郭生良 向葉舟 葛良全 鄧曉欽 王 亮 羅明濤 賴茂林 朱小鉸

1（成都新核泰科科技有限公司 成都 610052）

2（成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點實驗室 成都 610059）

3（四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心 成都 610031）

水資源是人類賴以生存的必需資源，根據(jù)國家《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB5749－2022）［1］，水中總α放射性不超過0.5 Bq·L-1，總β放射性不超過1 Bq·L-1。水中的放射性的來源主要有：核電站、研究堆等核設(shè)施的液態(tài)流出物；地質(zhì)體天然放射性元素的析出，如鈾系列、釷系列、錒鈾系列、40K等；還有核試驗、核事故引起的降塵等。目前，傳統(tǒng)的水體放射性監(jiān)測方式為定期采樣與實驗室分析，其分析的周期較長、操作繁瑣、時效性差，難以實現(xiàn)及時預(yù)警監(jiān)測。采用在線γ能譜測量技術(shù)實時監(jiān)測水體中的放射性水平，將極大提升核事故應(yīng)急效率，保障公眾輻射安全和社會穩(wěn)定［2-6］。

水體放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)就是利用這一技術(shù)開發(fā)的，該系統(tǒng)是把被測水樣抽取到鉛室中，利用探測器對水體中放射性核素進(jìn)行探測。由于該監(jiān)測系統(tǒng)需不間斷工作，其中探測器晶體和各種電子元器件溫度受內(nèi)外部因素影響發(fā)生變化。晶體發(fā)光效率會受溫度的影響造成譜漂移，二極管、電阻、電容等電子元件都會受溫度影響，造成譜線展寬和峰位發(fā)生變化，導(dǎo)致譜線解析困難和強度測量的誤差［7］。傳統(tǒng)的測量系統(tǒng)一般使用天然本底核素（K、U、Th）進(jìn)行穩(wěn)譜，或者通過找到溫度變化與放大倍數(shù)的規(guī)律，通過建立數(shù)學(xué)模型等進(jìn)行譜線校準(zhǔn)。但在鉛室中，天然本底核素放射性較弱，導(dǎo)致需要很長時間才能實現(xiàn)較高譜線校準(zhǔn)精度。所以，研究一種在線校準(zhǔn)裝置使其可以在低本底情況下實現(xiàn)譜線校準(zhǔn)就十分必要［8-11］。

1 水體放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)

水體放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)可通過抽取被監(jiān)測流域水樣，分析計算出水體放射性核素（40K、134Cs、60Co、214Bi、208Tl和137Cs等）的活度濃度，通過水體中總γ活度來反演計算出總α、β活度。利用能譜分析方法能夠連續(xù)監(jiān)測水中的各放射性元素的活度濃度并且在遠(yuǎn)程微機上實時顯示、記錄和分析測系統(tǒng)測量結(jié)果。如圖1所示，水體不間斷取樣由兩個交替運行的抽水泵來實現(xiàn)，可以連續(xù)從采樣點把水樣抽取到鉛室內(nèi)，鉛室中放有探測器對樣品進(jìn)行放射性核素監(jiān)測，若該樣品合格則通過管道回路排出到取樣地，若不合格則儲存在污染水池進(jìn)行處理和分析［12-13］。由于在水體監(jiān)測過程中，常用的探測器類型為NaI（Tl）、HPGe（高純鍺）、CeBr3（溴化鈰），探測效率與能量分辨率是決定測量結(jié)果準(zhǔn)確性的關(guān)鍵，綜合考慮，選用能量分辨率及探測效率均比較優(yōu)秀的溴化鈰探測器，探測器相對探測效率大于132%（7.6 cm NaI、1.33 MeV，60Co），能量響應(yīng)范圍為30 keV~3 MeV，能量分辨率為對系統(tǒng)662 keV峰（137Cs）在4.21%左右。該系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 水體放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)Fig.1 Structure diagram of real-time on-line monitoring system of water radioactivity

2 在線校準(zhǔn)裝置的設(shè)計

在線校準(zhǔn)裝置由校準(zhǔn)源、屏蔽層、滑動鉛塊、直線電機、校準(zhǔn)孔組成。裝置基于水體放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)運行，三個溴化鈰探測器呈正三角形擺放于鉛室正中央。在鉛室鉛壁上開校準(zhǔn)孔，用于探測器接收校準(zhǔn)源放出的射線；在校準(zhǔn)孔外側(cè)放置校準(zhǔn)源，根據(jù)校準(zhǔn)源放出的射線，形成校準(zhǔn)譜線時的參考峰；校準(zhǔn)孔設(shè)置可遮擋校準(zhǔn)源的滑動鉛塊，用于實現(xiàn)校準(zhǔn)裝置的開關(guān)狀態(tài)；校準(zhǔn)源周圍設(shè)置屏蔽層，用于屏蔽校準(zhǔn)源對周圍環(huán)境的影響；校準(zhǔn)裝置的結(jié)構(gòu)如圖2所示。通過軟件設(shè)置校準(zhǔn)周期，控制直線電機，使其移動鉛擋塊使校準(zhǔn)孔打開或被遮擋，實現(xiàn)校準(zhǔn)功能開關(guān)狀態(tài)的自由切換。工作結(jié)構(gòu)如圖3所示。

圖2 校準(zhǔn)裝置示意圖Fig.2 Diagram of calibration device

圖3 校準(zhǔn)裝置工作原理示意圖Fig.3 Diagram of working principle of calibration device

當(dāng)譜峰發(fā)生漂移時，軟件會根據(jù)計數(shù)率、峰形等條件，查找并識別校準(zhǔn)源特征峰，對其實時峰位和理論峰位進(jìn)行判斷，如果發(fā)生漂移，通過計算并設(shè)置軟件增益，將特征峰拉回標(biāo)準(zhǔn)位置，再進(jìn)行上位機解譜，輸出穩(wěn)譜后的譜線。如果未發(fā)生漂移，直接解譜輸出譜線，并生成譜線質(zhì)量報告，校準(zhǔn)裝置工作原理流程如圖4所示。

圖4 裝置工作流程Fig.4 Working flow of the device

3 校準(zhǔn)裝置中各部分參數(shù)研究

在校準(zhǔn)裝置的設(shè)計過程中，考慮到各方面因素，首先要保證校準(zhǔn)裝置的有效性和準(zhǔn)確性，形成的校準(zhǔn)源譜峰越穩(wěn)定，校準(zhǔn)的可靠性越高，影響校準(zhǔn)源特征峰穩(wěn)定性的主要因素是探測器對校準(zhǔn)源的探測效率。決定源探測效率的主要參數(shù)是校準(zhǔn)源發(fā)射的γ射線能量和源對探測器的立體角的大小，通過蒙特卡羅模擬選取了最適合用來做校準(zhǔn)的放射源，并且模擬計算出校準(zhǔn)源的最佳擺放位置和鉛室開孔的半徑大小，由于在水體放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)正常運行時，需要對校準(zhǔn)源進(jìn)行屏蔽，否則會影響系統(tǒng)測量結(jié)果的準(zhǔn)確性，從而進(jìn)行了滑動鉛塊厚度的模擬計算［14-17］。

3.1 校準(zhǔn)源的選取

探測器對校準(zhǔn)源的探測效率越高，短時間內(nèi)形成的譜峰越明顯，更利于校準(zhǔn)譜峰的漂移。使用蒙特卡羅方法，首先對水體放射性在線監(jiān)測系統(tǒng)中的鉛室及探測器進(jìn)行等尺寸大小及運行條件建模，分別設(shè)置鉛室中充滿水，并將其設(shè)置為各向同性的體源，射線能量設(shè)置見表1。模擬中使用F8卡進(jìn)行計數(shù)，根據(jù)模擬結(jié)果求出探測效率，得到溴化鈰探測器系統(tǒng)正常運行時在能量為59.5~2 614.7 keV的全能峰探測效率曲線，如圖5所示；探測器對能量為300 keV左右的能量探測效率最高。校準(zhǔn)源需要具備：半衰期長；產(chǎn)生的能量射線不會影響被測的對象的γ譜線。探測器對其產(chǎn)生的參考峰的探測效率高。分析常見的γ放射源的特性，根據(jù)國家環(huán)?？偩职l(fā)布的《電離輻射防護與輻射源安全標(biāo)準(zhǔn)》（GB 18871－2002）最終選取137Cs（豁免源，活度為9.87×103Bq，相對擴展不確定度為3.5%）作為校準(zhǔn)源［18］。該源的半衰期為30 a，穩(wěn)定性強，而且處于低能段，散射造成的影響較小，且探測器對其源峰的探測效率相對較高，可以較快生成參考峰實現(xiàn)及時的刻度校準(zhǔn)。

表1 各核素對應(yīng)的特征峰能量Table 1 Characteristic peak energy corresponding to each nuclide

圖5 能量-效率曲線Fig.5 Energy-efficiency curve

3.2 開孔半徑和校準(zhǔn)源位置的模擬計算

3.2.1 理論基礎(chǔ)

使用MCNP程序來進(jìn)行探測效率的模擬計算模擬校準(zhǔn)源為放出的γ光子能量為0.661 MeV的各向同性源，對光子和電子進(jìn)行全程跟蹤，包括次級反應(yīng)，用F8卡和E8卡記錄特征峰對應(yīng)道址產(chǎn)生的能量脈沖和計數(shù)率，從而求出源峰探測效率。通過模擬計算不同條件下校準(zhǔn)裝置中探測器的源峰探測效率，即［19-20］：

式中：εsp為源峰探測效率；εinp為本證探測效率；ω為幾何因子；

幾何因子為入射到探測器靈敏體積的粒子數(shù)與源發(fā)射的粒子數(shù)之比，即：

式中：N為入射在探測器靈敏體積上的粒子數(shù)；N0為探測器計數(shù)；A為源的活度；Pγ為光子發(fā)射概率（分支比）；t為測量時間；Ω為整個探測器晶體對校準(zhǔn)源所張立體角。

即：

由式（3）可知，源峰探測效率只與探測器晶體對校準(zhǔn)源所張立體角有關(guān)。

圖6中θ為放射源與校準(zhǔn)孔夾角的一半，D為放射源到鉛室外側(cè)的徑向距離，l為鉛室厚度，r為校準(zhǔn)孔半徑，L為探測器左側(cè)與鉛室內(nèi)側(cè)的徑向距離，L0為探測器左側(cè)到校準(zhǔn)孔入射方向最大剖面面積的距離，H為探測器的高，Φ為探測器的半徑。

圖6 校準(zhǔn)裝置模型示意圖Fig.6 Diagram of calibration device model

如圖6所示，探測器通過校準(zhǔn)孔對放射源所張立體角可看作頂角為2θ的圓錐的立體角，即：

對點源有：

將式（5）代入式（6）積分，得到：

由于三個探測器擺放朝向?qū)嚯x有一定的影響，經(jīng)過計算其中L0的范圍為：

由于l為定值，由式（7）可知，源對探測器所張立體角（探測器對源的探測效率）與源到校準(zhǔn)孔的垂直距離和校準(zhǔn)孔的半徑有關(guān)。在r與D均滿足式（7）關(guān)系時，D值越小，r值越大，探測器相對于校準(zhǔn)源的立體角越大，即探測器對校準(zhǔn)源的探測效率越大。

對立體角計算式（7）中校準(zhǔn)孔半徑r和源到校準(zhǔn)孔的距離D進(jìn)行討論，取不同參數(shù)的兩者對整個模型立體角的影響見圖7。

圖7 小孔半徑r和源到校準(zhǔn)孔的距離D對立體角Ω的影響Fig.7 Effect of small hole radius and distance from source to calibration hole on solid angle

當(dāng)小孔半徑一定時，源與校準(zhǔn)孔距離越小，模型立體角越大，并且隨著距離的增大，立體角的變化趨勢逐漸減小。當(dāng)源到校準(zhǔn)孔的距離一定時，孔徑越大，立體角越大，且隨著孔徑的增大，立體角變化趨勢越快。由此可以得出，源到校準(zhǔn)孔的距離越小、小孔半徑越大，整體裝置的立體角越大，增幅也越大。

3.2.2 模擬模型的建立

刻度校準(zhǔn)裝置的模擬模型如圖8所示，以三個溴化鈰探測器下平面正中心為圓點，建立模型，鉛室的高度為800 mm，厚度為120 mm，鉛室內(nèi)徑為600 mm，外徑為800 mm，鉛內(nèi)外均由12 mm的鋼外殼包裹。探測器由高為410 mm，半徑為70 mm的不銹鋼支撐架固定，三個溴化鈰探測器呈正三角形擺放于鉛室正中心，探測器的溴化鈰晶體尺寸為?51 mm×45 mm，晶體外部由2 mm的鋁殼包裹。

圖8 刻度校準(zhǔn)裝置模擬模型示意圖Fig.8 Diagram of simulation model for calibration device

3.2.3 校準(zhǔn)源位置的模擬計算

將開孔半徑r設(shè)置為固定值（2.5 cm），模擬校準(zhǔn)源在距校準(zhǔn)孔不同距離時，探測器對源峰的探測效率變化。初始將校準(zhǔn)源放置在距校準(zhǔn)孔圓心1 cm的同一水平線上，設(shè)置參數(shù)，按1 cm逐步遞增，觀察源峰探測效率的變化，如圖9所示；隨著源相對校準(zhǔn)孔距離的增加，探測器對源的探測效率逐漸下降，與理論相符。

圖9 校準(zhǔn)源位置與探測效率的關(guān)系Fig.9 Relationship between calibration source position and detection efficiency

3.2.4 滑動鉛塊厚度模擬計算

根據(jù)上述模擬，建立校準(zhǔn)孔半徑r為2.5 cm，表面積尺寸為?30 mm×30 mm的鉛擋塊模型，依次增加擋塊厚度，校準(zhǔn)源緊貼滑動鉛塊外側(cè)與校準(zhǔn)孔位于同一水平線，計算探測器對校準(zhǔn)源的源峰探測效率，通過觀察探測器的相對探測效率，計算屏蔽效果，選取最佳的鉛擋塊厚度（表2）。

表2 蒙特卡羅模擬得出滑動鉛塊厚度對探測效率的影響Table 2 Monte Carlo simulation shows the influence of sliding lead block thickness on detection efficiency

通過模擬計算結(jié)果可知，滑動鉛塊厚度在5 cm時，探測器對校準(zhǔn)源的探測效率相對于無滑動鉛塊遮擋時減少了99.74%，可以說明，系統(tǒng)在正常運行時幾乎不受到校準(zhǔn)源的影響。

3.2.5 開孔半徑的模擬計算

將校準(zhǔn)源設(shè)置在探測器中心同一水平線上，距鉛室直線距離為5 cm處，在保證校準(zhǔn)源位置不發(fā)生改變的情況下，模擬在開孔半徑增大的情況下，溴化鈰探測器對0.662 MeV特征峰的探測效率的變化，開孔半徑從11 mm開始，按1 mm依次遞增，記錄不同半徑下探測器對源峰的探測效率，如圖10所示，隨著開孔半徑增大，探測器的源峰探測效率逐漸增大，當(dāng)開孔半徑增加到2.2 cm后，探測器的源峰探測效率幾乎不在發(fā)生改變。

圖10 開孔半徑與探測效率的關(guān)系Fig.10 Relationship between opening radius and detection efficiency

4 現(xiàn)場應(yīng)用

4.1 系統(tǒng)本底測試

校準(zhǔn)裝置安裝后，由于校準(zhǔn)源在鉛屏蔽的狀態(tài)下也會對系統(tǒng)測量結(jié)果造成一定影響，需計算校準(zhǔn)源對測量結(jié)果的影響，并根據(jù)影響程度進(jìn)行校正。系統(tǒng)中本底來源主要有自然環(huán)境和宇宙中在通過鉛室屏蔽后衰減的γ射線，在安裝校準(zhǔn)裝置后，系統(tǒng)本底中會增加校準(zhǔn)源在通過屏蔽層衰減后γ射線，在鉛室中裝滿純凈水，分別記錄小孔打開和關(guān)閉1 h時探測器對校準(zhǔn)源（137Cs）的峰位和計數(shù)，計算求出總計數(shù)率，分析放置校準(zhǔn)源后系統(tǒng)本底的變化，從而計算校準(zhǔn)源對結(jié)果的影響，結(jié)果如表3所示。

表3 校準(zhǔn)裝置本底測試（1 h）Table 3 Background test of calibration device (1 h)

從表2可知未加校準(zhǔn)源，校準(zhǔn)孔處于關(guān)閉狀態(tài)下，銫窗本底計數(shù)率為0.108 s-1，安裝校準(zhǔn)源后，校準(zhǔn)孔處于關(guān)閉狀態(tài)下，銫窗本底計數(shù)率為0.187 s-1，計數(shù)率變化較小，由此可知校準(zhǔn)源在系統(tǒng)正常運行時，對系統(tǒng)測量結(jié)果貢獻(xiàn)極少，在檢測水體中銫濃度時，可根據(jù)實驗結(jié)果進(jìn)行校正。

4.2 實際應(yīng)用

將在線校準(zhǔn)裝置安裝于系統(tǒng)中后，系統(tǒng)連續(xù)運行一個月，選取其中部分?jǐn)?shù)據(jù)，如表4所示；137Cs峰峰位變化在±1%以內(nèi)，137Cs峰全能峰總計數(shù)相對變化率在±5%以內(nèi)。在線校準(zhǔn)裝置達(dá)到了預(yù)期目標(biāo)。

表4 實測校準(zhǔn)數(shù)據(jù)Table 4 Measured calibration data

5 結(jié)語

通過模擬計算和實際驗證，確定了在線校準(zhǔn)裝置的各部分參數(shù)，校準(zhǔn)孔半徑設(shè)置為2.2 cm，滑動鉛塊厚度設(shè)置為5 cm，校準(zhǔn)源擺放位置為緊貼滑動鉛塊外側(cè)距校準(zhǔn)孔外側(cè)徑向距離為5 cm，將在線校準(zhǔn)裝置安裝在系統(tǒng)中后，通過一個月連續(xù)不間斷運行，峰位變化在±1%以內(nèi)，峰面積變化在±5%以內(nèi)。解決了系統(tǒng)由于溫度、硬件等原因發(fā)生譜線漂移問題，提高了系統(tǒng)測量的穩(wěn)定性和精確性。

作者貢獻(xiàn)聲明郭生良：論文撰寫，提出研究思路、制定實驗方案、參與實驗；向葉舟：制定實驗方案、參與實驗，數(shù)據(jù)收集與處理;葛良全：全程給予指導(dǎo)意見，修訂最終版論文;鄧曉欽：背景調(diào)查，對實驗方案進(jìn)行指導(dǎo)和監(jiān)督，參與實驗;王亮：參與實驗，做了裝置設(shè)計方面的相應(yīng)工作;羅明濤：參與實驗，做了數(shù)據(jù)模擬測量方面的相應(yīng)工作;賴茂林：背景文獻(xiàn)調(diào)研;朱小絞：提出相應(yīng)意見并修改論文。