關(guān) 斌,劉遠(yuǎn)超,張厚梁,鐘建斌,邵 鈳,蔣旭浩,徐一帆

(北京石油化工學(xué)院機(jī)械工程學(xué)院，北京 102617)

0 引 言

隨著納米技術(shù)的發(fā)展，半導(dǎo)體微處理器的頻率和集成度越來越高，致使芯片上單位面積的功率密度急劇增加，由此帶來的芯片散熱問題已成為目前制約器件發(fā)展的一個(gè)關(guān)鍵因素。因此，尋找電子和散熱性能更優(yōu)異的新材料，對其進(jìn)行熱輸運(yùn)特性研究，對于設(shè)計(jì)和制造微/納電子器件具有重要的意義。

WS2是一種二維層狀過渡金屬硫化物，具有比石墨烯更優(yōu)異的物理性能，例如可調(diào)帶隙[1]、高開關(guān)電流比[2]、高電子遷移率[3]，以及較高的塞貝克系數(shù)[4]等，實(shí)驗(yàn)表明WS2具有良好的導(dǎo)熱性能[5]，在電子器件散熱領(lǐng)域[6-8]及納米復(fù)合材料領(lǐng)域[9-10]具有良好的應(yīng)用前景。因此，深入研究WS2的熱輸運(yùn)特性將有助于未來高集成度及高頻率電子器件[11]的發(fā)展。

目前，通過實(shí)驗(yàn)可以測量WS2的熱導(dǎo)率，但實(shí)驗(yàn)所需成本較高，且實(shí)驗(yàn)結(jié)果因受許多因素影響而存在一定的不確定性。另外，目前WS2高熱導(dǎo)率的微觀機(jī)理仍不清楚，尤其是WS2的熱輸運(yùn)特性無法從實(shí)驗(yàn)獲得，而對其微觀模擬是研究熱輸運(yùn)機(jī)理的一種有效方法。本文擬從量子力學(xué)出發(fā)，應(yīng)用密度泛函理論(density functional theory, DFT)結(jié)合玻爾茲曼輸運(yùn)方程(Boltzmann transport equation， BTE)，利用第一性原理方法計(jì)算單層WS2的熱導(dǎo)率，并從諧性效應(yīng)和非諧性效應(yīng)兩方面深層次分析單層WS2的熱輸運(yùn)微觀機(jī)理，為調(diào)控和改進(jìn)WS2的熱輸運(yùn)性能提供借鑒和參考。

1 模型和方法

1.1 計(jì)算模型

1T相單層WS2的晶體結(jié)構(gòu)類似于“三明治”構(gòu)型，如圖1所示。整體呈蜂窩狀，兩層硫原子中間夾著一層鎢原子，S—W—S分子團(tuán)以共價(jià)鍵鏈接成六方形網(wǎng)絡(luò)。

圖1 單層WS2的晶體結(jié)構(gòu)

1.2 結(jié)構(gòu)優(yōu)化

本文對參數(shù)進(jìn)行收斂性測試，主要包括優(yōu)化截?cái)嗄?ENCUT)和K點(diǎn)網(wǎng)格密度兩個(gè)參數(shù)，目的是確保計(jì)算符合精度要求(其中每個(gè)原子的能量收斂精度為1×10-8eV，每個(gè)原子上的力小于1×10-5eV/?)。測試結(jié)果最終取截?cái)嗄転?40 eV，k點(diǎn)網(wǎng)格密度取11×11×1。

對單層WS2進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化時(shí)，只優(yōu)化a和b方向的晶格常數(shù)，為了消除相鄰分子層的影響，在z方向構(gòu)建了2 nm的真空層。優(yōu)化前的晶格常數(shù)a=b=0.319 0 nm，相鄰W—S原子的距離為0.242 24 nm，S—W—S原子夾角為82.382°；優(yōu)化后的晶格常數(shù)a=b=0.318 8 nm，相鄰W—S原子的距離為0.242 03 nm，S—W—S夾角為82.394°。

1.3 模擬方法

本文利用VASP[12]軟件，采用基于第一性原理[13]的密度泛函理論，選取PAW[14]的PBE交換關(guān)聯(lián)勢[15]計(jì)算晶格熱導(dǎo)率。其中，計(jì)算聲子譜選用超胞法(5×5×1)，計(jì)算二階力常數(shù)采用密度泛函微擾理論(density functional perturbation theory, DFPT)[16]，計(jì)算三階力常數(shù)選用3×3×1超胞并考慮第三近鄰原子。最后，利用ShengBTE軟件求解BTE方程[17]，得到單層WS2的晶格熱導(dǎo)率。

本文計(jì)算得到二維納米單層WS2的晶格熱導(dǎo)率后，通過計(jì)算其聲子色射曲線、聲子群速度、聲子壽命、格林艾森參數(shù)和三聲子散射過程的加權(quán)相空間，以及累積晶格熱導(dǎo)率隨平均自由程和頻率的變化規(guī)律等，深入闡述WS2中聲子行為的熱輸運(yùn)機(jī)理。本文的具體計(jì)算流程示意圖如圖2所示。

圖2 計(jì)算流程示意圖

2 計(jì)算結(jié)果與討論

2.1 晶格熱導(dǎo)率及熱力學(xué)性質(zhì)

由于存在真空層，在計(jì)算時(shí)材料體積被擴(kuò)大，故得到的二維材料熱導(dǎo)率數(shù)值會偏小，因此需要根據(jù)材料的實(shí)際厚度進(jìn)行修正。修正系數(shù)為c/h，c是垂直材料方向(一般為z方向)的晶格常數(shù)，h是二維材料的有效厚度。

本文所用的聲子玻爾茲曼輸運(yùn)方程為：

(1)

式中：q和s分別代表波矢的聲子支和分支指數(shù)；vα和vβ分別是沿α方向和β方向的聲子群速度；τqs為聲子弛豫時(shí)間；Cv表示聲子支熱容量。

本文采用BTE迭代法和弛豫時(shí)間近似法(RTA)，分別計(jì)算了同位素純(無摻雜)和天然(有摻雜)單層WS2的晶格熱導(dǎo)率，發(fā)現(xiàn)在zigzag方向和armchair方向的值相同，說明單層WS2結(jié)構(gòu)具有高度對稱性，這與一些單層TMDC材料(如MoS2、MoSe2)相似[18-19]。通過第一性原理計(jì)算，本文得到300 K時(shí)天然(有摻雜)單層WS2的熱導(dǎo)率為149.12 W/(m·K)。

目前，利用拉曼光譜、時(shí)域熱反射(TDTR)和穩(wěn)態(tài)實(shí)驗(yàn)方法均可以測量出單層WS2的熱導(dǎo)率，表1列舉了目前單層WS2熱導(dǎo)率的主要實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果(300 K)。從表1可以看出，本文計(jì)算結(jié)果與Pisoni等采用穩(wěn)態(tài)法測量的熱導(dǎo)率(124 W/(m·K))最為接近。

表1 單層WS2熱導(dǎo)率的主要實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果(300 K)

從表1可以看出，單層WS2熱導(dǎo)率的實(shí)驗(yàn)測量值之間存在著一定差異。本文認(rèn)為實(shí)驗(yàn)結(jié)果存在差異的原因可能是：1)聲子的邊界散射(實(shí)驗(yàn)樣品的長度有限)；2)實(shí)驗(yàn)樣品邊緣粗糙程度不同；3)實(shí)驗(yàn)樣品存在某些缺陷；4)實(shí)驗(yàn)選取的材料襯底不同(襯底效應(yīng)會降低測量結(jié)果)。其中，Gertych等較低的測量結(jié)果主要?dú)w因于重疊薄片之間的附著和相互作用增加了聲子邊界散射，這極大地限制了面內(nèi)熱傳導(dǎo)。

圖3給出了單層WS2(zig方向)的熱導(dǎo)率和熱力學(xué)性質(zhì)隨溫度的變化關(guān)系曲線。

圖3 單層WS2的熱導(dǎo)率和熱學(xué)性質(zhì)隨溫度的變化關(guān)系

從圖3(a)可以看出，在0～1 000 K，單層WS2的熱導(dǎo)率隨溫度的升高而降低。這是由于溫度升高導(dǎo)致Umklapp聲子散射(倒逆過程)增加，最終導(dǎo)致熱導(dǎo)率單調(diào)下降。其中，曲線③(無摻雜)和④(同位素?fù)诫s)是采用RTA法計(jì)算的結(jié)果，其結(jié)果都比迭代法計(jì)算的值要低很多(無摻雜時(shí)采用迭代法算得的數(shù)值為175.08 W/(m·K)；RTA法算得的數(shù)值為100.47 W/(m·K))。這是因?yàn)镽TA方法將正常的三聲子過程視為熱阻[26]，而且忽略了聲子具體的真實(shí)分布，計(jì)算結(jié)果存在一定誤差，因此本文重點(diǎn)分析迭代法計(jì)算的結(jié)果。

圖3(a)中的曲線①和②為BTE迭代法的計(jì)算結(jié)果，考慮同位素?fù)诫s時(shí)WS2的熱導(dǎo)率比純WS2的熱導(dǎo)率小，說明同位素?fù)诫s后增強(qiáng)了WS2體系的聲子散射，導(dǎo)致熱導(dǎo)率偏小。隨著溫度的繼續(xù)升高，二者數(shù)值逐漸降低并且趨于一致。這是由于在高溫下，同位素?zé)o序?qū)釋?dǎo)率的影響減弱，且高頻聲子被激活，增強(qiáng)了聲子Umklapp散射的效果，進(jìn)一步阻礙聲子的熱傳輸。

綜合圖3(b)來看，聲子無序性散射增強(qiáng)，表現(xiàn)為體系的熵增加。200～500 K時(shí)，WS2的熱導(dǎo)率下降速度很快，而在超過500 K后，其熱導(dǎo)率的變化趨勢逐漸變緩。這是因?yàn)閱螌覹S2在極低溫度(0～100 K)下的定容比熱容與溫度之間呈現(xiàn)T3的關(guān)系(見圖3(b)Cv曲線)，結(jié)合公式(1)可知低溫時(shí)WS2的熱導(dǎo)率較高，高溫(超過600 K)時(shí)其比熱容達(dá)到飽和值(73.5 J/(K·mol))，此即Dulong-Petit law(杜隆-佩蒂特定律)經(jīng)典極限，這與圖3(a)中熱導(dǎo)率隨溫度曲線的變化趨勢相對應(yīng)。

圖4給出了不同溫度下各個(gè)聲子支對單層WS2總熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)情況。結(jié)果表明聲學(xué)聲子支起主要作用，特別是縱向聲學(xué)(longitudinal acoustic, LA)聲子支，具有最大的熱導(dǎo)率貢獻(xiàn)百分比。在300 K時(shí)，ZA、TA、LA、ZO、TO、LO聲子支對總熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)百分比分別為29.51%、25.82%、44.28%、0.23%、0.34%、0.04%。在極低溫下，面外聲學(xué)(z-direction acoustic, ZA)聲子支展現(xiàn)出獨(dú)特的性質(zhì)，說明ZA聲子支在低溫時(shí)對熱導(dǎo)率的影響較為特殊。同時(shí)也可以看出，光學(xué)聲子支(ZO、TO、LO)對熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)占比非常小，故在后文分析中忽略光學(xué)聲子支對WS2熱導(dǎo)率的影響。

圖4 各聲子支對WS2總熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)百分比

為了更深入地了解非諧波特性對單層WS2熱輸運(yùn)的影響程度及規(guī)律，本文將從諧性效應(yīng)(聲子色射關(guān)系曲線和聲子群速度)和非諧性效應(yīng)(聲子弛豫時(shí)間、格林艾森參數(shù)及三聲子散射等)兩方面深入探討單層WS2的熱輸運(yùn)機(jī)理。

2.2 聲子輸運(yùn)的諧性效應(yīng)

2.2.1 聲子色散關(guān)系

聲子色散關(guān)系曲線(phonon dispersion curves, PDC)展示了聲子支振動的分布情況。本文通過計(jì)算得到WS2的聲子譜及聲子態(tài)密度圖，如圖5所示。

圖5 單層WS2的聲子譜和聲子態(tài)密度

圖5給出的聲子譜中呈現(xiàn)了9條聲子支曲線，對應(yīng)WS2原胞內(nèi)的3個(gè)原子，9條聲子支曲線包括3條聲學(xué)聲子支曲線和6條光學(xué)聲子支曲線。圖5中位于下部的3條聲子支曲線表示3個(gè)聲學(xué)聲子支曲線，位置由低到高依次是單層WS2的ZA聲子支曲線、面內(nèi)橫向聲學(xué)(transverse acoustic, TA)聲子支曲線和面內(nèi)LA聲子支曲線。

從圖5可以看出，布里淵區(qū)里的所有聲子支均為正值，表明計(jì)算的WS2結(jié)構(gòu)具有很好的力學(xué)穩(wěn)定性和動力學(xué)穩(wěn)定性。圖5中的3個(gè)聲學(xué)聲子支曲線相交且接近于0(Г點(diǎn))，說明聲學(xué)聲子支存在簡并態(tài)。在Г點(diǎn)附近，ZA曲線呈拋物線狀，TA曲線和LA曲線則呈現(xiàn)線性特征，這是二維材料的結(jié)構(gòu)特征[27]。Г點(diǎn)附近出現(xiàn)拋物線狀的ZA曲線是由于單層結(jié)構(gòu)中聲子沿面外和面內(nèi)振動的去耦合。另外還可以看出，單層WS2的聲學(xué)聲子支和光學(xué)聲子支之間有較大的帶隙，說明聲學(xué)支和光學(xué)支之間沒有強(qiáng)散射作用，這也是導(dǎo)致單層WS2具有相對較高晶格熱導(dǎo)率的原因之一。

聲子態(tài)密度(PDOS)從宏觀上可理解為體系內(nèi)聲子的分布概率，從微觀上可認(rèn)為是聲子處于某種狀態(tài)的概率。在圖5的WS2的聲子PDOS圖中，可以看到低頻區(qū)內(nèi)W原子的聲子態(tài)密度遠(yuǎn)大于S原子聲子態(tài)密度，故W原子對于聲子譜的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于S原子；而在高頻區(qū)則恰好相反。這可能是由于受兩類原子(W原子和S原子)的原子質(zhì)量和原子間鍵長不同的影響，原子質(zhì)量和原子間鍵長的增加導(dǎo)致了原子間共價(jià)鍵鍵能的減小。

2.2.2 聲子群速度

圖6給出了300 K時(shí)，單層WS2的聲子群速度隨頻率和波矢的變化關(guān)系。從圖6(a)可以看出，單層WS2的聲學(xué)和光學(xué)聲子支分別分布在低頻區(qū)和高頻區(qū)，且低頻聲學(xué)支的群速度大于光學(xué)支群速度，這說明單層WS2的聲學(xué)聲子支對熱傳輸影響較大。單層WS2聲學(xué)聲子群速度的大體變化規(guī)律是隨著頻率的增加而逐漸減小，其中LA的聲子群速度比ZA和TA的聲子群速度大，因此可以認(rèn)為LA模式對WS2的熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)最大。

圖6 單層WS2在300 K時(shí)的聲子群速度隨頻率(a)和波矢(b)的變化關(guān)系

從圖6(b)可以看出，所有聲子支在高對稱線M-K上都出現(xiàn)了峰值，且在布里淵區(qū)邊界處的速度均為零。峰值出現(xiàn)的原因可能是WS2的結(jié)構(gòu)在層間(z方向)方向上的對稱性遭到破壞。聲子支在布里淵區(qū)邊界處的速度為零，說明布里淵區(qū)邊界聲子振動模式發(fā)生軟化，晶格存在嚴(yán)重的邊界色散。ZA聲子支在Γ-M、K-Γ上也出現(xiàn)了峰值，說明ZA對晶格波動較為敏感，對熱輸運(yùn)的影響較大。另外，基于公式(1)可知，聲子群速度對WS2熱導(dǎo)率的影響比熱容量和聲子壽命的影響更大。

2.3 聲子輸運(yùn)的非諧性效應(yīng)

2.3.1 聲子弛豫時(shí)間

為了更深入研究非諧波特性對WS2熱輸運(yùn)特性的貢獻(xiàn)，本文計(jì)算了WS2的聲子壽命，如圖7所示。

從圖7可以看到，隨著頻率的增大，聲學(xué)聲子壽命大幅度降低，這與群速度變化相對應(yīng)。另外，相比ZA和TA，LA模式具有較高的聲子壽命，這可能是由于LA聲子支具有較大的群速度和較少的散射通道，而較少的散射通道可以抑制散射率，因此聲子壽命也隨之降低。

圖7 單層WS2在300 K時(shí)的聲子弛豫時(shí)間隨頻率的變化

2.3.2 格林艾森參數(shù)

格林艾森參數(shù)(Grüneisen parameter)γ主要用來描述聲子的非簡諧作用，它可以定量地描述晶體聲子的非諧振性，衡量三聲子的散射強(qiáng)弱。圖8給出了單層WS2的格林艾森參數(shù)γ隨頻率變化的規(guī)律。

圖8 單層WS2在300 K時(shí)的格林艾森參數(shù)隨頻率的變化

如圖8所示，在低頻區(qū)觀察到ZA聲子支的γ有大部分負(fù)值和少數(shù)正值，這與二維材料石墨烯、MoS2和MoSe2等類似[28]。這主要是因?yàn)閆A聲子支在弛豫的過程中，產(chǎn)生的拉伸應(yīng)變改變了其固有的振動頻率；同時(shí)也與二維材料低晶格維度的薄膜效應(yīng)有關(guān)[29-30]。隨著頻率的增加(低頻區(qū)內(nèi))，ZA聲子支的值也逐漸增大，說明ZA聲子支的相互作用在增強(qiáng)。

為了便于觀察，取圖8中部分區(qū)間作放大處理，可以看到在4 THz左右時(shí)，TA和LA聲子支出現(xiàn)了負(fù)值。這是由WS2自身的化學(xué)鍵所致，當(dāng)弛豫過程中應(yīng)變導(dǎo)致的化學(xué)鍵彎曲或者拉伸時(shí)，γ值也隨之發(fā)生變化；同時(shí)，此時(shí)的ZA越來越強(qiáng)，三種聲子支相互作用達(dá)到最強(qiáng)，聲子色散增強(qiáng)，最終也會導(dǎo)致部分γ變?yōu)樨?fù)值。說明不同頻率的聲子其振動會有很大的變化。理論上講，如果可以調(diào)控聲子的頻率，那么就可以改變晶格的振動情況，從而達(dá)到調(diào)控晶格熱導(dǎo)率的效果。本文計(jì)算了不同溫度下(300、450、600 K)單層WS2各聲子支的平均格林艾森參數(shù)γ，其值分別約為0.032、0.041、0.045，發(fā)現(xiàn)溫度對單層WS2的格林艾森參數(shù)的影響并不明顯。

綜上分析，在低頻區(qū)內(nèi)對γ主要產(chǎn)生貢獻(xiàn)的是TA和LA聲子支，其中LA的貢獻(xiàn)最大，這說明在單層WS2內(nèi)，沿著面內(nèi)縱向的聲子運(yùn)動最劇烈。

2.3.3 三聲子散射相空間

除了散射強(qiáng)度外，聲子的散射通道數(shù)對晶格熱導(dǎo)率也有很大影響。相空間P3代表了三聲子過程的聲子散射通道的數(shù)量[31]。圖9給出了單層WS2的三聲子散射相空間，其中圖9(a)表示吸收過程，圖9(b)表示湮滅過程，圖9(c)表示三聲子過程。

圖9 單層WS2在300 K時(shí)三聲子的散射相空間的頻率依賴性

從整體來看，低頻區(qū)聲子的吸收過程和三聲子過程相似，隨著頻率的增加都是先減小后增大，在4 THz左右時(shí)最小。而湮滅過程一直在增加。結(jié)合前文討論，隨著頻率增加聲子群速度降低，湮滅通道數(shù)增加，故聲子壽命減小，說明聲子散射在加強(qiáng)，在4 THz左右達(dá)到最強(qiáng)。大于4 THz后LA聲子支明顯具有相對較大的P3，增加了a+a?o和a+o?o散射通道的數(shù)量，這與LA聲子支弛豫時(shí)間較長一致。

從圖9(b)看出，ZA聲子支的吸收過程比湮滅過程大了接近兩個(gè)數(shù)量級，這說明聲子散射過程中ZA聲子極易與其他聲學(xué)聲子支聲子發(fā)生碰撞后湮滅，阻礙了聲子傳遞熱量，即產(chǎn)生所謂的熱阻。

2.4 晶格熱導(dǎo)率的尺寸效應(yīng)分析

對于真實(shí)材料而言，材料的尺寸大小對其熱導(dǎo)率有重要的影響。材料的聲子擴(kuò)散輸運(yùn)和彈道輸運(yùn)的尺寸效應(yīng)與其平均自由程(mean free path, MFP)有很大關(guān)系，而探究聲子平均自由程必然聯(lián)系到累積晶格熱導(dǎo)率。所謂累積晶格熱導(dǎo)率，就是將所有的MFP或者頻率對熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)進(jìn)行累加后得到的熱導(dǎo)率。本文深入研究了WS2的聲子平均自由程和頻率對其累積晶格熱導(dǎo)率的影響規(guī)律。

累積晶格熱導(dǎo)率κacc和聲子平均自由程MFP的關(guān)系，可用公式(2)[32]來擬合：

(2)

式中：κmax表示最終(最大)累積熱導(dǎo)率值；lMFP表示聲子平均自由程；lmax表示最大聲子平均自由程；l0表示可承載熱量的聲子的平均自由程，也稱為臨界MFP，即所要評估的參數(shù)。

圖10分別給出了在不同溫度(300、450、600 K)時(shí)累積晶格熱導(dǎo)率κacc隨平均自由程MFP和頻率的變化規(guī)律曲線。

從圖10(a)可以看出，累積熱導(dǎo)率κacc隨平均自由程MFP先迅速增大后保持不變。以300 K時(shí)為例，聲子平均自由程MFP大于6.5 μm時(shí)WS2的累積熱導(dǎo)率κacc不變，說明導(dǎo)熱貢獻(xiàn)均來自MFP小于6.5 μm的聲子。用虛線擬合后，得到了300、450和600 K下的l0(臨界聲子平均自由程)，分別為553、380和261 nm。當(dāng)材料的特征尺寸遠(yuǎn)小于這些臨界聲子平均自由程時(shí)，聲子幾乎不受散射，那么該輸運(yùn)過程應(yīng)為彈道輸運(yùn)。這對納米結(jié)構(gòu)的熱設(shè)計(jì)至關(guān)重要，因?yàn)榇藭r(shí)的熱導(dǎo)率可以通過改變納米結(jié)構(gòu)而進(jìn)行有效調(diào)節(jié)。由此可見，聲子臨界平均自由程對設(shè)計(jì)低熱導(dǎo)率微納電子器件具有重要的參考價(jià)值。

圖10 不同溫度下單層WS2累積晶格熱導(dǎo)率隨MFP(a)和頻率(b)的變化關(guān)系曲線

圖10(b)給出了累積晶格熱導(dǎo)率κacc與頻率的變化規(guī)律曲線，可以看出三個(gè)溫度(300、450、600 K)下三條曲線的κacc都隨著頻率的增大而迅速增大，達(dá)到峰值后就不再依賴頻率，這說明低頻的聲學(xué)聲子對熱導(dǎo)率具有全部的貢獻(xiàn)。圖10(b)中的三條曲線的拐點(diǎn)幾乎一致，說明聲子頻率對熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)并不受溫度變化的影響。

3 結(jié) 論

本文基于密度泛函理論和玻爾茲曼理論，采用第一性原理的計(jì)算方法，從諧性效應(yīng)和非諧性效應(yīng)兩方面深入研究了單層WS2的聲子熱輸運(yùn)特性，分析了其聲子的散射機(jī)制，得到單層WS2的微觀導(dǎo)熱機(jī)理。主要結(jié)論如下：

1)計(jì)算得到溫度為300 K時(shí)單層WS2的晶格本征熱導(dǎo)率為149.12 W/(m·K)。單層WS2的晶格熱導(dǎo)率隨溫度的升高而降低，這是由溫度升高聲子的倒逆散射過程增加導(dǎo)致；且極低溫下單層WS2較高的熱導(dǎo)率與熱容有很大關(guān)系。另外，同位素的摻雜會增強(qiáng)聲子的倒逆散射過程，使晶格熱導(dǎo)率進(jìn)一步降低。

2)分析了單層WS2各聲子支對總熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)情況。結(jié)果表明，聲學(xué)聲子支起主要作用，特別是LA聲子支，其具有最大的晶格熱導(dǎo)率貢獻(xiàn)百分比(44.28%)。結(jié)合聲子的諧性效應(yīng)和非諧性效應(yīng)發(fā)現(xiàn)，這是由于LA聲子支具有大的聲子群速度和弛豫時(shí)間，以及大的格林艾森參數(shù)和聲子散射相空間。

3)單層WS2的聲學(xué)支和光學(xué)支之間有很大的帶隙，顯著降低了a+a?o和a+o?o通道的散射率，從而導(dǎo)致單層WS2具有較高的晶格熱導(dǎo)率。

4)三聲子在頻率為4 THz左右時(shí)，散射作用最強(qiáng)，此時(shí)的聲子會極大地阻礙WS2的導(dǎo)熱過程，因此可以通過調(diào)整阻斷頻率來調(diào)控WS2的晶格熱導(dǎo)率。

5)計(jì)算了單層WS2聲子具有代表性的平均自由程，當(dāng)材料的特征尺寸遠(yuǎn)小于553 nm時(shí)(300 K)，聲子的散射過程為彈道輸運(yùn)過程，此時(shí)可以通過改變納米結(jié)構(gòu)來有效調(diào)節(jié)WS2的熱導(dǎo)率。本研究為WS2微電子器件的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供參考和借鑒。