximum，F(xiàn)WTM）等譜形參數(shù)，經(jīng)計(jì)算，F(xiàn)WTM 參數(shù)減少了8.9%。這是由于兩個(gè)探測(cè)器同時(shí)探測(cè)到60Co源發(fā)出的γ 信號(hào)，發(fā)生了錯(cuò)誤符合。隨著60Co/22Na活度比的增加，壽命譜的計(jì)數(shù)率明顯增加，單位活度的計(jì)數(shù)率分別為120 s-1·MBq-1、170 s-1·MBq-1、191 s-1·MBq-1。

表2中短壽命分量τ1為正電子在純鐵樣品中湮沒(méi)的壽命。在137Cs/22Na 活度比2.2 時(shí)測(cè)得的壽命譜解譜結(jié)果τ1與純鐵樣品相比差別不大，而60Co/22Na活度比1.9的結(jié)果小了6%；隨著60Co源活度的增加，圖2 顯示出60Co/22Na 活度比3.3 時(shí)的壽命譜已明顯畸變，此時(shí)，τ1相比純鐵壽命進(jìn)一步減小了19%。因此，在60Co 源影響下，信號(hào)發(fā)生錯(cuò)誤符合，導(dǎo)致壽命譜解譜結(jié)果偏離實(shí)際值，且源活度越強(qiáng)，解譜結(jié)果越偏離實(shí)際值。

表2 中，在60Co/22Na 活度比1.9 下測(cè)得的PVR/PVRNa值比137Cs/22Na 活度比2.2 的值小，60Co 影響下的峰谷比更差，說(shuō)明60Co 的兩條干擾γ 射線對(duì)峰谷比的影響比137Cs 的單條γ 射線影響大，且60Co 源活度越強(qiáng)，峰谷比越差。

目前，譜儀停止能窗較寬，進(jìn)入能窗的137Cs干擾射線較多，這可能是137Cs 本底放射性環(huán)境中譜形峰谷比變差的原因，通過(guò)縮小停止能窗，預(yù)期可有效改善137Cs放射性本底對(duì)測(cè)量的影響。而對(duì)于60Co干擾源，其產(chǎn)生的射線能量（1.17 MeV和1.33 MeV）與起始γ 光子1.28 MeV 能量非常接近，無(wú)法通過(guò)減小能窗的方式減弱其影響，但由于60Co 源與22Na 源衰變過(guò)程全無(wú)時(shí)間關(guān)聯(lián)，可通過(guò)縮短符合時(shí)間窗以減少不同放射源射線間的偶然符合，實(shí)現(xiàn)譜線峰谷比的改善。

2.2 放射性樣品測(cè)量

本實(shí)驗(yàn)用的放射性樣品為中子輻照后的RPV鋼樣品，型號(hào)為國(guó)產(chǎn)A508-III型鋼鍛件，中子反應(yīng)堆輻照后的樣品處理及活化樣品壽命譜實(shí)驗(yàn)測(cè)量均在合作單位——中國(guó)原子能科學(xué)研究院完成，尺寸為10 mm×10 mm×0.5 mm和10 mm×10 mm×1.0 mm的各兩片樣品可提供不同活度的干擾γ 射線，經(jīng)標(biāo)定，活化樣品的γ 射線本底絕大部分來(lái)自60Co 放射性核素，其活度分別測(cè)定為1.5 MBq和2.8 MBq。根據(jù)輻照后樣品中放射性活度計(jì)算了0.5 mm、1.0 mm厚RPV 鋼樣品和未輻照樣品的峰谷比，其中22Na 源活度為0.76 MBq，在理論和實(shí)驗(yàn)上計(jì)算峰谷比的比值如下：

理論：PVRNa∶PVR0.5∶PVR1=1∶0.33∶0.21，

實(shí)驗(yàn)：PVRNa∶PVR0.5∶PVR1=1∶0.31∶0.18。

在不同放射性活度條件下測(cè)得壽命譜的峰谷比與理論計(jì)算結(jié)果基本一致，峰谷比變差主要與RPV鋼樣品中放射性活度有關(guān)。圖3是活度比2.0、3.7時(shí)測(cè)得的壽命譜圖，圖4是譜形參數(shù)，表3是RPV鋼樣品的解譜結(jié)果。

表3 RPV鋼壽命譜解譜結(jié)果Table 3 Resolved results of RPV steel positron-lifetime spectrum

圖3 輻照RPV鋼樣品的壽命譜圖（彩色見(jiàn)網(wǎng)絡(luò)版）Fig.3 Positron-lifetime spectrum of irradiated RPV steel samples (color online)

圖4 壽命譜的FWHM、FWTM參數(shù)Fig.4 FWHM and FWTM parameter of positron-lifetime spectrum

由于中子輻照后的RPV鋼樣品中帶有放射性，會(huì)自發(fā)地釋放出γ 光子，信號(hào)的偶然符合導(dǎo)致峰谷比變差；信號(hào)的錯(cuò)誤符合使壽命譜形發(fā)生畸變，譜形參數(shù)的FWHM、FWTM 值變小，且樣品中放射性活度越高，譜形畸變程度越大，與模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)論一致。放射性RPV 鋼樣品的單位活度計(jì)數(shù)率分別為345 s-1·MBq-1、170 s-1·MBq-1、120 s-1·MBq-1。

譜形參數(shù)的明顯變化必然導(dǎo)致壽命譜解譜結(jié)果的差異性，對(duì)比圖2壽命譜形狀和表3解譜結(jié)果可以看出，輻照后活化樣品中放射性活度越高，譜線畸變?cè)絿?yán)重，同時(shí)τ1壽命值也越小：相比于未輻照樣品正電子湮沒(méi)體壽命，0.5 mm 厚RPV 鋼的τ1減少了17%，而1 mm 厚RPV 鋼的τ1減小程度高達(dá)46%，充分體現(xiàn)了樣品中干擾γ 射線對(duì)壽命譜測(cè)量的影響。此外，反應(yīng)堆中大劑量中子輻照勢(shì)必導(dǎo)致樣品中缺陷的萌生和聚集［13-15］，其濃度隨之增加，甚至?xí)a(chǎn)生大尺寸的缺陷結(jié)構(gòu)，表3中放射性活度越高，影響較大的是τ1短壽命成分，而I2、I3濃度增大趨勢(shì)也能一定程度上反映輻照后樣品中缺陷數(shù)量的增加。

3 結(jié)語(yǔ)

本文采用與正電子湮沒(méi)壽命譜采集信號(hào)能量相近的60Co、137Cs 源設(shè)計(jì)了輻射本底干擾實(shí)驗(yàn)，在137Cs源的影響下，信號(hào)的偶然符合導(dǎo)致壽命譜峰谷比變差，在60Co 源的影響下，信號(hào)不僅發(fā)生偶然符合，還發(fā)生錯(cuò)誤符合，使壽命譜形發(fā)生畸變。此外，理論計(jì)算了不同活度60Co對(duì)峰谷比的影響，結(jié)果表明：低活度比下壽命譜本底中約一半的計(jì)數(shù)由60Co 產(chǎn)生的γ信號(hào)與22Na 產(chǎn)生的γ 信號(hào)偶然符合貢獻(xiàn)。最后，實(shí)驗(yàn)測(cè)量了在相同水平活度比下中子輻照后RPV 鋼樣品，解譜結(jié)果表明，樣品中放射性活度越高，峰谷比越差，解譜結(jié)果偏離實(shí)際值越大。為排除復(fù)雜輻射背景中的γ射線干擾，本文建立的γ本底模擬方法和影響規(guī)律可提供新的思路：對(duì)于單γ射線本底，可通過(guò)縮小探測(cè)器能窗，選用高能量分辨探測(cè)器提高γ識(shí)別能力等方法實(shí)現(xiàn)壽命譜的準(zhǔn)確測(cè)量；而針對(duì)兩γ甚至是多γ射線本底，其對(duì)譜儀影響較大，需要盡可能縮短系統(tǒng)符合時(shí)間窗，或采用多探測(cè)器符合的方法精準(zhǔn)甄別每條γ 射線能量以降低本底放射源的干擾。

致謝 感謝中國(guó)原子能科學(xué)研究院魚(yú)濱濤、張喬麗兩位老師提供活化樣品和實(shí)驗(yàn)場(chǎng)地。

作者貢獻(xiàn)聲明王壘負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)及分析，完成初稿、修改稿及最終稿；彭雄剛、張紅強(qiáng)負(fù)責(zé)數(shù)據(jù)處理；于潤(rùn)升負(fù)責(zé)項(xiàng)目支持；張鵬負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)；伍海彪、吳亞茹負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)測(cè)試，結(jié)果驗(yàn)證；王寶義負(fù)責(zé)方法設(shè)計(jì)，項(xiàng)目支持；曹興忠負(fù)責(zé)文章框架指導(dǎo)，項(xiàng)目支持；肖德濤負(fù)責(zé)項(xiàng)目支持；劉福雁負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)，文章審閱修改。