杜伯學 冉昭玉 劉浩梁 肖 萌

干式直流電容器聚丙烯薄膜絕緣性能及其改進方法研究進展

杜伯學 冉昭玉 劉浩梁 肖 萌

（天津大學電氣自動化與信息工程學院 天津 300072）

在超特高壓直流輸電換流閥廳中，干式金屬化薄膜電容器承擔阻尼緩沖、電壓支撐和輔助換流等重要角色，其安全可靠性取決于電容器薄膜介質的絕緣性能。電壓等級提升與設備小型化發(fā)展，對電容器絕緣性能提出了更嚴苛要求。該文基于運行工況下干式電容器用聚丙烯薄膜的微觀和宏觀性能演化規(guī)律，總結了微觀結構、熱場作用、復雜電場和機械應力對薄膜介質介電性能的影響規(guī)律，分析了聚丙烯薄膜絕緣老化乃至擊穿失效機理。從物理共混、有機添加、灰分抑制、結晶設計、化學接枝及界面改性幾方面歸納了薄膜絕緣改性的國內外研究現(xiàn)狀，介紹了幾種干式直流電容器用聚丙烯基材及薄膜介電性能的提升方法，為開發(fā)適用于超特高壓直流運行工況的干式金屬化聚丙烯薄膜電容器提供參考。

干式直流電容器 聚丙烯薄膜 絕緣擊穿 微觀結構 工況條件 性能提升

0 引言

特高壓直流輸電系統(tǒng)以其輸送距離遠、容量大、效率高等優(yōu)勢，成為實現(xiàn)我國能源優(yōu)化配置、分布式新能源并網(wǎng)的最佳方式[1]。高壓直流金屬化薄膜電容器具有濾波、均壓、電壓支撐、輔助換流和阻尼緩沖等作用[2-3]，是智能電網(wǎng)和新能源發(fā)電的核心設備。干式薄膜電容器主要由蒸鍍電極的聚丙烯（PP）薄膜交疊卷繞而成，其性能極大地依賴于薄膜介質的絕緣特性。在高壓直流輸電換流閥廳中，干式直流聚丙烯薄膜電容器用量巨大[4]。據(jù)統(tǒng)計，±800kV烏東德、±500kV張北、±500kV白江、±300kV南網(wǎng)中通道工程用換流閥中，電容器需求約9萬余臺，占設備總成本20%以上[5]。

然而，國產聚丙烯薄膜介質損耗是進口產品的幾倍甚至十幾倍，擊穿場強比進口產品擊穿場強低100kV/mm左右[6]。聚丙烯電容器發(fā)熱、絕緣擊穿故障頻發(fā)，是制約國產干式直流金屬化薄膜電容器在高壓直流輸電系統(tǒng)中應用的瓶頸問題。聚丙烯微觀結構參數(shù)之間互相影響、關聯(lián)復雜，基料中含有雜質、空隙、非晶區(qū)、直鏈、串折疊、纖維簇、鏈端、錯位區(qū)和殘余催化劑等。這些微觀缺陷是引發(fā)薄膜介質發(fā)生局部放電的根源，在電/熱/機械應力長期作用下，薄膜將發(fā)生不可逆轉的絕緣老化和擊穿。雖然干式金屬化薄膜電容器具有自愈功能，使其在薄膜介質局部擊穿后仍能維持運行，但將導致電容器總體電容量下降；多次絕緣放電會使介質受熱分解產生大量氣體，引發(fā)電容器鼓肚、爆炸等嚴重故障。因此掌握聚丙烯分子鏈構型與薄膜結晶形貌對介質損耗和絕緣失效的演變規(guī)律，是開發(fā)高性能高壓直流電容器用聚丙烯薄膜的關鍵理論基礎。

金屬化薄膜電容器絕緣失效機理與影響因素極其復雜，在運行工況下電容器承受直流疊加多次諧波、暫態(tài)過電壓及高溫等多物理場綜合作用，是對聚丙烯薄膜絕緣性能的挑戰(zhàn)。柔性直流輸電支撐、換流站濾波、換流閥的均壓和阻尼電容器所承受的諧波電壓含量與頻域特征各不相同[7]。據(jù)報道，四川某變電站中，因電容器內部絕緣擊穿引發(fā)爆炸火災，造成重大經濟和社會損失。某500kV變電站中，電容器內部絕緣缺陷導致帶電后電容屏擊穿，快速發(fā)展為對外殼及框架擊穿，引發(fā)整組電容器三相短路故障[8]?，F(xiàn)有國產電容器薄膜介電性能無法滿足閥用電容器的需求，針對電容器薄膜絕緣失效核心問題的研究未能取得突破性進展。因此，提升薄膜介質的絕緣性能是保障我國特高壓直流輸電設備安全可靠運行問題的關鍵，對保障國家新能源規(guī)?；⒕W(wǎng)及電力可持續(xù)發(fā)展有重大戰(zhàn)略意義。

目前，薄膜介質的絕緣性能提升思路主要有：粒料超凈生產、拉膜工藝優(yōu)化、薄膜改性優(yōu)化及電容器整機結構設計等方面。本文針對干式直流電容器用聚丙烯薄膜絕緣現(xiàn)有問題——工況條件下聚丙烯薄膜介質損耗與絕緣失效演變規(guī)律尚不完全明確，無法指導薄膜擊穿場強與介質損耗的協(xié)同調控，基于國內外研究現(xiàn)狀，綜述了聚丙烯薄膜電容器絕緣劣化以及擊穿過程的研究進展，總結了聚丙烯薄膜絕緣擊穿性能提升方法，并論述了研究展望。

1 聚丙烯微觀結構與絕緣強度的關聯(lián)

1.1 聚丙烯分子結構對絕緣強度的影響

干式直流電容器用聚丙烯薄膜是典型的半結晶聚合物，其分子鏈及聚集態(tài)結構是導致聚丙烯薄膜絕緣失效的重要內在因素。研究表明，由于CH3基團的空間規(guī)則性，等規(guī)聚丙烯具有較高的楊氏模量，且耐壓高于未取向薄膜[9]。當分子鏈取向度偏小時，會引起分子鏈纏繞和彎曲，直接影響絕緣擊穿場強。與側甲基連接的主鏈骨架碳原子是叔碳原子，無定形區(qū)分子鏈中的大量叔碳原子在強電場作用下易脫氫成為自由基，高活性的自由基與聚丙烯分子鏈結合會導致長鏈斷裂，降低絕緣擊穿場強[4]。

在結晶過程中，聚丙烯分子鏈折疊形成有序片晶，之后堆砌成球晶。經過626h加速電熱老化處理后，高結晶度聚丙烯薄膜的擊穿場強降低4.1%，而低結晶度薄膜降低11.2%，說明致密緊實的微觀結構有助于增強薄膜擊穿場強[10]。天津大學圍繞聚丙烯薄膜介質聚集態(tài)形貌設計提升絕緣性能開展了大量工作，文獻[11]研究表明，當球晶尺寸降低30.20%時，薄膜中非晶區(qū)減少迫使載流子在球晶內部或界面輸運，不僅抑制了聚丙烯介質傳導損耗，而且防止分子鏈受撞擊斷裂，薄膜的擊穿場強提升幅度可達25%。此外，發(fā)現(xiàn)晶型對聚丙烯薄膜的晶體生長模式、結晶形貌及熱學、電學性能也有重要影響[12-13]。α晶體之間界面明顯，載流子容易沿著球晶界面或球晶之間空隙遷移；而β晶體界面處引入更多的分子鏈段，陷阱能級加深。試驗證明高溫下，相較于α型聚丙烯，含有β晶體的薄膜直流擊穿場強提升幅度超過11%[12]。

1.2 聚丙烯灰分含量對絕緣強度的影響

聚丙烯基料使用丙烯氣體、齊格勒-納塔催化劑、氫氣等原料，通過聚合、調氫、脫氣等聚合工藝合成。其中，齊格勒-納塔催化劑主要由主催化劑（氯化鈦搭載氯化鎂化合物）、助催化劑（三乙基鋁）和含硅的外給電子供體組成[14]。為描述聚丙烯中的殘留雜質，定義灰分含量為聚丙烯在800℃高溫煅燒后殘留的無機氧化物與原物料的質量比。研究表明，聚丙烯基料的灰分中含極性官能團，如羰基、羥基、乙烯基和共軛雙鍵等，這些是導致干式電容器壽命縮短的重要原因[4]。聚丙烯薄膜灰分含量（0.006%～0.050%）與直流擊穿場強之間的關聯(lián)關系如圖1所示[15]。實際上，聚丙烯中的灰分在一定程度上參與結晶過程，對聚丙烯薄膜的微觀形態(tài)產生影響。同時，高含量的灰分加劇薄膜介質內部雜質電離，促進離子傳導，增大傳導損耗；載流子入陷后導致空間電荷積聚，聚丙烯薄膜耐電強度降低幅度可達51.3%。

圖1 聚丙烯薄膜灰分含量與擊穿場強的關系[15]

聚丙烯薄膜微觀結構對擊穿過程的影響如圖2所示。聚丙烯薄膜在電容器運行工況下的絕緣放電及失效過程與空間電荷密切相關。聚丙烯薄膜介質內部的空間電荷來源主要有以下幾方面：電極注入介質內部部分電荷；由聚丙烯催化反應殘留的導電雜質電離產生電荷；晶區(qū)/非晶區(qū)界面和制造過程中導致的缺陷周圍發(fā)生界面極化，產生極化電荷。電荷積聚導致聚丙烯介質中缺陷附近形成局域強電場，研究表明，直流電場下聚丙烯薄膜的電場畸變程度高達80%[16]。當局域電場強度超過此區(qū)域絕緣擊穿臨界值時，引起局部放電。重復發(fā)生的局部放電會導致分子鏈斷裂、缺陷尺寸增大、局部碳析出等劣化現(xiàn)象，直到形成貫通絕緣的導電通路而擊穿。因此，聚丙烯薄膜的化學組分、分子鏈結構、微觀形貌等決定了絕緣介質局部微區(qū)的電導率、介電常數(shù)等參數(shù)，從而改變微觀局域電場分布及宏觀絕緣失效過程。

圖2 薄膜局部放電及擊穿過程

然而現(xiàn)有研究得到微觀結構對宏觀性能的影響規(guī)律大多針對單一微觀參量，實際上聚丙烯薄膜灰分、等規(guī)度、結晶度間互相影響、關聯(lián)復雜。例如，催化劑的引入一方面可以提高聚丙烯等規(guī)度，高對稱性和結構規(guī)整性，促進晶片持續(xù)生長為球晶；另一方面，催化劑所導致的雜質增多不利于聚丙烯分子鏈折疊，阻礙結晶過程，導致薄膜結晶度降低。國產聚丙烯薄膜的一大問題就在于尚未實現(xiàn)多個微觀參量的協(xié)同設計，從而無法精準建立多微觀參量-多宏觀性能的關聯(lián)關系。

2 運行工況下電容器絕緣失效影響因素

2.1 諧波分量對干式電容器絕緣失效的影響

根據(jù)實際工程實例仿真分析，直流支撐電容電壓的諧波分量主要包含1、2、3次諧波分量。有研究表明，特高壓換流閥廳的干式電容器諧波電壓最大值可達直流電壓幅值的20%左右。某額定電壓為4.4kV的直流支撐電容器，其2次諧波電壓為960V，占比約22 %[2]。

直流疊加諧波電壓下聚丙烯薄膜擊穿場強如圖3所示，在直流疊加諧波復合電場下，隨著基波分量的幅值從0增加到1kV、2kV、4kV，聚丙烯薄膜的擊穿場強從521kV/mm下降至488.7kV/mm、468.0kV/mm、453.8kV/mm[17]。在疊加電場作用下，當電場處于上升階段時，注入電荷增加且高能電荷容易脫陷，大量自由載流子撞擊、破壞聚丙烯分子鏈；當電場處于下降階段時，入陷電荷釋放能量破壞聚丙烯分子鏈，電荷能量下降脫陷難度增大。諧波分量的升高會使電場變化加劇，遷移電荷數(shù)量增多，加劇聚丙烯分子鏈斷裂和介質劣化。研究表明，當諧波次數(shù)增加時，電荷的入陷、脫陷行為更加頻繁，對分子鏈的破壞更為嚴重。綜上所述，諧波幅值或次數(shù)增加都將導致薄膜介質低密度區(qū)形成，加速絕緣失效。

圖3 直流疊加諧波電壓下聚丙烯薄膜擊穿場強[17]

2.2 系統(tǒng)過電壓對干式電容器絕緣失效的影響

在高壓直流輸電系統(tǒng)的中性母線沖擊電容器，主要承受雷擊、操作、故障等引起的暫態(tài)過電壓作用。阻尼電容器并聯(lián)于換流閥閥塔內IGBT（絕緣柵雙極型晶體管）兩端，應用于整流電路中的晶閘管的過電壓保護及交流換相吸收，在實際運行中也承擔瞬態(tài)過電壓。

數(shù)據(jù)表明，厚度12μm的電容器用聚丙烯薄膜經過600次15kV標準雷電波（1.2/50μs）累積作用后，分子鏈斷裂，生成極性基團，導致薄膜的介質損耗增大1.651倍[18]。天津大學團隊選擇了上升沿約為50ms的脈沖波形，研究了直流-脈沖疊加電壓下聚丙烯薄膜的擊穿特性，直流疊加脈沖電壓下聚丙烯薄膜擊穿場強如圖4所示[19]。相較于直流單獨作用，在直流疊加脈沖電壓作用下聚丙烯薄膜的絕緣擊穿性能明顯下降。當脈沖電場強度120kV/mm、直流電場強度280kV/mm時，薄膜擊穿概率超過50%?？梢酝茢?，脈沖過電壓對絕緣造成的損壞比直流或諧波電壓更大。因此，在未來的研究中系統(tǒng)過電壓對電容器絕緣性能的影響需要引起足夠重視。

圖4 直流疊加脈沖電壓下聚丙烯薄膜擊穿場強[19]

2.3 熱場應力對干式電容器絕緣失效的影響

直流電容器額定運行溫度85℃，短時最高溫度達到105℃，而聚丙烯材料的長期耐受溫度小于80℃，熱場作用是導致介質性能嚴重退化和電容器失效的主要因素之一[20]。換流閥內IGBT在工作時因功率損耗而大量產熱，導致閥廳內溫度較高。根據(jù)肖特基理論，高溫環(huán)境會促進電容器電極向聚丙烯薄膜注入電荷，進而增加介質損耗。因聚丙烯介質導熱系數(shù)低，不易散熱，造成內部溫升快速升高。不同溫度下聚丙烯薄膜直流電導率如圖5所示，當溫度由25℃增加到85℃時，聚丙烯薄膜的電導率提升約2～3個數(shù)量級[12]。

圖5 不同溫度下聚丙烯薄膜直流電導率[13]

此外，電流流過蒸鍍電極產生電阻損耗、自愈時產生的熱量等都會進一步加劇電容器內部溫升。研究表明，當溫度升高60℃時，薄膜擊穿電場強度降低幅度高達20%～30%[10]。溫度的增加為低溫下的惰性反應提供熱活化能，多余的活化能激發(fā)分子鏈降解并形成自由基，增加分子不穩(wěn)定性，導致低密度區(qū)形成。高溫作用下，聚丙烯分子鏈段構型局部調整，部分孤立的自由體積連通、擴張，電子平均自由行程增大，同時高能載流子數(shù)量增多，促進碰撞電離、局部放電[21-22]。研究表明，熱老化處理后，聚丙烯薄膜內部小分子基團生成并參與極化，加之分子熱運動劇烈、內部熵增，導致介質損耗增大[23]。在外部環(huán)境與薄膜內部溫升的耦合作用下，微觀缺陷附近形成的局域電場畸變顯著，最終降低聚丙烯薄膜的絕緣擊穿場強。

2.4 機械應力對干式電容器絕緣失效的影響

金屬化膜電容器制造過程包括薄膜拉伸、分切及芯子卷繞等工藝，元件本身和介質材料都產生不均勻應力，可能造成薄膜的機械損傷。另一方面，當干式直流電容器發(fā)生自愈時，激烈的局部放電過程會迅速聚集熱量，隨著氣體分解電容器內部壓強激增，薄膜受到膨脹氣體所產生的機械應力。各層聚丙烯薄膜壓力疊加產生層間壓強，當干式直流電容器的方阻、工作電壓和電容量保持一定時，層間壓強將在其自愈過程中起主導作用[24]。在機械應力作用下，聚丙烯薄膜局部薄弱區(qū)域會率先發(fā)生分子間作用力改變、分子鏈斷裂及微觀形貌結構變化等現(xiàn)象。由于聚丙烯非晶區(qū)微觀結構對機械應力較敏感，片晶之間的系帶分子鏈將發(fā)生應變取向而被拉伸，同時在薄膜內部的薄弱部位發(fā)生局部塑性形變產生銀紋。不同機械應力下聚丙烯薄膜平均放電量如圖6所示。當機械應力從0提升至35N時，聚丙烯薄膜的平均放電量增大40%以上[25]。采用兩張層疊的金屬化聚丙烯薄膜進行自愈特性試驗，通過外接壓力裝置施加1.5MPa的壓強后，薄膜擊穿場強從395.8kV/mm降低到300.6kV/mm[26]。

圖6 不同機械應力下聚丙烯薄膜平均放電量[25]

實際上，薄膜介質內部初始微觀缺陷尺寸很小且隨機分布，在工作場強下局部放電難以發(fā)生。當機械應力較小時，聚丙烯分子鏈間距與自由體積分數(shù)增大，載流子遷移率增大，內聚能密度降低，分子鏈更易被打斷形成缺陷。當薄膜受力較大超過某一臨界值時，薄膜介質發(fā)生無法恢復的形變，薄膜中微孔增大成為空隙，作為物理陷阱束縛注入電荷；另一方面，介質內部應力加劇分子鏈段反應，導致晶片結構破壞，游離自由基演變成為化學陷阱。在電場與機械應力復合場作用下，多次局部放電使微觀缺陷周圍分子鏈進一步分解從而發(fā)展成局部裂紋，加劇局部放電、絕緣老化，最終導致聚丙烯薄膜絕緣失效[21]。

綜上所述，運行工況下電容器絕緣失效有諸多影響因素。由于現(xiàn)有研究無法量化電、熱、力分布特性，尚無干式電容器多物理場耦合工況下的等效模擬實驗，無法掌握其微觀結構和介電性能的動態(tài)演化規(guī)律。因此，亟須進一步了解電容器承擔電壓極性、幅值、陡度等參數(shù)并開展電、熱、機械作用下絕緣性能評估與考核，從而指導電容器薄膜絕緣性能提升方法。

3 聚丙烯薄膜絕緣性能提升方法

3.1 基于納米摻雜的聚丙烯薄膜改性方法

納米摻雜是常用的聚丙烯材料改性手段，干式直流電容器用雙向拉伸聚丙烯薄膜厚度僅為微米級，因此傳統(tǒng)的納米表面修飾與填充方法的效果有限。對無機納米/聚丙烯復合薄膜的研究表明，二氧化硅（SiO2）顆粒在室溫條件下只對低概率擊穿區(qū)域性能具有改進作用，使薄膜的擊穿數(shù)據(jù)更為集中[27]。

然而，添加2％天然納米黏土后，聚丙烯復合薄膜使用壽命縮短[30]。這是由于納米顆粒和聚合物的熱性能不同，兩者之間耦合不牢固，長期電熱場下高含量納米顆?？赡馨l(fā)生離解現(xiàn)象。目前，國際上在聚丙烯薄膜中尚未發(fā)現(xiàn)有機/半有機納米添加的工程先例。在拉伸過程中，納米顆?？尚纬晌⒖椎热毕?，增大局部放電概率，需要解決納米最優(yōu)含量篩選、粒子分散技術及成膜工藝均一性等問題。

圖7 C-CNCs/PP薄膜電荷行為調控示意圖[29]

3.2 基于聚合物共混的聚丙烯薄膜改性方法

研究表明，聚丙烯/乙烯-辛烯（EO）共混物的陷阱密度是聚丙烯/乙烯-丙烯（EP）共混物的2倍，有效抑制了共混物內部的空間電荷注入并降低了電場畸變[31]。當PP/乙烯-辛烯共聚物（POE）/苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物（SEBS）為（100/10/10）時，共混體系的低溫沖擊性能提高了1.82倍，斷裂伸長率升到614.1%[32]。低分子量的聚偏氟乙烯（PVDF）與聚丙烯的相容性較好，得到的二元共混薄膜具有3.6以上的介電常數(shù)、0.54%的低介電損耗和439kV/mm的擊穿場強。同時，氮化硼納米片（BNNS）有助于提高共混體系的兼容性，因此PVDF/PP/BNNS復合薄膜有更高的楊氏模量和抗拉強度[33]。

然而，聚丙烯的結晶行為在共混體系中受到顯著影響，可降低聚合物薄膜的結晶度。同時，不同聚合物產生的兩相界面會增大介質損耗，并影響空間電荷累積。如何實現(xiàn)復合材料長期耐電特性與損耗特性的協(xié)同調控仍需進一步研究。

3.3 基于苯環(huán)化合物添加的聚丙烯薄膜改性方法

天津大學團隊選擇具有熱電子捕獲能力的多苯環(huán)化合物[4]，苯環(huán)結構通過SP2雜化形成大π鍵，引入化學陷阱，因其較高的電子親和能，對電荷的捕獲能力強。不同薄膜試樣的擊穿場強及載流子遷移率如圖8所示，分別添加相同質量分數(shù)（0.01%）的三種多苯環(huán)化合物，聚丙烯薄膜的載流子遷移率降低，直流擊穿場強從521kV/mm（PP）提升到553.8kV/mm（PP3）。研究表明，該類化合物在強電場下先于聚丙烯分子鏈受到熱電子轟擊，因此避免了聚丙烯薄膜的微觀結構破壞，在直流疊加諧波電壓條件下，絕緣擊穿場強提升幅值超過20%。

圖8 不同薄膜試樣的擊穿場強及載流子遷移率[4]

實驗證實，抗氧化劑AO300和AO736可清除自由基，抑制聚丙烯薄膜微孔的生長。在30～90℃的溫度下，抗氧劑微量添加可減少聚丙烯空間電荷的積累，提高異極性直流預壓后絕緣的直流擊穿場強，這歸因于深陷阱位點和抗氧化劑引入的自由基清除的耦合效應[34]。同時，研究證實，單苯環(huán)化合物M-氨基苯甲酸(MAA)可以吸收高能載流子的能量，并阻斷末端自由基從而保護聚丙烯分子鏈；質量分數(shù)為0.005%～0.05%的PP/MAA復合薄膜，在25℃和85℃下的擊穿場強分別提升約18.6%和8.2%[35]。

3.4 基于灰分洗滌工藝的聚丙烯薄膜改性方法

灰分洗滌工藝針對聚丙烯粉料進行處理，選擇乙醇和正己烷作為溶劑，極性乙醇與聚丙烯基體中的極性灰分相容，能有效去除三乙基鋁、氯化鈦等雜質；非極性正己烷可以使分子鏈膨脹和松弛，有利于溶劑進入分子鏈內部，達到更好除灰效果。

研究表明，灰分含量對聚丙烯的熔解溫度影響不大，但高含量的灰分會加劇雜質電離、傳導過程，可使薄膜的電導率增加一個數(shù)量級。不同電場強度下聚丙烯薄膜的放電效率如圖9所示。圖9中，低含量灰分（60×10-6）的聚丙烯薄膜相較于脫灰前（500×10-6）薄膜放電效率大幅提升[15]。隨著灰分含量的增加，擊穿場強顯著降低，導致最大放電能量密度從3.22J/cm3下降到0.81J/cm3，幅度達74.8%。因此，盡可能減少殘留催化劑含量、從生產工藝入手提高聚丙烯純度，為制造高絕緣性能聚丙烯薄膜提供了一種新思路。

圖9 不同電場強度下聚丙烯薄膜的放電效率[15]

3.5 基于結晶形貌設計的聚丙烯薄膜改性方法

通過調控晶體類型、成核密度、結晶速率等方法可有效促進聚丙烯結晶過程，改變微晶形態(tài)、取向、分布等[5]。不同成核劑含量的聚丙烯薄膜擊穿場強如圖10所示，采用質量分數(shù)為0.01%成核劑微量填充的聚丙烯薄膜在25℃下的直流擊穿場強達610.0kV/mm。因其微觀結構規(guī)整致密，結晶溫度、熔融溫度和熔融焓均有提高，在25～85℃范圍內擊穿場強的提升均在20%以上[11]。但當成核劑含量較高時，團聚現(xiàn)象導致成核中心減少、局部缺陷增多等問題，阻礙薄膜絕緣強度提升。

第三，應當穩(wěn)住外匯。堅持施行以市場供求為基礎的有管理的浮動匯率制度，在一定程度上限制海外投資并購行為，防止國際間資本的過分流動和資本外逃。支持并鼓勵使用人民幣進行對外投資，緊跟“一帶一路”的腳步，努力加深人民幣國際化的進程。

圖10 不同成核劑含量的聚丙烯薄膜擊穿場強[11]

除了減小聚丙烯球晶尺寸，文獻[19]采用結晶促進劑對球晶形態(tài)做了進一步優(yōu)化改進，其主要機理在于通過添加有機結晶促進劑，親有機基團COR'與聚丙烯基體相互作用，使聚丙烯分子鏈纏結從而限制大分子運動，有效提高薄膜微觀結構穩(wěn)定性。該過程是有機結晶促進劑的“自成核”效應。同時，促進劑因含親無機基團，可在無機雜質/聚丙烯界面上建立橋梁，使無機顆粒參與結晶過程并作為成核中心，這是其“誘導成核”效應。因為促進劑的有機和無機基團的雙重作用，聚丙烯球晶從球形被拉伸成梭形，薄膜在25℃下的直流擊穿場強提升約19.57%，在脈沖電壓下的耐電性能仍明顯優(yōu)于未改進聚丙烯薄膜，證實了結晶結構優(yōu)化方法在復雜工況下的有效性。然而，目前批量制造的拉伸工藝中聚丙烯薄膜的微觀結構還不夠穩(wěn)定，基于實驗室研究建立的分子結構-結晶形態(tài)-介電性能關聯(lián)模型，有待于在實際生產中進一步推廣應用并驗證。

3.6 基于化學共聚和接枝的聚丙烯薄膜改性方法

通過對乙烯-丙烯嵌段共聚物、乙烯-丙烯無規(guī)共聚物和乙烯-丙烯-丁烯無規(guī)共聚物的熱學和介電性能研究，發(fā)現(xiàn)無規(guī)共聚物具有較高的熔點、擊穿場強和有限的空間電荷注入量[36]。有學者對比了聚丙烯與乙烯-丙烯嵌段共聚聚丙烯（EPC）的介電性能，發(fā)現(xiàn)EPC在高溫下的直流擊穿場強比聚丙烯穩(wěn)定，且空間電荷積聚量少[37]。但是，共聚反應過程較為復雜且副產物難控，聚丙烯分子易與其他聚合物分子纏結，可能形成碎晶從而影響材料結晶度。

國內外學者使用化學接枝方法將馬來酸酐接枝到聚丙烯分子上，通過引入深陷阱抑制空間電荷注入和積聚。馬來酸酐接枝聚丙烯（PP-g-MAH）可以顯著促進納米ZrO2納米粒子的分散性，聚丙烯、PP-g-MAH和ZrO2組成的三元體系直流擊穿場強相較于未改性聚丙烯提高了43.3%[38]。使用酯化反應將抗氧化劑受阻酚基團（AO）接枝到聚丙烯分子的主鏈后，使其熱氧化穩(wěn)定性顯著增強[39]。有研究證明，將苯乙烯共聚物接枝聚丙烯，通過促進異相成核作用改善介質內部鏈段松弛，降低介質損耗達37.6%[40]。目前由于化學接枝改性技術存在成功率較低、副產物較多等問題，如何實現(xiàn)精準、高效控制是有待解決的主要問題。

3.7 基于界面處理的聚丙烯薄膜改性方法

研究表明，界面改性方法與聚丙烯基體摻雜相比具有損耗低、不易畸變電場等優(yōu)勢。在雙向拉伸聚丙烯薄膜（BOPP）表層沉積寬禁帶半導體材料SiO2，可將界面注入勢壘從3.9eV提高到4.3eV，充放電效率提高到原來的18倍，且可在高溫下延緩薄膜的熱老化累積。在120℃、100kV/mm下，PP/SiO2薄膜能有效抑制電極電荷注入[41]。然而，此類物理沉積法很難有效保證沉積材料和薄膜基體之間的可靠連接，表層材料的脫落將形成局部放電缺陷，威脅薄膜電容器的運行可靠性。

通過表層分子結構改性引入氟元素后，可以調控聚丙烯薄膜的陷阱分布。聚丙烯薄膜與氟化層間存在界面勢壘，電荷主要束縛在氟化層，難以注入薄膜內部；同時，氟化層處電荷積聚形成的電場將削弱外電場，進一步降低電荷的注入[42]。在紫外光的催化下，BOPP表層C-H被C-OH取代[43]。表面接枝前后的聚丙烯薄膜在不同溫度下的擊穿場強如圖11所示，接枝后的PP-OH薄膜始終具有優(yōu)于未改性聚丙烯薄膜的耐絕緣擊穿性能。表層-OH引入的化學深陷阱可以捕獲電極注入電荷，減少薄膜內部載流子數(shù)量，通過抑制載流子撞擊分子鏈，避免薄膜介質內部劣化和擊穿[44]?？梢?，化學表面處理手段具有提高薄膜介電性能的潛力，但是目前此類研究仍處于實驗室級制備階段，批量化工業(yè)處理并不多見。

圖11 PP與PP-OH在不同溫度下的擊穿場強[44]

4 結論

本文針對干式直流電容器用聚丙烯薄膜絕緣失效問題，圍繞薄膜絕緣老化擊穿機理、影響因素與抑制方法等問題展開論述。從聚丙烯薄膜絕緣內部微納結構和外部電、熱、機械多物理場作用等角度，討論了聚丙烯薄膜介電性能的演變規(guī)律，綜合論述了針對聚丙烯基體和薄膜的性能調控手段?；诒疚牡木C述，對未來干式直流電容器用聚丙烯薄膜的絕緣失效及抑制方法進行如下總結與展望：

1）在實驗研究手段方面，目前受聚丙烯薄膜厚度限制，難以開展結晶實時追蹤觀測、空間電荷分布測量、絕緣失效動態(tài)表征等研究。在特高壓直流薄膜電容器運行工況下，聚丙烯介質受到多物理場耦合作用，自由體積、微觀缺陷、空間電荷積聚等現(xiàn)象動態(tài)演變。亟須提高針對微觀形態(tài)與電荷積聚、局部放電相關聯(lián)的測量技術，掌握分子鏈結構、聚集態(tài)結構與擊穿的動態(tài)演變機制，為開發(fā)高性能干式直流電容器用聚丙烯薄膜提供關鍵理論基礎。

2）現(xiàn)有聚丙烯薄膜介質的耐熱性能不高，綜合考慮各種性能要求還未發(fā)現(xiàn)一種最理想的薄膜介質材料，有待進一步研究探索。針對聚丙烯介質損耗、溫升和絕緣失效之間的相互作用關系的研究匱乏；對高壓直流金屬化電容器在復雜工況條件下的絕緣失效參數(shù)缺乏準確檢測和表征手段。研究聚丙烯薄膜在直流疊加多次諧波、暫態(tài)過電壓、高溫和機械應力條件下的絕緣失效演變規(guī)律，對提高薄膜材料在干式直流電容器嚴酷運行工況條件下絕緣擊穿性能具有重要意義。

3）目前，針對超特高壓直流電容器用聚丙烯薄膜改性，在實驗室層面的無機/有機添加、超純化、微觀設計和界面優(yōu)化等方面取得了一些研究成果，為聚丙烯薄膜介電性能協(xié)同調控、關鍵參數(shù)設計等提供了新途徑。以上諸多方法仍局限于實驗研究階段，之后仍需從改性薄膜的長期老化特性、電氣設備的運行工況出發(fā)，進一步探索更長效、簡易、工業(yè)化可控制備的性能提升方法。如何提高聚丙烯薄膜的電氣、機械、耐熱、耐極端環(huán)境性能，是實現(xiàn)干式直流電容器國產化面臨的挑戰(zhàn)。

4）聚丙烯介質雖然滿足“介質損耗小、電阻率高、絕緣擊穿場強高”和“不隨溫度和頻率變化”的要求，但儲能密度不高。其他高儲能密度薄膜的介電常數(shù)雖然較大，但通常其介質損耗較大、擊穿場強較低，如何解決介電常數(shù)、擊穿場強、損耗效率間的相互制約問題，從而實現(xiàn)電容器小型化還有待進行深入研究。

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Research Progress of Dielectric Properties and Improvement Methods of Polypropylene Film for Dry-Type Capacitor

Du Boxue Ran Zhaoyu Liu Haoliang Xiao Meng

（School of Electrical Automation and Information Engineering Tianjin University Tianjin 300072 China）

In converter valve halls of ultra-high voltage direct current (UHVDC) projects, dry-type metallized film capacitors (MFCs) play important roles, such as damping buffer, voltage support and auxiliary commutation, etc. Dry-type MFCs are mainly composed of polypropylene (PP) film overlapped and wound with evaporation electrode, whose performances depend on the insulation characteristics of the dielectric films. With the improvement of the system voltage level and the development trend of the equipment miniaturization, more stringent requirements have been put forward on the dielectric properties of the insulation for capacitors. This paper focuses on the existing problems of PP films for dry-type capacitors. The evolution law of dielectric properties and insulation failure under complex operating conditions are not completely clear, leading to the lack of the guidance to the cooperative regulation of dielectric loss and breakdown strength of PP films. Based on the evolution process of the micro and macro performances of PP films under DC superimposed harmonics or pulse conditions, this paper summarizes the influence of the microstructure, thermal field, complex electric field and mechanical stress on the dielectric properties of the films. In terms of both internal structure and external environment, the mechanism of the insulation aging and even breakdown failure is thoroughly analyzed. It is found that molecular chain configuration, crystallinity and crystal type have important effects on the crystal growth mode, micro morphology and thermal properties of PP films. The polar functional groups in the ash of the material can intensify the ionization of impurities in the film and increase the conduction loss, which is an important reason for the shortening of the capacitor life. Under DC superimposed harmonic voltage, the increase of harmonic amplitude or frequency will lead to the formation of low density area of thin film medium and accelerate the insulation failure. Pulse overvoltages may cause more damage to insulation than DC or harmonic voltages, which needs more concern in future researches. The high temperature environment promotes the injected charges from the electrode, which will increase the dielectric loss and further aggravate the temperature rise inside the capacitor. The localized electric field near the microscopic defects distorts significantly, which ultimately reduces the breakdown strength of the film. Under the combined field of electric field and mechanical stress, multiple partial discharges further decompose the molecular chain and develop into local cracks, which aggravate the partial discharge and insulation aging. The main methods to improve the insulation performance of dielectric films include ultra-fine production of the granular material, optimization of film stretching process, modification of the film material and whole structure design of capacitors. From the aspects of the physical blending, organic addition, ash suppression, crystallization design, chemical grafting and interface modification, the current research status of film insulation modification at home and abroad is summarized. Several methods of regulating the dielectric properties of PP substrates and films for dry-type capacitors are introduced. The effectiveness of different modified films are analyzed based on simulation and experimental data. Traditional inorganic nano addition, physical blending and chemical copolymerization are comparatively not suitable for micron-thickness films. Compared with inorganic nanoparticles, the dispersion of organic/semi-organic nanomaterials in the matrix are better. The breakdown performance of polyphenyl-ring compounds with capture ability of thermoelectrons is improved by introducing chemical traps. Modified films based on ash suppression and crystal morphology design have also proved to be excellent. The interface processing method needs to be further studied for its industrialization feasibility. Finally, the insulation failure and suppression methods of PP films for DC capacitors are summarized and prospected. This paper can provide a reference for the development of dry-type MFCs based on PP insulation suitable for operating conditions in UHVDC projects.

Dry-type capacitor, polypropylene (PP) films, insulation breakdown, microstructures, operating conditions, property improvement

國家自然科學基金資助項目（U1966203，52177023）。

2021-09-30

2022-02-09

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.211556

TM852

杜伯學 男，1961年生，教授，博士生導師，研究方向為先進絕緣材料與電氣設備、極端環(huán)境電氣絕緣、高電壓新技術等。E-mail：duboxue@tju.edu.cn

肖 萌 男，1988年生，副教授，博士生導師，研究方向為高壓電力裝備絕緣失效與性能提升技術。E-mail：tjuxiaomeng@tju.edu.cn（通信作者）

（編輯 赫蕾）