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        界面層對CIGS薄膜太陽電池電性能影響的 數(shù)值模擬研究

        2023-03-09 03:41:32王志永
        太陽能 2023年2期
        關(guān)鍵詞:界面效率

        王志永

        (通威太陽能(金堂)有限公司,成都 610499)

        0 引言

        銅銦鎵硒(CIGS)薄膜太陽電池具有較高的光電轉(zhuǎn)換效率、較好的太陽光光譜響應(yīng)、較容易的光吸收層禁帶寬度調(diào)節(jié),以及潛在的低制造成本等優(yōu)勢,是具有廣闊商業(yè)應(yīng)用前景的太陽電池技術(shù)之一。

        常見的CIGS薄膜太陽電池制備方式是采用真空技術(shù),根據(jù)光吸收層制備方式的不同可分為多元共蒸發(fā)法和后硒化法兩種不同制備路線。目前在小面積CIGS薄膜太陽電池最高光電轉(zhuǎn)換效率方面,采用多元共蒸發(fā)法制備的已達(dá)到22.6%[1],采用后硒化法制備的已達(dá)到23.35%[2],眾多研究團(tuán)隊(duì)正攜手向25.0%的光電轉(zhuǎn)換效率推進(jìn)。在AM1.5光譜下,CIGS薄膜太陽電池的理論光電轉(zhuǎn)換效率可達(dá)33.0%[3],實(shí)踐與理論之間尚有較大的差距。文獻(xiàn)[1-2]中,CIGS薄膜太陽電池光電轉(zhuǎn)換效率的提高都?xì)w因于在電池制備過程中引入了堿金屬氟化物后處理技術(shù)(AlkFPDT)。該技術(shù)是指在制備好CIGS薄膜后,在其上再沉積一層堿金屬氟化物,堿金屬原子能夠鈍化CIGS薄膜晶界缺陷能級,從而提高CIGS薄膜太陽電池的電性能[4-5]。同時(shí)在CIGS薄膜表面生成Alk-In-Se薄膜鈍化界面缺陷[5-6],其種類由堿金屬氟化物種類決定,在使用氟化銣后處理技術(shù)(RbF-PDT)時(shí)這層薄膜為RbInSe2薄膜[6]。后硒化法工藝中,在制成CIGS薄膜的同時(shí),Mo膜表面將生成MoSe2薄膜[2,7-8];而在多元共蒸發(fā)法的工藝中,尚未證實(shí)存在MoSe2薄膜[8],因此,該膜層可能是兩種制備路線下CIGS薄膜太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率差異的來源。當(dāng)前,針對RbInSe2薄膜和MoSe2薄膜的性質(zhì)已經(jīng)有了一些研究[6-11],但這兩類薄膜對CIGS薄膜太陽電池電性能的影響尚不完全清晰。

        本文在上述研究的基礎(chǔ)上,首次將RbInSe2薄膜和MoSe2薄膜做為界面層插入CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)中,通過數(shù)值模擬的方式,研究這兩類薄膜對CIGS薄膜太陽電池電性能的影響,以期為實(shí)驗(yàn)及生產(chǎn)提供幫助。

        1 電池結(jié)構(gòu)和計(jì)算方法

        CIGS薄膜太陽電池的常見結(jié)構(gòu)是AZO/i-ZnO/CdS/CIGS/Mo,其中CIGS層是光吸收層,i-ZnO層和CdS層是過渡層,AZO層是窗口層也是電池前電極,Mo層是背電極。為探求RbInSe2薄膜和MoSe2薄膜對CIGS薄膜太陽電池電性能的影響規(guī)律,分別以這兩類薄膜作為界面層插入CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)中,重新設(shè)計(jì)出的電池結(jié)構(gòu)分別為:AZO/i-ZnO/CdS/RbInSe2/CIGS/Mo和AZO/i-ZnO/CdS/CIGS/MoSe2/Mo。

        本文的數(shù)值模擬計(jì)算使用wxAMPS軟件完成,該軟件是一款著名的薄膜太陽電池模擬軟件,可以較方便地設(shè)計(jì)電池結(jié)構(gòu)及輸入膜層參數(shù),通過計(jì)算薄膜太陽電池各處的電荷泊松方程和電流連續(xù)性方程在邊界條件下的解,獲得薄膜太陽電池各項(xiàng)電性能參數(shù)[12]。根據(jù)文獻(xiàn)[12-14],可以得到CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)各層的模擬參數(shù),具體如表1所示。因模擬計(jì)算時(shí)不涉及Mo層,所以表中未體現(xiàn)。

        表1 CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)各層的模擬參數(shù)Table 1 Simulation parameters of each layer of CIGS thin film solar cell structure

        2 模擬結(jié)果與分析

        RbInSe2薄膜的模擬參數(shù)詳見文獻(xiàn)[6, 9-10],MoSe2薄膜的模擬參數(shù)詳見文獻(xiàn)[2, 7-8],部分主要模擬參數(shù)如表2所示。

        表2 RbInSe2薄膜和MoSe2薄膜的部分主要模擬參數(shù)Table 2 Some main simulation parameters of RbInSe2 thin film and MoSe2 thin film

        2.1 RbInSe2薄膜對CIGS薄膜太陽電池電性能的影響

        RbInSe2薄膜是一種n型半導(dǎo)體材料,按前文所述CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)和參數(shù),模擬計(jì)算插入RbInSe2薄膜后CIGS薄膜太陽電池電性能與薄膜厚度、載流子濃度、禁帶寬度的關(guān)系。RbInSe2薄膜的厚度會(huì)影響CIGS薄膜太陽電池電性能,而其載流子濃度和禁帶寬度對電池電性能的影響較小,分析時(shí)可以忽略。

        2.1.1 RbInSe2薄膜厚度對電池電性能的影響

        插入RbInSe2薄膜后,CIGS薄膜太陽電池電性能與RbInSe2薄膜厚度的關(guān)系如圖1所示。圖中:Voc為CIGS薄膜太陽電池的開路電壓,mV;Jsc為電池的短路電流密度,mA/cm2;FF為電池的填充因子,%;Et為電池的光電轉(zhuǎn)換效率,%。

        圖1 CIGS薄膜太陽電池電性能與RbInSe2薄膜厚度的關(guān)系Fig. 1 Relationship between electrical performance of CIGS thin film solar cells and thickness of RbInSe2 thin film

        從圖1可以看出:插入RbInSe2薄膜后,CIGS薄膜太陽電池的開路電壓、短路電流密度、光電轉(zhuǎn)換效率在RbInSe2薄膜厚度為5 nm時(shí)最大,而后這些參數(shù)隨RbInSe2薄膜厚度的不斷增加而逐步減小。在本文模擬參數(shù)設(shè)置范圍內(nèi),CIGS薄膜太陽電池的填充因子隨RbInSe2薄膜厚度的增加而升高。

        2.1.2 RbInSe2薄膜對電池電性能影響的原因分析

        在CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)中插入RbInSe2薄膜后,將形成CdS/RbInSe2/CIGS疊層,該結(jié)構(gòu)包含兩個(gè)異質(zhì)結(jié),分別為CdS-RbInSe2和RbInSe2-CIGS。在RbInSe2-CIGS異質(zhì)界面,RbInSe2鈍化CIGS薄膜的表面缺陷能級,降低載流子的界面復(fù)合速度[4-5];而在CdSRbInSe2異質(zhì)界面,形成導(dǎo)帶帶階(如圖2中ΔEc所示),該帶階促使電子向CdS層運(yùn)動(dòng)。在這兩種作用下,CIGS薄膜太陽電池的開路電壓、短路電流密度增大,從而使電池的電性能得到提升。

        在CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)中同時(shí)插入RbInSe2薄膜和MoSe2薄膜時(shí),CdS/RbInSe2/CIGS/MoSe2結(jié)構(gòu)平衡態(tài)能帶示意圖如圖2所示。圖中:Ec為導(dǎo)帶;Ev為價(jià)帶。

        圖2 CdS/RbInSe2/CIGS/MoSe2結(jié)構(gòu)平衡態(tài)能帶示意圖Fig. 2 Schematic diagram of energy band of CdS/RbInSe2/CIGS/MoSe2 structural equilibrium state

        隨RbInSe2薄膜厚度持續(xù)增加,該膜層吸收的光子數(shù)量增加,造成到達(dá)CIGS薄膜的光子數(shù)量減少,導(dǎo)致CIGS薄膜太陽電池的光生電流降低;同時(shí)電池的串聯(lián)電阻也隨該薄膜厚度的增加而增加,造成電池的開路電壓、短路電流密度減少,導(dǎo)致電池的電性能下降。

        CIGS薄膜太陽電池的填充因子隨RbInSe2薄膜的厚度增加而升高,這是因?yàn)椴迦隦bInSe2薄膜后電池的并聯(lián)電阻增加[6]。在RbInSe2薄膜較薄時(shí),面鈍化和導(dǎo)帶帶階作用提高了CIGS薄膜太陽電池的開路電壓、短路電流密度,從而使電池的電性能提升;而隨著RbInSe2薄膜厚度增加,光生電流減少和串聯(lián)電阻增加導(dǎo)致電池的電性能下降。因此在采用RbF-PDT技術(shù)制備CIGS薄膜太陽電池時(shí),應(yīng)設(shè)法減少RbInSe2薄膜的厚度,以降低其對電池電性能的影響。

        2.2 MoSe2薄膜對CIGS薄膜太陽電池電性能的影響

        2.2.1 MoSe2薄膜的厚度對電池電性能的影響

        插入MoSe2薄膜后,CIGS薄膜太陽電池電性能與MoSe2薄膜厚度的關(guān)系如圖3所示。

        圖3 CIGS薄膜太陽電池電性能與MoSe2薄膜厚度的關(guān)系Fig. 3 Relationship between electrical performance of CIGS thin film solar cells and thickness of MoSe2 thin film

        從圖3可以看出:插入MoSe2薄膜后,CIGS薄膜太陽電池的電性能取得顯著提高,但在MoSe2薄膜厚度超過100 nm后,電池的電性能開始保持不變。隨著MoSe2薄膜的插入及其厚度的增加,CIGS薄膜太陽電池的開路電壓從759.0 mV提高到787.0 mV,短路電流密度從35.3 mA/cm2提高到37.1 mA/cm2,填充因子從83.2%提高到85.1%,光電轉(zhuǎn)換效率從22.3%提高到24.8%。

        2.2.2 MoSe2薄膜的載流子濃度對電池電性能的影響

        CIGS薄膜太陽電池電性能與MoSe2薄膜載流子濃度的關(guān)系如圖4所示。

        從圖4可以看出:隨著MoSe2薄膜的載流子濃度逐步升高,CIGS薄膜太陽電池的電性能逐步提高,但當(dāng)載流子濃度超過1019cm-3后,電池電性能的提升效果變緩。隨著MoSe2薄膜的載流子濃度增加,CIGS薄膜太陽電池的開路電壓從761.4 mV提高到787.5mV,短路電流密度從35.5 mA/cm2提高到37.1 mA/cm2,填充因子從83.2%提高到85.1%,光電轉(zhuǎn)換效率從22.5%提高到24.9%。

        圖4 CIGS薄膜太陽電池電性能與MoSe2薄膜 載流子濃度的關(guān)系Fig. 4 Relationship between electrical performance of CIGS thin film solar cells and carrier concentration of MoSe2 thin film

        2.2.3 MoSe2薄膜的禁帶寬度對電池電性能的影響

        CIGS薄膜太陽電池電性能與MoSe2薄膜禁帶寬度的關(guān)系如圖5所示。

        從圖5可以看出:隨著MoSe2薄膜禁帶寬度的增加,CIGS薄膜太陽電池的電性能先有明顯提高,但在禁帶寬度超過1.2 eV后,電池的電性能保持基本不變。隨著MoSe2薄膜禁帶寬度的持續(xù)增加,CIGS薄膜太陽電池的開路電壓從759.0 mV提高到787.6 mV,短路電流密度從35.3 mA/cm2提高到37.1 mA/cm2,填充因子從83.3%提高到85.1%,光電轉(zhuǎn)換效率從22.3%提高到24.9%。

        圖5 CIGS薄膜太陽電池電性能與MoSe2薄膜 禁帶寬度的關(guān)系Fig. 5 Relationship between electrical performance of CIGS thin film solar cells and forbidden band width of MoSe2 thin film

        2.2.4 MoSe2薄膜對電池電性能影響的原因分析

        上文數(shù)值模擬結(jié)果表明:在插入MoSe2薄膜后,隨著MoSe2薄膜厚度、載流子濃度、禁帶寬度的增加,CIGS薄膜太陽電池的電性能呈現(xiàn)顯著提高。

        插入MoSe2薄膜后,其與CIGS薄膜將構(gòu)成異質(zhì)結(jié)CIGS-MoSe2。該異質(zhì)結(jié)在電池中附加了一個(gè)電場,電場強(qiáng)度與方向由MoSe2薄膜的載流子濃度決定。當(dāng)MoSe2薄膜的載流子濃度大于CIGS薄膜的載流子濃度后,將形成由CIGS指向MoSe2的電場。該電場能將由CIGS向MoSe2運(yùn)動(dòng)的電子“反射”回CIGS,猶如存在電子“反射面”,如圖6所示。在電場的反射作用下,到達(dá)CIGS薄膜太陽電池背電極的電子數(shù)量減少,界面復(fù)合速度降低,同時(shí)到達(dá)CIGS薄膜太陽電池前電極的電子數(shù)量增加,光生電流增加[8,11],從而使CIGS薄膜太陽電池的開路電壓、短路電流密度、填充因子、光電轉(zhuǎn)換效率均得到提高。

        圖6 CIGS-MoSe2異質(zhì)結(jié)處的電子反射示意圖Fig. 6 Schematic diagram of electron reflection at CIGS-MoSe2 heterojunction

        CIGS薄膜太陽電池的電性能本質(zhì)上主要由CIGS薄膜的性質(zhì)決定,數(shù)值模擬計(jì)算中保持CIGS薄膜性質(zhì)不變,在MoSe2薄膜的載流子濃度超過1019cm-3后,雖然電場強(qiáng)度增強(qiáng),但“反射”回的電子數(shù)量不再顯著增加,從而使CIGS薄膜太陽電池電性能的增長變緩。插入MoSe2薄膜后,CIGS薄膜太陽電池的電性能迅速提高,但在MoSe2薄膜厚度超過100 nm后,電池電性能保持基本不變。這是因?yàn)楦郊与妶鰪?qiáng)度不受MoSe2薄膜厚度的影響,在MoSe2薄膜厚度增加后,電場“反射”電子的能力不變。

        CIGS薄膜太陽電池的電性能隨MoSe2薄膜的禁帶寬度增加而提高,但在禁帶寬度超過1.2 eV后,電池電性能保持基本不變。MoSe2與CIGS構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)存在能帶失配,在界面處將形成導(dǎo)帶帶階和價(jià)帶帶階,其中價(jià)帶帶階將阻礙空穴傳輸。CIGS-MoSe2異質(zhì)結(jié)的帶階示意圖如圖7所示,圖中:ΔEv為價(jià)帶帶階。

        圖7 CIGS-MoSe2異質(zhì)結(jié)的帶階示意圖Fig. 7 Schematic diagram of band step of CIGS-MoSe2 heterojunction

        從圖7可以看出:在MoSe2薄膜的禁帶寬度為1.0 eV時(shí),CIGS-MoSe2異質(zhì)結(jié)的價(jià)帶帶階為0.3 eV,但當(dāng)禁帶寬度超過1.2 eV后,價(jià)帶帶階可以忽略不計(jì)。因此,隨著MoSe2薄膜禁帶寬度的增加,空穴輸運(yùn)的阻礙作用將減弱,從而使CIGS薄膜太陽電池的電性能得到提高。

        綜和上述數(shù)值模擬結(jié)果可以看出:在CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)中插入MoSe2薄膜能夠顯著提高電池的電性能,模擬中得到的CIGS薄膜太陽電池最高光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)到24.9%,超過了實(shí)驗(yàn)室最高光電轉(zhuǎn)換效率。實(shí)際制備CIGS薄膜太陽電池時(shí),特別是采用多元共蒸發(fā)法制備路線時(shí),可以引入MoSe2薄膜制備工藝,將MoSe2薄膜直接插入CIGS薄膜太陽電池中,以提高電池的光電轉(zhuǎn)換效率。

        使用優(yōu)化后的薄膜參數(shù)進(jìn)行數(shù)值模擬計(jì)算可以得到:在CIGS薄膜太陽電池結(jié)構(gòu)中同時(shí)插入RbInSe2薄膜、MoSe2薄膜兩個(gè)界面層,其最高光電轉(zhuǎn)換效率可達(dá)到25.0%,超過實(shí)驗(yàn)室最高光電轉(zhuǎn)換效率。

        3 結(jié)論

        本文通過在CIGS薄膜太陽電池中分別插入RbInSe2薄膜和MoSe2薄膜作為界面層,設(shè)計(jì)出新的電池結(jié)構(gòu);隨后運(yùn)用模擬軟件wxAMPS計(jì)算研究了界面層對CIGS薄膜太陽電池電性能的影響,對模擬結(jié)果進(jìn)行分析后得出以下結(jié)論:

        1) CIGS薄膜太陽電池的電性能隨RbInSe2薄膜厚度的增加先升高后降低。原因在于RbInSe2薄膜具有鈍化CIGS薄膜表面缺陷能級和促使電子向CdS層運(yùn)動(dòng)的作用,使電池電性能提升。但隨著RbInSe2薄膜厚度的增加,電池的光生電流減小,串聯(lián)電阻增加,使電池電性能降低。因此,在采用RbF-PDT技術(shù)制備CIGS薄膜太陽電池時(shí),應(yīng)減小RbInSe2薄膜的厚度,以降低其產(chǎn)生的影響。

        2) MoSe2薄膜能顯著提高CIGS薄膜太陽電池的電性能,主要原因是該薄膜與CIGS薄膜構(gòu)成異質(zhì)結(jié),在電池內(nèi)部附加了一個(gè)電場。該電場能夠?qū)⑾騇oSe2薄膜運(yùn)動(dòng)的電子“反射”回CIGS薄膜中,降低載流子的界面復(fù)合速度,提高光生載流子濃度。在制備CIGS薄膜太陽電池時(shí),特別是采用多元共蒸發(fā)法制備路線時(shí),將MoSe2薄膜引入電池結(jié)構(gòu)可提高電池的光電轉(zhuǎn)換效率。

        3)具有RbInSe2薄膜、MoSe2薄膜兩個(gè)界面層的CIGS薄膜太陽電池的最高光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)到25.0%,超過實(shí)驗(yàn)室最高光電轉(zhuǎn)換效率。在電池結(jié)構(gòu)中引入界面層,特別是在多元共蒸發(fā)法制備路線中引入MoSe2薄膜,可能是制造出高效CIGS薄膜太陽電池的路徑之一。

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