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        大面積雙極板質(zhì)子交換膜燃料電池仿真與實(shí)驗(yàn)

        2023-02-17 07:21:34王國(guó)慶何振峰王學(xué)科
        電源技術(shù) 2023年1期
        關(guān)鍵詞:電堆陰極電流密度

        王國(guó)慶,何振峰,王 超,王學(xué)科

        (1.中北大學(xué) 化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院,山西太原 030051;2.中北大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,山西太原 030051;3.北京航天發(fā)射技術(shù)研究所,北京 100076)

        隨著環(huán)境污染、溫室效應(yīng)與能源短缺的加劇,開(kāi)發(fā)新型能源來(lái)替代傳統(tǒng)化石燃料已經(jīng)迫在眉睫。質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)由于其低排放、高功率密度和快速響應(yīng)等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是未來(lái)最有前途的電源。但是,燃料電池的水和熱管理這些棘手的問(wèn)題制約了PEMFC 商業(yè)化。Fluent 能夠模擬仿真PEMFC 中多維、多相、多尺度的動(dòng)態(tài)復(fù)雜的傳輸現(xiàn)象及電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程。通過(guò)仿真可以得到在不同條件下的大面積PEMFC 內(nèi)部的流體流動(dòng)狀態(tài)、熱傳遞、不同物質(zhì)傳輸情況、電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程以及電流密度分布情況。當(dāng)仿真出現(xiàn)故障時(shí),可以找出模型的不合理性進(jìn)而優(yōu)化結(jié)構(gòu),從而降低研發(fā)成本[1-8]。

        由于計(jì)算效率和穩(wěn)定性的限制,傳統(tǒng)的PEMFC 的三維模擬往往停留在單通道尺度上,忽略了商業(yè)PEMFC 的真實(shí)流場(chǎng)結(jié)構(gòu)。市場(chǎng)上實(shí)用意義的燃料電池,活性面積一般在300 cm2左右?,F(xiàn)階段對(duì)于這種大面積的燃料電池仿真相關(guān)報(bào)道并不多見(jiàn)。Zhang 等[9]進(jìn)行了一個(gè)大面積PEMFC(109.93 cm2)的仿真,對(duì)燃料電池在不同壓力以及不同氣體流向的工況下進(jìn)行仿真,分析各通道內(nèi)的氣體濃度和液態(tài)水含量,發(fā)現(xiàn)增大操作壓力可以顯著提高反應(yīng)氣體濃度和膜含水量,從而提高PEMFC 的性能。此外,氫氣和空氣的逆流布置有利于膜結(jié)構(gòu)和電化學(xué)反應(yīng)的均勻分布。Wang 等[10]建立了一個(gè)活性面積200 cm2的多蛇形流道質(zhì)子交換膜燃料電池模型,通過(guò)模擬計(jì)算,展示了對(duì)電池中反應(yīng)物傳輸、電化學(xué)反應(yīng)以及冷卻劑通道中傳熱多種過(guò)程同時(shí)進(jìn)行模擬的能力。隨著燃料電池的迅猛發(fā)展,需要研發(fā)一些能夠提供更大功率的燃料電池去提高其性能。大面積PEMFC 涉及到的零部件眾多,通過(guò)仿真可以對(duì)其進(jìn)行前期的設(shè)計(jì)計(jì)算和后期的校核計(jì)算,縮短PEMFC 的研發(fā)周期,進(jìn)而節(jié)約研發(fā)成本。

        本文對(duì)具有實(shí)際流場(chǎng)結(jié)構(gòu)的全尺寸大面積(509 cm2)直流道PEMFC 進(jìn)行模擬,幾何模型網(wǎng)格數(shù)超過(guò)60 000 000,這么巨大的網(wǎng)格數(shù)量的仿真所需要的時(shí)間周期極長(zhǎng),到目前為止極其罕見(jiàn)。通過(guò)ICEM 對(duì)9 個(gè)不同組件進(jìn)行單獨(dú)的網(wǎng)格劃分,最后合并成一個(gè)整體,將其導(dǎo)入Fluent 中進(jìn)行長(zhǎng)期的仿真。研究了大面積直流道雙極板在不同操作壓力下的反應(yīng)氣體、水濃度、電流密度等的分布情況,并且結(jié)合實(shí)際測(cè)試,將研究結(jié)果應(yīng)用于5 kW 電堆的制作及運(yùn)行管理,效果良好。

        1 模型描述

        1.1 模型假設(shè)

        燃料電池在實(shí)際工作過(guò)程中受到多重因素的影響,為了便于模擬計(jì)算,對(duì)燃料電池工作條件進(jìn)行簡(jiǎn)化處理,并做出以下假設(shè):(1)反應(yīng)氣體為理想氣體,并且不可以壓縮;(2)電池所用材料的熱導(dǎo)率是常數(shù);(3)電池結(jié)構(gòu)中只考慮擴(kuò)散層和集流板的接觸電阻;(4)不考慮陽(yáng)極過(guò)電勢(shì);(5)反應(yīng)氣不能滲透質(zhì)子交換膜。

        本文中數(shù)學(xué)模型涉及質(zhì)量守恒方程、動(dòng)量守恒方程、組分守恒方程、電荷守恒方程[11-15]。

        質(zhì)量守恒定律:

        式中:ρ、ε、分別為密度、孔隙率、速度矢量。

        動(dòng)量守恒方程:

        式中:p、μ、Su分別為壓力、粘度、動(dòng)量源項(xiàng)。

        組分守恒方程:

        電荷守恒方程:

        式中:σeff、Φ、Sφ分別為電導(dǎo)率、電勢(shì)和電流源項(xiàng)。

        1.2 幾何模型

        本文建立的幾何模型基于實(shí)際的全電池結(jié)構(gòu),如圖1 所示。單電池外形尺寸為295 mm×172 mm×1.50 mm,其中:活性面積509 cm2、流道深度0.45 mm、寬度0.1 mm、岸寬1 mm、集流板板板厚0.2 mm、擴(kuò)散層0.2 mm、催化層0.01 mm、膜厚0.02 mm。

        圖1 全電池幾何模型結(jié)構(gòu)示意圖

        2 結(jié)果與討論

        2.1 極化曲線對(duì)比

        實(shí)驗(yàn)基準(zhǔn)工況邊界條件為:陰陽(yáng)極氣體過(guò)量系數(shù)2.0/1.2;相對(duì)濕度RHa=80%,RHc=40%;電池溫度K;陰陽(yáng)極出口工作壓力pa=pc=200 kPa。在以上邊界條件下進(jìn)行了電堆測(cè)試,得到了電堆的V-I 曲線。

        在101 和200 kPa 兩種不同操作條件下,電池模擬V-I 曲線與實(shí)驗(yàn)V-I 曲線進(jìn)行對(duì)比,可見(jiàn)吻合良好,驗(yàn)證了模型的可靠性,如圖2 所示。并且在200 kPa 這一較高的操作壓力下,相同電壓下的電流密度會(huì)更高。

        圖2 不同操作壓力下電池模擬的性能曲線

        2.2 流場(chǎng)分析

        在不同的操作壓力下,沿著流道方向,氫氣和氧氣的摩爾濃度總體趨勢(shì)從進(jìn)口處向出口處有所減少。本文中涉及的模型計(jì)算密度采用的是理想氣體定律,并且隨著操作壓力的增加,陽(yáng)極流道的氫氣的均勻性會(huì)逐漸提高;而陰極流道中氧氣分布較為均勻。

        在陰陽(yáng)極催化層厚度1/2 處截取平面進(jìn)行分析(圖3 和圖4)。在101 kPa 下,陽(yáng)極催化層表面氫氣濃度從進(jìn)口到出口有一個(gè)較明顯的下降,從0.094 kmol/m3下降到0.004 kmol/m3;在200 kPa 下,陽(yáng)極催化層表面氫氣濃度從0.107 kmol/m3下降到0.043 kmol/m3。并且在不同工作壓力下,出口處都出現(xiàn)一個(gè)明顯的變化,這是由于隨著催化層反應(yīng)的進(jìn)行,生成的水量增加,在出口處淤積。

        圖3 不同操作條件下陰陽(yáng)極催化層的氣體濃度

        圖4 不同壓力下陰陽(yáng)極催化層的水含量

        而陰極催化層氧氣分布的均勻性決定電池整體的均勻性。隨著操作壓力從101 kPa 增加到200 kPa,電化學(xué)反應(yīng)增大,需要消耗的氧氣量成正比增加(從0.007 45 kmol/m3增加到0.013 3 kmol/m3),陰極催化層的液態(tài)水含量也從3.85 增加到5.83,從入口到出口,液態(tài)水逐漸淤積,氧氣濃度逐漸減小。操作壓力越大,液態(tài)水含量越多,氧氣濃度變化梯度越大。并且隨著操作壓力的增加,電堆的氣體分布均勻性更佳,膜的液態(tài)水含量增加,并且分布更均勻,這會(huì)使得質(zhì)子交換膜的電導(dǎo)率更高,膜的電流密度也更均勻,從而減小了歐姆損失。

        燃料電池的水含量是影響其性能的關(guān)鍵性因素。圖5 中顯示了在不同操作壓力下的燃料電池水含量和電流密度。隨著操作壓力從101 kPa增加200 kPa,會(huì)降低參加化學(xué)反應(yīng)所需的自由能,從而提高陰極氧氣的活性,加快化學(xué)反應(yīng)速率。最終導(dǎo)致膜的水含量增加(從3.06 增加到4.67),使膜進(jìn)一步潤(rùn)濕,從而達(dá)到更好的導(dǎo)電效果,電流密度也從0.453 A/cm2提高到0.706 A/cm2。因此在實(shí)際應(yīng)用中,可以適當(dāng)增加操作壓力,電池性能更好。但是操作壓力不應(yīng)超過(guò)所選取膜的最大承受應(yīng)力,因?yàn)椴僮鲏毫υ酱?,氣體的流量就會(huì)隨之增加,流量過(guò)高,則會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)氣體將膜沖破,最終導(dǎo)致電堆漏氣以及堆溫過(guò)高等問(wèn)題。

        圖5 燃料電池長(zhǎng)度1/2處的水含量和電流密度

        3 模擬結(jié)果的工程應(yīng)用

        用509 cm2大面積雙極板組裝電堆,如圖6(a)所示。陰極濕度敏感度實(shí)驗(yàn)邊界條件為:陰陽(yáng)極氣體過(guò)量系數(shù)2.0/1.2;相對(duì)濕度RHa=80%,RHc=20%/40%/80%;電池溫度=353.15 K;陰陽(yáng)極出口工作壓力pa=pc=200 kPa。壓力敏感度實(shí)驗(yàn)邊界條件為:陰陽(yáng)極氣體過(guò)量系數(shù)2.0/1.2;相對(duì)濕度RHa=80%,RHc=40%;電池溫度=353.15 K;陰陽(yáng)極出口工作壓力pa=pc=135 kPa/145 kPa/155 kPa。在上述邊界條件下進(jìn)行了電堆的陰極濕度敏感度實(shí)驗(yàn)和壓力敏感度實(shí)驗(yàn)。

        在電堆的陰極濕度敏感度實(shí)驗(yàn)中,調(diào)節(jié)陰極的進(jìn)氣濕度(20%、40%、80%),隨著氧氣濕度的增加,燃料電池的電流密度先升高后降低[圖6(b)]。這是由于在較低的加濕度時(shí),加濕度是影響電池性能的主要因素,隨著陰極加濕度的逐漸增加,膜逐漸由干變濕,膜的電導(dǎo)率逐漸增加,電池性能越來(lái)越好。當(dāng)陰極加濕度為40%,此時(shí)膜已經(jīng)完全潤(rùn)濕,電池性能最好。繼續(xù)加濕到80%,氧氣濃度成為影響電池性能的主要因素,增大加濕度會(huì)逐漸減少氧氣濃度,同時(shí)造成水淹電極,導(dǎo)致電池性能逐漸下降。

        在電堆的壓力敏感度實(shí)驗(yàn)中,從圖6(c)中的V-I 曲線可以看出,改變操作壓力的大小(135、145、155 MPa),隨著操作壓力的增加,電堆的性能逐漸增加,這就與我們的仿真結(jié)果相符合(從101 kPa 增加200 kPa,燃料電池的電流密度從0.453 A/cm2提高到0.706 A/cm2)。這是因?yàn)殡S著操作壓力的增加,電堆的氣體分布均勻性更佳,膜的液態(tài)水含量增加,并且分布更均勻,這會(huì)使得質(zhì)子交換膜的電導(dǎo)率更高,膜的電流密度也更均勻,從而減小了歐姆損失。

        圖6 5 kW 電堆在不同工況下的V-I曲線

        4 結(jié)論

        本文通過(guò)對(duì)具有實(shí)際流場(chǎng)結(jié)構(gòu)的全尺寸509 cm2大面積單電池進(jìn)行不同操作壓力以及不同陰極濕度的仿真得出,增加操作壓力可以顯著提高電池性能,隨著操作壓力從101 kPa 增加到200 kPa,燃料電池的電流密度進(jìn)一步提高,從0.453 A/cm2提高到0.706 A/cm2。并將模擬結(jié)果應(yīng)用于5 kW 電堆的制作及運(yùn)行管理,效果良好。本文的電池仿真模擬方法及數(shù)據(jù)對(duì)大面積雙極板的質(zhì)子交換膜燃料電池結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及其實(shí)際工程化應(yīng)用方面,具有一定的參考價(jià)值。

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