薛嘉云，陶詩詩，郭蘭軍，張智，王志，林列，劉偉偉

（1 南開大學 現(xiàn)代光學研究所，天津 300350）

（2 天津市微尺度光學信息技術(shù)科學重點實驗室，天津 300350）

（3 天津市光電傳感器與傳感網(wǎng)絡重點實驗室，天津 300350）

0 引言

高能量超短脈沖激光因其強場、超快特性，已成為研究科學前沿問題的理想光源。例如，利用飛秒激光驅(qū)動氣體高次諧波，產(chǎn)生阿秒脈沖［1］、極紫外光學頻率梳［2］，激光尾波場電子加速［3］，探索原子內(nèi)電子運動的超快過程［4］等，都離不開高能量短脈沖激光。鈦寶石激光器由于具有很寬的增益帶寬（660～1 100 nm），在產(chǎn)生超短脈沖方面具有優(yōu)勢，可以直接輸出少數(shù)周期脈沖。但其受限于量子效率、泵浦功率以及熱效應，難以輸出高平均功率的激光脈沖。另一方面，通過在腔外非線性展寬頻譜并補償色散，同樣可以實現(xiàn)少數(shù)周期脈沖的輸出。常見的展寬頻譜方式主要是基于自相位調(diào)制效應獲得超連續(xù)譜，如充氣空芯光纖［5-7］、充氣多通腔［8-10］及多固體薄片［11-15］等。

使用固體多薄片進行脈沖壓縮的方式具有簡單、穩(wěn)定、高重復性、高性價比的優(yōu)勢。一般來說，固體介質(zhì)的非線性折射率系數(shù)n2比氣體介質(zhì)高三個數(shù)量級，因此更容易在固體介質(zhì)中發(fā)生非線性過程。利用非線性效應產(chǎn)生新的頻率成分，可以獲得超連續(xù)光譜。但當輸入功率超過自聚焦閾值功率時，會引起介質(zhì)電離，造成能量損耗、光斑畸變、材料損傷、相干性破壞等問題。通過使用固體薄片，在激光發(fā)生自聚焦之前就出射，可以有效避免介質(zhì)被擊穿。同時結(jié)合有效的色散管理，如使用多片周期性排布的固體薄片，利用空氣自聚焦閾值功率高的特點，使空氣中的衍射作用克服自聚焦作用，避免激光聚焦電離［11-13］，并且有效地累積自相位調(diào)制過程，達到展寬光譜的目的［13-15］。此外，采用固體薄片組作為非線性介質(zhì)的方法，可以在非線性壓縮腔之前擴大光束半徑，控制入射在固體薄片上的激光能量密度，以實現(xiàn)對高能量激光脈沖進行非線性壓縮的目的。

當前利用固體薄片壓縮激光脈沖的研究大多是針對脈寬較短（<100 fs），能量較低（<10 mJ）的鈦寶石激光器。如2014 年，LU C H 等將單脈沖能量為百微焦的飛秒激光脈沖（25 fs）頻譜展寬至450～980 nm，對應的傅里葉變換極限脈寬為3.5 fs［14］。2017 年，HE P 等將30 fs 脈沖壓縮至5.4 fs，輸出能量為0.68 mJ［15］。2020 年，SEO M 等實現(xiàn)了2.6 fs，0.235 mJ 的輸出［16］。2021 年，STANFIELD M 等將36 fs、6.9 mJ 的激光脈沖頻譜展寬，對應的傅里葉變換極限脈寬為8 fs［17］。對于更高能量的激光脈沖（18 J），VLADISLAV G 等通過利用大光束直徑（18 cm），在單塊石英介質(zhì)（厚5 mm）中將中心波長為910 nm，脈寬為74 fs 的激光光束脈寬壓縮至11 fs［18］。

由于Yb 激光介質(zhì)具有很高的量子效率（高達95%）和優(yōu)良的熱導率，可以在高功率下進行泵浦，從而獲得高能量、高平均功率的飛秒激光［19-20］。且相對鈦寶石激光器，摻鐿激光器體積更小，結(jié)構(gòu)緊湊。然而Yb 介質(zhì)受限于發(fā)射光譜的帶寬，輸出脈寬一般在百飛秒到皮秒量級［21-22］，很難直接輸出高能量的少數(shù)周期脈沖。因此對單脈沖能量更高的摻鐿激光進行腔外壓縮是具有可行性的方案。目前已有針對摻鐿激光（1 030 nm）進行多薄片壓縮的報道，是基于1 mJ 的單脈沖能量［21，23］。市場上已有的高能量摻鐿激光器可以提供幾十到幾百毫焦的單脈沖能量，本文選取較為典型的高能量摻鐿激光器Magma（Amplitude Laser）進行腔外多薄片脈沖壓縮研究。

本文主要針對高能量摻鐿激光器Magma（Amplitude Laser），利用非線性傳輸方程，模擬高能量（250 mJ）飛秒激光脈沖在周期性熔融石英薄片中展寬頻譜，實現(xiàn)脈沖壓縮的過程。討論了不同周期、不同介質(zhì)厚度對于脈沖頻譜展寬的影響。理論上可以實現(xiàn)壓縮比為30 的高能量飛秒激光脈沖壓縮。

1 理論模型

本文模擬了飛秒激光與周期性熔融石英片相互作用，展寬頻譜的過程。為了使裝置更加緊湊，使用反射鏡對光束進行折返，等效實現(xiàn)周期性熔融石英片的作用。如圖1，飛秒激光在由高反鏡M1、M2 及熔融石英片所組成的腔中進行頻譜展寬，然后經(jīng)過啁啾鏡組CM1、CM2 補償色散，壓縮激光脈寬。為了減小固體介質(zhì)表面的反射損耗，采用布儒斯特角入射，并通過在石英介質(zhì)的表面鍍增透膜的方式進一步減小損耗，數(shù)值模擬中反射損耗可以忽略。

圖1 飛秒激光與周期性熔融石英片相互作用的模型示意Fig.1 Schematic of the interaction between femtosecond laser and periodic fused silica plates

數(shù)值模擬所使用的激光電場模型在時間t、空間（rz柱坐標）上呈高斯分布，其電場包絡A的數(shù)學表達形式為

式中，P0，τp，R0分別為飛秒激光脈沖的峰值功率、脈沖寬度（1/e2處）和光斑束腰半徑（1/e2處）。

為了描述線偏振飛秒激光在時間、空間上的傳輸及演化過程，使用柱對稱坐標下的非線性傳輸方程進行數(shù)值模擬，即

式中，A代表激光脈沖包絡，k0，ω分別代表光脈沖的波數(shù)和中心頻率，k2為群速度色散系數(shù)，在空氣和熔融石英中分別為k2，air=0.21 fs2/cm，k2，glass=361 fs2/cm。n0和nnl分別為介質(zhì)的線性和非線性折射率，n0，air=1，n0，glass=1.45。在非線性折射率nnl這一項中只考慮了克爾效應nnl=n2I，n2，air=2.5×10?19cm2/W，n2，glass=3.2×10?16cm2/W，I為激光光強。沿z方向傳輸?shù)母咚构馐?jīng)過布儒斯特角放置的周期性熔融石英片，并受到衍射、群速度色散、非線性折射率以及自陡峭效應的影響。由于數(shù)值模擬中光強不超過熔融石英的損傷閾值，因此不考慮電離及等離子體效應。對于初始脈寬500 fs，根據(jù)石英介質(zhì)二階色散和三階色散所確定的色散長度分別為692.52 cm 和456 204.37 cm，由于三階色散長度遠大于二階色散長度，三階色散在本數(shù)值模擬中的作用可以忽略［24］。

2 數(shù)值模擬結(jié)果分析

本文研究基于商用飛秒激光器Magma（Amplitude Laser），其輸出參數(shù)為：中心波長為1 030 nm，單脈沖能量為250 mJ，脈寬為500 fs，束腰半徑為6 mm，對應的脈沖峰值功率為0.5 TW，峰值光強為1.39×1012W/cm2。進行薄片脈沖壓縮所使用的固體非線性介質(zhì)為熔融石英片，由于熔融石英片的損傷閾值為2 J/cm2［18］，在脈寬為500 fs 情況下，入射在熔融石英片上的光強不能超過4×1012W/cm2。由于光強未超過熔融石英片的損傷閾值，數(shù)值模擬過程中不考慮電離帶來的影響。

為了優(yōu)化頻譜展寬的條件，首先模擬了激光脈沖在不同周期（2.5 cm，5.0 cm，7.5 cm）的腔內(nèi)往返20 次，經(jīng)過不同厚度（0.1 mm，0.2 mm，0.4 mm）熔融石英片（布儒斯特角放置）的頻譜變化情況。如圖2，不同形狀符號及對應的陰影區(qū)域代表該條件下，頻譜展寬的范圍（?30 dB 強度下）。在不超過熔融石英片損傷閾值的情況下，頻譜展寬范圍與非線性介質(zhì)的厚度成正相關(guān)。這是因為激光脈沖在非線性介質(zhì)中傳輸時，受克爾效應影響而產(chǎn)生自相位調(diào)制，非線性介質(zhì)中的光程會影響頻譜展寬范圍。對于較厚的熔融石英片（0.4 mm）和較大的周期（5 cm，7.5 cm），當在此基礎上繼續(xù)增加熔融石英片數(shù)量時，空氣中的衍射效應不能克服自聚焦效應，會造成材料損傷，影響輸出激光脈沖的質(zhì)量。因此，為了保證不超過材料損傷閾值，且兼顧更大的頻譜展寬量，使用周期為2.5 cm，厚度為0.2 mm 的熔融石英片進行頻譜展寬。

圖2 激光脈沖經(jīng)20 片不同周期（2.5 cm，5 cm，7.5 cm），不同厚度（0.1 mm，0.2 mm，0.4 mm）熔融石英片頻譜展寬Fig.2 Laser frequency spectrum after broadening by 20 fused silica plates with different period（2.5 cm，5 cm，7.5 cm），and thickness（0.1 mm，0.2 mm，0.4 mm）

為滿足不同科學問題對激光脈寬的需求，對250 mJ、500 fs 的激光脈沖進行三級非線性頻譜展寬，分別可以將光譜展寬（?30 dB 強度下）至0.280 6×1015～0.301 3×1015Hz，0.272 6×1015～0.309 3×1015Hz，0.259 0×1015～0.322 7×1015Hz。補償色散后，激光脈寬分別可以壓縮至51.3 fs，26.6 fs，16.2 fs。前兩級輸出脈沖可用于遠程大氣污染探測、超精密加工等領域。16.2 fs 的少周期脈沖可以用于高次諧波及阿秒脈沖的產(chǎn)生、探索分子動力學等超快過程。

在第一級非線性頻譜展寬過程中，激光脈沖往返10 次經(jīng)過0.2 mm 厚的熔融石英片，周期為2.5 cm，非線性展寬情況如圖3。圖3（a）為脈沖頻譜的變化情況，第一片熔融石英片位于z=10 cm 處，白色箭頭位置代表熔融石英片的所在位置。第一級頻譜展寬所占用的空間長度為22.5 cm。由于克爾效應和自相位調(diào)制效應，激光脈沖在經(jīng)過每一片熔融石英片后，頻譜發(fā)生明顯展寬，而空氣對于頻譜展寬的作用并不明顯。主要是由于熔融石英的非線性折射率系數(shù)比空氣的大三個數(shù)量級［16］。激光頻譜以1 030 nm 為中心同時向兩邊展寬，符合自相位調(diào)制的特點。圖3（b）為激光能流密度的空間分布情況。在頻譜展寬的過程中，激光光束的尺寸在空間上基本保持不變，未發(fā)生聚焦，能量密度始終未超過介質(zhì)的損傷閾值。在經(jīng)過10 片熔融石英片后，激光頻譜展寬至0.280 6×1015～0.301 3×1015Hz（?30 dB），如圖3（c）。

圖3 激光脈沖經(jīng)10 片間隔為2.5 cm，厚度為0.2 mm 的熔融石英片，在頻域和空間上的變化Fig.3 The evolution of laser pulse propagating through 10 fused silica plates，with period of 2.5 cm and thickness of 0.2 mm

激光脈沖經(jīng)熔融石英薄片組展寬頻譜后，通過補償群延遲色散DGD，可以實現(xiàn)對激光脈寬的壓縮。通過數(shù)值模擬得到經(jīng)石英片展寬后的頻譜?（ω），然后采用逆傅里葉變換計算色散補償后的時域分布情況A（τ）。計算公式為

圖3（d）為第一級頻譜展寬后的激光脈沖與補償色散后激光脈沖。在經(jīng)過熔融石英片后，未補償色散時（DGD=0），激光脈寬為518.56 fs，主要是由于熔融石英的二階色散引起脈沖展寬。通過補償群延遲色散DGD=?5 000 fs2，可將激光脈沖壓縮至51.3 fs。通過使用寬帶啁啾鏡對（Wavequanta，O-CPM25.4，?1 000 fs2）進行5 次反射，可以提供?5 000 fs2的總色散量。

在第一級非線性頻譜展寬的基礎上，第二級同樣在周期為2.5 cm 的腔內(nèi)往返10 次，熔融石英片厚度為0.2 mm，展寬結(jié)果如圖4。激光頻譜仍然在每次經(jīng)過熔融石英片后發(fā)生明顯展寬，在第二級結(jié)束后，頻譜展寬至0.272 6×1015～0.309 3×1015Hz（圖4（c））。激光光束在空間上發(fā)生輕微聚焦，光斑中心能流密度增加，但仍未超過熔融石英片的損傷閾值，如圖4（b）。在經(jīng)過前兩級的頻譜展寬后，通過補償群延遲色散DGD=?2 800 fs2，可將激光脈沖壓縮至26.6 fs。

圖4 第二級頻譜展寬Fig.4 The frequency spectrum broadening in the second stage

在第三級非線性頻譜展寬過程中，仍然在周期為2.5 cm 的腔內(nèi)往返14 次，熔融石英片厚度為0.2 mm，展寬結(jié)果如圖5。經(jīng)過第三級展寬，激光脈沖的頻譜可以達到0.259 0×1015～0.322 7×1015Hz，對應的波長范圍為929～1 158 nm。輸出的激光脈寬為400.73 fs，相比輸入的激光脈沖（500 fs），在時域上發(fā)生了自聚焦。同時，在空間上，激光光束在第三級中也發(fā)生輕微聚焦。第三級輸出時的光束半徑達到4 mm，能流密度達到1.7 J/cm2，未超過熔融石英片的損傷閾值。多薄片的方法既累積了自相位調(diào)制效應以達到展寬光譜的目的，同時避免了強激光在介質(zhì)中成絲。通過補償群延遲色散DGD=?1 800 fs2，可將激光脈沖壓縮至16.2 fs，峰值光強可達到9×1013W/cm2。通過使用寬帶啁啾鏡組（UltraFast Innovations，12-328，?200 fs2）進行9 次反射，可以提供?1 800 fs2的總色散量。當繼續(xù)增加熔融石英片時，激光將在固體介質(zhì)中發(fā)生電離，造成材料損傷。

圖5 第三級頻譜展寬Fig.5 The frequency spectrum broadening in the third stage

3 結(jié)論

本文研究了高功率摻鐿飛秒激光器以熔融石英薄片組作為非線性介質(zhì)展寬光譜，以達到在激光器外部壓縮脈寬。結(jié)果表明，在不超過熔融石英片損傷閾值的情況下，由于克爾效應引起的自相位調(diào)制，增加介質(zhì)厚度及周期，對頻譜展寬具有正面影響。通過對固體介質(zhì)厚度和周期進行優(yōu)化，設計了三級非線性壓縮腔，可以分別實現(xiàn)51.3 fs，26.6 fs，16.2 fs 的脈沖輸出。經(jīng)過三級展寬后的頻譜帶寬可以達到229 nm，補償色散后最短可將激光脈寬壓縮至16.2 fs。在250 mJ 的單脈沖能量下，脈沖壓縮比達到30。通過與多通腔相結(jié)合，可以提高輸出光束的質(zhì)量，同時使壓縮裝置更緊湊。本文研究從理論上證明了通過使用多薄片固體非線性介質(zhì)可以實現(xiàn)對高能量激光脈沖的高對比度壓縮。