邵一窮 王榮東 樸君 張顯 姚澤文 阿不都賽米?亞庫甫

摘要：鈉冷快堆嚴重事故分析是了解事故進程與進行事故預防的重要手段。文章以鈉冷快堆嚴重事故工況下伴隨著鈉燃燒過程的放射性裂變產(chǎn)物釋放為研究對象，通過對物理過程、物理模型進行分析，建立了鈉燃燒過程中裂變產(chǎn)物釋放的概念模型，在此基礎(chǔ)上，進一步討論了影響鈉氣溶膠顆粒與裂變產(chǎn)物釋放、擴散、沉降行為的因素與規(guī)律。

關(guān)鍵詞：鈉冷快堆??嚴重事故??模型??裂變產(chǎn)物??鈉氣溶膠

中圖分類號：TL364.4????文獻標識碼：A

Establishment?of?the?Conceptual?Model?of?Fission?Product?Release?during?Sodium?Combustion?in?Severe?Accidents?of?Sodium-Cooled?Fast?Reactor

SHAO?Yiqiong1?WANG?Rongdong2*?PIAO?Jun2?ZHANG?Xian2?YAO?Zewen2?Abudusaimi?Yakufu2（請讓作者確認名字書寫是否正確，英文名字拼寫法不一：Abdusemi?Yakub/Abudusami?Yakuf……）

（1.?China?National?Nuclear?Corporation，?Beijing，?100822?China;

2.?Department?of?Reactor?Engineering?Technology，?China?Institute?of?Atomic?Energy，?Beijing，?102413?China）

Abstract：The?analysis?of?severe?accidents?of?sodium-cooled?fast?reactor?is?an?important?means?to?understand?the?accident?process?and?prevent?accidents.?This?paper?takes the?release?of?radioactive?fission?products?associated?with?sodium?combustion?under?severe?accident?conditions?of?sodium-cooled?fast?reactor?as?the?research?object，?establishes?the?conceptual?model?of?fission?product?release?during?sodium?combustion?through?the?analysis?of?the?physical?process?and?physical?model，?and?on?this?basis，?further?discusses?factors?and?laws?affecting?the?release，?diffusion?and?settlement?behavior?of?sodium?aerosol?particles?and?fission?products.

Key?Words：?Sodium-cooled?fast?reactor;?Severe?accident;?Model;?Fission?products;?Sodium?aerosol

鈉冷快堆是世界范圍內(nèi)第四代核能系統(tǒng)中廣泛采用的堆型。液態(tài)金屬鈉化學活性高，泄漏后接觸空氣易燃燒并引發(fā)火災事故，是反應堆重要的風險來源，因此，鈉的泄漏是快堆設(shè)計基準事故之一。楊鵬[1]等在鈉冷快堆的放射性釋放風險安全評價中指出，鈉火事故作為鈉冷快堆嚴重事故之一，會造成一回路放射性氣溶膠通過正常排風系統(tǒng)或事故排煙系統(tǒng)釋放。

鈉冷快堆在安全殼內(nèi)的嚴重事故進程包括鈉泄漏到安全殼內(nèi)后發(fā)生鈉火事故、放射性氣溶膠在安全殼內(nèi)的沉積和遷移、氣體裂變產(chǎn)物在安全殼內(nèi)的行為等。其中，伴隨鈉燃燒過程導致的鈉中放射性裂變產(chǎn)物釋放后果尤為嚴重，是鈉冷快堆嚴重事故放射性物質(zhì)釋放源項分析的關(guān)鍵性輸入。王鳳龍等[2]在鈉冷快堆事故源項分析中認為在鈉火事故中會伴隨著放射性物質(zhì)的劇烈釋放，放射性污染危害較大的核素是24Na、22Na、131I、137Cs、134Cs。

法國學者Luke?S.?Lebel[3]重新分析了Cadarache研究中心在20世紀70年代進行的FANAL鈉火實驗數(shù)據(jù)，估算了Cs、I等放射性核素的燃燒分配系數(shù)，并描述了放射性核素釋放值與鈉氣溶膠生成的關(guān)系。鈉中裂變產(chǎn)物的釋放行為受到鈉燃燒過程、燃燒產(chǎn)物凝聚沉降、裂變產(chǎn)物自身物理化學性質(zhì)以及與鈉的物理和化學作用等諸多因素影響[4-6]。因此，有必要建立裂變產(chǎn)物隨鈉火釋放概念模型，以探究影響裂變產(chǎn)物釋放行為的關(guān)鍵參數(shù)與影響規(guī)律，提高鈉冷快堆嚴重事故分析技術(shù)水平。

1?物理過程分析

Cs、I等裂變產(chǎn)物隨池式鈉火釋放主要分為鈉蒸發(fā)遷移、鈉燃燒遷移兩個過程，其中，鈉燃燒及后續(xù)的氣溶膠沉積過程反應劇烈，裂變產(chǎn)物釋放、擴散和沉降行為也會隨之更加活躍。

1.1?鈉蒸發(fā)過程分析

高溫液態(tài)金屬鈉在未燃燒工況下，溶解在鈉池中的裂變產(chǎn)物會隨著鈉池蒸發(fā)以氣態(tài)的形式釋放到氣相空間中。鈉蒸發(fā)作用下裂變產(chǎn)物的釋放與鈉池溫度、液鈉質(zhì)量和裂變產(chǎn)物的總質(zhì)量有關(guān)。以裂變產(chǎn)物CsI溶解在液態(tài)鈉中為研究對象，則單質(zhì)Cs在惰性氣體環(huán)境下的氣液平衡分配系數(shù)為

為物質(zhì)的平衡分配系數(shù)，表示達到氣液平衡時，覆蓋氣體中裂變產(chǎn)物相對于鈉蒸汽的濃度與鈉池中裂變產(chǎn)物的濃度之比。

氣液平衡狀態(tài)下，氣相中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量為，液相中裂變產(chǎn)物的份額為，裂變產(chǎn)物的總質(zhì)量，即兩相中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量之和為

為液相中裂變產(chǎn)物的濃度，氣相中鈉的質(zhì)量，為液相中鈉的質(zhì)量。

鈉蒸汽的質(zhì)量為

為鈉的飽和蒸汽壓，為鈉在氣相中的壓力，為氣相的總摩爾數(shù)，鈉的摩爾質(zhì)量。

鈉池中裂變產(chǎn)物的濃度為

氣液平衡時裂變產(chǎn)物的蒸發(fā)量為

在未達到氣液平衡時，鈉池的溫度不斷變化，裂變產(chǎn)物的釋放量與蒸發(fā)速率有關(guān)，近似為裂變產(chǎn)物在氣液平衡時的蒸發(fā)率乘以蒸發(fā)速率，即

1.2?鈉燃燒過程分析

在鈉冷快堆嚴重事故工況下，液態(tài)金屬鈉泄漏至外部空間，與空氣接觸后發(fā)生劇烈燃燒反應，形成池式鈉火，鈉火模型示意圖如圖1所示[7]，產(chǎn)生大量鈉氣溶膠，發(fā)生以下化學反應[7-8]：

在鈉火燃燒過程中，裂變產(chǎn)物也會隨之劇烈釋放，部分溶解在液鈉中的裂變產(chǎn)物會被鈉夾裹進入燃燒過程，然后與鈉氣溶膠顆粒結(jié)合，隨鈉氣溶膠釋放到氣相空間，其沉降規(guī)律與鈉氣溶膠顆粒的質(zhì)量分布有關(guān)。由于裂變產(chǎn)物CsI易溶于液態(tài)金屬鈉，可以認為液鈉中裂變產(chǎn)物的分布是均勻的，因此該部分釋放的裂變產(chǎn)物與鈉氣溶膠存在正比關(guān)系，設(shè)該部分裂變產(chǎn)物的質(zhì)量為

為鈉氣溶膠的釋放量，為裂變產(chǎn)物在液態(tài)鈉中的質(zhì)量分數(shù)，為比例系數(shù)，和分別為過氧化鈉的摩爾質(zhì)量。

隨著液態(tài)鈉的燃燒和裂變產(chǎn)物的釋放，液態(tài)鈉中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量分數(shù)隨時間變化，每個時刻液態(tài)鈉的質(zhì)量為

為鈉池中液態(tài)鈉的質(zhì)量，B為鈉燃燒速率，S為鈉池表面積，t為燃燒進行時間。

每個時刻鈉池中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量為

為該時刻裂變產(chǎn)物的質(zhì)量，為上一時刻裂變產(chǎn)物的質(zhì)量，為該時間段內(nèi)裂變產(chǎn)物的釋放量。

裂變產(chǎn)物在鈉池中的質(zhì)量分數(shù)為

將整個鈉火燃燒過程分為多個小時間段，通過計算每個時間段內(nèi)的裂變產(chǎn)物的釋放量并將裂變產(chǎn)物剩余量不斷迭代，即可計算出整個過程中裂變產(chǎn)物的釋放量。

鈉蒸發(fā)作用下與鈉燃燒作用下的裂變產(chǎn)物釋放機理不同，其沉降規(guī)律也不同。鈉蒸發(fā)作用下釋放的裂變產(chǎn)物初始狀態(tài)以氣態(tài)形式存在于氣相空間中，在鈉燃燒過程中與鈉氣溶膠凝聚沉降或凝結(jié)為裂變產(chǎn)物氣溶膠沉降。鈉燃燒作用下，產(chǎn)生大量鈉氣溶膠，裂變產(chǎn)物也隨劇烈的燃燒反應快速釋放，由于鈉氣溶膠數(shù)量多、粘附性強，釋放的裂變產(chǎn)物與鈉氣溶膠顆粒聚合并擴散至氣相空間，最終隨鈉氣溶膠沉積在房間或物體表面。

2?物理模型分析

裂變產(chǎn)物釋放后粘附在鈉氣溶膠顆粒表面，因此，對于裂變產(chǎn)物的遷移、擴散、沉降等行為研究可與鈉氣溶膠顆粒在熱效應下隨空間內(nèi)氣體流動發(fā)生擴散、凝聚、沉降等規(guī)律進行類似研究，其中涉及的物理模型包括：不可壓縮理想氣體模型、湍流模型和離散相模型。

2.1?不可壓理想氣體模型

鈉燃燒過程伴隨著大量熱量的釋放，因此，需要考慮由于溫度不均勻引起氣體的自然對流，在鈉泄漏并燃燒的實際情況中，空間內(nèi)組分為空氣、鈉蒸汽和裂變產(chǎn)物蒸汽，空間內(nèi)壓力無明顯變化，遠離氣體的臨界狀態(tài)，可以將其視為理想氣體，因此空間內(nèi)的氣體可按照不可壓理想氣體進行計算。

不可壓理想氣體模型屬于理想氣體模型，可用來計算密度差引起的氣體運動。在不可壓理想氣體模型中，氣體的密度用下式計算。

其中，為氣體常數(shù)，為氣體的分子量，為工作壓力，T為溫度。在這種情況下，整個空間內(nèi)的壓力為一個定值，密度只與溫度有關(guān)，而與局部相對壓力場無關(guān)。

2.2?湍流模型

鈉泄漏并燃燒形成池式鈉火，其對流換熱以水平朝上的散熱為主，燃燒形成的局部高溫引起空間內(nèi)氣體的自然對流，流動狀態(tài)復雜。鈉火產(chǎn)生時，熱面的溫度為773K，冷面的溫度為573K，根據(jù)下列公式：計算出瑞利數(shù)Ra為1.83E+08，判斷空間內(nèi)氣體流動屬于湍流，對于自然對流的模擬使用RNG?k-?湍流模型。

其中，為重力加速度，為環(huán)境流體的熱體積膨脹系數(shù)，為環(huán)境流體的密度，為環(huán)境流體的比熱，為壁面與環(huán)境流體的溫差絕對值，為環(huán)境流體的運動粘度系數(shù)，為環(huán)境流體的導熱系數(shù)，L為特征長度。

2.3?離散相模型

鈉燃燒過程中產(chǎn)生的鈉氣溶膠顆粒與裂變產(chǎn)物顆粒在氣流中的運動和相互之間的碰撞需要采用離散相模型（DPM）進行計算。在實際情況中，空間內(nèi)的氣體為連續(xù)流體，鈉氣溶膠顆粒和裂變產(chǎn)物顆粒作為分散相，與流體相互作用進行動量、質(zhì)量和能量的交換，受到多種力的影響，通過對離散相粒子的力平衡進行積分，預測離散相粒子的運動軌跡。

在鈉火燃燒過程中，溫度分布不均勻，在具有溫度梯度的氣流中，鈉氣溶膠顆粒和裂變產(chǎn)物顆粒受到熱泳力作用，高溫氣體分子比低溫氣體分子以更高的動能與粒子碰撞，導致粒子受到從高溫氣體向低溫氣體的力。由于鈉氣溶膠顆粒和裂變產(chǎn)物顆粒粒徑較小，為亞微米粒子，其運動還受到布朗運動和薩夫曼力的影響。質(zhì)量力是由于粒子的密度與流體密度的差異產(chǎn)生的力，由于鈉氣溶膠的密度大于空氣密度，所以該力表現(xiàn)為顆粒的沉降。此外，鈉氣溶膠顆粒和裂變產(chǎn)物顆粒還會受到周圍的流體壓力不同而產(chǎn)生對顆粒作用力。

3?參數(shù)敏感性分析

鈉泄漏燃燒的實際情況復雜，而在模擬計算中，會將模型簡化并做一些合理假設(shè)，因此，理論計算可能會與實際情況存在一定差異。此外，諸如鈉液面高度、鈉氣溶膠顆粒密度和初始速度等一些次要因素也會對模擬結(jié)果產(chǎn)生影響，需要對這些參數(shù)進行敏感性分析。

在液態(tài)鈉持續(xù)燃燒期間，鈉液面高度不斷發(fā)生變化，不同鈉液面高度以及火焰高度對空氣流場有較大影響。鈉火燃燒初期，鈉液面與鈉火焰較高，上部空間氣體流速較高且方向集中豎直向上，遇到空間頂部后向四周擴散。氣體流動強烈，伴隨氣體運動的鈉氣溶膠顆粒與裂變產(chǎn)物顆粒也擴散得比較充分，在較大的空間范圍內(nèi)分布。隨著鈉火的不斷燃燒，鈉液面與鈉火焰高度逐漸下降，整體流場與溫度場變化不大，上部空間氣體流速隨鈉液面的下降而降低。鈉液面繼續(xù)下降至更低水平后，空間內(nèi)氣體渦流增大，上部空間氣體速度較低且很快向周圍擴散，氣體流動僅在鈉池上部的小范圍空間內(nèi)比較強烈，豎直向上的流速較小且分散，無法形成集中向上的流動，伴隨空氣運動的鈉氣溶膠顆粒向外擴散較少，釋放的鈉氣溶膠顆粒與裂變產(chǎn)物顆粒大多沉降在空間內(nèi)較低的壁面，在空間較高部位沉積很少。

鈉氣溶膠顆粒為過氧化鈉固體組成的非均一結(jié)構(gòu)，顆粒中存在很多空隙，以鈉氣溶膠顆粒質(zhì)量和顆粒直徑確定的鈉氣溶膠材料與過氧化鈉固體的密度存在差異。不同密度的氣溶膠顆粒隨空間內(nèi)氣體流動的運動軌跡基本相同，但是，不同密度對氣溶膠顆粒的擴散和沉降有一定影響，氣溶膠顆粒密度越小，其擴散的范圍越大，越容易在更大的空間范圍內(nèi)沉降。氣溶膠顆粒粒徑小、質(zhì)量輕，易受氣流影響而改變速度，因此，其初始速度對運動軌跡、沉降規(guī)律無明顯影響。

4?結(jié)語

文章通過對鈉冷快堆嚴重事故工況下鈉燃燒過程中裂變產(chǎn)物釋放的物理過程分析、物理模型分析以及參數(shù)敏感性分析，建立了適用于鈉燃燒過程中裂變產(chǎn)物釋放的概念模型。裂變產(chǎn)物釋放主要通過鈉蒸發(fā)遷移和鈉燃燒遷移兩個途徑，涉及的物理模型包括不可壓縮理想氣體模型、湍流模型和離散相模型。鈉液面高度和鈉氣溶膠顆粒密度等因素會影響裂變產(chǎn)物的釋放、擴散與沉降行為。

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