高燕飛,何緯峰,施其樂(lè),韓 東,張繼榮

(南京航空航天大學(xué) 先進(jìn)工業(yè)節(jié)能研究團(tuán)隊(duì)(AECRG) 能源與動(dòng)力學(xué)院,南京 210016)

近年來(lái),隨著MEMS技術(shù)的迅速崛起,微混合器、微流控芯片、微化學(xué)反應(yīng)器、微燃料電池、微交換器等出現(xiàn),并在微電子、材料科學(xué)、化學(xué)工程、生化分析和分子生物學(xué)等學(xué)科顯示了廣闊的應(yīng)用前景[1]。在這種背景下,20世紀(jì)90年代,一種新的微流控技術(shù)——電潤(rùn)濕技術(shù)誕生,與其他微流控技術(shù)相比,電潤(rùn)濕技術(shù)具有功耗低、響應(yīng)速度快、可靠性高、成本低等顯著優(yōu)勢(shì)。

流體動(dòng)力學(xué)理論[2-3]和分子動(dòng)力學(xué)理論[4]都被用來(lái)模擬液滴在固體表面上運(yùn)動(dòng)的動(dòng)態(tài)接觸角。流體動(dòng)力學(xué)理論將動(dòng)態(tài)和靜態(tài)接觸角之間的偏差歸因于接觸線附近液體前沿的整體黏性耗散。相反,分子動(dòng)力學(xué)理論考慮了接觸線附近液體顆粒吸附或解吸產(chǎn)生的摩擦力[5]。研究表明,分子動(dòng)力學(xué)理論更適合電潤(rùn)濕的研究,一些實(shí)驗(yàn)和數(shù)值研究成功證明了分子動(dòng)力學(xué)理論在直流電潤(rùn)濕應(yīng)用中的有效性[6-10]。

一些學(xué)者對(duì)電潤(rùn)濕進(jìn)行了許多實(shí)驗(yàn)和理論研究,以了解液滴在電場(chǎng)影響下與固體表面的相互作用。此外,近年來(lái),電潤(rùn)濕現(xiàn)象的研究已從表面特性轉(zhuǎn)向內(nèi)部機(jī)制。Zhang等[11-13]使用直流壓擺電壓驅(qū)動(dòng)電潤(rùn)濕系統(tǒng),以降低固液界面的滑動(dòng)阻力,研究了外加電壓下粗糙表面上固液界面的摩擦和滑移行為,結(jié)果表明,不穩(wěn)定區(qū)域粗糙表面上液滴的滑移行為不能用電潤(rùn)濕方程來(lái)解釋。He等[14]研究了含有不同分子數(shù)的納米液滴在納米柱陣列表面的潤(rùn)濕和脫濕行為,通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬,在有無(wú)外加電場(chǎng)的情況下進(jìn)行研究,以檢驗(yàn)是否存在尺度效應(yīng)。Wang等[15]在實(shí)驗(yàn)水平上研究了電潤(rùn)濕現(xiàn)象中液滴脫濕、振蕩和脫落的瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)。Pathak等[16]通過(guò)模擬電潤(rùn)濕模型,模擬并計(jì)算了硅基片徑向?qū)ΨQ電場(chǎng)下液滴的動(dòng)態(tài)膨脹,并進(jìn)一步模擬了液滴在電極陣列上的驅(qū)動(dòng)。Ahmad等[17]報(bào)道了不同疏水條件下電潤(rùn)濕誘導(dǎo)振蕩液滴的數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)。Zhang等[18]利用分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了電潤(rùn)濕驅(qū)動(dòng)離子液體液滴的滲透過(guò)程,通過(guò)改變基底的潤(rùn)濕性、電場(chǎng)強(qiáng)度和電場(chǎng)極性,研究了電潤(rùn)濕效應(yīng)。

直流或交流電場(chǎng)下液滴物理性質(zhì)、電場(chǎng)大小、極性對(duì)電潤(rùn)濕現(xiàn)象的影響已經(jīng)被廣泛研究。然而,壁面特性對(duì)電潤(rùn)濕過(guò)程的具體影響并未有深入研究,同時(shí),對(duì)于直流電場(chǎng)作用下液滴在初始動(dòng)態(tài)過(guò)程中各物理量之間的聯(lián)系,目前還沒有詳細(xì)的分析來(lái)揭示。此外,電潤(rùn)濕過(guò)程中的瞬態(tài)分析更有助于揭示液滴變化后的穩(wěn)態(tài)特性。因此,本文基于軸對(duì)稱模型和動(dòng)態(tài)接觸角理論,更好地模擬了液滴接觸角的變化。對(duì)不同電潤(rùn)濕參數(shù)下,液滴動(dòng)態(tài)行為進(jìn)行了瞬態(tài)分析。研究液滴動(dòng)能變化與液滴振蕩之間的內(nèi)在聯(lián)系,分析了液滴相互關(guān)聯(lián)的速度、能量和動(dòng)能之間的關(guān)系。獲得了不同環(huán)境下液滴的動(dòng)態(tài)接觸行為變化,為后續(xù)的電潤(rùn)濕研究提供了理論支持。

1 數(shù)學(xué)模型和計(jì)算方法

1.1 電潤(rùn)濕工作原理

介質(zhì)上電潤(rùn)濕的基本原理如圖1所示。在電潤(rùn)濕過(guò)程中,通常在平板表面涂覆一層介電層,以防止在高壓下產(chǎn)生電解效應(yīng)。以同樣的方式,將疏水層應(yīng)用于介電層,以增加壁表面的疏水性,增加改變接觸角的能力。根據(jù)Young-Lippmann方程,靜止時(shí)液滴的接觸角與施加電壓后的電壓大小之間的關(guān)系如下[19]:

圖1 介質(zhì)上電潤(rùn)濕原理示意

(1)

式中:d為介電層的厚度,U為電壓大小,ε0為真空介電常數(shù),εr為介電層的相對(duì)介電常數(shù),θV為施加電壓后的靜態(tài)接觸角,θe為初始接觸角,γlg為表面張力。

1.2 數(shù)學(xué)模型

利用COMSOL Multiphysics5.5軟件包對(duì)電潤(rùn)濕模型進(jìn)行了數(shù)值模擬。數(shù)值模擬中考慮的物理方法包括兩相層流法和水平集法,還采用動(dòng)態(tài)接觸角模型將這些物理和數(shù)學(xué)概念結(jié)合起來(lái),形成完整的液滴運(yùn)動(dòng)過(guò)程。構(gòu)建的物理模型的計(jì)算域如圖2(a)所示。假設(shè)液滴為水,環(huán)境介質(zhì)為空氣,液滴受到電場(chǎng)力的刺激后,接觸角開始改變。主要研究電潤(rùn)濕效應(yīng)下液滴的動(dòng)態(tài)行為。

圖2 電潤(rùn)濕模擬的幾何模型

1.3 計(jì)算方法

假設(shè)液滴被空氣包圍,流體的運(yùn)動(dòng)一般由Navier-Stokes方程描述[20]:

(2)

?·u=0

(3)

式中:u為流體的速度;π為總應(yīng)力張量;ρ為流體的密度;F為作用于流體表面的表面張力;g為重力;Fe為電場(chǎng)力,由于電場(chǎng)力只與激勵(lì)電壓大小有關(guān), 與液滴的形態(tài)無(wú)關(guān), 在電潤(rùn)濕的動(dòng)態(tài)過(guò)程中, 電場(chǎng)作用力保持不變,Fe=ε0εdV2/2d。此外,研究通過(guò)動(dòng)態(tài)觸角模型來(lái)模擬電潤(rùn)濕效應(yīng)下液滴接觸角的改變,不涉及液滴內(nèi)部電場(chǎng)分布的具體研究。

另外,水平集方法對(duì)應(yīng)的控制方程為[20]

(4)

式中:ε為界面厚度參數(shù),γ為重新初始化參數(shù)。對(duì)于數(shù)值計(jì)算,合適的選擇是ε=h,其中,h為網(wǎng)格單元大小,φ為水平集函數(shù)。

流體域由界面分為兩種材料,并且在每個(gè)子域中,材料屬性是恒定的。然而密度和黏度在整個(gè)求解域中是不連續(xù)的。為了簡(jiǎn)化計(jì)算,以便密度、黏度和表面張力值從空氣連續(xù)過(guò)渡到液滴,通過(guò)下式實(shí)現(xiàn)[20]:

ρ=ρg+(ρl-ρg)φ

(5)

μ=μg+(μl-μg)φ

(6)

式中下標(biāo)g和l表示氣相和液相。

同時(shí)調(diào)整滑移長(zhǎng)度大小來(lái)改變壁面阻力特性,在計(jì)算模型中,具體關(guān)系如下[21]:

f=μ/β

(7)

式中:β為滑移長(zhǎng)度,f為摩擦因數(shù)。

1.4 邊界條件和接觸角模型

建立數(shù)學(xué)模型時(shí)假設(shè)流體層流且不可壓。對(duì)液滴和空氣分別建立層流Navier-Stokes方程組,考慮微液滴表面張力的作用[22]。

在軸對(duì)稱液滴擴(kuò)散的模擬中,設(shè)置了若干邊界條件還原實(shí)際場(chǎng)景。S1邊界設(shè)置為開放邊界,使模型在液滴移動(dòng)時(shí)通過(guò)改變系統(tǒng)壓力釋放來(lái)收斂。邊界S2設(shè)置為潤(rùn)濕壁面,S3為對(duì)稱邊界。為了準(zhǔn)確捕捉應(yīng)力張量對(duì)液滴的影響,對(duì)液滴表面附近的網(wǎng)格和潤(rùn)濕壁邊界進(jìn)行了特別細(xì)化,如圖2(b)所示,最終計(jì)算結(jié)果通過(guò)了網(wǎng)格獨(dú)立性數(shù)值試驗(yàn),網(wǎng)格總數(shù)為13 631。

由于動(dòng)態(tài)接觸角是接觸線速度的函數(shù),而動(dòng)態(tài)接觸角和接觸線速度之間的關(guān)系主要基于Hoffman定律或由Cox推導(dǎo)出的更一般的形式[2]。這些模型的動(dòng)態(tài)接觸角預(yù)測(cè)值非常相似,因此,采用Kistler的動(dòng)態(tài)接觸角模型進(jìn)行研究[23]:

(8)

式中:θd為動(dòng)態(tài)接觸角,fH為Hoffman經(jīng)驗(yàn)函數(shù)的反函數(shù),形式如下

(9)

Ca為毛細(xì)數(shù),定義為

(10)

其中,μ為動(dòng)力黏度,vcl為三相接觸線速度,σ為表面張力系數(shù)。此外,Oh等[24]的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算表明,如果電壓小于130 V,與Lippmann-Young方程沒有太大偏差。因此,電場(chǎng)引起靜態(tài)接觸角的變化可由Lippmann-Young方程預(yù)測(cè)。動(dòng)態(tài)接觸角模型通過(guò)自定義函數(shù)編程實(shí)現(xiàn)。

計(jì)算中,vcl為數(shù)值計(jì)算擴(kuò)散液滴中濕潤(rùn)面積半徑的時(shí)間導(dǎo)數(shù),由于模型為軸對(duì)稱規(guī)則幾何模型,計(jì)算誤差可以接受,具體如下

(11)

式中xcl為濕潤(rùn)面積半徑。

1.5 數(shù)值驗(yàn)證

為了驗(yàn)證本文構(gòu)建模型的正確性和準(zhǔn)確性,相同壁面條件及電壓下(電壓為直流100 V),將本文的模擬數(shù)據(jù)與Li等[21]的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較。其余材料性能相同(見表1),具體比較結(jié)果見圖3。

表1 直流電潤(rùn)濕實(shí)驗(yàn)和模擬中使用的液體/基底材料特性

圖3 模型驗(yàn)證數(shù)據(jù)對(duì)比

如圖3所示,數(shù)值模擬獲得的數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基本一致,最大數(shù)據(jù)偏差出現(xiàn)在13.5 ms,最大誤差為3%,在可接受的范圍內(nèi),表明所構(gòu)建模型的正確性。

2 結(jié)果與分析

在模擬計(jì)算中,液滴體積V=4 μL。液滴初始形狀為球形冠,初始接觸角為110°。介電質(zhì)和疏水層的總厚度d=2.5 μm,總有效相對(duì)介電常數(shù)εr=2.8。液滴為去離子水,密度ρ=997 kg/m3,運(yùn)動(dòng)黏度μ=1.01×10-3Pa·s。環(huán)境氣體為空氣,液滴在施加電壓前處于平衡狀態(tài)(t=0 ms)。

2.1 直流電潤(rùn)濕下液滴擴(kuò)散分析

圖4為U=75 V下液滴形態(tài)隨時(shí)間的變化,圖5為不同電壓下液滴形態(tài)和潤(rùn)濕半徑隨時(shí)間的變化。從圖4和5可知,液滴潤(rùn)濕半徑從t=1 ms時(shí)的1.10 mm迅速增加到t=7 ms時(shí)的1.29 mm。在施加電壓后的短時(shí)間內(nèi),液滴潤(rùn)濕半徑逐漸增大,并達(dá)到最大值(波峰),t=12 ms時(shí),潤(rùn)濕半徑為1.23 mm,液滴形態(tài)變?yōu)槭湛s狀態(tài),潤(rùn)濕半徑減小并伴有輕微振蕩。最后動(dòng)態(tài)接觸角也趨于穩(wěn)定,潤(rùn)濕半徑略有振蕩,液滴形態(tài)也將保持穩(wěn)定。因此,在直流電壓激勵(lì)下,液滴一般會(huì)隨時(shí)間發(fā)生類阻尼振蕩運(yùn)動(dòng),直至穩(wěn)定。

圖4 液滴形態(tài)隨時(shí)間的變化(U=75 V)

圖5 電潤(rùn)濕過(guò)程中的液滴動(dòng)力學(xué)

液滴發(fā)生變化是由于液滴在初始時(shí)刻突然受到電場(chǎng)力的刺激,打破了液滴力的平衡,液滴接觸線附近的速度開始增加,動(dòng)能也急劇增加。然而,在液滴的前進(jìn)過(guò)程中,由于受到毛細(xì)力和壁面阻力的影響,液滴在一定時(shí)間內(nèi)達(dá)到最大速度(對(duì)應(yīng)于濕潤(rùn)半徑隨時(shí)間的第一波峰)后開始減速,并且最終速度趨近于0。此外,由于在初始變形期間積累了一定的動(dòng)能,該動(dòng)能最終導(dǎo)致在液滴邊緣壓力的積累。在壓力作用下,液滴往復(fù)運(yùn)動(dòng),造成接觸線加速后退和潤(rùn)濕半徑振蕩。當(dāng)振蕩過(guò)程耗盡動(dòng)能時(shí),液滴的形態(tài)和潤(rùn)濕半徑達(dá)到穩(wěn)定。

此外,U=75、60、45 V液滴半徑最大值分別為1.28、1.24、1.19 mm?？芍妷涸酱?液滴受到電場(chǎng)力越大,液滴動(dòng)能越大。因此,電壓越大,液滴潤(rùn)濕半徑越大。

2.2 不同參數(shù)對(duì)電潤(rùn)濕效應(yīng)的影響

2.2.1 液滴體積對(duì)直流電潤(rùn)濕效應(yīng)的影響

液滴的振幅是液滴擴(kuò)散期間沿壁面方向向前移動(dòng)的位移,用Am表示。圖6為60 V直流電壓和110°初始接觸角下,不同體積液滴的振蕩幅度隨時(shí)間的變化?？梢钥闯?隨著液滴體積逐漸增大,達(dá)到最大潤(rùn)濕半徑所需的時(shí)間(振幅的峰值)從5 ms增加到8 ms,同時(shí),振蕩穩(wěn)定所需的時(shí)間也相應(yīng)增加。此外,當(dāng)液滴體積從2 μL增加到6 μL時(shí),液滴接觸半徑的最大振幅從0.16 mm增加到0.23 mm。液滴尺寸越大,振蕩幅度越大,振蕩過(guò)程越強(qiáng)烈。體積越小,液滴達(dá)到最大潤(rùn)濕半徑所需的時(shí)間越短,達(dá)到穩(wěn)定所需的時(shí)間越短。

圖6 液滴擴(kuò)散振幅隨時(shí)間的變化

液滴體積越大,液滴接觸角變化相同時(shí),在電場(chǎng)的影響下液滴擴(kuò)散半徑也就越大,向外擴(kuò)散時(shí)所能攜帶的動(dòng)能越多,在相同壁面阻力下,液滴接觸線附近的速度降低到0所需的時(shí)間越長(zhǎng),耗散動(dòng)能所需的時(shí)間也將更長(zhǎng),因此,液滴振蕩的時(shí)間也就越長(zhǎng)。

2.2.2 壁面潤(rùn)濕性對(duì)直流電潤(rùn)濕效應(yīng)的影響

圖7為不同疏水表面液滴振蕩幅度隨時(shí)間的變化。壁面的疏水性由初始接觸角的大小表示。壁面疏水性分4步從100°增加到115°。如圖7所示,當(dāng)初始角為100°、105°、110°、115°時(shí),液滴的最終振幅分別為0.13、0.14、0.17、0.18 mm。隨著表面疏水性的增加,液滴的振幅逐漸增大,并最終穩(wěn)定。此外,壁面越親水,液滴振幅在更短的時(shí)間內(nèi)穩(wěn)定,即擴(kuò)散過(guò)程在較短的時(shí)間內(nèi)穩(wěn)定。相反,壁面疏水性越強(qiáng),液滴振蕩過(guò)程越難達(dá)到穩(wěn)定。

圖7 壁面潤(rùn)濕性對(duì)液滴擴(kuò)散振蕩幅度的影響

壁面疏水性越強(qiáng),即初始接觸角越大,在相同電壓刺激下接觸角變化越大,因此,液滴形態(tài)變化明顯,表面張力變化更大?？芍杷愿鼜?qiáng)的表面上,液滴受到刺激后所攜帶的動(dòng)能越大,在同樣的壁面阻力下,液滴擁有的動(dòng)能減小至0所需要的時(shí)間更長(zhǎng),因此,液滴較初始時(shí)刻前進(jìn)距離更長(zhǎng),液滴振幅越大,振蕩時(shí)間更長(zhǎng)。

2.2.3 壁面阻力對(duì)直流電潤(rùn)濕效應(yīng)的影響

圖8為不同壁面阻力時(shí)液滴潤(rùn)濕半徑隨時(shí)間的變化。程友良等[25]的研究表明,滑移長(zhǎng)度越大,壁面對(duì)流體的阻礙作用越小。因此,采用滑移長(zhǎng)度間接研究壁面阻力對(duì)電潤(rùn)濕效應(yīng)的的具體影響。當(dāng)滑移長(zhǎng)度β=2、1、0.5和0.25 μm時(shí),壁面阻力依次減小。從圖8可知,滑移長(zhǎng)度從0.5 μm增加到2 μm時(shí),振幅最大值分別為0.21、0.24、0.25、0.26 mm?；崎L(zhǎng)度越小,即阻力越大,液滴振幅隨時(shí)間的變化越小,振蕩越容易穩(wěn)定。在相同的電壓刺激下,壁面阻力越小,液滴接觸線上的速度減小至0需要的時(shí)間更長(zhǎng)。因此,同一時(shí)刻,阻力小的壁面液滴動(dòng)能較大,振蕩時(shí)間越長(zhǎng),振蕩過(guò)程也更加激烈。

圖8 壁面阻力對(duì)液滴潤(rùn)濕半徑的影響

3 結(jié) 論

1)通過(guò)研究電潤(rùn)濕效應(yīng)下液滴瞬態(tài)變化發(fā)現(xiàn),在電場(chǎng)的刺激下,靜止液滴接觸線附近的速度開始快速增大,動(dòng)能也急劇增加,液滴潤(rùn)濕半徑從t=1 ms時(shí)的1.10 mm迅速增加到t=7 ms時(shí)的1.29 mm。最后,當(dāng)液滴所持動(dòng)能趨于0時(shí),速度降到最低,潤(rùn)濕半徑的大小不再改變。

2)電潤(rùn)濕過(guò)程中,液滴體積從2 μL增加到6 μL時(shí),液滴接觸半徑的最大振幅從0.16 mm增加到0.23 mm?？梢娨旱误w積越大,液滴動(dòng)能越大,液滴的類阻尼振蕩運(yùn)動(dòng)將更加劇烈,需要更長(zhǎng)時(shí)間才能穩(wěn)定。此外,隨著體積的增加,液滴擴(kuò)散過(guò)程的振幅也將增大。

3)壁面潤(rùn)濕性變化時(shí),初始角為100°時(shí)液滴的最終振幅為0.13 mm,初始角為115°時(shí)液滴的最終振幅為0.18 mm。液滴的初始角越大,液滴振蕩過(guò)程越強(qiáng)烈,振幅越大。此外,在相同電場(chǎng)刺激下,壁面親水性越強(qiáng),液滴攜帶的動(dòng)能越小,靜態(tài)接觸角變化越小。

4)在相同條件下,滑移長(zhǎng)度從0.5 μm增加到2 μm時(shí),振幅最大值從0.21 mm增大到0.26 mm。壁面阻力越大,潤(rùn)濕半徑振蕩的時(shí)間越小,振蕩越容易穩(wěn)定。穩(wěn)定后,液滴振蕩半徑也隨著壁面阻力的增大而減小。