李會 李德源 閆學(xué)文 張鵬鵬 陳法國 李華

摘 要：中子劑量與能量關(guān)聯(lián)性較大，針對校準(zhǔn)場的能譜與現(xiàn)場工作場所的能譜不同導(dǎo)致校準(zhǔn)設(shè)備的現(xiàn)場實用存在劑量測量值與實際值偏差較大的問題，采用模擬現(xiàn)場譜技術(shù)校準(zhǔn)設(shè)備將使劑量測量更準(zhǔn)確。結(jié)合壓水堆及核燃料循環(huán)現(xiàn)場中子譜的特點，基于DT 中子源研究壓水堆場所模擬現(xiàn)場中子譜模塊化構(gòu)建方法和裝置結(jié)構(gòu)設(shè)計方法研究，通過分析T（ d，n） 4 He 反應(yīng)能譜和角分布規(guī)律，采用平均能量14. 1 MeV 高斯分布各向同性發(fā)射的點源近似DT 中子源;根據(jù)中子與物質(zhì)相互作用截面，選擇14 種備選材料，分析相對中子注量比和平均中子能量，從中子倍增、能量衰減、能譜調(diào)節(jié)及實用性角度對構(gòu)建模擬譜裝置的材料進(jìn)行了選型。選擇壓水堆主泵房間和反應(yīng)堆廠房兩個現(xiàn)場目標(biāo)譜，設(shè)計主慢化組件、調(diào)節(jié)層和反射組件，構(gòu)建了針對兩目標(biāo)譜的模擬現(xiàn)場譜及裝置結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，建立的模擬現(xiàn)場譜構(gòu)建方法有效，模擬譜與歸一化目標(biāo)譜匹配良好，且采用模塊化設(shè)計，可拓展性強，可以適應(yīng)多種現(xiàn)場目標(biāo)譜構(gòu)建模擬譜。

關(guān)鍵詞：模擬工作現(xiàn)場中子譜;蒙特卡羅模擬;中子慢化;Geant4

中圖分類號：TL72;TL81 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

常見工作現(xiàn)場下的中子能譜與根據(jù)國際標(biāo)準(zhǔn)化組織（ISO） 8529 構(gòu)建的參考輻射場差異較大。

根據(jù)國際原子能機構(gòu)（IAEA）403 號報告[1] ，核能與核燃料循環(huán)、醫(yī)學(xué)應(yīng)用和宇航應(yīng)用等不同場景的中子能譜特征不同;即便是同一場景，不同地點的能譜特征也不同。例如，核能與核燃料循環(huán)場所中子譜具有裂變特征[2-3] ，能譜峰的形狀、幅度和平均能量大小以及場的方向性都強烈地依賴于屏蔽結(jié)構(gòu)和場所的構(gòu)造。而現(xiàn)有中子劑量測量儀表校準(zhǔn)輻射場多采用ISO 8529 標(biāo)準(zhǔn)[4-6] ，校準(zhǔn)場的能譜與工作現(xiàn)場的能譜不同，經(jīng)過該校準(zhǔn)場校準(zhǔn)的設(shè)備在工作現(xiàn)場的劑量測量值與實際值存在較大偏差。據(jù)歐盟EVIDOS 項目研究結(jié)果[7-10] ，采用不同中子劑量測量儀表對17 個核能設(shè)施現(xiàn)場進(jìn)行測量，儀表的劑量響應(yīng)差異大部分在1 ～ 2倍，部分甚至有數(shù)量級的差別。利用實驗室中子源通過配置慢化體和散射體等建立更能代表工作場所能譜的校準(zhǔn)場，即模擬現(xiàn)場中子譜技術(shù)是解決現(xiàn)場中子劑量測量不準(zhǔn)確問題的有效途徑[11] 。

根據(jù)ISO 12789 模擬現(xiàn)場中子譜裝置通?；? 類中子源構(gòu)建[12-13] ：加速器、同位素和反應(yīng)堆中子源。反應(yīng)堆中子源成本極高，而同位素中子源慢化后平均能量過低，注量率低，因此本文選擇加速器中子源。其中DT 源中子能量高，構(gòu)建模擬譜裝置能量范圍更廣，中子產(chǎn)額相對較高，基于此可構(gòu)建的模擬現(xiàn)場中子譜更多。全球基于DT 中子源構(gòu)建模擬現(xiàn)場中子譜裝置并進(jìn)行應(yīng)用的單位目前有兩家，分別是法國輻射防護(hù)與核安全研究所（ IRSN ）[14-16] 和我國的原子能科學(xué)研究院[17-18] ，兩個裝置均應(yīng)用于壓水堆核電站各現(xiàn)場模擬譜的構(gòu)建，并且得出結(jié)論模擬現(xiàn)場中子譜裝置校準(zhǔn)的設(shè)備劑量讀數(shù)優(yōu)于根據(jù)ISO 8592 參考場校準(zhǔn)的設(shè)備讀數(shù)，但裝置模塊化可拓展性仍有欠缺。此外，美國太平洋西北國家實驗室對DT 中子源的模擬譜裝置進(jìn)行了設(shè)計但并沒有建設(shè)[19-20] 。

針對我國工作現(xiàn)場中子劑量儀表校準(zhǔn)需求，本文建立了基于DT 中子源設(shè)計模塊化的模擬現(xiàn)場中子譜裝置方法， 為模擬譜裝置建設(shè)奠定基礎(chǔ)。

1 DT 中子源的能譜與角分布特征分析

1. 1 T（ d，n） 4 He 反應(yīng)模型

D 離子轟擊TiT2 靶，其模型結(jié)構(gòu)如圖1 所示，根據(jù)離子入射方向，將θ 從0° ～ 180°按5°分成36等分角，并將分割的球面轉(zhuǎn)換成球面度。半徑為10. 0 cm 的球形殼層為探測信息記錄層，記錄中子的能量、位置和動量。其中，真空環(huán)境下TiT2 靶的直徑為1. 5 cm，靶的密度為5. 0 g/ cm3 ，D 離子束的直徑為0. 5 cm，靶源距離1. 0 cm。采用SRIM2013 計算不同能量D 離子在TiT2 靶中的射程，如圖2 所示，射程隨著D 離子能量的增大而增大。

400 keV D 離子在TiT2 靶中的射程約2 μm，200keV D 離子在TiT2 靶中的射程約1 μm，DT 中子源常用D 離子能量400 keV 以下，因此靶厚1 μm 左右即可。

1. 2 T（ d，n） 4 He 反應(yīng)能譜與角分布

結(jié)合圖1 中的模型，采用Geant 4. 10. 07p02模擬D 離子與TiT2 產(chǎn)生中子的粒子輸運過程，分析DT 反應(yīng)中子產(chǎn)額、能譜與角分布。物理過程采用參考列表QGSP_BIC_AllHP，該列表主要包含兩個物理過程包G4ParticleHP 和G4NeutronHP，前者描述200 MeV 以下輕離子與物質(zhì)相互作用過程，后者描述20 MeV 以下中子與物質(zhì)相互作用過程。

其中氘氚相互作用的數(shù)據(jù)庫采用TENDLE 1. 3. 2雙微分截面數(shù)據(jù)庫，G4NDL 4. 6 的中子相互作用數(shù)據(jù)庫來自ENDF/ B-VIII. 0。

采用1010 個100 keV D 離子入射1 μm TiT2靶，計算的DT 反應(yīng)中子產(chǎn)額為3. 23 × 1010 1/mA·s，與文獻(xiàn)[21] 中積分中子產(chǎn)額一致，論證了建模正確有效。采用不同能量D 離子入射1 μmTiT2 靶，相對中子產(chǎn)額比（中子產(chǎn)額能譜分布與總中子產(chǎn)額的比）能譜分布如圖3 所示，D 離子能量小于300 keV，中子產(chǎn)額能譜分布近似高斯分布，平均中子能量14. 06 ～ 14. 19 MeV。100 keV D 離子入射1 μm TiT2 靶，不同角度下，相對中子產(chǎn)額比如圖4 所示，85° ～ 90°范圍內(nèi)，中子單能性最好，能量展寬最小;小于90°中子產(chǎn)額分布較大于90°對稱位置更低更寬;盡管各角度范圍內(nèi)中子產(chǎn)額能譜分布不同，但積分中子產(chǎn)額相近。因此，后續(xù)計算中DT 中子源近似采用平均能量14. 1 MeV高斯分布各向同性發(fā)射點源。

2 模擬中子譜慢化材料選型

2. 1 選材原則

在復(fù)刻工作現(xiàn)場中子場時，歸一化慢化中子譜與現(xiàn)場中子譜相似的情況下，歸一化平均中子能量、周圍劑量當(dāng)量H?（10）至少接近。而在實踐原則上，要求模擬譜中子注量較高從而減少儀器校準(zhǔn)耗時，這就要求中子慢化材料不僅具有降低中子能量的作用，還需要具備中子倍增的能力。

通過查閱ENDF/ B-Ⅷ. 0 核數(shù)據(jù)庫[22] ，擬采用Fe、Cu、Zr、W、Pb、Bi、U 幾個重元素材料作為中子倍增材料，H、D、Be、C 幾個輕元素材料作為中子能量衰減材料。常用的含有上述元素的材料化學(xué)分子式中含有O 或F，會與中子發(fā)生共振吸收。根據(jù)上述輕原子序數(shù)元素和重原子序數(shù)元素核數(shù)據(jù)庫截面分析，選擇了14 種備選材料，其物理及實踐特性列于表1。

2. 2 14. 1 MeV 中子慢化建模

DT 中子點源位于10. 0 cm 直徑的空氣球心，球外包裹不同材料不同厚度的慢化殼層，輕元素材料步進(jìn)厚度5. 0 cm，重元素材料的步進(jìn)厚度2. 5 cm，重元素材料的殼層厚度變化范圍2. 5 ～15. 0 cm，輕元素材料的殼層厚度變化范圍5. 0 ～30. 0 cm，建模結(jié)構(gòu)如圖5 所示。采用探測器記錄直徑為50. 0 cm 處殼層的中子注量、中子平均能量。模擬運行的粒子數(shù)為107 個粒子，中子注量的相關(guān)統(tǒng)計誤差約10-4 。

2. 3 中子注量與平均能量分析

輕原子質(zhì)量材料組相對中子注量比與平均中子能量如圖6 所示。圖6（a）中，輕原子質(zhì)量材料中只有Be 和D2 O 對中子注量具有倍增效果，可用于中子倍增;C 和C2 F4 對中子注量的影響不大，適合用于能譜調(diào)節(jié);H2 O 和C2 H4 對中子注量衰減較強，適合用于中子屏蔽。圖6（b） 中，中子的能量衰減能力Be > D2 O > C2 F4 > C > C2 H4 ≈ H2 O，厚度15 cm 內(nèi)C2 H4 和H2 O 能量衰減能力大于C。考慮上述材料對中子注量與能譜影響規(guī)律及材料實踐特性，Be 粉有毒、D2 O 和H2 O 為液體存在泄露風(fēng)險，而C2 F4 中F 的中子共振吸收截面大，導(dǎo)致產(chǎn)生的γ 射線較多，故而，選擇C 作為能譜調(diào)節(jié)材料，C2 H4 作為中子屏蔽材料。

重原子質(zhì)量材料組相對中子注量比與平均中子能量如圖7 所示。圖7（a）中，重原子質(zhì)量材料在一定厚度內(nèi)均對中子具有倍增效果，其中10 cmDU（貧鈾） 對中子的倍增效果最為明顯，最高達(dá)2. 6 倍;其次，7. 5 cm W 的最高中子倍增1. 4 倍;其他材料中子注量隨著厚度的增加而略微增大;考慮裝置體積，故而DU 及W 適合用于中子倍增。圖7（b）中，一定厚度內(nèi)中子能量的衰減能力DU>W>WC >Cu > Fe > Pb > Zr > Bi。DU 及W 與14. 1MeV 中子發(fā)生（n，2n）、（n，3n）及裂變反應(yīng)[23] ，結(jié)合材料實踐特性，DU 是特殊核材料，需存儲資質(zhì)及特殊管控措施，故而選用W 作為中子倍增材料，考慮加工厚度采用8. 0 cm;Fe 是工作現(xiàn)場最常用材料，且其對中子注量影響不大，用作模擬現(xiàn)場能譜調(diào)節(jié)材料。

2. 4 材料對14. 1 MeV 中子的能譜調(diào)節(jié)作用

針對中子注量倍增材料W，能量調(diào)節(jié)材料C、Fe， 強度衰減材料C2 H4 ，考慮裝置尺寸大小限值計算W 厚度 8. 0 cm， C、Fe 和C2 H4 厚度分別30 cm 時，結(jié)果如圖8 所示。W 通過高能中子裂變反應(yīng)降低14. 1 MeV 中子能量，F(xiàn)e 轉(zhuǎn)換裂變中子，C 調(diào)節(jié)中能中子，C2 H4 降低中能中子增強熱中子。

3 模擬現(xiàn)場能譜調(diào)節(jié)裝置的設(shè)計

3. 1 目標(biāo)譜的選擇

我國以壓水堆核電站為主，根據(jù)IAEA 403 號報告壓水堆現(xiàn)場調(diào)查能譜信息，選擇主泵房間和反應(yīng)堆大廳內(nèi)的現(xiàn)場測量譜為兩個目標(biāo)譜。如圖9 所示，主泵房間和反應(yīng)堆大廳能譜特征不同，主泵房間的快中子區(qū)和熱能區(qū)較突出，而反應(yīng)堆大廳的裂變中子峰較寬;即使是同一房間，不同位置現(xiàn)場測量譜的特征也是不同的，通過將同一房間內(nèi)能譜進(jìn)行求和平均獲得平均能譜作為本文的目標(biāo)譜。對目標(biāo)譜進(jìn)行歸一化處理，然后計算歸一化譜的中子平均能量和H?（10）;主泵房間目標(biāo)譜中子平均能量為0. 102 MeV， H? （10） 為67. 709pSv，反應(yīng)堆廠房目標(biāo)譜中子平均能量為0. 218MeV， H?（10）為110. 516 pSv。

3. 2 設(shè)計思路

基于DT 中子源的模擬現(xiàn)場中子能譜調(diào)節(jié)裝置的概念結(jié)構(gòu)如圖10 所示，其由中子管深入孔道、主慢化層、能譜調(diào)節(jié)層和反射組件及儀器測量區(qū)域組成。主慢化組件由W 和圓柱形Fe 套筒模塊及Fe 芯組成，F(xiàn)e 套筒可徑向拓展厚度;反射組件由安裝主慢化組件的45. 0 cm 寬主反射層和5. 0 cm 寬可軸向拓展復(fù)用的反射層模塊組成，反射層組件是正八邊形C2 H4 套筒模塊，內(nèi)部圓柱形中空通道;調(diào)節(jié)層采用不同半徑的5. 0 cm 厚圓柱形C 圓片模塊組成，圓片模塊可軸向拓展復(fù)用;測量區(qū)域中心距離反射組件通道口50. 0 cm，測量區(qū)域半徑20. 0 cm。首先設(shè)計主慢化組件，然后設(shè)計調(diào)節(jié)層，最后設(shè)計反射組件。

現(xiàn)場目標(biāo)譜與調(diào)節(jié)得到的模擬譜均進(jìn)行歸一化處理，其相似性評價采用如下2 個參數(shù)描述：（1） 平均中子能量Emean ; （ 2 ） 周圍劑量當(dāng)量H?（10）。由于采用DT 中子源，盡管經(jīng)過W 的降能，14. 1 MeV 的中子極大減少，但仍然存在，此外，由于快中子轉(zhuǎn)換材料Fe 的使用，導(dǎo)致共振中子較多，故而歸一化后的模擬譜與目標(biāo)譜的中子平均能量偏差較大，因此H?（10）作為核心指標(biāo)。

模擬譜裝置實用性能采用如下2 個參數(shù)描述：（1）裝置慢化后測量位置中子注量與裸源中子注量的比值Фn / Фbared ，描述經(jīng)過模擬裝置慢化后中子注量的利用率;（2）測量位置大于10 MeV 的高能中子占比Ф10 / Фn ，描述模擬譜中高能中子占比。Фn / Фbared 越大， Ф10 / Фn 越小， 裝置實用性越高。

3. 3 模擬現(xiàn)場中子譜裝置構(gòu)建

3. 3. 1 主泵房間的模擬譜裝置

對主慢化組件進(jìn)行設(shè)計，W 的中子倍增厚度為8. 0 cm，F(xiàn)e 的厚度可變。模擬Fe 厚度5. 0 ～60. 0 cm，間隔5. 0 cm，通過不同厚度Fe 慢化層的中子譜與目標(biāo)譜的對比，發(fā)現(xiàn)W 8. 0 cm+Fe 30. 0cm 慢化譜的高能部分及中能部分與目標(biāo)譜該部分吻合較好，故而，主慢化組件采用W 8. 0 cm+Fe30. 0 cm。調(diào)節(jié)反射組件，組件拓展模塊厚度10. 0cm，計算結(jié)果列于表2。反射層厚度為30. 0 cm時，計算譜與歸一化目標(biāo)譜的平均中子能量相對偏差36%，H?（10） 相對偏差<5%;模擬譜裝置的Фn / Фbared 為0. 018，相對折中，Ф10 / Фn 為0. 003，較小。主泵房間的模擬譜及裝置的結(jié)構(gòu)如圖11 所示，因此，主慢化組件W 8. 0 cm+Fe 30. 0 cm，反射層厚度為30. 0 cm。

3. 3. 2 反應(yīng)堆廠房的模擬譜裝置

對主慢化組件進(jìn)行設(shè)計，W 的中子倍增厚度為8. 0 cm，F(xiàn)e 的厚度可變。通過不同厚度Fe 慢化層的中子譜與目標(biāo)譜的對比，發(fā)現(xiàn)W 8. 0 cm+Fe10. 0 cm 慢化譜的高能部分與目標(biāo)譜該部分吻合較好， 故而， 主慢化組件采用W 8. 0 cm + Fe10. 0 cm。根據(jù)材料慢化特性，采用不同厚度的石墨進(jìn)行調(diào)節(jié)層設(shè)計，5. 0 cm 厚度時快中子部分吻合。由于目標(biāo)譜熱中子峰不突出，故而反射組件拓展模塊在此不設(shè)置。調(diào)節(jié)圓柱形調(diào)節(jié)層半徑，計算結(jié)果列于表3，半徑為25. 0 cm 時，低于10MeV 中子與目標(biāo)譜最相似，計算譜與歸一化目標(biāo)譜的平均中子能量相對偏差168%，H? （10） 相對偏差<2%;模擬譜裝置的Фn / Фbared 為0. 042，相對折中，Ф10 / Фn 為0. 026，較小。反應(yīng)堆廠房模擬譜及裝置的結(jié)構(gòu)如圖12 所示，因此，主慢化組件W8. 0 cm+Fe 10. 0 cm，調(diào)節(jié)層為C，厚度為5. 0 cm，半徑為25. 0 cm。

4 結(jié)論

本文建立了基于DT 中子源構(gòu)建壓水堆現(xiàn)場模擬譜裝置結(jié)構(gòu)設(shè)計方法，模擬譜裝置由主慢化組件、調(diào)節(jié)層和反射組件3 部分組成，采用模塊化設(shè)計，可拓展和復(fù)用，能夠適應(yīng)多現(xiàn)場模擬譜的構(gòu)建。主慢化組件采用W 8. 0 cm+Fe 套筒組件組成，調(diào)節(jié)層采用石墨調(diào)節(jié)片，反射組件采用模塊化聚乙烯套筒。根據(jù)IAEA 403 號報告，針對壓水堆主泵房間和反應(yīng)堆廠房兩個目標(biāo)譜構(gòu)建了模擬現(xiàn)場譜及裝置結(jié)構(gòu)，歸一化模擬譜與目標(biāo)譜匹配良好，裝置具有實用性。后續(xù)將進(jìn)一步分析測量區(qū)域中子注量的角分布情況，并搭建實物裝置在加速器上進(jìn)行實驗驗證。

本文提出的模擬譜裝置設(shè)計方案采用模塊化結(jié)構(gòu)，可拓展性更強，適應(yīng)多種現(xiàn)場目標(biāo)譜構(gòu)建模擬譜，并且通過模塊共用，能夠極大地減少多現(xiàn)場譜模擬構(gòu)建成本。

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